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层状双金属氢氧化物的层间阴离子对衍生的Ni-Al_(2)O_(3)催化剂光热催化CO_(2)甲烷化反应的影响 被引量：2
1
作者 郭李娜 李睿哲 +5 位作者 孙闯 罗小利 石义秋 原弘 欧阳述昕 张铁锐 《物理化学学报》 北大核心 2025年第1期68-78,共11页
太阳能驱动的二氧化碳(CO_(2))甲烷化反应不仅有助于减少多余的碳排放,而且是生产燃料的重要途径。层状金属双氢氧化物(layered double hydroxides,LDH)可以在高温还原气(H_(2)/Ar)氛围中还原,转化为金属负载于氧化物(MO)的催化剂。这... 太阳能驱动的二氧化碳(CO_(2))甲烷化反应不仅有助于减少多余的碳排放,而且是生产燃料的重要途径。层状金属双氢氧化物(layered double hydroxides,LDH)可以在高温还原气(H_(2)/Ar)氛围中还原,转化为金属负载于氧化物(MO)的催化剂。这些催化剂在CO_(2)加氢反应中作为优秀的光热催化剂被广泛应用。然而,有关LDH的层间阴离子类型如何影响CO_(2)甲烷化活性的研究还相对有限。本文研究了包含不同层间阴离子的镍(Ni)铝(Al)LDH前驱体,通过在H_(2)/Ar气氛中还原处理,制备了一系列Ni负载在氧化铝(Al_(2)O_(3))上的MO催化剂,这些催化剂被命名为NiAl-x-MO(其中x代表CO_(3)、NO_(3)、Cl和SO_(4),分别代表碳酸根、硝酸根、氯离子和硫酸根等阴离子)。其中,NiAl-CO_(3)-MO催化剂表现出50.1%的CO_(2)转化率,99.9%的甲烷(CH_(4))选择性以及94.4 mmol∙g^(−1)∙h^(−1)的CH_(4)产出速率。与之相比,NiAl-Cl-MO和NiAl-SO_(4)-MO催化剂的CO_(2)甲烷化活性极低。H_(2)程序升温脱附(temperature programmed desorption with H_(2),H_(2)-TPD)实验和密度泛函理论计算(density functional theory,DFT)结果表明,低CO_(2)转化率是由于残留的氯(Cl)或硫(S)与金属Ni形成的强配位键阻碍了H_(2)的吸附和活化。因此,在设计LDH衍生的催化剂,特别是用于氢化反应的Ni基催化剂时,应优先考虑层间阴离子在LDH中的重要作用。 展开更多
关键词 光热催化 Co_(2)甲烷化 Ni-al_(2)o_(3)催化剂 层状金属双氢氧化物 层间阴离子
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NiO含量对NiMo/Al_(2)O_(3)催化剂在焦炉煤气中噻吩加氢脱硫性能的影响
2
作者 李姣姣 秦志峰 +4 位作者 李晓红 杜朕屹 于峰 翟志强 吴琼笑 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第4期71-79,共9页
焦炉煤气作为气体资源,常被用作化工原料,然而其中噻吩(C_(4)H_(4)S)等硫化物杂质的存在对催化剂具有较强毒害作用,工业上常通过二级镍钼加氢脱硫对噻吩进行深度脱除。为探究金属负载量对催化剂性能的影响,采用浸渍法制备了不同NiO含量... 焦炉煤气作为气体资源,常被用作化工原料,然而其中噻吩(C_(4)H_(4)S)等硫化物杂质的存在对催化剂具有较强毒害作用,工业上常通过二级镍钼加氢脱硫对噻吩进行深度脱除。为探究金属负载量对催化剂性能的影响,采用浸渍法制备了不同NiO含量(5%、10%、15%和20%,质量分数)的NiMo/Al_(2)O_(3)催化剂;在反应温度250~390℃、压力1 MPa和原料空速4500 h^(-1)条件下,对催化剂焦炉煤气噻吩加氢脱硫性能进行了测试;并通过N2吸/脱附、XRD、H_(2)-TPR和XPS等表征手段,探究了NiO含量对NiMo/Al_(2)O_(3)催化剂性能的影响。结果表明,在270~370℃区间内,催化剂的C_(4)H_(4)S转化率从大到小依次为Ni_(5)Mo_(15)/Al_(2)O_(3)、Ni_(10)Mo_(15)/Al_(2)O_(3)、Ni_(15)Mo_(15)/Al_(2)O_(3)和Ni_(20)Mo_(15)/Al_(2)O_(3)。其中,Ni_(5)Mo_(15)/Al_(2)O_(3)催化剂,290℃时C_(4)H_(4)S转化率达到70%,330℃时达到90%,明显高于其他3种催化剂。这归因于该催化剂在预硫化过程中,生成了更多活性物种MoS2,硫化程度较高。但随着NiO含量增大,可能发生NiO包覆MoO3的现象,导致催化剂硫化程度下降,催化性能减弱。 展开更多
关键词 Nio含量 焦炉煤气 噻吩 加氢脱硫 NiMo/al_(2)o_(3)
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n(Cu)/n(Zn)对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化性能的影响
3
作者 刘大李 王聪 +2 位作者 刘新伟 杨磊 于一夫 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期132-141,共10页
CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响... CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响。为了探究n(Cu)/n(Zn)对CZA催化剂物化特性和催化性能的影响,采用共沉淀-焙烧法制备了一系列不同n(Cu)/n(Zn)的CZA催化剂,采用XRD、SEM、HRTEM、XPS、ICP-MS、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD等多种表征手段对催化剂进行了表征,并将其用于催化CO_(2)加氢制CH_(3)OH反应。结果表明,n(Cu)/n(Zn)会影响催化剂的Cu颗粒粒径、比表面积、表面Cu^(+)与Cu^(0)数量之比(N(Cu^(+))/N(Cu^(0)))、还原性能和表面碱度等理化性质。CZA-R-2(n(Cu)/n(Zn)为2)的Cu颗粒粒径为5.32 nm,比表面积达到53.5 m^(2)/g,表面N(Cu^(+))/N(Cu^(0))为0.900。在220℃、2 MPa和气体空速为7500 mL/(h·g)条件下,CZA-R-2具有最佳的CO_(2)转化率(15.5%)和CH_(3)OH选择性(67.0%),且此时CH_(3)OH产率达到10.4%。此外,CZA-R-2在此条件下平稳运行超200 h,具有良好的稳定性。 展开更多
关键词 Cu/Zno/al_(2)o_(3)催化剂 Co_(2)加氢 甲醇 n(Cu)/n(Zn)
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油氨柱Al_(2)O_(3)载体制备及乙炔加氢催化剂性能
4
作者 许洪 王海燕 +1 位作者 车春霞 韩伟 《石油化工》 北大核心 2025年第7期909-916,共8页
采用油氨柱滴球成型法制备了Al_(2)O_(3)载体(简称油氨柱Al_(2)O_(3)载体),通过等体积浸渍法将Pd和Ag组分负载于油氨柱Al_(2)O_(3)载体上制备了PdAg/Al_(2)O_(3)催化剂,并对不同焙烧温度处理后的油氨柱Al_(2)O_(3)载体所制备的PdAg/Al_(... 采用油氨柱滴球成型法制备了Al_(2)O_(3)载体(简称油氨柱Al_(2)O_(3)载体),通过等体积浸渍法将Pd和Ag组分负载于油氨柱Al_(2)O_(3)载体上制备了PdAg/Al_(2)O_(3)催化剂,并对不同焙烧温度处理后的油氨柱Al_(2)O_(3)载体所制备的PdAg/Al_(2)O_(3)催化剂对乙炔选择性加氢性能的影响进行了研究。通过XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD、H2-TPR和TEM等方法对油氨柱Al_(2)O_(3)载体及PdAg/Al_(2)O_(3)催化剂进行了表征。实验结果表明,不同焙烧温度处理后的油氨柱Al_(2)O_(3)载体的物性参数均发生变化;随着焙烧温度的升高,油氨柱Al_(2)O_(3)载体表面酸量降低,PdAg/Al_(2)O_(3)催化剂活性降低、选择性升高;油氨柱Al_(2)O_(3)载体在1 300℃焙烧后制备的催化剂性能最优;在一定反应条件下,乙炔转化率为95.41%,乙烯选择性为91.19%,丙炔与丙二烯的混合物转化率为55.09%。 展开更多
关键词 油氨柱al_(2)o_(3)载体 焙烧温度 pdag/al_(2)o_(3)催化剂 乙炔加氢
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不同晶型Al_(2)O_(3)负载Ru催化剂对聚乙烯氢解的影响
5
作者 高姣姣 颜诗宇 +3 位作者 杨太顺 谢尚志 杨艳娟 徐晶 《化工进展》 北大核心 2025年第7期3917-3927,共11页
废聚乙烯(PE)通过催化氢解制取燃料产品是实现塑料绿色循环的重要途径之一。本文探究了Al_(2)O_(3)晶型对负载型Ru基催化剂在PE催化氢解中反应性能的影响。通过浸渍法制备4种不同晶型的Ru/Al_(2)O_(3)催化剂,采用TEM、H_(2)-TPR和XPS对R... 废聚乙烯(PE)通过催化氢解制取燃料产品是实现塑料绿色循环的重要途径之一。本文探究了Al_(2)O_(3)晶型对负载型Ru基催化剂在PE催化氢解中反应性能的影响。通过浸渍法制备4种不同晶型的Ru/Al_(2)O_(3)催化剂,采用TEM、H_(2)-TPR和XPS对Ru/Al_(2)O_(3)催化剂进行表征,以揭示活性金属Ru与Al_(2)O_(3)载体之间的相互作用差异。PE氢解实验的结果表明,Al_(2)O_(3)晶型的差异对Ru/Al_(2)O_(3)催化剂催化氢解性能产生显著影响。在相同条件下进行PE氢解反应时,Ru/(δ+α)-Al_(2)O_(3)上产物总产率低于10%,甲烷的产率低于5%;而其他3种催化剂的产物总产率均高于90%,其中Ru/(θ+α)-Al_(2)O_(3)的甲烷产率(>90%)和选择性(>95%)最高。调控氢气反应压力,发现不同的*H覆盖率导致Ru/Al_(2)O_(3)催化剂上不同的反应行为。采用H_(2)-TPD和CO-DRIFTS对Ru/Al_(2)O_(3)催化剂进行表征,发现Ru/γ-Al_(2)O_(3)上活性位点Ru^(0)上的*H的过量吸附,导致了氢中毒;在Ru/(θ+α)-Al_(2)O_(3)上,活性位点Ru^(0)上的*H吸附和C-C长链吸附达到了平衡;在Ru/(δ+α)-Al_(2)O_(3)上,由于Run+的含量过高,导致*H在金属Ru上的吸附较弱,从而Ru/(δ+α)-Al_(2)O_(3)上产物总产率低于10%。 展开更多
关键词 Ru/al_(2)o_(3)催化剂 加氢 甲烷 氧化铝 吸附
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CeMn/γ-Al_(2)O_(3)催化剂制备及催化降解乙酸乙酯性能
6
作者 孙哲恺 张智宏 杜晓刚 《精细化工》 北大核心 2025年第6期1359-1365,共7页
以硝酸铈和硝酸锰为原料、NaOH为沉淀剂,采用共沉淀法制备了Ce_(1)Mn_(3)前驱体粉末,将其与纳米氧化铝胶干粉通过混捏煅烧制备了复合金属氧化物催化剂Ce_(1)Mn_(3-x)/γ-Al_(2)O_(3)(x为Ce_(1)Mn_(3)前驱体粉末质量,分别为1、3、5、7、9... 以硝酸铈和硝酸锰为原料、NaOH为沉淀剂,采用共沉淀法制备了Ce_(1)Mn_(3)前驱体粉末,将其与纳米氧化铝胶干粉通过混捏煅烧制备了复合金属氧化物催化剂Ce_(1)Mn_(3-x)/γ-Al_(2)O_(3)(x为Ce_(1)Mn_(3)前驱体粉末质量,分别为1、3、5、7、9 g,原料总质量10 g)。采用XRD、BET和SEM对Ce_(1)Mn_(3-x)/γ-Al_(2)O_(3)进行了表征,通过固定床反应器考察其对气态低含量乙酸乙酯(体积分数0.1%)的催化降解性能,并探究了水蒸气对反应的影响和48 h催化稳定性。结果表明,γ-Al_(2)O_(3)的引入并没有改变Ce_(1)Mn_(3)物相。与Ce_(1)Mn_(3)相比,Ce_(1)Mn_(3-x)/γ-Al_(2)O_(3)的比表面积增大(由38.55 m^(2)/g增至60.03~204.79 m^(2)/g),介孔数量明显增加。Ce_(1)Mn_(3)氧化物结合在γ-Al_(2)O_(3)表面,暴露出的Ce_(1)Mn_(3)氧化物颗粒更加细小且分散。制备的Ce_(1)Mn_(3)-7/γ-Al_(2)O_(3)催化活性最高,在空速(GHSV)15000 mL/(g·h)条件下,乙酸乙酯降解率达到90%时的温度(T_(90))为164.5℃。载体γ-Al_(2)O_(3)和水蒸气的引入均有利于乙酸乙酯在低温下(<120℃)的降解,促进中间体乙酸和乙醇生成,导致最终T_(90)降低。在180℃、48 h、不含水蒸气的反应条件下,Ce_(1)Mn_(3)-7/γ-Al_(2)O_(3)催化剂能始终保持99%以上的乙酸乙酯降解率。 展开更多
关键词 共沉淀法 混捏技术 γ-al_(2)o_(3) 催化氧化 乙酸乙酯 环境保护
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磁性核壳结构SO_(4)^(2-)/Fe_(3)O_(4)@Al_(2)O_(3)-TiO_(2)催化剂的构建及应用
7
作者 黄雨菲 郑建仙 《食品与机械》 北大核心 2025年第5期19-26,共8页
[目的]构建抗坏血酸棕榈酸酯的磁性固体超强酸催化合成法,解决传统浓硫酸法分离困难、底物氧化及污染问题。[方法]采用共沉淀—溶胶凝胶法制备SO_(4)^(2-)/Fe_(3)O_(4)@Al_(2)O_(3)-TiO_(2),通过Hammett指示剂法、NH3-TPD、VSM进行表征... [目的]构建抗坏血酸棕榈酸酯的磁性固体超强酸催化合成法,解决传统浓硫酸法分离困难、底物氧化及污染问题。[方法]采用共沉淀—溶胶凝胶法制备SO_(4)^(2-)/Fe_(3)O_(4)@Al_(2)O_(3)-TiO_(2),通过Hammett指示剂法、NH3-TPD、VSM进行表征,使用单因素试验验证催化剂对抗坏血酸棕榈酸酯合成的催化活性并优化其反应参数,最后通过循环试验探究催化剂的稳定性。[结果]SO_(4)^(2-)/Fe_(3)O_(4)@Al_(2)O_(3)-TiO_(2)具备超强酸性(Hammett酸度函数表示为H0<-13.75)与高磁响应性(47.08 emu/g),且在反应底物摩尔比(n棕榈酸∶n抗坏血酸)6∶5、反应温度70℃、催化剂质量分数7%、反应时间11 h的优化条件下,抗坏血酸棕榈酸酯产率达61.45%(纯度98.58%),循环5次后仍保持大于50%的抗坏血酸棕榈酸酯产率及高磁分离性能(>20 emu/g)。[结论]制备的固体超强酸SO_(4)^(2-)/Fe_(3)O_(4)@Al_(2)O_(3)-TiO_(2)稳定性好,兼具可回收性与酯化催化活性。 展开更多
关键词 抗坏血酸棕榈酸酯 So_(4)^(2-)/Fe_(3)o_(4)@al_(2)o_(3)-Tio_(2) 固体超强酸 酯化合成 非均相催化剂
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H2S对Pd/α-Al_(2)O_(3)催化剂催化草酸二甲酯合成反应性能的影响
8
作者 赵立红 梁旭 +4 位作者 蒋元力 刘振峰 谢肥东 蔡教民 谢进军 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第7期51-57,共7页
草酸二甲酯(DMO)是合成气制乙二醇的中间产品,工业上通常采用CO和亚硝酸甲酯(MN)在Pd/α-Al_(2)O_(3)催化剂作用下制备DMO,但是在以含CO工业尾气为原料生产DMO的过程中无法避免负荷大范围波动的问题,会出现H_(2)S等毒物含量超标情况,因... 草酸二甲酯(DMO)是合成气制乙二醇的中间产品,工业上通常采用CO和亚硝酸甲酯(MN)在Pd/α-Al_(2)O_(3)催化剂作用下制备DMO,但是在以含CO工业尾气为原料生产DMO的过程中无法避免负荷大范围波动的问题,会出现H_(2)S等毒物含量超标情况,因此探究H_(2)S对催化剂的毒害影响具有重要意义。采用固定床微反装置考察了H_(2)S对利用CO和MN合成DMO的Pd/α-Al_(2)O_(3)催化剂催化性能的影响。在反应温度为120℃、常压、n(CO)/n(MN)为2.0以及空速为3000 h^(-1)条件下,H_(2)S毒化处理催化剂后,其MN转化率由83%降低至64%左右。对中毒处理后的催化剂进行H_(2)还原处理,发现催化剂活性进一步降低,MN转化率稳定在51%左右。采用XRD、FT-IR、HRTEM和XPS等对新鲜催化剂、中毒处理后催化剂及H_(2)还原处理后催化剂进行了表征分析。结果表明,H_(2)S优先与催化剂表面Pd活性物种反应生成PdSO_(4)、PdO_(x)-S和PdO_(x)-SO_(x)等惰性物种,Pd颗粒内部仍保持Pd^(0)状态。H_(2)还原处理会脱除掉部分表面硫,部分氧化态Pd物种重新被还原为Pd^(0),但是还原处理造成Pd^(0)颗粒团聚长大。表面PdSO_(4)、PdO_(x)-S和PdO_(x)-SO_(x)等惰性物种占据并覆盖活性中心及Pd^(0)团聚长大是造成催化剂催化活性下降的主要原因。 展开更多
关键词 草酸二甲酯 Pd/α-al_(2)o_(3)催化剂 H2S预处理 再生处理
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Pt-Sn-K/Al_(2)O_(3)催化剂催化C_(5)~C_(7)烷烃转化为烯烃和芳烃的反应规律
9
作者 刘昌呈 陶劲文 +2 位作者 向彦娟 王杰广 马爱增 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第4期1023-1033,共11页
采用浸渍法制备Pt-Sn-K/Al_(2)O_(3)催化剂,用盐酸作竞争吸附剂控制Pt在载体径向上的分布,采用N_(2)吸附-脱附、XRD、STEM和电子探针微区分析(EPMA)线分析对催化剂进行表征,考察Pt分布对Pt-Sn-K/Al_(2)O_(3)催化剂催化正己烷脱氢反应性... 采用浸渍法制备Pt-Sn-K/Al_(2)O_(3)催化剂,用盐酸作竞争吸附剂控制Pt在载体径向上的分布,采用N_(2)吸附-脱附、XRD、STEM和电子探针微区分析(EPMA)线分析对催化剂进行表征,考察Pt分布对Pt-Sn-K/Al_(2)O_(3)催化剂催化正己烷脱氢反应性能的影响。结果表明:加入竞争吸附剂盐酸对催化剂载体结构没有明显影响,但对Pt沿径向分布有重要影响;加入质量分数1%盐酸制备的Pt(1)-Sn-K/Al_(2)O_(3)催化剂中Pt均匀分布,脱氢能垒最低,反应活性最高;在反应温度为530℃、反应压力为0.07 MPa、氢气/正己烷摩尔比为1、反应时间为2 h的条件下进行Pt(1)-Sn-K/Al_(2)O_(3)催化正己烷脱氢反应,正己烷转化率达到50.0%,C_(6)烯烃和苯的总选择性达到82.0%。反应温度对C5~C7烷烃在Pt(1)-Sn-K/Al_(2)O_(3)催化剂上的脱氢反应有重要影响,随着反应温度的升高,原料烷烃转化率逐渐增大,以C_(6)、C7直链烷烃为原料时芳烃产率显著增加,以异构烷烃为原料时反应产物以同碳数烯烃为主。 展开更多
关键词 Pt-Sn-K/al_(2)o_(3)催化剂 Pt分布 烷烃 烯烃 芳烃 脱氢反应 竞争吸附剂
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Al_(2)O_(3)载体性质对丙烷脱氢催化剂性能的影响
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作者 潘涛 王傲雪 +3 位作者 蔡璐 丁俊彬 曹民 陈伟 《石油化工》 北大核心 2025年第5期609-617,共9页
采用四种具有不同表面性质的Al_(2)O_(3)载体(Al-1~Al-4)制备了Cr-Al催化剂,利用XRD、N_(2)吸附-脱附、NH_(3)-TPD、FTIR、UV-Vis等方法对Al_(2)O_(3)载体及Cr-Al催化剂进行表征,考察了载体Al_(2)O_(3)性质对负载金属Cr催化剂的形态及... 采用四种具有不同表面性质的Al_(2)O_(3)载体(Al-1~Al-4)制备了Cr-Al催化剂,利用XRD、N_(2)吸附-脱附、NH_(3)-TPD、FTIR、UV-Vis等方法对Al_(2)O_(3)载体及Cr-Al催化剂进行表征,考察了载体Al_(2)O_(3)性质对负载金属Cr催化剂的形态及丙烷脱氢性能的影响。实验结果表明,Al_(2)O_(3)载体表面的强L酸有利于锚定表面的Cr_(2)O_(3)物种,而表面羟基有利于形成聚集或分散态的Cr^(6+);Al-3载体具有较高的强L酸含量及最低的羟基含量,表面易于形成高活性的Cr_(2)O_(3)物质,同时较低的羟基含量抑制了聚集或分散态的Cr^(6+)在反应循环再生过程中向Cr_(2)O_(3)的迁移,利用Al-3载体制备的Cr-Al催化剂15次循环后活性与初始活性相比无明显变化,稳定性良好。 展开更多
关键词 al_(2)o_(3)载体 强L酸 羟基 丙烷脱氢 稳定性
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Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)催化剂上乙烷干重整反应本征动力学研究
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作者 郭冰洋 杜春丽 +5 位作者 范志辉 杨旭港 张艺 闫龙飞 张振洲 涂维峰 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期39-46,共8页
乙烷干重整反应是实现CO_(2)利用的重要途径之一。Ni基催化剂因具有低成本和高催化活性等特点被广泛用于乙烷干重整反应。然而,乙烷干重整反应机理仍不明晰,这制约了高效Ni基催化剂的开发。采用溶胶凝胶法制备了Ni质量分数分别为5%和10%... 乙烷干重整反应是实现CO_(2)利用的重要途径之一。Ni基催化剂因具有低成本和高催化活性等特点被广泛用于乙烷干重整反应。然而,乙烷干重整反应机理仍不明晰,这制约了高效Ni基催化剂的开发。采用溶胶凝胶法制备了Ni质量分数分别为5%和10%的Ni基催化剂(5%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)和10%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)),通过本征动力学方法分析了反应物分压(pC_(2)H_(6)和p_(CO)_(2))和产物分压(p_(H_(2))和p_(CO))对相关反应的影响,研究了反应温度、Ni团簇平均粒径对乙烷干重整反应过程中乙烷活化的影响。结果表明,在温度为823 K、常压、pC_(2)H_(6)为0.1~7.0 kPa、p_(CO)_(2)为2.0~20.0 kPa和空速为6.9×10^(5) mL/(g·h)下,催化剂上乙烷正向转化速率与pC_(2)H_(6)线性相关,且不受p_(CO)_(2)、p_(H_(2))和p_(CO)的影响;在本征动力学区间内,乙烷重整反应速率的速率控制步骤为乙烷活化,活化能为(108±10)kJ/mol。在温度为823 K、常压和空速为6.9×10^(5) mL/(g·h)下,Ni团簇平均粒径为6.5 nm的5%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)具有较高的乙烷活化速率((7.26±0.80)mol/(mol·min·kPa))。 展开更多
关键词 乙烷干重整反应 Ni/al_(2)o_(3)-Ceo_(2)催化剂 本征动力学 反应机理
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PFTS改性Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)催化剂对费托合成产物分布的影响
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作者 张雪建 王舜 +4 位作者 张帅 王康洲 高新华 赵天生 张建利 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期93-100,119,共9页
经费托合成路线,通过CO加氢制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一。然而在生成烃类的同时,会副产大量的H_(2)O。H_(2)O氧化活性中心导致反应速率降低,同时会促进水煤气变换(WGS)反应正向进行,产生大量CO_(2),碳利用... 经费托合成路线,通过CO加氢制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一。然而在生成烃类的同时,会副产大量的H_(2)O。H_(2)O氧化活性中心导致反应速率降低,同时会促进水煤气变换(WGS)反应正向进行,产生大量CO_(2),碳利用效率降低。且费托合成产物中初级烯烃易再吸附发生二次加氢反应,导致烯烃选择性下降。基于费托合成产物分布的特点,通过调节Fe基催化剂的表面亲疏性,可以实现对产物的调控。采用溶剂热法、Stober法制备了不同壳层厚度的Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)催化剂并以全氟癸基三乙氧基硅烷(PFTS)为改性剂制备了具有疏水疏油(以下简称“双疏”)性质的Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-3-PFTS催化剂,探究了表面壳层厚度和双疏改性对催化剂活性和产物分布的影响。采用SEM、TEM、FT-IR、XRD和H_(2)-TPR等方法对催化剂进行了表征,并在300℃、1.5 MPa、气体空速3000 h^(-1)、V(H_(2)):V(CO)=2:1条件下进行了催化剂催化性能测试。结果表明,制备的催化剂核壳结构完整,壳层厚度均匀,Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-3-PFTS催化剂具备良好的双疏性。随着SiO_(2)壳层厚度增大,初级烯烃二次加氢反应增强,显著抑制了重烃生成,碳原子数为2~4的烷烃(C_(2)^(0)~C_(4)^(0))选择性从21.5%(Fe_(3)O_(4))增大至46.8%(Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-3),碳原子数大于等于5的烃(C_(5+))选择性从47.7%(Fe_(3)O_(4))减小至21.5%(Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-3)。Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)-3-PFTS催化剂抑制了WGS反应正向进行以及初级烯烃二次加氢反应,反应12 h后CO_(2)选择性为14.2%,碳原子数为2~4的烯烃(C_(2)=~C_(4)=)选择性为19.7%,C_(2)~C_(4)产物烯烷选择性比为0.68,产物分布得到了调控。 展开更多
关键词 费托合成 Fe_(3)o_(4)@Sio_(2)催化剂 双疏改性 产物分布
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Li掺杂La_(2)O_(3)催化剂上甲烷氧化偶联反应中氧物种迁移及类型对CH_(4)解离影响的DFT研究
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作者 刘思 章日光 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期12-22,共11页
La_(2)O_(3)催化剂广泛应用于甲烷氧化偶联(OCM)反应,但确定该反应中关键氧物种的类型及其对甲烷解离活性的影响仍具有挑战性。基于密度泛函理论(DFT)计算,探究了Li掺杂La_(2)O_(3)催化剂上氧迁移过程、氧迁移过程中形成的氧物种类型以... La_(2)O_(3)催化剂广泛应用于甲烷氧化偶联(OCM)反应,但确定该反应中关键氧物种的类型及其对甲烷解离活性的影响仍具有挑战性。基于密度泛函理论(DFT)计算,探究了Li掺杂La_(2)O_(3)催化剂上氧迁移过程、氧迁移过程中形成的氧物种类型以及氧物种类型对甲烷解离活性的影响。结果表明,对于Li/Ov-La_(2)O_(3)催化剂,O_(2)在催化剂表面氧空位上形成表面超氧物种O_(2(1st))^(-),随后表面超氧物种O_(2(1st))^(-)中的一个O迁移到次表层形成次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-),即Li/Ov-La_(2)O_(3)-O_(2(2nd))^(2-)催化剂。对于Li/La_(2)O_(3)催化剂,O_(2)解离与催化剂表面晶格氧结合生成两个表面超氧物种O_(2(1st))^(-),随后表面超氧物种O-2中的一个O迁移到次表层形成次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-),即Li/La_(2)O_(3)-O_(2(1st))^(-)+O_(2(2nd))^(2-)催化剂。Li/Ov-La_(2)O_(3)-O_(2(2nd))^(2-)和Li/La_(2)O_(3)-O_(2(1st))^(-)+O_(2(2nd))^(2-)催化剂中的次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-)提高了催化剂的甲烷解离性能,并使甲烷自发解离为吸附态CH_(3)和H。这主要归因于次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-)的存在使得催化剂表面O处于缺电子状态,进而提高了催化剂的甲烷解离性能。 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联反应 La_(2)o_(3)催化剂 氧迁移 氧物种 Li掺杂
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磁性Ag_(3)PO_(4)/CoFe_(2)O_(4)/ZnO复合催化剂的制备及光催化降解罗丹明B的研究
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作者 王喜全 吕艳丽 +1 位作者 华丹红 陈鹏飞 《化学研究与应用》 北大核心 2025年第8期2161-2169,共9页
为提高Ag_(3)PO_(4)光催化稳定性和光催化活性,采用共沉淀和水热合成方法对Ag_(3)PO_(4)进行CoFe_(2)O_(4)材料掺杂与ZnO半导体复合改性,制备磁性Ag_(3)PO_(4)/CoFe_(2)O_(4)/ZnO复合催化剂,并通过XRD、EDS、SEM等表征手段对催化剂的晶... 为提高Ag_(3)PO_(4)光催化稳定性和光催化活性,采用共沉淀和水热合成方法对Ag_(3)PO_(4)进行CoFe_(2)O_(4)材料掺杂与ZnO半导体复合改性,制备磁性Ag_(3)PO_(4)/CoFe_(2)O_(4)/ZnO复合催化剂,并通过XRD、EDS、SEM等表征手段对催化剂的晶型结构、能带结构、微观形貌等进行探究。在此基础上,以罗丹明B为降解对象,研究复合催化剂的光催化性能及催化机制。研究结果表明:CoFe_(2)O_(4)和ZnO的加入使得Ag_(3)PO_(4)对光的吸收边带发生了红移,由550 nm红移至600 nm;在可见光照射下对罗丹明B表现出优异的催化降解性能:当罗丹明B的初始浓度为10 m/L、催化剂投加浓度为2.0 g/L、RhB的初始pH值为5时,脱色率达到98%。复合催化剂在多次回收使用后,对罗丹明B依旧具有较高的脱色率,其化学稳定性较好。 展开更多
关键词 Ag_(3)Po_(4)/CoFe_(2)o_(4)/Zno复合催化剂 催化降解能力 罗丹明B
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活性金属Ni d电荷密度对Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)催化剂菲加氢性能的影响 被引量：2
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作者 荆洁颖 李泽 +1 位作者 赵泽敏 张雨 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期102-113,共12页
高温煤焦油中菲含量高,将菲深度加氢饱和得到全氢菲,可提升菲利用率,且全氢菲密度大,热值高,可作为喷气燃料理想组分。然而,在菲加氢反应过程中菲与中间加氢产物的竞争吸附不利于菲在催化剂上吸附活化,且对称八氢菲进一步加氢是菲加氢... 高温煤焦油中菲含量高,将菲深度加氢饱和得到全氢菲,可提升菲利用率,且全氢菲密度大,热值高,可作为喷气燃料理想组分。然而,在菲加氢反应过程中菲与中间加氢产物的竞争吸附不利于菲在催化剂上吸附活化,且对称八氢菲进一步加氢是菲加氢饱和过程的速控步骤,其吸附活化困难不易解决,催化剂活性难以满足加氢需求。根据稠环芳烃与过渡金属间π络合吸附机理,在反应物吸附活化过程中,稠环芳烃分子和活性金属分别充当电子供体和电子受体,故Ni基催化剂中活性金属Ni处于缺电子状态时利于生成全氢菲,但关于Ni缺电子量及其电子结构如何影响催化剂菲、对称八氢菲加氢性能的原因需进一步探究。此外,基于负载型Ni_(2)P催化剂稳定性高、耐硫、耐氮性强等优势,采用次磷酸盐歧化法通过调变P/Ni物质的量比制备具有不同Ni d电荷密度的Ni2P/Al_(2)O_(3)催化剂,考察Ni d电荷密度对菲、对称八氢菲吸附和反应性能的影响规律。结果表明,在320℃、5 MPa、空速1 309 h-1反应条件下,Ni-2.5P/Al_(2)O_(3)催化剂转换频率fTO最高(44.64×10^(-3)s^(-1))。通过吸附活化熵描述菲、对称八氢菲与催化剂表面间相互作用强度,发现菲、对称八氢菲在不同Ni-xP/Al_(2)O_(3)催化剂表面吸附强度不同。通过定量计算Ni d电荷密度,明确了Ni2P/Al_(2)O_(3)催化剂用于菲加氢反应时适宜Ni d电荷密度约-0.24 e,对称八氢菲加氢反应适宜的Ni d电荷密度约-0.05 e。 展开更多
关键词 菲 加氢饱和 Ni_(2)P/al_(2)o_(3)催化剂 d电荷密度 全氢菲
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基于层状锌铝复合氢氧化物前驱体优化制备Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)气相醛加氢催化剂
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作者 白鹏 刘函澎 +6 位作者 陈雪娇 张永辉 赵振祥 吴萍萍 黄德鑫 吴先锋 张志华 《中国石油大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期224-232,共9页
以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝... 以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝的引入方式对ZnAl_(2)O_(4)尖晶石形成的影响,考察不同条件下所得催化剂的结构与反应性能之间的构效关系。结果表明:与工业催化剂相比,在辛烯醛气相加氢反应中混合法制得的催化剂与工业催化剂活性相当,产物选择性在空速1.5 h^(-1)时高于工业剂1.9%,在空速4.0 h^(-1)时高于工业剂2.5%;以偏铝酸钠作为铝源制备的ZnAl-LDH前驱物大大提高锌铝结合效率,减少非结合Al_(2)O_(3)的产生,提高产物选择性,同时实现380℃低温焙烧条件下ZnAl-LDH向ZnAl_(2)O_(4)尖晶石的转变,避免传统的高温焙烧过程中CuO的烧结。 展开更多
关键词 Cu/Zno/al_(2)o_(3)催化剂 Znal_(2)o_(4)尖晶石 Znal-LDH 气相醛加氢
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La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响
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作者 宋崇林 郑庆贺 +3 位作者 吕誉 崔立峰 李云强 吕刚 《天津大学学报（自然科学与工程技术版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1053-1061,共9页
为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技... 为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技术,此时LNT的作用是将排气中部分NO_(x)转化为NH_(3),为下游的SCR提供还原剂.基于此,制备了LNT催化剂,研究催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响.采用溶胶-凝胶法制备了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)系列钙钛矿氧化物,并通过分步浸渍法得到了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)负载型催化剂.利用XRD、H_(2)-TPR、NO-TPD等表征手段研究了钙钛矿氧化物的晶相结构,以及负载型催化剂的还原特性、NO_(x)吸附-脱附性能等物化性质,并且通过H_(2)选择性催化还原NO实验探究了催化剂掺杂Ce对NO转化成NH_(3)的影响.结果表明,Ce掺杂催化剂具有良好的NH_(3)产物选择性,并且显著提高了NO转化率.温度是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的决定性因素,而H_(2)和NO体积比是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的关键性因素.其中,La_(0.95)Ce_(0.05)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)在低温下催化活性表现最佳,在350℃、H_(2)和NO体积比为5.0时NH_(3)产物选择性为65%,NO转化率为100%.此外,所制备的La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)都形成了钙钛矿型结构,而且Ce掺杂催化剂的大部分Ce离子可以进入到LaMnO_(3)结构中.在催化剂适量掺杂Ce后,H_(2)消耗总面积增大、还原峰的峰值温度降低,表明掺杂Ce改善了催化剂的还原特性;同时NO吸附和脱附面积增大,表明Ce掺杂改变了催化剂的NO_(x)吸附-脱附性能. 展开更多
关键词 La_(1-x)Ce_(x)Mno_(3)-Ba/al_(2)o_(3)催化剂 H_(2)选择性催化还原No NH_(3)产物选择性 No转化率 晶相结构 还原特性 No_(x)吸附-脱附
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Al_(2)O_(3)基材作载体制备MoP加氢脱硫催化剂的研究
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作者 邹洁 李翔 +2 位作者 盛强 尚森森 王伟 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期101-106,共6页
采用低温燃烧法和溶剂热法分别合成了富含五配位Al^(3+)物种的氧化铈改性Al_(2)O_(3)(Ce-Al_(2)O_(3))和介孔-大孔Al_(2)O_(3)(M-Al_(2)O_(3));通过程序升温还原浸渍法负载的Mo的磷酸盐前驱体制备了MoP催化剂。以二苯并噻吩(DBT)为模型... 采用低温燃烧法和溶剂热法分别合成了富含五配位Al^(3+)物种的氧化铈改性Al_(2)O_(3)(Ce-Al_(2)O_(3))和介孔-大孔Al_(2)O_(3)(M-Al_(2)O_(3));通过程序升温还原浸渍法负载的Mo的磷酸盐前驱体制备了MoP催化剂。以二苯并噻吩(DBT)为模型含硫化合物评价了其加氢脱硫(HDS)性能。结果表明,M-Al_(2)O_(3)上制备纯相MoP所需磷酸盐前驱体的P/Mo摩尔比在1~1.2之间。DBT在MoP催化剂上转化率大小为MoP(1)/SiO_(2)>MoP(1)/Ce-Al_(2)O_(3)>MoP(1.2)/M-Al_(2)O_(3)。动力学研究表明,DBT在MoP(1)/Ce-Al_(2)O_(3)和MoP(1.2)/M-Al_(2)O_(3)上的HDS反应活化能几乎相同,显著小于MoP(1)/SiO_(2)上的活化能。在MoP催化剂上,直接脱硫(DDS)路径选择性随温度的增加而增加。在较低的温度下(如280℃),DBT主要通过加氢(HYD)反应路径脱硫;在较高的温度下(如360℃),DDS和HYD两条反应路径并重。 展开更多
关键词 MoP 磷酸盐前驱体 程序升温还原 al_(2)o_(3) 加氢脱硫 二苯并噻吩
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MnCe-Al_(2)O_(3)球形颗粒的制备及其催化燃烧环己烷性能
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作者 尤生萍 付换然 +2 位作者 秦璐 王康 王希涛 《天津大学学报(自然科学与工程技术版)》 北大核心 2025年第2期175-180,共6页
挥发性有机物(VOCs)的大量排放会导致环境污染和健康危害,催化燃烧是高效降解VOCs的重要手段之一.采用海藻酸盐溶胶-凝胶法合成了MnCe-Al_(2)O_(3)球形颗粒作为环己烷催化燃烧催化剂,结果表明,Mn催化剂中适当添加Ce可提高MnOx的分散性,... 挥发性有机物(VOCs)的大量排放会导致环境污染和健康危害,催化燃烧是高效降解VOCs的重要手段之一.采用海藻酸盐溶胶-凝胶法合成了MnCe-Al_(2)O_(3)球形颗粒作为环己烷催化燃烧催化剂,结果表明,Mn催化剂中适当添加Ce可提高MnOx的分散性,降低催化剂H_(2)-TPR还原温度.催化剂中Mn和Ce摩尔比为3∶1、煅烧温度650℃时,催化剂催化燃烧环己烷活性最高,可以在345℃实现环己烷的完全转化.反应24 h后,催化剂仍显示出几乎100%的环己烷转化率,表现了良好的催化稳定性.与浸渍法制备的催化剂相比,MnCe-31-Al_(2)O_(3)-650催化剂活性更高. 展开更多
关键词 挥发性有机物 MnCe-al_(2)o_(3)球形颗粒 海藻酸盐溶胶-凝胶法 催化燃烧 环己烷
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Al_(2)O_(3)载体孔结构优化:提升FeMo/Al_(2)O_(3)催化剂在焦炉煤气加氢脱硫性能 被引量：1
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作者 王龙龙 秦志峰 +5 位作者 班红艳 李乃珍 杜朕屹 于峰 翟志强 吴琼笑 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第10期3623-3638,共16页
探讨了Al_(2)O_(3)载体孔结构对FeMo/Al_(2)O_(3)预加氢脱硫(HDS)催化剂活性和选择性的影响,采用浸渍法制备了一系列具有不同孔结构的FeMo/Al_(2)O_(3)催化剂,并通过微型固定床技术对其在模拟焦炉煤气中COS、CS_(2)、C_(4)H_(4)S和C_(2)... 探讨了Al_(2)O_(3)载体孔结构对FeMo/Al_(2)O_(3)预加氢脱硫(HDS)催化剂活性和选择性的影响,采用浸渍法制备了一系列具有不同孔结构的FeMo/Al_(2)O_(3)催化剂,并通过微型固定床技术对其在模拟焦炉煤气中COS、CS_(2)、C_(4)H_(4)S和C_(2)H_(4)的HDS活性和选择性进行了系统评价,通过N_(2)吸附-脱附、红外碳硫、XRD、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、XPS、Raman以及HRTEM等技术对催化剂进行了表征。研究结果表明,Al_(2)O_(3)载体孔结构对催化剂活性相MoS_(2)有显著影响,从而影响加氢脱硫活性和选择性,其中较大孔径的载体更有利于COS和CS_(2)的有效转化,而较小孔径的载体则更倾向于促进C_(4)H_(4)S和C_(2)H_(4)的转化;此外,具有较大孔径的催化剂不仅展现出更低的积炭倾向,还通过提高Mo物种的分散性,有效调控了MoS_(2)片晶的生长尺寸和层数,从而在COS和CS_(2)的加氢脱硫活性上显示了优异性能。研究结果为高效HDS催化剂的设计与开发开辟了新途径。 展开更多
关键词 al_(2)o_(3)载体 孔结构 FeMo/al_(2)o_(3)催化剂 焦炉煤气 加氢脱硫
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