整体式光催化材料的制备及应用研究进展 被引量：11

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作者 张瑞阳 李成金 +1 位作者 张艾丽 周莹 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第3期1-16,共16页

随着工业的快速发展以及人口增长对能源的巨大需求,化石燃料的过度消耗导致了严重的环境污染和能源危机,威胁人类未来的生存和发展。光催化技术(Photocatalysis)利用绿色的太阳能为能源,被认为是解决环境污染和能源危机最有前景的技术... 随着工业的快速发展以及人口增长对能源的巨大需求,化石燃料的过度消耗导致了严重的环境污染和能源危机,威胁人类未来的生存和发展。光催化技术(Photocatalysis)利用绿色的太阳能为能源,被认为是解决环境污染和能源危机最有前景的技术之一。在太阳光的照射下,光催化剂可以吸收光能并将其转化为化学能,用于污染物处理和清洁能源生产。因此,光催化技术的开发和应用受到了世界范围内的广泛关注。光催化技术的核心是光催化材料。在过去的几十年里,随着制备技术的发展以及对光催化技术理解的加深,光催化材料已经从最初的TiO2发展到各种金属氧化物、硫化物、氮化物以及金属单质、非金属和有机光催化材料,其应用也从液相的污染物去除、水分解发展到有机合成和各种气相光催化反应,包括NO氧化、CO2还原、CH4活化等。目前大部分研究集中在如何提高光催化活性,然而,由于光催化材料主要以粉末形式存在,其具有强烈的聚集倾向,在实际的应用过程中,只有表层的光催化材料可以吸收光能以及吸附污染物,大部分的光催化材料对活性没有贡献,导致光催化效率较低。另一方面,粉末的飞散不仅造成回收操作复杂,而且易引起二次污染。近年来,整体式光催化材料(Monolithic photocatalyst)受到了极大的关注,其具有丰富的孔结构和大的比表面积,有效提高了与污染物的接触面积以及对光能的利用率。此外,整体式光催化材料优异的宏观特性使其具有极高的可操作性和简单快捷的回收能力,避免了二次污染。随着制备技术的不断发展,整体式光催化材料已经从均相的整体式气凝胶光催化材料(Aerogel photocatalyst)发展到不同组成的整体式复合型光催化材料(Hybrid photocatalyst),同时,其应用也从简单的物理吸附扩展到光化学反应,包括环境修复以及清洁能源生产。本文总结了整体式光催化材料的制备策略,特别强调了整体式气凝胶光催化材料和复合型整体式光催化材料的典型合成路线及在液相污染物的去除、气相污染物的去除、水分解和光催化CO2转换方面应用的最新研究进展。 展开更多

关键词 整体式光催化材料 光催化 环境修复 清洁能源生产

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超疏水复合海绵材料的制备及在油水分离的应用 被引量：10

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作者 张颖 张骞 +3 位作者 张瑞阳 刘帅卓 范雷倚 周莹 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第4期475-481,共7页

含油污水的治理已经成为世界性的难题,如何有效分离油水混合物成为亟待解决的问题。本研究通过绿色环保、简单浸蘸的表面修饰法,以三聚氰胺海绵(MS)作为基底材料,选择氧化石墨烯溶液(GO)与聚四氟乙烯浓缩分散液(PTFE)的混合液对MS改性,... 含油污水的治理已经成为世界性的难题,如何有效分离油水混合物成为亟待解决的问题。本研究通过绿色环保、简单浸蘸的表面修饰法,以三聚氰胺海绵(MS)作为基底材料,选择氧化石墨烯溶液(GO)与聚四氟乙烯浓缩分散液(PTFE)的混合液对MS改性,成功制备出性能优异的超疏水材料(GPMS)。采用X射线衍射仪(XRD),热重分析仪(TG)、傅立叶变换红外光谱仪(FT-IR)和扫描电子显微镜(SEM)对制备的GPMS进行结构、形貌和组分分析,并对其表面浸润性、压缩循环性、选择吸附性能以及连续油水乳浊液分离性能进行了系统研究。结果表明,制备的GPMS具有超疏水性(疏水角可达168°);机械性能优越,可以完成50次压缩循环实验;能够选择性地吸附水上浮油与水下重油,还可对油水乳浊液实现高效分离,是一种具有实际应用价值的含油污水治理材料。 展开更多

关键词 三聚氰胺海绵 超疏水 油水乳浊液分离 含油污水

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超疏水、高强度石墨烯油水分离材料的制备及应用 被引量：19

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作者 邱丽娟 张颖 +2 位作者 刘帅卓 张骞 周莹 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第12期2758-2766,共9页

通过绿色环保的表面修饰方法,采用氧化石墨烯(GO)对双亲的三聚氰胺海绵(MS)进行表面改性,制备了超疏水的还原氧化石墨烯/三聚氰胺海绵(RGO-MS).采用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)及扫描电子显微镜(SEM)对... 通过绿色环保的表面修饰方法,采用氧化石墨烯(GO)对双亲的三聚氰胺海绵(MS)进行表面改性,制备了超疏水的还原氧化石墨烯/三聚氰胺海绵(RGO-MS).采用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)及扫描电子显微镜(SEM)对制备的RGO-MS进行了结构、形貌和组分分析,并对其机械性能、疏水性、吸附性能、循环使用和连续油水分离性能进行了研究.实验结果表明,还原氧化石墨烯涂层和海绵骨架紧密相连; RGO-MS对水上浮油和水下重油均具有优异的吸附能力,并且在完成50次吸附-挤压循环测试之后仍保持90%以上的吸附能力,对静止和搅拌情况下的油水混合物的分离效率分别高达4. 5×10~6和3×10~6L/(m^3·h).因此,RGO-MS在处理油脂和有机物泄漏造成的大面积污染方面有着巨大的应用前景. 展开更多

关键词 还原氧化石墨烯/三聚氰胺海绵 超疏水 吸附性能 油水分离

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不同晶相MnS制备及光解H_2S制氢性能研究 被引量：2

4

作者 淡猛 张骞 +1 位作者 钟云倩 周莹 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第12期1308-1314,共7页

采用溶剂热法成功制备了具有立方结构的α-Mn S和六方结构的γ-Mn S。通过X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、选区电子衍射(SAED)和紫外-可见吸收光谱(UV-Vis),对样品的物相组成、显微... 采用溶剂热法成功制备了具有立方结构的α-Mn S和六方结构的γ-Mn S。通过X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、选区电子衍射(SAED)和紫外-可见吸收光谱(UV-Vis),对样品的物相组成、显微形貌、光学性质进行了研究,并对不同晶相Mn S在可见光(λ>420 nm)和全光谱下光解H_2S制氢性能进行了研究。结果表明:α,γ-Mn S在可见光下都具有光解H_2S制氢活性,且相比于热力学稳定相的α-Mn S(4.24μmol/(g·h)),亚稳态的γ-Mn S(23.38μmol/(g·h))具有更好的催化性能。相对于可见光,α,γ-Mn S在全光谱下的产氢速率明显提高,其中γ-Mn S在全光谱下具有最大的光解H2S制氢活性,其产氢速率可达2272.69μmol/(g·h)。值得注意的是,在6 h的光催化测试过程中,α,γ-Mn S都展示较好的抗光腐蚀能力和光催化稳定性。此外,对α,γ-Mn S光催化分解H2S制氢机理进行了分析,通过对α,γ-Mn S光电化学性质的研究,对其光催化活性存在差异的原因进行了探讨。 展开更多

关键词 硫化锰 光催化 硫化氢 氢气 晶体结构

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BiOBr-BN光催化氧化NO及其抑制毒副产物的机理研究 被引量：2

5

作者 郑倩 曹玥晗 +2 位作者 黄南建 董帆 周莹 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第11期1255-1262,I0001-I0003,共11页

光催化去除一氧化氮(NO)是一种新兴的空气净化技术,但极易生成毒副产物二氧化氮(NO2),限制了其实际应用。为解决这一问题,本研究以氮化硼(BN)纳米片为模板,用原位生长法在其表面形成溴氧铋(BiOBr)纳米片,成功构建二维–二维(2D-2D)可见... 光催化去除一氧化氮(NO)是一种新兴的空气净化技术,但极易生成毒副产物二氧化氮(NO2),限制了其实际应用。为解决这一问题,本研究以氮化硼(BN)纳米片为模板,用原位生长法在其表面形成溴氧铋(BiOBr)纳米片,成功构建二维–二维(2D-2D)可见光催化剂BiOBr-BN。根据X射线光电子能谱及第一性原理计算结果,BiOBr通过界面作用将电子转移至BN,形成内建电场,有效促进光生载流子的分离。BiOBr作为NO氧化的活性面,增强氧气(O2)的吸附和活化,抑制NO2的生成。可见光催化氧化NO性能测试结果表明,5%BiOBr复合BN后,NO去除率从24.6%提高到39.5%,NO3-的氧化选择性从36.6%提高到82.7%。 展开更多

关键词 溴氧铋 氮化硼 光催化 一氧化氮 毒副产物

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N-Bi_2O_2CO_3/CdSe量子点光催化氧化NO及原位红外光谱研究 被引量：3

6

作者 刘旸 于姗 +4 位作者 郑凯文 陈维维 董兴安 董帆 周莹 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第4期425-432,共8页

本实验成功制备了氮掺杂碳酸氧铋(N-Bi_2O_2CO_3,N-BOC)/硒化镉量子点(CdSeQDs)复合光催化剂,并将其运用于光催化降解室内空气污染物一氧化氮(NO)。X射线衍射、透射电子显微镜和光电子能谱测试结果表明N-BOC光催化剂在保持原有纳米片结... 本实验成功制备了氮掺杂碳酸氧铋(N-Bi_2O_2CO_3,N-BOC)/硒化镉量子点(CdSeQDs)复合光催化剂,并将其运用于光催化降解室内空气污染物一氧化氮(NO)。X射线衍射、透射电子显微镜和光电子能谱测试结果表明N-BOC光催化剂在保持原有纳米片结构和形貌的基础上成功负载了CdSeQDs。光催化氧化NO实验结果显示CdSeQDs的引入可显著提高N-BOC的NO去除率,并且二次毒副产物NO2生成率大幅度降低至1%,表明复合光催化剂具有极强的毒副产物抑制特性。固体紫外漫反射吸收光谱和发光光谱测试表明CdSe QDs拓宽并提升了N-BOC的光响应范围和能力,并有效抑制了光生电子-空穴的复合效率。通过原位漫反射傅里叶变换红外光谱技术(DRIFTS)分析,发现在N-BOC/CdSe QDs光催化氧化NO反应过程中没有NO2信号产生,仅观测到NO3-相关信号。机理分析表明超氧自由基(O2-)和光生空穴(h+)是体系中可能存在的活性物种,实现了对NO到NO3-的彻底氧化。 展开更多

关键词 碳酸氧铋 硒化镉量子点 光催化 一氧化氮 原位漫反射傅里叶变换红外光谱

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Bi2O2CO3/PPy界面氧空位构建及其可见光下NO氧化机理研究 被引量：3

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作者 伍凡 赵梓俨 +2 位作者 黎邦鑫 董帆 周莹 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期541-548,共8页

半导体光催化技术具有低能耗和环境友好等优点,在众多氮氧化物去除技术中具有较大的发展潜力。本研究在室温下成功制备了碳酸氧铋(Bi2O2CO3,BOC)/聚吡咯(PPy)光催化剂,并在可见光下对一氧化氮(NO)进行光催化氧化去除。可见光催化NO氧化... 半导体光催化技术具有低能耗和环境友好等优点,在众多氮氧化物去除技术中具有较大的发展潜力。本研究在室温下成功制备了碳酸氧铋(Bi2O2CO3,BOC)/聚吡咯(PPy)光催化剂,并在可见光下对一氧化氮(NO)进行光催化氧化去除。可见光催化NO氧化性能测试结果表明, BOC复合PPy之后,其NO去除率从9.4%提高到20.4%,毒副产物NO2的生成率从2%降到接近零。这是因为在BOC和PPy界面氢键作用下,在BOC和PPy界面形成了氧空位。光电流和交流阻抗测试表明氧空位的形成改善了BOC光生载流子分离和迁移过程,从而提高其光催化活性。此外, BOC/PPy光催化氧化NO机理分析表明,氧空位促进O2生成更多的·O2-,进而与·OH共同作用,提高BOC的NO氧化反应活性和安全性。 展开更多

关键词 碳酸氧铋 聚吡咯 光催化 一氧化氮 氧空位

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P(tBS-co-MMA)磁性吸油树脂的制备和性能 被引量：6

8

作者 武元鹏 杨浩 +4 位作者 胡帆 朱尚国 林元华 郑朝晖 丁小斌 《高分子材料科学与工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第6期18-21,共4页

本文用4-叔丁基苯乙烯(t BS)和甲基丙烯酸甲酯(MMA)为单体,与双键修饰的Fe3O4纳米粒子共聚,制备磁性高分子吸油树脂;用扫描电子显微镜、红外光谱、X射线衍射、热重分析和接触角进行了表征。高分子树脂吸油速率快,对多种有机溶剂和油类在... 本文用4-叔丁基苯乙烯(t BS)和甲基丙烯酸甲酯(MMA)为单体,与双键修饰的Fe3O4纳米粒子共聚,制备磁性高分子吸油树脂;用扫描电子显微镜、红外光谱、X射线衍射、热重分析和接触角进行了表征。高分子树脂吸油速率快,对多种有机溶剂和油类在10 min内即可吸附饱和,吸附容量为10 g/g左右。树脂密度小,能够漂浮于水面,对水面原油进行快速吸附,并且在外界磁场控制下,实现快速分离。 展开更多

关键词 甲基丙烯酸甲酯 叔丁基苯乙烯 FE3O4纳米粒子 磁性吸油树脂

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三聚氰胺海绵的一步式协同超疏水改性及在油水分离中的应用 被引量：16

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作者 刘帅卓 张骞 +3 位作者 刘宁 肖文艳 范雷倚 周莹 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第3期521-529,共9页

通过硝酸(HNO 3)实现两亲性三聚氰胺海绵(MS)的一步式协同超疏水改性,从而得到了一种具有优异性能的油水分离材料——硝酸改性三聚氰胺海绵(HMMS).采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热重(TG)和扫描电子显微镜(SEM)对HMMS的结构、形貌和组... 通过硝酸(HNO 3)实现两亲性三聚氰胺海绵(MS)的一步式协同超疏水改性,从而得到了一种具有优异性能的油水分离材料——硝酸改性三聚氰胺海绵(HMMS).采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热重(TG)和扫描电子显微镜(SEM)对HMMS的结构、形貌和组分进行了表征,并对其表面润湿性、机械性能、吸附性能和油水分离性能等进行了研究.结果表明,HMMS具有超疏水性,以及优异的机械性能、循环使用能力、选择性吸附能力,对油水混合物的连续分离效率可达6×10^6 L·m^-3·h^-1,并且可在苛刻的使用环境中保持稳定的物理化学性质. 展开更多

关键词 三聚氰胺海绵 油水分离 吸附性能 表面改性 超疏水

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活性炭/聚四氟乙烯改性三聚氰胺海绵及其在油水分离中的应用 被引量：8

10

作者 刘帅卓 张颖 +2 位作者 范雷倚 张骞 周莹 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第17期17099-17104,共6页

如何治理含油废水带来的污染已成为目前困扰全球的严峻问题。传统油水分离材料在性能、成本、制备等方面的缺陷制约了其实际应用。因此,性能优异、成本低廉、制备简便的新型油水分离材料的研究引起了广泛关注。本研究首先将粉末活性炭(... 如何治理含油废水带来的污染已成为目前困扰全球的严峻问题。传统油水分离材料在性能、成本、制备等方面的缺陷制约了其实际应用。因此,性能优异、成本低廉、制备简便的新型油水分离材料的研究引起了广泛关注。本研究首先将粉末活性炭(AC)与具有低表面能的聚四氟乙烯浓缩分散液(PTFE)混合,制备出新型涂料(AC/PTFE);然后将它浸涂包裹在三聚氰胺海绵(MS)的骨架上,再通过简单的热处理,即可制备出新型三维油水分离材料(AC/PTFE-MS)。性能测试结果表明,所制备的AC/PTFE-MS具有超疏水性(疏水角可达165°),在300次挤压后依然保持这种性能。同时,AC/PTFE-MS具有高的吸附倍率,能够选择性吸附水上浮油与水下重油,还可实现对油水混合乳液的高效分离,是一种具有较高实际应用价值的含油废水治理材料。 展开更多

关键词 油水分离 三聚氰胺海绵 超疏水 乳液涂料

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Fe增强Ni_(2)(CO_(3))(OH)_(2)臭氧分解抗湿性与催化性能 被引量：2

11

作者 黎邦鑫 张骞 +2 位作者 肖杰 肖文艳 周莹 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第1期45-50,共6页

臭氧污染已成为我国继PM2.5之后的主要污染物,传统的臭氧分解催化材料在湿润环境中性能不稳定。本工作采用水热法制备了一种铁掺杂改性的碱式碳酸镍催化剂(NiCH-Fe),该催化剂可在60%相对湿度下稳定分解2.14μg/L臭氧12 h,去除率达99%。... 臭氧污染已成为我国继PM2.5之后的主要污染物,传统的臭氧分解催化材料在湿润环境中性能不稳定。本工作采用水热法制备了一种铁掺杂改性的碱式碳酸镍催化剂(NiCH-Fe),该催化剂可在60%相对湿度下稳定分解2.14μg/L臭氧12 h,去除率达99%。水分子吸附质量检测结果表明,NiCH-Fe表面的水分子吸附量比纯NiCH明显减少,表面水分子吸脱附可逆;密度泛函理论结果证明,Fe原子是新的代替Ni原子的臭氧吸附位点,并且Fe原子对臭氧分子的吸附能力更强。此外,XPS表明作为活性位点的Fe元素在反应前后保持稳定。掺杂Fe后的催化材料具有优异的抗湿性与长效稳定性。本研究表明通过金属离子掺杂,改变催化材料的表面性质,可获得具有良好抗湿性能的臭氧催化分解材料,这为进一步开发兼具高抗湿性和高活性的臭氧催化分解材料,提供了有效的技术方法。 展开更多

关键词 碱式碳酸镍 掺杂 臭氧催化分解 抗湿性

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表面处理对Pt/Al2O3光催化氧化NO的影响 被引量：1

12

作者 黄宁岸 赵梓俨 +1 位作者 邹彦昭 周莹 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第12期1921-1925,共5页

以氯铂酸为Pt源,采用浸渍法制备了Pt/Al2O3复合光催化剂,并将其应用于光催化氧化NO。使用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)和紫外-可见光吸收光谱(UV-vis)研究了H2还原处理前后的Pt/Al2O3的形貌... 以氯铂酸为Pt源,采用浸渍法制备了Pt/Al2O3复合光催化剂,并将其应用于光催化氧化NO。使用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)和紫外-可见光吸收光谱(UV-vis)研究了H2还原处理前后的Pt/Al2O3的形貌、结构以及光学性质。探究了NO氧化过程中,Pt/Al2O3复合体中Pt的价态以及表面羟基对光催化性能的影响。实验结果表明:Pt/Al2O3的形貌与结构在还原前后并无明显变化,但表面的羟基含量减少,导致产生的羟基自由基减少;此外,退火处理使得Pt/Al2O3中的离子态Pt被还原为金属态的Pt0,导致退火后Pt/Al2O3光催化氧化NO性能下降。 展开更多

关键词 光催化 一氧化氮 铂/三氧化二铝 表面羟基

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g-C3N4/泡沫镍整体式光催化剂的构建及光氧化去除NO

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作者 冉涛 张骞 +2 位作者 黎邦鑫 刘旸 李筠连 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第A01期337-342,共6页

本工作以泡沫金属(M-foam,M=Ni、Cu、Fe)为载体,采用浸渍法制备了g-C3N4/泡沫金属整体式光催化剂,并分别对三种整体式光催化剂的负载牢固性和光催化活性进行了系统研究,得出泡沫镍为构建整体式光催化剂的最佳载体。对比g-C3N4/泡沫镍与... 本工作以泡沫金属(M-foam,M=Ni、Cu、Fe)为载体,采用浸渍法制备了g-C3N4/泡沫金属整体式光催化剂,并分别对三种整体式光催化剂的负载牢固性和光催化活性进行了系统研究,得出泡沫镍为构建整体式光催化剂的最佳载体。对比g-C3N4/泡沫镍与粉体g-C3N4的光催化活性发现,g-C3N4/泡沫镍的一氧化氮(NO)去除率为粉体g-C3N4的1.8倍,表明泡沫镍的引入能明显增强g-C3N4的光催化活性。同时,对g-C3N4/泡沫镍的结构形貌、光学性质以及反应活性物种进行分析,将g-C3N4/泡沫镍光催化活性增强的因素主要归于以下两点:一是泡沫镍的多孔结构提高了g-C3N4的分散度,因而暴露出更多的光催化反应活性位点,从而增强了NO在g-C3N4表面的吸附,提高了反应效率;二是泡沫镍良好的导电性有助于g-C3N4表面电子的转移,从而提高了光生电子-空穴的分离效率。此外,g-C3N4/泡沫镍在光照条件下产生的超氧自由基(·O2^-)和羟基自由基(·OH)是光氧化NO生成NO3-的主要反应活性物种。本研究为粉体光催化剂的性能提升和实际应用提供了一种新思路。 展开更多

关键词 整体式光催化剂 可见光 一氧化氮 光氧化

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