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La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响
1
作者 宋崇林 郑庆贺 +3 位作者 吕誉 崔立峰 李云强 吕刚 《天津大学学报（自然科学与工程技术版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1053-1061,共9页
为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技... 为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技术,此时LNT的作用是将排气中部分NO_(x)转化为NH_(3),为下游的SCR提供还原剂.基于此,制备了LNT催化剂,研究催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响.采用溶胶-凝胶法制备了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)系列钙钛矿氧化物,并通过分步浸渍法得到了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)负载型催化剂.利用XRD、H_(2)-TPR、NO-TPD等表征手段研究了钙钛矿氧化物的晶相结构,以及负载型催化剂的还原特性、NO_(x)吸附-脱附性能等物化性质,并且通过H_(2)选择性催化还原NO实验探究了催化剂掺杂Ce对NO转化成NH_(3)的影响.结果表明,Ce掺杂催化剂具有良好的NH_(3)产物选择性,并且显著提高了NO转化率.温度是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的决定性因素,而H_(2)和NO体积比是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的关键性因素.其中,La_(0.95)Ce_(0.05)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)在低温下催化活性表现最佳,在350℃、H_(2)和NO体积比为5.0时NH_(3)产物选择性为65%,NO转化率为100%.此外,所制备的La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)都形成了钙钛矿型结构,而且Ce掺杂催化剂的大部分Ce离子可以进入到LaMnO_(3)结构中.在催化剂适量掺杂Ce后,H_(2)消耗总面积增大、还原峰的峰值温度降低,表明掺杂Ce改善了催化剂的还原特性;同时NO吸附和脱附面积增大,表明Ce掺杂改变了催化剂的NO_(x)吸附-脱附性能. 展开更多
关键词 La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)催化剂 H_(2)选择性催化还原NO nh_(3)产物选择性 NO转化率 晶相结构 还原特性 NO_(x)吸附-脱附
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Mn-Fe/TiO_2低温NH_3选择性还原NO催化活性及其反应机制 被引量：32
2
作者 吴碧君 刘晓勤 +1 位作者 肖萍 王述刚 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2007年第17期51-56,共6页
采用共沉淀沉积法制备了Mn-Fe/TiO2NH3选择性催化还原(SCR)NO催化剂,80℃时即获得了92.5%的NOx转达化率,在(H2O)=6%和(SO2)=0.01%条件下120℃时转达化率保持在95%以上。X衍射光谱(XRD)结果表明,Fe2O3与与MnO2存在相互作用,两者均匀... 采用共沉淀沉积法制备了Mn-Fe/TiO2NH3选择性催化还原(SCR)NO催化剂,80℃时即获得了92.5%的NOx转达化率,在(H2O)=6%和(SO2)=0.01%条件下120℃时转达化率保持在95%以上。X衍射光谱(XRD)结果表明,Fe2O3与与MnO2存在相互作用,两者均匀地分散在载体TiO2表面。傅立叶转换红外(FT-IR)及原位红外(SituIR)光谱分析得出反应机理为:Fe2O3为助催化剂,NH3主要以-NH2形式吸附在MnO2的Lewis酸中心上,与NO生成中间产物NH2NO,再分解成最终产物N2和H2O;少量以NH4+形式吸附在Brnst酸中心上。O2能同时增加Lewis酸中心和Brnst酸中心形成中间产物的途径。 展开更多
关键词 nh3选择性催化还原NO 低温选择性催化还原 Mn-Fe/TiO2 红外光谱 反应机制
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ZrO_2-TiO_2-CeO_2的制备及其在NH_3选择性催化还原NO中的应用 被引量：18
3
作者 林涛 李伟 +3 位作者 龚茂初 喻瑶 杜波 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第12期1851-1856,共6页
采用共沉淀法制备了载体材料TiO2、ZrO2-TiO2及ZrO2-TiO2-CeO2,并利用X射线衍射(XRD)实验、比表面积测定(BET)、程序升温脱附(NH3-TPD)、储氧性能测定(OSC)及程序升温还原(H2-TPR)等方法对三种载体材料进行了表征.结果表明,ZrO2-TiO2-C... 采用共沉淀法制备了载体材料TiO2、ZrO2-TiO2及ZrO2-TiO2-CeO2,并利用X射线衍射(XRD)实验、比表面积测定(BET)、程序升温脱附(NH3-TPD)、储氧性能测定(OSC)及程序升温还原(H2-TPR)等方法对三种载体材料进行了表征.结果表明,ZrO2-TiO2-CeO2具有较多的表面强酸位,并具有一定的储氧性能和较强的氧化还原性能.以三种材料为载体,制备了质量分数分别为1%、9%的V2O5、WO3的整体式催化剂.研究了三种催化剂在富氧条件下用NH3选择性催化还原NO的催化性能.结果表明,以ZrO2-TiO2-CeO2为载体的催化剂在反应空速为10000h-1,275℃时,NO的转化率接近100%,具有最好的催化活性,并有良好的应用前景. 展开更多
关键词 ZrO2-TiO2-CeO2 ZrO2-TiO2 TIO2 选择性催化还原 NO nh3
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低温NH_3选择性催化还原脱硝催化剂Mn_1Fe_xCe_(1-x)/TiO_2抗硫再生性能研究 被引量：8
4
作者 黄海凤 俞河 +2 位作者 张峰 周小燕 卢晗锋 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2011年第35期29-34,共6页
通过共沉淀法制备了Mn1Fe1-xCex/TiO2催化剂,以NH3为还原剂,考察了催化剂的脱硝性能及抗硫再生性能。结果表明,Mn1Fe0.9Ce0.1/TiO2催化剂表现出最佳的脱硝活性和优良的抗硫性能,在140℃时NO转化率可达到100%。在烟气中通入的SO2浓度小... 通过共沉淀法制备了Mn1Fe1-xCex/TiO2催化剂,以NH3为还原剂,考察了催化剂的脱硝性能及抗硫再生性能。结果表明,Mn1Fe0.9Ce0.1/TiO2催化剂表现出最佳的脱硝活性和优良的抗硫性能,在140℃时NO转化率可达到100%。在烟气中通入的SO2浓度小于等于80mg/m3时,催化剂只发生可逆性中毒,当SO2浓度大于80mg/m3时,在催化剂表面会生成硝酸盐及硫酸盐等物质导致不可逆失活,但中毒失活催化剂在经水洗后可实现再生,NO的转化率可基本恢复至新鲜催化剂水平。 展开更多
关键词 nh3选择性催化还原 低温 Mn1FexCe1-x/TiO2催化剂 抗硫性 再生
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Mn-Y/TiO_2低温NH_3选择性催化还原NO性能研究 被引量：5
5
作者 张舒乐 刘晓肖 +2 位作者 钟秦 姚瑶 李小海 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2011年第35期1-6,共6页
研究了稀土金属Y掺杂Mn/TiO2催化剂的低温NH3选择性催化还原NO性能。采用溶胶凝胶法制备Y掺杂的TiO2载体,负载前驱体硝酸锰构成了Y掺杂的Mn-Y/TiO2催化剂。考察Y的掺杂量,操作条件如反应温度、氧含量、进口NO浓度和空速等因素对其催化还... 研究了稀土金属Y掺杂Mn/TiO2催化剂的低温NH3选择性催化还原NO性能。采用溶胶凝胶法制备Y掺杂的TiO2载体,负载前驱体硝酸锰构成了Y掺杂的Mn-Y/TiO2催化剂。考察Y的掺杂量,操作条件如反应温度、氧含量、进口NO浓度和空速等因素对其催化还原NO性能的影响。结果表明,Y与Ti的最佳摩尔比为1.5%,X射线衍射(X-raydiffraction,XRD)分析Y掺杂抑制了锐钛矿晶相的转移,有利于催化剂比表面积增大,从而提高催化剂的活性;在反应温度180℃、空速14000h-1、氧含量为3%、NO浓度0.06%及体积比φ(NH3)/φ(NO)为1的条件下,Mn负载量为5%,焙烧温度500℃下制备的MnTiY催化剂对NO的转化率达到93.5%。 展开更多
关键词 nh3 选择性催化还原NO 低温 Mn-Y/TiO2 Y掺杂TiO2 催化性能
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α-Fe_2O_3表面结构对NH_3选择性催化还原NO活性的影响(英文) 被引量：6
6
作者 杨兴业 李斌 +4 位作者 孙亮 黄志伟 成晓敏 张韬伟 唐幸福 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第1期184-188,共5页
通过水热法合成了两种具有不同形貌的α-Fe2O3纳米棒和纳米立方体,并探索了它们的中温NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO的活性.NH3-SCR测试表明α-Fe2O3纳米棒具有更高的催化活性.X射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FE-SEM)和高分辨透射... 通过水热法合成了两种具有不同形貌的α-Fe2O3纳米棒和纳米立方体,并探索了它们的中温NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO的活性.NH3-SCR测试表明α-Fe2O3纳米棒具有更高的催化活性.X射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FE-SEM)和高分辨透射电镜(HRTEM)结构分析表明:α-Fe2O3纳米棒暴露有高表面能的{110}活性面,而纳米立方体暴露的主要是低表面能的{012}晶面.H2程序升温还原(H2-TPR)和NO程序升温脱附(NO-TPD)结果证明纳米棒比纳米立方体具有更高的氧化还原性能.因此,α-Fe2O3纳米棒由于暴露高表面能的活性面具有比纳米立方体更高的NH3-SCR性能. 展开更多
关键词 NO Α-FE2O3 nh3选择性催化还原 表面结构影响
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MnO_x-WO_3/TiO_2用于NH_3选择性催化还原NO_x的性能与抗SO_2毒性研究 被引量：6
7
作者 吴碧君 肖萍 +1 位作者 马进 刘晓勤 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2010年第11期62-67,共6页
研究了Mn-W/TiO2用于NH3选择性催化还原NOx体系的催化反应性能,探索了不同温度条件下该催化剂对抗不同SO2浓度的抗毒性能。结果显示WO3能够增加活性酸中心的数量和酸性,是MnOx/TiO2非常有效的助催化剂。在气体体积空速(gaseous hourly s... 研究了Mn-W/TiO2用于NH3选择性催化还原NOx体系的催化反应性能,探索了不同温度条件下该催化剂对抗不同SO2浓度的抗毒性能。结果显示WO3能够增加活性酸中心的数量和酸性,是MnOx/TiO2非常有效的助催化剂。在气体体积空速(gaseous hourly space velocity,GHSV)为18900h-1时100～350℃范围内,Mn-W/TiO2催化剂还原NOx的转化率高达80.3%～99.6%,N2选择性达100%～98.7%。当反应气中有0.01%SO2和6%H2O时,120℃NOx转化率可维持在98.5%,当SO2浓度超过0.01%时,则需将反应温度升高到250℃以上才可消除其干扰,而当SO2浓度高达0.07%时,300℃下转化率可长期维持在99%,达到了商用V-W/TiO2催化剂的水平。对于NH3选择性还原NOx体系Mn-W/TiO2显示了极好的催化性能,是目前抗SO2毒性最强的催化剂之一。试验发现,低温条件下,SO2对Mn-W/TiO2催化剂的影响是可逆的,随着反应温度的提高,活性将自然恢复。 展开更多
关键词 nh3选择性催化还原NO MnOx-WO/TiO2 性能 抗SO2毒性
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基于V-W/Ti基催化剂的NH_3选择性催化还原NO_x的试验研究 被引量：6
8
作者 陶建忠 李国祥 佟德辉 《内燃机工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第2期22-25,共4页
针对一使用SCR技术满足欧-Ⅳ排放标准的柴油机排气特征,在连续流动固定床反应器上利用NH3作还原剂对一纳米级V-W/Ti基催化剂的选择性催化还原NO的反应进行了试验研究,分析了在不同温度、空速、NH3/NO摩尔比的情况下对DeNOx性能的影响。... 针对一使用SCR技术满足欧-Ⅳ排放标准的柴油机排气特征,在连续流动固定床反应器上利用NH3作还原剂对一纳米级V-W/Ti基催化剂的选择性催化还原NO的反应进行了试验研究,分析了在不同温度、空速、NH3/NO摩尔比的情况下对DeNOx性能的影响。试验结果表明,温度对催化还原性能的影响最大,在低温下,由于催化剂活性不高,NOx的脱除效率很低,随着反应温度的升高,催化剂活性升高,NOx脱除率随之急剧升高,在300℃～450℃范围内达到较高的NOx脱除效率;随着NH3/NO摩尔比的增加,还原效率并未明显增加,但NH3的氧化和泄漏越来越严重;另外,空速对低温下还原效率也存在一定的影响。 展开更多
关键词 内燃机 V2O5-WO3/TIO2催化剂 选择性催化还原反应 nh3 NOx
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电化学合成Cu3(BTC)2-MOF及用于NH3选择性催化还原NO 被引量：9
9
作者 刘震震 石勇 +2 位作者 李春艳 肇启东 李新勇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第12期2366-2374,共9页
采用电化学方法合成Cu_3(BTC)_2-MOF(Cu_3(BTC)_2:均苯三甲酸合铜;MOF:金属有机框架化合物)催化剂并首次用于去除氮氧化物(NO_x)的氨法选择催化还原(SCR)反应,通过优化溶剂、电解液浓度、电压、电解时间等反应条件,制备出纯净、晶型结... 采用电化学方法合成Cu_3(BTC)_2-MOF(Cu_3(BTC)_2:均苯三甲酸合铜;MOF:金属有机框架化合物)催化剂并首次用于去除氮氧化物(NO_x)的氨法选择催化还原(SCR)反应,通过优化溶剂、电解液浓度、电压、电解时间等反应条件,制备出纯净、晶型结构良好的Cu_3(BTC)_2材料,产率高达97.2%.应用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、热重分析(TGA)、Raman光谱、原位傅里叶变换红外(in-situ FTIR)光谱、程序升温脱附(TPD)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的物理化学性能进行了表征,热重测试表明催化剂在310℃下可以保持良好的热稳定.应用于NH_3-SCR反应,发现活化温度对Cu_3(BTC)_2的催化性能有很大影响,经240℃活化的Cu_3(BTC)_2的催化性能最佳,其220-280℃温度窗口下的NO转化率为90%,并用in-situ FTIR技术对NH_3-SCR的反应机理进行了探究. 展开更多
关键词 电化学合成 Cu_3(BTC)_2 金属有机框架化合物 一氧化氮 氨法选择性催化还原
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Cu-SSZ-13/堇青石整体式催化剂的原位合成及其NH_3选择性催化还原NO性能 被引量：5
10
作者 张宇 王红宁 陈若愚 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第2期329-336,共8页
采用水热合成技术,在堇青石蜂窝陶瓷载体上原位合成了SSZ-13分子筛,并借助X射线衍射(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FESEM)等手段对其进行表征.在此基础上,研究了合成时间对催化剂结构和机械性能的影响.另外,使用固定床反应器测试了离子... 采用水热合成技术,在堇青石蜂窝陶瓷载体上原位合成了SSZ-13分子筛,并借助X射线衍射(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FESEM)等手段对其进行表征.在此基础上,研究了合成时间对催化剂结构和机械性能的影响.另外,使用固定床反应器测试了离子交换度为50%的Cu-SSZ-13/堇青石催化剂和Cu-SSZ-13催化剂水热老化前后的氨气选择性催化还原(NH_3-SCR)NO性能.结果表明,通过原位合成法制备的Cu-SSZ-13/堇青石催化剂在200-500°C的窗口温度内能达到80%以上的转化率,并在300°C时达到96.4%的转化率.在850°C水热老化12 h后,Cu-SSZ-13催化剂完全丧失了催化性能,而Cu-SSZ-13/堇青石催化剂在300°C时仍然保持91%的转化率.使用XRD和固体27Al核磁共振(^(27)Al NMR)的方法,研究了水热老化前后两种催化剂结构的变化,结果表明,当水热老化12 h后,Cu-SSZ-13基本丧失了SSZ-13结构特征峰,而Cu-SSZ-13/堇青石仍然保持了一定的SSZ-13骨架结构.证明了通过原位合成法制备的Cu-SSZ-13/堇青石催化剂具有较好的抗水热老化性能. 展开更多
关键词 Cu-SSZ-1 3分子筛 水热老化 原位合成 堇青石 氨气选择性催化还原
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选择性催化氧化—催化还原耦合技术净化有机胺废气
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作者 汪鹏 王学海 +1 位作者 刘思佳 李宝忠 《化工环保》 北大核心 2025年第1期62-68,共7页
采用自制的整体式蜂窝状Cu-Mn-Ce催化剂与FN-2型V-W/Ti脱硝催化剂级配组合,考察选择性催化氧化—催化还原耦合工艺对有机胺(乙醇胺和乙二胺等体积混合)废气的净化效果。实验结果表明:当体积空速10000 h^(-1)、有机胺质量浓度2000 mg/m^... 采用自制的整体式蜂窝状Cu-Mn-Ce催化剂与FN-2型V-W/Ti脱硝催化剂级配组合,考察选择性催化氧化—催化还原耦合工艺对有机胺(乙醇胺和乙二胺等体积混合)废气的净化效果。实验结果表明:当体积空速10000 h^(-1)、有机胺质量浓度2000 mg/m^(3)、反应温度260℃时,在Cu-Mn-Ce催化剂的作用下,有机胺的非甲烷总烃转化率为96.4%,副产物中NH_(3)和NOx的选择性分别为13.67%和14.52%,二者的摩尔比接近于1;在催化氧化段体积空速6250 h^(-1)、催化还原段体积空速1000 h^(-1)、有机胺质量浓度1000 mg/m^(3)、反应温度260~280℃的条件下,经耦合工艺处理后,有机胺的非甲烷总烃转化率接近100%,反应器出口NH_(3)和N_(2)O未检出,NOx的选择性低于0.5%。 展开更多
关键词 有机胺废气 选择性催化氧化-催化还原 耦合反应 Cu-Mn-Ce催化剂
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NO_2对Cu/SAPO-34分子筛催化剂上NH_3选择性催化还原NO性能的影响 被引量：6
12
作者 郝腾 王军 +2 位作者 于铁 王建强 沈美庆 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第8期1567-1574,共8页
主要考察了NO2对Cu/SAPO-34分子筛催化剂在整个温度范围内(100-500°C)NH3选择性催化还原(SCR)NO性能的影响.研究所使用样品为新鲜Cu/SAPO-34催化剂在750°C下水热处理4 h的稳定期样品.通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM... 主要考察了NO2对Cu/SAPO-34分子筛催化剂在整个温度范围内(100-500°C)NH3选择性催化还原(SCR)NO性能的影响.研究所使用样品为新鲜Cu/SAPO-34催化剂在750°C下水热处理4 h的稳定期样品.通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对样品的结构以及形貌进行表征,采用SCR活性评价、动力学实验以及原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ-DRIFTS)表征催化剂的性能以及催化剂表面物种的变化.活性评价实验结果表明,NO2会抑制催化剂的低温(100-280°C)活性,但其存在会提高催化剂的高温(280°C以上)活性.与此同时,随着反应物中NO/NO2的摩尔比例减少,由于NH4NO3物种的分解,副产物(N2O)的浓度增大.动力学结果表明,Cu/SAPO-34催化剂上快速SCR反应的表观活化能(Ea=64.02 kJ?mol-1)比标准SCR反应的表观活化能(Ea=48.00 kJ?mol-1)更大.In situ-DRIFTS实验结果表明NO比NO2更容易在催化剂表面形成硝酸盐,并且NO2更容易与吸附在Br?nsted酸性位上的NH3物种反应生成NH4NO3.低温下,催化剂表面的NH4NO3物种会覆盖SCR反应的活性位,造成活性降低,但在高温时,形成的NH4NO3物种一部分会被NO还原为N2,而另一部分会直接热分解为N2O,造成催化剂的选择性降低. 展开更多
关键词 nh3选择性催化还原 NOx(NO和NO2) CU SAPO-34 漫反射傅里叶变换红外光谱 硝酸铵
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不同WO_3含量对CeO_2-ZrO_2-WO_3催化剂在NH_3选择性催化还原NO中的影响 被引量：3
13
作者 宋忠贤 张秋林 +5 位作者 张金辉 宁平 李昊 王燕彩 王明智 段言康 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第6期701-707,共7页
采用水热法制备了CeO2-ZrO2-WO3（CZW）催化剂,考察了WO3含量对CZW催化剂上NH3选择性催化还原NOx性能的影响,并利用X射线衍射、N2吸附-脱附、H2程序升温还原、NH3和NO程序升温脱附等方法对其进行了表征。结果表明,WO3以无定形的形式存... 采用水热法制备了CeO2-ZrO2-WO3（CZW）催化剂,考察了WO3含量对CZW催化剂上NH3选择性催化还原NOx性能的影响,并利用X射线衍射、N2吸附-脱附、H2程序升温还原、NH3和NO程序升温脱附等方法对其进行了表征。结果表明,WO3以无定形的形式存在于催化剂中,添加WO3后显著提高了催化剂的表面酸性,并且在CZW催化剂上出现了强吸附的NO物种,从而有利于提高催化剂的活性。另外,适量的WO3引入将增大催化剂的比表面积,促进催化剂的氧化还原性能,这将有利于提高SCR的催化活性。和CeO2-ZrO2催化剂相比,当WO3的含量为20%时,CZW催化剂表现出良好的抗硫性能。此外,当空速为60000h-1时,在200~463℃,该催化剂显示出了大于90%NOx转化率。 展开更多
关键词 选择性催化还原 WO3 氧化还原性能 表面酸度
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焙烧温度对MnO_x-CeO_2-WO_3-ZrO_2催化剂上NH_3选择性还原NO的影响（英文） 被引量：2
14
作者 于在璐 谢鹏飞 +3 位作者 唐幸福 乐英红 华伟明 高滋 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第6期1175-1179,共5页
采用共沉淀法制备了MnOx-CeO2-WO3-ZrO2催化剂,考察了催化剂焙烧温度对O2和H2O存在下NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO的影响,并利用低温N2吸附、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和CO脉冲... 采用共沉淀法制备了MnOx-CeO2-WO3-ZrO2催化剂,考察了催化剂焙烧温度对O2和H2O存在下NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO的影响,并利用低温N2吸附、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和CO脉冲反应对催化剂进行了表征.结果表明在NH3-SCR反应中,催化剂的低温活性随焙烧温度的提高而降低,这是由于催化剂表面化学吸附氧和酸性位减少引起的;催化剂的高温活性随焙烧温度的提高先增加后减小,这与催化剂表面最易释放氧数量的变化趋势相反.700°C焙烧的催化剂具有良好的低温活性和最宽的反应温度窗口,在空速为90000 h-1的条件下,该催化剂的起燃温度(50%NO转化率)为189°C,且反应温度在218-431°C范围内,NO转化率可达到80%-100%. 展开更多
关键词 氮氧化物 选择性催化还原 氧化锰 氧化铈 氧化钨-氧化锆 共沉淀法 WO3-ZrO2
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Fe-Cu/ZSM-5催化剂NH3选择性催化还原NO性能研究 被引量：2
15
作者 其其格吉日嘎拉 李晨曦 +3 位作者 叶青 程锦 程水源 康天放 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2020年第2期179-184,190,共7页
通过旋蒸法制备了Cu/ZSM-5、Fe/ZSM-5和Fe-Cu/ZSM-53种样品,使用X射线粉末衍射(XRD)、N2-吸附/脱附、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)技术对其进行了表征,并研究了其NH3-SCR催化还原NO性能。实验结果表明,Fe和Cu... 通过旋蒸法制备了Cu/ZSM-5、Fe/ZSM-5和Fe-Cu/ZSM-53种样品,使用X射线粉末衍射(XRD)、N2-吸附/脱附、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)技术对其进行了表征,并研究了其NH3-SCR催化还原NO性能。实验结果表明,Fe和Cu双金属改性Fe-Cu/ZSM-5样品催化性能优异,具有较宽的反应活性温度窗口,在200~560℃范围内的转化率均超过90%,在290~400℃下转化率可达到98%以上。Fe-Cu/ZSM-5样品优异的催化性能与其具有丰富的中酸性位和良好的氧化还原性能密切相关。 展开更多
关键词 Fe-Cu/ZSM-5 氮氧化物 氨选择性催化还原(nh3-SCR)
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MnO_x-WO_3/TiO_2NH_3选择性还原NO_x的催化性能与动力学 被引量：5
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作者 吴碧君 肖萍 刘晓勤 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第4期940-946,共7页
研究了Mn-W/TiO2用于NH3选择性催化还原NOx体系的催化反应性能,在很宽的温度范围和各种气体条件下,该催化剂显示了较高的催化活性。在GHSV 18900 h-1、100-350℃条件下,NOx转化率高达80.3%-99.6%,N2选择性达98.7%-100%;当反应气体中有0.... 研究了Mn-W/TiO2用于NH3选择性催化还原NOx体系的催化反应性能,在很宽的温度范围和各种气体条件下,该催化剂显示了较高的催化活性。在GHSV 18900 h-1、100-350℃条件下,NOx转化率高达80.3%-99.6%,N2选择性达98.7%-100%;当反应气体中有0.01%SO2（分压比,下同）和6%H2O,120℃转化率可维持在98.5%;SO2浓度高达0.07%,300℃转化率可长期稳定在99%,达到了商用V-W/TiO2催化剂的水平。稳态动力学实验发现,O2对Mn-W/TiO2NH3-SCR NOx催化体系起促进作用,O2含量在1.5%以下时转化率随O2浓度的增加而显著提高;当有过量O2和过量H2O存在时,反应为关于NO浓度的一级反应,关于NH3浓度的零级反应。由各温度下的动力学实验结果推导出Mn-W/TiO2催化反应的活化能为6.24 kJ.mol-1,较文献报道的其他催化剂的活化能低得多,为NH3选择性还原NOx较好的催化剂。 展开更多
关键词 nh3选择性催化还原NO MnOx-WO3/TiO2 性能 动力学
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MnαTi1-α催化剂NH3选择性催化还原NO的中低温活性及机理研究 被引量：3
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作者 李燕 黄军 +3 位作者 林法伟 邵嘉铭 王智化 向柏祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第1期91-99,I0006,共10页
采用浸渍法制备了不同MnO x负载量的SCR催化剂,检测其在中低温下的脱硝活性和抗SO 2中毒性能,并分析影响MnαTi 1-α催化剂中低温活性的机理。采用BET、XRD、XPS、NH 3-TPD和H 2-TPR对催化剂表征。研究表明,随着MnO x负载量的增加,MnαT... 采用浸渍法制备了不同MnO x负载量的SCR催化剂,检测其在中低温下的脱硝活性和抗SO 2中毒性能,并分析影响MnαTi 1-α催化剂中低温活性的机理。采用BET、XRD、XPS、NH 3-TPD和H 2-TPR对催化剂表征。研究表明,随着MnO x负载量的增加,MnαTi 1-α催化剂最高脱硝活性温度区间向低温区移动,Mn 0.1 Ti 0.9催化剂在200-385℃脱硝效率达80%以上。SO 2会造成MnαTi 1-α催化剂脱硝活性显著下降,且不可逆。当MnO x负载量增加时,催化剂比表面积先增大后略微减小、H 2-TPR中Mn 4+峰面积增大、表面化学吸附氧增加,有利于NH 3-SCR反应在低温下的进行。MnαTi 1-α催化剂的酸性位点随MnO x含量增加而增多,H 2还原峰出现温度较低,表明MnαTi 1-α催化剂具有良好的中低温氧化还原性。 展开更多
关键词 选择性催化还原 MnO x 中低温脱硝 nh 3还原 抗SO 2中毒
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TiO2负载的二元金属氧化物催化剂低温NH3选择性还原NOx的研究 被引量：23
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作者 吴碧君 刘晓勤 +1 位作者 肖萍 王述刚 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2008年第23期75-80,共6页
在TiO2负载的锰氧化物(MnOx/TiO2)中引入第2种组分,制成二元金属氧化物(MnOx-A/TiO2)催化剂,A分别为Fe2O3、WO3、MoO3、Cr2O3,试验研究低温催化活性、N2选择性及抗SO2毒性。结果表明,低温催化活性从高到低依次为:Mn-W/TiO2>Mn-Fe/TiO... 在TiO2负载的锰氧化物(MnOx/TiO2)中引入第2种组分,制成二元金属氧化物(MnOx-A/TiO2)催化剂,A分别为Fe2O3、WO3、MoO3、Cr2O3,试验研究低温催化活性、N2选择性及抗SO2毒性。结果表明,低温催化活性从高到低依次为:Mn-W/TiO2>Mn-Fe/TiO2>Mn-Cr/TiO2>Mn-Mo/TiO2;N2选择性:Mn-Fe/TiO2>Mn-W/TiO2>Mn-Mo/TiO2>Mn-Cr/TiO2,Mn-Fe/TiO2和Mn-W/TiO2保持了较高低温催化活性的同时提高了N2选择性。当反应气中含有&(SO2)=0.01%和&(H2O)=6%,空速为12600h-1、120℃、8h后NOx转化率Mn-W/TiO2、Mn-Fe/TiO2、Mn-Mo/TiO2分别保持在98.5%、95.8%及94.2%。由此得出,WO3、Fe2O3为MnOx有效的助催化剂,可大大提高MnOx/TiO2的选择性和抗SO2毒性的能力。傅里叶变换红外光谱显示,与Fe2O3不同,WO3也提供了部分Lewis酸活性点,说明在有低浓度SO2存在下,Mn-W/TiO2显示了极好的低温NH3选择性还原NOx的催化活性。 展开更多
关键词 nh3选择性催化还原NO 低温选择性催化还原 二元金属氧化物 傅里叶变换红外光谱 氨程序升温脱附
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CuO-CeO_2-MnO_x/γ-Al_2O_3催化剂选择性催化还原NO 被引量：12
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作者 赵清森 周英彪 +4 位作者 向军 王乐乐 苏胜 胡松 孙路石 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第3期360-366,共7页
利用溶胶凝胶法制备CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂在250℃～400℃脱硝效率保持在90%以上。活性组分氧化铈负载量的增多提高了催化剂在低温区脱硝活性。同时利用程序升... 利用溶胶凝胶法制备CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂在250℃～400℃脱硝效率保持在90%以上。活性组分氧化铈负载量的增多提高了催化剂在低温区脱硝活性。同时利用程序升温方法研究了催化剂对NH3和NO的氧化性能,随着温度升高NH3被过度氧化生成了NO和N2O。催化剂能将NO氧化生成NO2,但转化程度较低。脱附实验表明,NH3和NO在催化剂表面存在明显的吸附现象。较少的NH3吸附量和NH3过度氧化是高温下脱硝效率降低的主要原因。暂态实验显示,NH3以吸附态参与反应,而NO以气态或弱吸附态参与反应。 展开更多
关键词 选择性催化还原 溶胶凝胶法 CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3 nh3 NO
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CuO/γ-Al_2O_3催化剂选择性催化还原NO 被引量：10
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作者 赵清森 孙路石 +4 位作者 向军 石金明 苏胜 胡松 王乐乐 《燃烧科学与技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期429-434,共6页
利用溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3催化剂颗粒,在固定床上测试催化脱硝活性.CuO/γ-Al2O3在250～400℃范围内脱硝效率达到90%以上.硫化作用后催化剂的最佳温度窗口向高温方向移动.利用程序升温方法研究了CuO/γ-Al2O3对NH3的氧化性能,经... 利用溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3催化剂颗粒,在固定床上测试催化脱硝活性.CuO/γ-Al2O3在250～400℃范围内脱硝效率达到90%以上.硫化作用后催化剂的最佳温度窗口向高温方向移动.利用程序升温方法研究了CuO/γ-Al2O3对NH3的氧化性能,经硫化后催化剂对NH3的氧化性能下降,降低了催化剂在低温区脱硝活性.NH3和NO的脱附实验显示NH3和NO在催化剂表面存在明显的吸附现象.经硫化经后催化剂增加了对NH3的吸附量,降低了对NO的吸附量.暂态实验证明NH3以吸附态参与反应,而NO以气态或者弱吸附态参与反应.NO的吸附在实际SCR反应过程中影响有限.动力学计算显示溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3拥有较低的选择性催化还原反应活化能. 展开更多
关键词 选择性催化还原 溶胶凝胶法 氧化铜 氧化铝 nh3 NO
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