La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响

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作者 宋崇林 郑庆贺 +3 位作者 吕誉 崔立峰 李云强 吕刚 《天津大学学报（自然科学与工程技术版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1053-1061,共9页

为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技... 为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技术,此时LNT的作用是将排气中部分NO_(x)转化为NH_(3),为下游的SCR提供还原剂.基于此,制备了LNT催化剂,研究催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响.采用溶胶-凝胶法制备了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)系列钙钛矿氧化物,并通过分步浸渍法得到了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)负载型催化剂.利用XRD、H_(2)-TPR、NO-TPD等表征手段研究了钙钛矿氧化物的晶相结构,以及负载型催化剂的还原特性、NO_(x)吸附-脱附性能等物化性质,并且通过H_(2)选择性催化还原NO实验探究了催化剂掺杂Ce对NO转化成NH_(3)的影响.结果表明,Ce掺杂催化剂具有良好的NH_(3)产物选择性,并且显著提高了NO转化率.温度是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的决定性因素,而H_(2)和NO体积比是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的关键性因素.其中,La_(0.95)Ce_(0.05)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)在低温下催化活性表现最佳,在350℃、H_(2)和NO体积比为5.0时NH_(3)产物选择性为65%,NO转化率为100%.此外,所制备的La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)都形成了钙钛矿型结构,而且Ce掺杂催化剂的大部分Ce离子可以进入到LaMnO_(3)结构中.在催化剂适量掺杂Ce后,H_(2)消耗总面积增大、还原峰的峰值温度降低,表明掺杂Ce改善了催化剂的还原特性;同时NO吸附和脱附面积增大,表明Ce掺杂改变了催化剂的NO_(x)吸附-脱附性能. 展开更多

关键词 La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)催化剂 H_(2)选择性催化还原NO nh_(3)产物选择性 NO转化率 晶相结构 还原特性 NO_(x)吸附-脱附

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SO4^2-功能化处理对Fe2O3催化剂上氨选择性催化还原NOx性能的促进机理研究 被引量：2

2

作者 王慧敏 马延平 +5 位作者 陈西颖 许思远 陈金定 张秋林 赵宾 宁平 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期584-593,I0005,共11页

采用沉淀法制备了Fe(OH)3和Fe2O3。通过硫酸化处理得到SO4^2-/Fe(OH)3和SO4^2-/Fe2O3两种催化剂,并将其应用于氨选择性催化还原NOx(NH3-SCR)反应,研究了SO42-功能化处理对Fe2O3催化剂上NH3-SCR脱硝性能的促进机理。结果表明,与纯的Fe2O... 采用沉淀法制备了Fe(OH)3和Fe2O3。通过硫酸化处理得到SO4^2-/Fe(OH)3和SO4^2-/Fe2O3两种催化剂,并将其应用于氨选择性催化还原NOx(NH3-SCR)反应,研究了SO42-功能化处理对Fe2O3催化剂上NH3-SCR脱硝性能的促进机理。结果表明,与纯的Fe2O3相比,硫酸化处理得到的催化剂上SCR活性得到显著提升;其中,SO4^2-/Fe(OH)3表现出更加优异的催化性能,在250-450℃时NOx转化率高于80%,且具有优异的稳定性和抗H2O+SO2性能。XRD、Raman、TG、FT-IR、H2-TPR、NH3-TPD和in situ DRIFTS等表征结果显示,硫酸功能化处理能抑制Fe2O3的晶粒生长,同时SO42-与Fe3+结合形成硫酸盐复合物,提高了催化剂表面酸性位点的数量和酸强度,抑制了Fe2O3上的氨氧化反应,从而提高了其脱硝催化性能。 展开更多

关键词 硫酸化处理 FE2O3 氨选择性催化还原 脱硝 表面酸性 氨氧化

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TiO2负载的二元金属氧化物催化剂低温NH3选择性还原NOx的研究 被引量：23

3

作者 吴碧君 刘晓勤 +1 位作者 肖萍 王述刚 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2008年第23期75-80,共6页

在TiO2负载的锰氧化物(MnOx/TiO2)中引入第2种组分,制成二元金属氧化物(MnOx-A/TiO2)催化剂,A分别为Fe2O3、WO3、MoO3、Cr2O3,试验研究低温催化活性、N2选择性及抗SO2毒性。结果表明,低温催化活性从高到低依次为:Mn-W/TiO2>Mn-Fe/TiO... 在TiO2负载的锰氧化物(MnOx/TiO2)中引入第2种组分,制成二元金属氧化物(MnOx-A/TiO2)催化剂,A分别为Fe2O3、WO3、MoO3、Cr2O3,试验研究低温催化活性、N2选择性及抗SO2毒性。结果表明,低温催化活性从高到低依次为:Mn-W/TiO2>Mn-Fe/TiO2>Mn-Cr/TiO2>Mn-Mo/TiO2;N2选择性:Mn-Fe/TiO2>Mn-W/TiO2>Mn-Mo/TiO2>Mn-Cr/TiO2,Mn-Fe/TiO2和Mn-W/TiO2保持了较高低温催化活性的同时提高了N2选择性。当反应气中含有&(SO2)=0.01%和&(H2O)=6%,空速为12600h-1、120℃、8h后NOx转化率Mn-W/TiO2、Mn-Fe/TiO2、Mn-Mo/TiO2分别保持在98.5%、95.8%及94.2%。由此得出,WO3、Fe2O3为MnOx有效的助催化剂,可大大提高MnOx/TiO2的选择性和抗SO2毒性的能力。傅里叶变换红外光谱显示,与Fe2O3不同,WO3也提供了部分Lewis酸活性点,说明在有低浓度SO2存在下,Mn-W/TiO2显示了极好的低温NH3选择性还原NOx的催化活性。 展开更多

关键词 nh3选择性催化还原NO 低温选择性催化还原 二元金属氧化物 傅里叶变换红外光谱 氨程序升温脱附

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电化学合成Cu3(BTC)2-MOF及用于NH3选择性催化还原NO 被引量：9

4

作者 刘震震 石勇 +2 位作者 李春艳 肇启东 李新勇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第12期2366-2374,共9页

采用电化学方法合成Cu_3(BTC)_2-MOF(Cu_3(BTC)_2:均苯三甲酸合铜;MOF:金属有机框架化合物)催化剂并首次用于去除氮氧化物(NO_x)的氨法选择催化还原(SCR)反应,通过优化溶剂、电解液浓度、电压、电解时间等反应条件,制备出纯净、晶型结... 采用电化学方法合成Cu_3(BTC)_2-MOF(Cu_3(BTC)_2:均苯三甲酸合铜;MOF:金属有机框架化合物)催化剂并首次用于去除氮氧化物(NO_x)的氨法选择催化还原(SCR)反应,通过优化溶剂、电解液浓度、电压、电解时间等反应条件,制备出纯净、晶型结构良好的Cu_3(BTC)_2材料,产率高达97.2%.应用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、热重分析(TGA)、Raman光谱、原位傅里叶变换红外(in-situ FTIR)光谱、程序升温脱附(TPD)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的物理化学性能进行了表征,热重测试表明催化剂在310℃下可以保持良好的热稳定.应用于NH_3-SCR反应,发现活化温度对Cu_3(BTC)_2的催化性能有很大影响,经240℃活化的Cu_3(BTC)_2的催化性能最佳,其220-280℃温度窗口下的NO转化率为90%,并用in-situ FTIR技术对NH_3-SCR的反应机理进行了探究. 展开更多

关键词 电化学合成 Cu_3(BTC)_2 金属有机框架化合物 一氧化氮 氨法选择性催化还原

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NH3选择性催化还原NO_(x)催化剂及其中毒研究进展 被引量：3

5

作者 李晨曦 孟繁伟 叶青 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期278-281,286,共5页

选择性催化还原(SCR)技术广泛应用于燃煤电厂锅炉的烟气脱硝过程中,SCR工艺中的核心是高效稳定的催化剂。如何提高SCR催化剂的脱硝效率、稳定性和抗中毒能力,一直是国内外科研人员的研究重点之一。目前钒基催化剂广泛应用于工业生产中,... 选择性催化还原(SCR)技术广泛应用于燃煤电厂锅炉的烟气脱硝过程中,SCR工艺中的核心是高效稳定的催化剂。如何提高SCR催化剂的脱硝效率、稳定性和抗中毒能力,一直是国内外科研人员的研究重点之一。目前钒基催化剂广泛应用于工业生产中,但钒基催化剂具有生物毒性,操作温度高且N_(2)选择性低,因此对环境友好且稳定高效的新型催化剂成为目前脱硝SCR催化剂重要的研究方向之一。重点综述了柱撑蒙脱石催化剂的研究进展,对四类SCR催化剂(贵金属催化剂、分子筛催化剂、金属氧化物催化剂和黏土催化剂)的催化活性、活性组分、抗中毒性能进行了整理总结,并从目前的研究现状出发,展望了SCR催化剂未来可能的发展方向。 展开更多

关键词 蒙脱石 氮氧化物 nh_(3)选择性催化还原催化剂 脱硝

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锆修饰载体对锰铈复合催化剂NH_(3)-SCR性能的影响

6

作者 高梓寒 杨润农 +3 位作者 王钊颖 宋燕海 覃斌 余林 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期6206-6214,共9页

采用水热法合成不同比例的铈锆载体,通过浸渍法将MnOx作为活性组分制备一系列复合催化剂,并考察其在以NH_(3)为还原剂的选择性催化还原NO_(x)反应(NH_(3)-SCR)中的脱硝活性。通过XRD、Raman、SEM、N_(2)吸脱附、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、... 采用水热法合成不同比例的铈锆载体,通过浸渍法将MnOx作为活性组分制备一系列复合催化剂,并考察其在以NH_(3)为还原剂的选择性催化还原NO_(x)反应(NH_(3)-SCR)中的脱硝活性。通过XRD、Raman、SEM、N_(2)吸脱附、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、XPS等技术手段对催化剂的结构、形貌、表面酸性、表面氧化价态等进行了表征。结果表明,水热法制备的Cen Zr1-n较CeO_(2)载体具有更好的NH_(3)-SCR催化活性,8Mn/Cen Zr1-n催化剂均有性能提升,其中8Mn/Ce0.8Zr0.2催化剂具有最佳的催化活性,其T_(50)和T_(90)分别为100.2℃和130.2℃,工作温度窗口为245.5℃(130.2~377.2℃),并且159.6~349.0℃范围内保持100%的NO转化率,具有更好的低温还原性能和更多的酸性位点,有利于反应物在更低的温度被吸附还原;其表面高价的Mn4+物种相对含量更高,有利于提升NH_(3)-SCR催化活性。 展开更多

关键词 稀土元素 nh_(3)选择性催化还原 氮氧化物 催化技术

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钙钛矿催化剂用于氨选择性还原氮氧化物的研究进展 被引量：4

7

作者 拓凯 张朋 +1 位作者 王利 黄宇 《华中农业大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期26-34,共9页

氨选择性催化还原氮氧化物(NOx)技术是目前应用较为广泛的催化脱硝技术,钙钛矿材料因其独特的结构、良好的稳定性且环保无害的特点成为选择性催化还原NOx领域的研究热点。本文综述了近年来国内外关于钙钛矿NH3-SCR催化剂的研究进展,较... 氨选择性催化还原氮氧化物(NOx)技术是目前应用较为广泛的催化脱硝技术,钙钛矿材料因其独特的结构、良好的稳定性且环保无害的特点成为选择性催化还原NOx领域的研究热点。本文综述了近年来国内外关于钙钛矿NH3-SCR催化剂的研究进展,较为全面地对钙钛矿催化剂的主要类型、脱硝活性、构效关系进行了论述,同时介绍了钙钛矿在光辅助SCR技术这一全新领域的研究进展,并总结了钙钛矿催化剂的NH3-SCR反应机制,对该领域未来可能的发展方向和研究目标进行了展望。 展开更多

关键词 氨选择性催化还原 钙钛矿 催化剂 脱硝活性 氮氧化物(NOx) nh3-scr反应机制 大气污染控制

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Fe-Cu/ZSM-5催化剂NH3选择性催化还原NO性能研究 被引量：2

8

作者 其其格吉日嘎拉 李晨曦 +3 位作者 叶青 程锦 程水源 康天放 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2020年第2期179-184,190,共7页

通过旋蒸法制备了Cu/ZSM-5、Fe/ZSM-5和Fe-Cu/ZSM-53种样品,使用X射线粉末衍射(XRD)、N2-吸附/脱附、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)技术对其进行了表征,并研究了其NH3-SCR催化还原NO性能。实验结果表明,Fe和Cu... 通过旋蒸法制备了Cu/ZSM-5、Fe/ZSM-5和Fe-Cu/ZSM-53种样品,使用X射线粉末衍射(XRD)、N2-吸附/脱附、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)技术对其进行了表征,并研究了其NH3-SCR催化还原NO性能。实验结果表明,Fe和Cu双金属改性Fe-Cu/ZSM-5样品催化性能优异,具有较宽的反应活性温度窗口,在200~560℃范围内的转化率均超过90%,在290~400℃下转化率可达到98%以上。Fe-Cu/ZSM-5样品优异的催化性能与其具有丰富的中酸性位和良好的氧化还原性能密切相关。 展开更多

关键词 Fe-Cu/ZSM-5 氮氧化物 氨选择性催化还原(nh3-scr)

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Cu-SAPO-44选择性催化丙烯还原NO性能研究 被引量：3

9

作者 张恒 周皞 +3 位作者 温妮妮 王旭瑞 徐璐 苏亚欣 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第8期1064-1074,共11页

以环己胺(CHA)和铜胺络合物(Cu-TEPA)为共模板剂,一步水热合成Cu-SAPO-44分子筛催化剂,用于贫燃条件下选择性催化丙烯还原NO(C_(3)H_(6)-SCR)。采用N_(2)吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、紫外可见光谱(UV-vis)、NH_(3... 以环己胺(CHA)和铜胺络合物(Cu-TEPA)为共模板剂,一步水热合成Cu-SAPO-44分子筛催化剂,用于贫燃条件下选择性催化丙烯还原NO(C_(3)H_(6)-SCR)。采用N_(2)吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、紫外可见光谱(UV-vis)、NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)和H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)等方法对催化剂进行表征。与纯SAPO-44相比,Cu-TEPA的引入显著增强了分子筛的C_(3)H_(6)-SCR催化活性。当Cu/Al=0.25时,Cu-SAPO-44催化剂有着最大的比表面积、丰富的酸性位和较多的孤立Cu^(2+)物种,具有最佳的脱硝性能。随着Cu-TEPA引入量的增加,铜物种会在分子筛表面聚集,生成相对较多无活性的CuO,从而降低了脱硝活性。原位红外光谱(In situ DRIFTS)研究表明,孤立的Cu^(2+)有助于NO和C_(3)H_(6)的吸附和活化,促进反应关键中间产物−NCO形成。50 h的持久性反应测试表明,Cu-SAPO-44催化剂始终保持>60%的NO_(x)转化率和>90%的N_(2)选择性,表现出良好的反应稳定性。 展开更多

关键词 Cu-SAPO-44 选择性催化还原 NO C3H6-scr

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铈基高效抗硫催化剂的构建及NH_(3)-SCR反应研究

10

作者 王昊 苏博 +3 位作者 姚亮 刘君 陈宋璇 张润铎 《中国有色冶金》 CAS 北大核心 2022年第5期118-127,共10页

基于复合结构原则,构建ZSM-5分子筛与氧化铈的核壳结构催化剂,研究核壳结构对于NH_(3)-SCR催化性能的影响,特别是抗水抗硫以及水热稳定性的探究。研究发现Cu/(ZSM-5@CeO_(2))核壳催化剂不仅表现出良好的NH_(3)-SCR性能,还具有较好的SO_... 基于复合结构原则,构建ZSM-5分子筛与氧化铈的核壳结构催化剂,研究核壳结构对于NH_(3)-SCR催化性能的影响,特别是抗水抗硫以及水热稳定性的探究。研究发现Cu/(ZSM-5@CeO_(2))核壳催化剂不仅表现出良好的NH_(3)-SCR性能,还具有较好的SO_(2)耐受性。结合系列表征分析发现核壳催化剂中铈与铜的协同作用能改善催化剂的脱硝性能,同时ZSM-5分子筛能提供大量的酸性位点,有利于NH_(3)的吸附和转化。CeO_(2)外壳不仅能够稳定铜离子的存在并减少CuO_(x)团聚物的生成,还能产生更多的氧空穴及吸附氧物种,有利于改善低温段催化活性。此外,SO_(2)耐受性试验也证明了CeO_(2)外壳可以有效抑制硝酸盐和硫酸铵类物质的形成,表现为较高的SO_(2)耐受性。因此,核壳结构催化剂的构建对推动脱硝催化剂的市场化应用很有意义。 展开更多

关键词 核壳结构 nh_(3)-scr 氧化还原性 抗SO_(2)中毒性 ZSM-5分子筛 氧化铈 脱硝催化剂

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CO对NH_(3)还原NO过程的影响与机理研究 被引量：2

11

作者 舒淘 苏胜 +5 位作者 贾萌川 于娟 张忠孝 汪一 胡松 向军 《动力工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第10期1343-1351,1362,共10页

为揭示CO对NH_(3)还原NO过程的影响,在不同CO体积分数下对NH_(3)还原NO过程进行了实验与模拟研究。实验结果表明:无氧气氛中存在CO时,对1400℃以下NO还原率无显著影响;CO可提高1400℃以上的NO还原率。在低氧体积分数条件下,CO的存在能扩... 为揭示CO对NH_(3)还原NO过程的影响,在不同CO体积分数下对NH_(3)还原NO过程进行了实验与模拟研究。实验结果表明:无氧气氛中存在CO时,对1400℃以下NO还原率无显著影响;CO可提高1400℃以上的NO还原率。在低氧体积分数条件下,CO的存在能扩展NH_(3)还原NO反应的温度窗口,使其在1400℃以上仍保持高NO还原率。在高氧体积分数条件下,CO仅使最佳脱硝温度向低温移动,并使脱硝温度窗口变窄。模拟结果表明:在无氧及低氧体积分数条件下,1400℃以上时CO可促进NH_(2)与CO反应生成HNCO,随后HNCO转化为NCO后将NO还原,增强了NO还原过程;高氧体积分数条件下,CO可在较低温度下促进OH、O等基团产生,保证NH_(2)生成及其还原NO过程进行;但温度升高会加快CO与OH反应产生H,H与O_(2)反应产生大量O,加速了NH_(2)氧化,导致NO还原率迅速降低。 展开更多

关键词 选择性非催化还原 nh_(3) NO还原率 CO体积分数 反应动力学

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CoMn_(2)O_(4)/Ce-TiO_(2)双功能催化剂SCR脱硝协同CO氧化性能研究

12

作者 唐晓龙 温佳俊 +6 位作者 刘媛媛 王成志 罗宁 段二红 周远松 易红宏 高凤雨 《材料导报》 北大核心 2025年第5期115-121,共7页

实现工业烟气的超低排放及多污染物协同控制是当前大气污染治理的重要任务。本工作以负载型Mn基尖晶石催化剂为研究对象,通过Co、Ce金属改性的方式研发了一种低温选择性催化还原(Selective catalytic reduction,SCR)脱硝兼顾CO氧化的CoM... 实现工业烟气的超低排放及多污染物协同控制是当前大气污染治理的重要任务。本工作以负载型Mn基尖晶石催化剂为研究对象,通过Co、Ce金属改性的方式研发了一种低温选择性催化还原(Selective catalytic reduction,SCR)脱硝兼顾CO氧化的CoMn_(2)O_(4)/Ce-TiO_(2)双功能催化剂。研究了不同烟气组分对同时脱硝脱CO效率的影响:SO_(2)对脱硝效率、脱CO效率均表现出抑制作用,而H_(2)O降低了NO_(x)转化率却可以提高CO转化率;CO与NH_(3)在较低浓度下起到双还原剂的作用,共同提升NO_(x)转化率,而在较高浓度时,二者由于竞争吸附导致CO转化率下降。分析认为,Mn是主要的SCR反应活性位点,Co是主要的脱CO活性位点,而Ce物种对SCR反应和脱CO反应都具有一定的作用。在同时脱硝脱CO反应中,NO_(x)主要通过NH_(3)-SCR反应脱除,CO主要通过氧化反应脱除。 展开更多

关键词 氨选择性催化还原(nh_(3)-scr) 一氧化碳氧化 CoMn_(2)O_(4)/Ce-TiO_(2)催化剂 二氧化硫 水 反应机理

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基于Urea-SCR技术的V-W/Ti基催化剂在车用柴油机上的应用 被引量：10

13

作者 佟德辉 李国祥 +1 位作者 陶建忠 孙少军 《内燃机工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第4期38-42,共5页

在小样评价试验台上对制备的适合于车用柴油机SCR技术的V2O5-WO3/TiO2催化剂进行了性能试验,并同国外成熟催化剂的性能进行了对比,结果表明:试验催化剂的催化性能达到了与国外成熟催化剂相似的水平。在此基础上,按照ESC和ETC测试方法和... 在小样评价试验台上对制备的适合于车用柴油机SCR技术的V2O5-WO3/TiO2催化剂进行了性能试验,并同国外成熟催化剂的性能进行了对比,结果表明:试验催化剂的催化性能达到了与国外成熟催化剂相似的水平。在此基础上,按照ESC和ETC测试方法和规程对2种催化剂进行了发动机台架排放试验,结果显示,试验柴油机配装采用试验催化剂的SCR催化转化器后,其主要有害排放物测量值低于我国第Ⅳ阶段排放法规的限值,这表明催化剂的配制达到了预定目标的要求。 展开更多

关键词 内燃机 V2O5-WO3/TIO2催化剂 尿素 氨 氮氧化物 选择性催化还原

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全负荷脱硝氨逃逸率与SO_3转化率的变化 被引量：18

14

作者 郑方栋 李文华 +4 位作者 赵敏 杨建国 虞上长 柳秀实 赵虹 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2017年第9期2607-2613,共7页

全负荷甚至全过程脱硝是燃煤电厂的必然趋势。以330MW亚临界机组为对象,通过40%~100%全负荷试验,并在50%负荷时切除高压加热器,以在烟气流量不变的情况下降低烟温,研究负荷与烟温对氨逃逸率和SO_3转化率的影响。全负荷范围内控制SCR入口... 全负荷甚至全过程脱硝是燃煤电厂的必然趋势。以330MW亚临界机组为对象,通过40%~100%全负荷试验,并在50%负荷时切除高压加热器,以在烟气流量不变的情况下降低烟温,研究负荷与烟温对氨逃逸率和SO_3转化率的影响。全负荷范围内控制SCR入口NO_x浓度为220mg/m^3和SCR脱硝效率为65%。氨逃逸率随着负荷的降低先降后升,在50%负荷时最低;SO_3转化率随着负荷的降低而线性下降。在50%负荷切除高压加热器后,烟温由319.5℃降低到288.3℃使氨逃逸率上升约一倍,但仍小于额定负荷下的氨逃逸率。全负荷范围内氨逃逸率均小于3μL/L的设计值,且随着负荷降低并没有异常升高,因此认为在合适的脱硝效率下负荷变化并不是SCR脱硝系统氨逃逸率增加从而导致空预器堵塞的根本原因。因此将机组的SCR烟温下限由300℃调整到290℃,以实现机组全负荷范围内脱硝投运。调整后已运行约1年时间,空预器并没有出现差压异常升高趋势或积灰堵塞情况。 展开更多

关键词 选择性催化还原(SCR) 全负荷脱硝 烟温 氨逃逸率 SO3转化率

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温度与氧气浓度对NH3还原NO特性耦合影响研究 被引量：5

15

作者 舒淘 苏胜 +7 位作者 谢玉仙 宋亚伟 陈逸峰 李寒剑 杨万荣 汪一 胡松 向军 《燃烧科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期67-75,共9页

为揭示烟气温度和氧浓度对NH_(3)还原NO过程的影响,通过对3种典型氮氧化物机理模型的对比与验证,选取Glarborg1998机理模型对不同温度(800~1 600℃)及O_(2)浓度下NH_(3)还原NO反应进行化学反应动力学研究.结果发现:在一定O_(2)浓度条件... 为揭示烟气温度和氧浓度对NH_(3)还原NO过程的影响,通过对3种典型氮氧化物机理模型的对比与验证,选取Glarborg1998机理模型对不同温度(800~1 600℃)及O_(2)浓度下NH_(3)还原NO反应进行化学反应动力学研究.结果发现:在一定O_(2)浓度条件下,NH3还原NO过程仅在一定温度窗口内才能获得较高的脱硝效率,这主要是由于H能与O_(2)反应生成O、OH以促进NH3分解生成NH_(2),保证NH_(2)还原NO;温度过高会促进NH_(2)氧化,导致脱硝效率降低.高温条件下O_(2)浓度降低时,虽然抑制了OH基团的形成,但H与CO_(2)、H2O反应生成OH的反应速率明显增大,促进了NH_(2)的生成及其对NO的还原;同时,O_(2)浓度降低也抑制了NH_(2)氧化生成NO的反应,使得高温还原性气氛条件下依然能够获得较高脱硝效率.结果表明,O_(2)浓度降低会使NH_(3)还原NO反应向高温方向移动,这为高温条件下NH_(3)还原NO过程的实现提供了有效途径和理论基础. 展开更多

关键词 nh_(3) NO 高温 选择性非催化还原 动力学机理

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中试平台SCR低温催化剂测试与氨逃逸分布特征

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作者 赵瑞 张翼 +4 位作者 余学海 史晓宏 刘毅 王鹏 韩涛 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第8期4610-4615,共6页

目前燃煤机组低负荷运行的情况越来越多,研究机组低负荷运行时NOx控制技术可有效降低燃煤机组的NOx排放浓度。本文利用已建成的20000m^(3)/h的实际燃煤烟气的污染物脱除试验平台,安装低温段脱硝催化剂整体模块,测试该催化剂的性能指标,... 目前燃煤机组低负荷运行的情况越来越多,研究机组低负荷运行时NOx控制技术可有效降低燃煤机组的NOx排放浓度。本文利用已建成的20000m^(3)/h的实际燃煤烟气的污染物脱除试验平台,安装低温段脱硝催化剂整体模块,测试该催化剂的性能指标,现场取样并重点分析氨逃逸和转化率指标,得出实际烟气条件下氨逃逸分布特征。结果表明:该低温脱硝催化剂的低温段在290~250℃范围内,脱硝效率可达到80%,脱硝出口NO_(x)可控制在50mg/m^(3)(标准)以内,甚至20mg/m^(3)以内,氨逃逸最高为1.68mg/m^(3),小于标准要求值2.28mg/m^(3),SO_(2)/SO_(3)转化率最高为0.73%,小于标准要求值1%,满足运行要求。文中进一步研究了氨逃逸浓度沿程分布情况,经测试表明,290℃时沿程氨逃逸浓度不断降低,除尘器前降低32.2%,除尘器后降低65.5%。 展开更多

关键词 选择性催化还原低温催化剂 氨逃逸分布特征 SO_(2)/SO_(3)转化率 实际燃煤烟气 中试平台

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化工尾气中N_(2)O与其他气体污染物的减污降碳协同净化技术进展及展望 被引量：1

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作者 屈建海 陈亚春 +2 位作者 王碧蓉 徐瑞年 陈标华 《化工环保》 北大核心 2025年第1期19-27,共9页

在“双碳”背景下,以硝酸、己二酸为代表的化工生产环节中产生的温室气体N_(2)O及随之一起排放的NH_(3)、NOx、VOCs等气体污染物的减污降碳协同净化技术备受关注。本文总结了近年来化工尾气中上述单一气体污染物净化技术以及N_(2)O与其... 在“双碳”背景下,以硝酸、己二酸为代表的化工生产环节中产生的温室气体N_(2)O及随之一起排放的NH_(3)、NOx、VOCs等气体污染物的减污降碳协同净化技术备受关注。本文总结了近年来化工尾气中上述单一气体污染物净化技术以及N_(2)O与其他气体污染物协同净化技术的研究成果,探讨了其工业化应用实绩,并对该领域未来的研究方向进行了展望。指出,未来应致力于提高该技术催化剂的低温活性和抗毒性,构建分子筛催化剂结构与催化活性之间的关系,以及不断推进该技术的工业化应用进程。 展开更多

关键词 N_(2)O 协同净化 催化分解 化工尾气 nh_(3)选择性催化还原

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yCu/Ti_(x)Sn_(1-x)O_(2)脱硝催化剂协同氧化CO的性能及反应机理 被引量：2

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作者 刘俊 葛士伟 +5 位作者 贾斌 吕登科 王影 张国杰 张永发 陈建军 《烧结球团》 北大核心 2023年第2期85-94,共10页

钢铁工业烧结过程产生的NO_(x)和CO会对环境造成极大威胁,针对这两种有害气体的同时去除技术具有良好的发展前景。本文制备一种yCu/Ti_(x)Sn_(1-x)O_(2)催化剂,采用氨选择性催化还原NO_(x)技术(NH_(3)-SCR)协同治理CO,该催化剂对NOx还原... 钢铁工业烧结过程产生的NO_(x)和CO会对环境造成极大威胁,针对这两种有害气体的同时去除技术具有良好的发展前景。本文制备一种yCu/Ti_(x)Sn_(1-x)O_(2)催化剂,采用氨选择性催化还原NO_(x)技术(NH_(3)-SCR)协同治理CO,该催化剂对NOx还原和CO氧化都具有较高活性;并通过XRD、XPS、Raman、NH_(3)-TPD、O_(2)-TPD、In-situ DRIFTs等表征方法深入探究NH_(3)-SCR协同氧化CO的反应机理。结果表明:催化剂表面的酸性位点先与NH_(3)结合形成活性物质,而后与硝酸盐反应,符合Eley-Rideal(E-R)机理;对于CO氧化反应,Cu能提供CO的吸附位点,并与催化剂表面的晶格氧反应生成CO_(2),其中间产物为碳酸氢盐和碳酸盐,符合MvK机理的反应特征。该催化剂的研发对于烧结烟气超低排放具有重要的工业应用价值。 展开更多

关键词 选择性催化还原法 nh_(3) 催化剂 NO_(x) CO 氧化性能 反应机理

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L沸石晶间转化快速合成SSZ-13沸石及其中空结构形成机理

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作者 张宗洋 李玉平 +4 位作者 张若茜 刘宇峰 陈泽 韩丽娜 韩培德 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期97-106,共10页

以N,N,N-三甲基-1-金刚烷胺氢氧化物(TMAdaOH)为有机模板,在180℃晶化温度下,通过补加硅源,以低硅铝比L沸石直接转晶合成SSZ-13分子筛.采用XRD,FTIR,SEM,N_2吸附-脱附和HRTEM等表征手段对晶化过程进行了跟踪,发现180℃高温下晶化4.5 h... 以N,N,N-三甲基-1-金刚烷胺氢氧化物(TMAdaOH)为有机模板,在180℃晶化温度下,通过补加硅源,以低硅铝比L沸石直接转晶合成SSZ-13分子筛.采用XRD,FTIR,SEM,N_2吸附-脱附和HRTEM等表征手段对晶化过程进行了跟踪,发现180℃高温下晶化4.5 h即可获得高结晶度的SSZ-13沸石;且在该实验条件下,晶化过程中晶粒出现了中空现象.进一步结合SEM-EDS表征结果对中空现象的形成机理进行了研究,发现主要是由于在低硅L沸石缓慢降解和SSZ-13快速成核和生长过程中,存在晶粒中间部位较边缘硅铝比高的现象,即晶粒硅铝比分布不均匀.随着晶化时间的延长,富硅的晶核会在碱液作用下选择性脱硅,从而产生中空现象.最后对合成的中空样品进行铜离子交换,测试其对NO_x的NH_(3)选择性催化还原反应的催化性能,并结合NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)和H_2程序升温还原(H_2-TPR)表征对催化结果进行了分析. 展开更多

关键词 SSZ-13沸石 晶间转化 L沸石 中空沸石 nh_(3)选择性催化还原(nh_(3)-scr)反应

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Ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)O_(x)催化剂的脱硝性能及PbCl_(2)耐受性

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作者 阎清华 王爱斌 +2 位作者 高洁 刘国成 辛言君 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期241-246,共6页

以类水滑石(Layered Double Hydroxides,LDHs)为前驱体,制备了铈(Ce)掺加的Ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)O_(x)催化剂,运用XRD、SEM、XPS、NH_(3)-TPD、H2-TPR、in situ DRIFT等多种技术手段进行了表征,并将该催化剂用于氨选择性催化还原(NH_(3)-... 以类水滑石(Layered Double Hydroxides,LDHs)为前驱体,制备了铈(Ce)掺加的Ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)O_(x)催化剂,运用XRD、SEM、XPS、NH_(3)-TPD、H2-TPR、in situ DRIFT等多种技术手段进行了表征,并将该催化剂用于氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)烟气脱硝系统,考察其脱硝性能及PbCl_(2)耐受性。实验结果表明,当催化剂中Pb质量分数为0.5%、反应温度为200℃时,Ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)O_(x)催化剂的NO_(x)转化率为85.2%,远高于Cu/Al_(2)O_(3)(43.8%)和Cu-Ce/Al_(2)O_(3)(53.1%)。表征结果表明:PbCl_(2)能够引起催化剂比表面积降低,但对催化剂的晶体结构没有显著影响;PbCl_(2)会使催化剂表面活性物种的氧化还原性能降低,减少表面化学吸附氧;并可显著降低催化剂表面酸度,减少NH_(3)的吸附和活化,从而导致催化活性降低。Ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)O_(x)催化剂具有优异PbCl_(2)耐受性的原因在于活性物种高度分散、酸性位点多、氧化还原能力强。 展开更多

关键词 氨选择性催化还原(nh_(3)-scr)反应 类水滑石 Ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)O_(x)催化剂 PbCl_(2)

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