期刊文献+
共找到320篇文章
< 1 2 16 >
每页显示 20 50 100
焙烧温度对Pd/LDH催化剂上CH_(4)-CO_(2)两步梯阶转化合成乙酸的影响
1
作者 王小双 吴怡枭 +3 位作者 王菲 张凯玮 刘勇军 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期123-132,共10页
CH_(4)和CO_(2)直接转化为乙酸是一种100%原子经济性的反应,但其反应条件较苛刻。水滑石(LDH)因具有比表面积大、活性组分分散性好和酸碱性可调等优点,在CH_(4)-CO_(2)催化转化领域具有良好的应用前景。以n(Mg)/n(Al)为5的MgAl-LDH为载... CH_(4)和CO_(2)直接转化为乙酸是一种100%原子经济性的反应,但其反应条件较苛刻。水滑石(LDH)因具有比表面积大、活性组分分散性好和酸碱性可调等优点,在CH_(4)-CO_(2)催化转化领域具有良好的应用前景。以n(Mg)/n(Al)为5的MgAl-LDH为载体,采用离子交换法负载质量分数为5%的钯(Pd)作为活性组分,将所得前驱体在不同温度下进行焙烧制得了一系列Pd/LDH-X催化剂(X代表焙烧温度)。采用XRD、FT-IR和SEM等对催化剂的结构进行了表征,并研究了催化剂在CH_(4)-CO_(2)两步梯阶转化合成乙酸过程中的催化性能。结果表明,在本研究设定的CH_(4)-CO_(2)两步梯阶转化反应条件下反应30 min,150℃下焙烧所得Pd/LDH-150的催化性能最优,其乙酸时空收率为61.8μmol/(g·h),明显优于CH_(4)-CO_(2)共进料条件下的乙酸时空收率(2.4μmol/(g·h)),且乙酸是唯一的液体产物。LDH的结构完整性是影响催化剂催化性能的关键因素,催化剂表面存在较多的中强酸性位点和中强碱性位点有利于乙酸的合成。焙烧温度过高会导致LDH的层状结构坍塌,造成表面中强酸性位点和中强碱性位点数量减少,从而对催化剂的催化性能产生不利影响。 展开更多
关键词 CH_(4)-CO_(2)两步阶梯转化 MgAl水滑石 pd催化剂 乙酸 焙烧温度
在线阅读 下载PDF
偶氮苯修饰的Pd(Ⅱ)催化剂用于光调控异腈聚合研究
2
作者 贺楷 周丽 +1 位作者 周星宇 陈坤 《合肥工业大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第8期1079-1084,1091,共7页
文章合成了一种偶氮苯基团修饰的Pd(Ⅱ)催化剂,用于引发非手性、手性异腈单体的聚合。由于Pd(Ⅱ)催化剂中偶氮苯基团在紫外光和可见光下的顺式和反式光异构化的特性,使其在可见光或紫外光(365 nm)照射下引发异腈单体聚合时表现出不同的... 文章合成了一种偶氮苯基团修饰的Pd(Ⅱ)催化剂,用于引发非手性、手性异腈单体的聚合。由于Pd(Ⅱ)催化剂中偶氮苯基团在紫外光和可见光下的顺式和反式光异构化的特性,使其在可见光或紫外光(365 nm)照射下引发异腈单体聚合时表现出不同的催化行为。Pd(Ⅱ)催化剂引发非手性异腈单体A-1、手性异腈单体L-1和D-1聚合时,它们在可见光照射下聚合的反应速率常数约为紫外光照射下反应速率常数的6倍;Pd(Ⅱ)催化剂引发手性异腈单体L-1、D-1在可见光照射下聚合得到的聚合物poly-L-1_(100)和poly-D-1_(100)均具有光学活性,其摩尔吸光系数(Δ_(ε364))分别为-13.47、14.16 dm^(3)/(cm·mol)。 展开更多
关键词 偶氮苯 pd(Ⅱ)催化剂 光控 聚异腈 手性聚合物
在线阅读 下载PDF
H2S对Pd/α-Al_(2)O_(3)催化剂催化草酸二甲酯合成反应性能的影响
3
作者 赵立红 梁旭 +4 位作者 蒋元力 刘振峰 谢肥东 蔡教民 谢进军 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第7期51-57,共7页
草酸二甲酯(DMO)是合成气制乙二醇的中间产品,工业上通常采用CO和亚硝酸甲酯(MN)在Pd/α-Al_(2)O_(3)催化剂作用下制备DMO,但是在以含CO工业尾气为原料生产DMO的过程中无法避免负荷大范围波动的问题,会出现H_(2)S等毒物含量超标情况,因... 草酸二甲酯(DMO)是合成气制乙二醇的中间产品,工业上通常采用CO和亚硝酸甲酯(MN)在Pd/α-Al_(2)O_(3)催化剂作用下制备DMO,但是在以含CO工业尾气为原料生产DMO的过程中无法避免负荷大范围波动的问题,会出现H_(2)S等毒物含量超标情况,因此探究H_(2)S对催化剂的毒害影响具有重要意义。采用固定床微反装置考察了H_(2)S对利用CO和MN合成DMO的Pd/α-Al_(2)O_(3)催化剂催化性能的影响。在反应温度为120℃、常压、n(CO)/n(MN)为2.0以及空速为3000 h^(-1)条件下,H_(2)S毒化处理催化剂后,其MN转化率由83%降低至64%左右。对中毒处理后的催化剂进行H_(2)还原处理,发现催化剂活性进一步降低,MN转化率稳定在51%左右。采用XRD、FT-IR、HRTEM和XPS等对新鲜催化剂、中毒处理后催化剂及H_(2)还原处理后催化剂进行了表征分析。结果表明,H_(2)S优先与催化剂表面Pd活性物种反应生成PdSO_(4)、PdO_(x)-S和PdO_(x)-SO_(x)等惰性物种,Pd颗粒内部仍保持Pd^(0)状态。H_(2)还原处理会脱除掉部分表面硫,部分氧化态Pd物种重新被还原为Pd^(0),但是还原处理造成Pd^(0)颗粒团聚长大。表面PdSO_(4)、PdO_(x)-S和PdO_(x)-SO_(x)等惰性物种占据并覆盖活性中心及Pd^(0)团聚长大是造成催化剂催化活性下降的主要原因。 展开更多
关键词 草酸二甲酯 pd/α-Al_(2)O_(3)催化剂 H2S预处理 再生处理
在线阅读 下载PDF
Pd/Zr-MOFs催化剂中Pd电子密度与粒径对糠醛低温加氢反应路径的影响
4
作者 王春花 侯海洋 +3 位作者 刘颖雅 丁海 刘涛 和淑文 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第10期116-126,共11页
以一系列相同拓扑结构的Zr基金属有机框架(MOFs)材料为载体,采用过量浸渍法制备了Pd/UiO-66,Pd/UiO-66-NH_(2)及Pd/UiO-67-bpydc催化剂.研究了载体中不同含氮配体对Pd颗粒尺寸、电子密度以及糠醛加氢路径的影响.X射线光电子能谱(XPS)、C... 以一系列相同拓扑结构的Zr基金属有机框架(MOFs)材料为载体,采用过量浸渍法制备了Pd/UiO-66,Pd/UiO-66-NH_(2)及Pd/UiO-67-bpydc催化剂.研究了载体中不同含氮配体对Pd颗粒尺寸、电子密度以及糠醛加氢路径的影响.X射线光电子能谱(XPS)、CO探针红外光谱(CO-FTIR)及透射电子显微镜(TEM)等表征结果表明,不同含氮配体与Pd颗粒间存在强度各异的相互作用,这种相互作用不仅调控了Pd颗粒的尺寸,还对Pd电子密度产生了显著的影响.催化反应结果表明,不同的含氮配体导致催化剂的活性及产物选择性呈现明显差异,从活性角度看,金属与不同载体间适度的键合作用有利于提升Pd/Zr-MOFs催化剂的活性,而过强的相互作用则会抑制其催化活性.在选择性方面,Pd电子密度是影响糠醛加氢路径选择性的关键因素.具体而言,UiO-66-NH_(2)中的的氨基氮及UiO-67-bpydc中的联吡啶氮促进了Pd颗粒的分散,还促进了UiO-66-NH_(2)及UiO-67-bpydc与Pd颗粒之间的电子转移.对于电子密度较大的Pd/UiO-67-bpydc及Pd/UiO-66-NH_(2)催化剂,糠醛优先通过侧链醛基(C=O)进行加氢;而对于电子密度较小的Pd/UiO-66催化剂,糠醛则优先通过呋喃环C=C双键加氢. 展开更多
关键词 pd/Zr-MOF催化剂 糠醛加氢 反应路径 pd电子密度
在线阅读 下载PDF
乙烯法制丙酸甲酯Pd系催化剂研究进展
5
作者 郭少霞 郜亮 +2 位作者 邢恩会 罗一斌 舒兴田 《石油化工》 北大核心 2025年第8期1157-1167,共11页
乙烯是现代化学工业的基石,在化工、石化、纺织、医药等领域广泛应用。随着经济迅速发展,乙烯面临产能过剩问题。丙酸甲酯、甲基丙烯酸甲酯均是高附加值化工品,市场需求广。英国Lucite公司研发的Alpha工艺采用乙烯、CO、甲醇经烷氧羰基... 乙烯是现代化学工业的基石,在化工、石化、纺织、医药等领域广泛应用。随着经济迅速发展,乙烯面临产能过剩问题。丙酸甲酯、甲基丙烯酸甲酯均是高附加值化工品,市场需求广。英国Lucite公司研发的Alpha工艺采用乙烯、CO、甲醇经烷氧羰基化合成高附加值丙酸甲酯,进一步生成甲基丙烯酸甲酯产品,成为乙烯烷氧羰基化工艺唯一产业化成功案例,所用均相Pd基催化剂展现出优异的催化性能,受国外知识产权限制,该工艺未能进一步推广应用。因此,探究新型催化剂成为当前研究领域的重要方向。综述了近年来Pd系催化剂在乙烯烷氧羰基化反应中的研究进展,并进行全面总结与分析,以供研究者快速了解该领域,早日开发出具有自主知识产权的新型Pd基催化剂,实现工业化应用。 展开更多
关键词 乙烯 pd催化剂 膦配体 丙酸甲酯 均相催化
在线阅读 下载PDF
二氧化碳加氢制甲酸钯基非均相催化剂研究进展 被引量:2
6
作者 孙奥雪 郭淼鑫 +3 位作者 刘梓妍 安正源 尹辉 张爱敏 《贵金属》 北大核心 2025年第1期92-98,共7页
二氧化碳排放量的持续增长已经造成了严重的环境问题。为了解决这一问题,利用催化剂催化CO_(2)加氢制甲酸为减少温室效应和生产高附加值化学品和燃料提供了一种很有前途的方法。在众多研究中,负载型非均相催化剂(尤其是Pd基催化剂)被认... 二氧化碳排放量的持续增长已经造成了严重的环境问题。为了解决这一问题,利用催化剂催化CO_(2)加氢制甲酸为减少温室效应和生产高附加值化学品和燃料提供了一种很有前途的方法。在众多研究中,负载型非均相催化剂(尤其是Pd基催化剂)被认为最具推广前景。本文概述了近10年来以Pd为主要活性组分的Pd基单金属和Pd基双金属非均相催化剂在CO_(2)加氢制取甲酸方面的研究进展,总结了影响催化活性的因素,并为今后设计出更高甲酸选择性和高活性的Pd基非均相催化剂提供了思路。 展开更多
关键词 二氧化碳 催化加氢 甲酸 非均相催化 pd催化剂
在线阅读 下载PDF
氧化铈对汽车尾气废催化剂中钯铑火法捕集的影响
7
作者 王小东 毛睿 +3 位作者 余嘉利 朱雷 王飞 杨斌 《中南大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第8期3550-3559,共10页
以堇青石型汽车尾气废催化剂为原料,在火法熔炼捕集Pd/Rh的过程中引入CeO_(2),研究CeO_(2)为添加剂对熔炼捕集Pd/Rh工艺过程中熔渣特性的影响。首先,采用FactSage7.2软件绘制MgO-Al_(2)O_(3)-SiO_(2)和MgO-Al_(2)O_(3)-SiO_(2)-15.2%B_(... 以堇青石型汽车尾气废催化剂为原料,在火法熔炼捕集Pd/Rh的过程中引入CeO_(2),研究CeO_(2)为添加剂对熔炼捕集Pd/Rh工艺过程中熔渣特性的影响。首先,采用FactSage7.2软件绘制MgO-Al_(2)O_(3)-SiO_(2)和MgO-Al_(2)O_(3)-SiO_(2)-15.2%B_(2)O_(3)-9.3%Na_(2)O-14.3%CaO相图;然后,采用锍熔炼捕集法对Pd/Rh进行捕集,并通过X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)等表征手段对熔渣的组成及物相进行分析,研究结果表明:CeO_(2)能够提高Pd/Rh的捕集效率,在最优实验条件下,当CeO_(2)添加量为原料和添加剂总量的10%时,Pd/Rh的捕集率达到最高,分别为98.11%、97.87%。 展开更多
关键词 CeO_(2) 汽车尾气废催化剂 pd/Rh捕集 锍熔炼捕集法
在线阅读 下载PDF
Pd催化剂表面物种对丙炔加氢性能的影响
8
作者 满毅 杨晨熹 +3 位作者 姜健准 王骞阅 白羽 柳颖 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期929-933,共5页
采用H_(2)-TPR-MS-IR、CO脉冲吸附、He-TPD、H_(2)-TPR-MS、AFM-IR等方法研究了Pd催化剂的表面物种及Pd金属分散度,确定了Pd催化剂的表面物种状态,分析了Pd催化剂的表面物种与催化剂丙炔加氢性能的关系。实验结果表明,Pd催化剂表面存在... 采用H_(2)-TPR-MS-IR、CO脉冲吸附、He-TPD、H_(2)-TPR-MS、AFM-IR等方法研究了Pd催化剂的表面物种及Pd金属分散度,确定了Pd催化剂的表面物种状态,分析了Pd催化剂的表面物种与催化剂丙炔加氢性能的关系。实验结果表明,Pd催化剂表面存在碳物种和氮物种,碳物种和氮物种在800℃以上可被完全脱除。Pd催化剂表面存在的碳物种和氮物种更有利于Pd的分散,促使反应向预期的方向进行,阻碍丙烯的进一步加氢,从而有利于选择性丙炔加氢反应。 展开更多
关键词 pd催化剂 催化加氢 吸附 表面物种
在线阅读 下载PDF
废旧电池再资源化制备高性能中熵合金催化剂及其性能研究 被引量:1
9
作者 郭珊 田雨 +2 位作者 徐永滨 王朋 刘治明 《化工学报》 北大核心 2025年第1期231-240,共10页
以从废旧三元锂离子电池中回收的镍钴锰(NCM)有价金属与钯(Pd)盐为原料,采用快速高温轰击方法制备含氮碳基体负载钯镍钴锰中熵合金纳米颗粒(Pd MEA@N-C)作为锂氧电池双功能催化剂,以实现废弃三元锂离子电池的循环使用,优化在氧还原/析... 以从废旧三元锂离子电池中回收的镍钴锰(NCM)有价金属与钯(Pd)盐为原料,采用快速高温轰击方法制备含氮碳基体负载钯镍钴锰中熵合金纳米颗粒(Pd MEA@N-C)作为锂氧电池双功能催化剂,以实现废弃三元锂离子电池的循环使用,优化在氧还原/析出过程(ORR/OER)中放电产物过氧化锂(Li_(2)O_(2))的可逆生成与分解。XRD、TEM表明Pd MEA成功制备,XPS表明Pd的引入有利于实现合金颗粒中电子排布的精准调控。以Pd MEA@N-C为正极材料组装锂氧电池测试性能,结果显示,在限制1000 mAh·g^(-1)的容量,200 mA·g^(-1)的电流密度条件下,过电位低至0.49 V;200 mA·g^(-1)的电流密度条件下进行深度充放电测试,充放电容量高达15491 mAh·g^(-1);在循环82圈之后仍保持稳定状态。 展开更多
关键词 催化剂 NCM回收 pd中熵合金 电化学 ORR/OER 反应动力学
在线阅读 下载PDF
工业草酸二甲酯合成催化剂失活原因分析
10
作者 赵立红 李怡恩 +2 位作者 梁旭 崔发科 蒋元力 《现代化工》 北大核心 2025年第2期222-225,231,共5页
采用X射线衍射、傅里叶红外光谱、物理吸附、透射电镜和X射线荧光光谱等对来自30×10^(4) t/a乙二醇厂使用18个月的草酸二甲酯催化剂进行了分析表征,以探究其失活原因。结果表明,经过18个月工业使用,催化剂钯晶粒尺寸由2~3 nm长大到... 采用X射线衍射、傅里叶红外光谱、物理吸附、透射电镜和X射线荧光光谱等对来自30×10^(4) t/a乙二醇厂使用18个月的草酸二甲酯催化剂进行了分析表征,以探究其失活原因。结果表明,经过18个月工业使用,催化剂钯晶粒尺寸由2~3 nm长大到4~6 nm,这可能是造成催化剂活性下降的主要原因。 展开更多
关键词 pd催化剂 草酸二甲酯合成 失活原因 乙二醇工业装置
在线阅读 下载PDF
钯基催化剂在甲醇蒸汽重整制氢中的研究进展
11
作者 金建飞 何建云 +3 位作者 张潇 刘锋 张爱敏 蒋云波 《贵金属》 北大核心 2025年第3期100-107,共8页
甲醇作为氢能载体,利用蒸汽重整反应能够原位生成富氢气体,可以满足工业、氢燃料电池等对高纯氢气的需求。本文综述了Pd基催化剂在甲醇蒸汽重整中的应用进展,阐明了贵金属催化剂在该反应中的主要反应路径。基于Pd合金及金属间化合物的... 甲醇作为氢能载体,利用蒸汽重整反应能够原位生成富氢气体,可以满足工业、氢燃料电池等对高纯氢气的需求。本文综述了Pd基催化剂在甲醇蒸汽重整中的应用进展,阐明了贵金属催化剂在该反应中的主要反应路径。基于Pd合金及金属间化合物的形成和原位分解以及Pd基催化剂的辅助增强机制,归纳出影响催化剂活性和稳定性的因素,并对催化剂的失活原因及再生机制加以分析。本文旨在对Pd基催化剂上甲醇蒸汽重整反应的内在机理提出见解,并为开发新型商用高效Pd基催化剂提供可能的方向。 展开更多
关键词 甲醇蒸汽重整 pd催化剂 合金 金属间化合物 增强机制
在线阅读 下载PDF
负载型Pd催化剂催化草酸二甲酯脱羰基制备碳酸二甲酯 被引量:1
12
作者 刘鹏 李文松 +2 位作者 郭豹 刘继东 吕建华 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期74-83,共10页
为开发高效、成本低廉的碳酸二甲酯(DMC)合成工艺,以Naβ(25)、NaZSM-5(25)、NaY(6)、NaY(8)和NaY(10)分子筛为载体,采用浸渍法制备了负载型Pd催化剂,并将其首次用于草酸二甲酯(DMO)脱羰基反应。采用X射线衍射、X射线光电子能谱、透射... 为开发高效、成本低廉的碳酸二甲酯(DMC)合成工艺,以Naβ(25)、NaZSM-5(25)、NaY(6)、NaY(8)和NaY(10)分子筛为载体,采用浸渍法制备了负载型Pd催化剂,并将其首次用于草酸二甲酯(DMO)脱羰基反应。采用X射线衍射、X射线光电子能谱、透射电镜和傅里叶变换红外光谱等表征方法对催化剂的组成、价态、孔结构、形貌以及晶型进行分析,并对其催化性能进行评价。结果表明,使用Pd/NaY(6)催化剂催化DMO脱羰基合成DMC,在反应温度220℃、反应时间90 min、催化剂用量1.0 g、1,4-二氧六环与DMO质量比4∶1、Pd负载量(w)0.2%的条件下,DMO转化率可达82.59%,DMC选择性可达62.33%。通过对催化剂稳定性的研究发现,经过5次循环再生后,催化剂对DMO脱羰基反应仍具有良好的催化活性。最后,合理推测出Pd/NaY(6)催化剂催化DMO脱羰基合成DMC的反应机理。 展开更多
关键词 分子筛 pd催化剂 草酸二甲酯 脱羰基反应 碳酸二甲酯
在线阅读 下载PDF
Pd基催化剂载体对天然气催化燃烧影响的研究进展 被引量:4
13
作者 匡浩浩 蒋艳刚 +1 位作者 马海乐 陆建伟 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第4期12-22,43,共12页
天然气广泛应用于化学品合成和交通运输等领域。甲烷作为天然气的主要成分,具有强温室效应,其不完全燃烧会对环境产生不利影响。催化燃烧技术是解决甲烷不完全燃烧问题的有效方法,其中钯(Pd)基催化剂是该技术的核心,而载体是影响Pd基催... 天然气广泛应用于化学品合成和交通运输等领域。甲烷作为天然气的主要成分,具有强温室效应,其不完全燃烧会对环境产生不利影响。催化燃烧技术是解决甲烷不完全燃烧问题的有效方法,其中钯(Pd)基催化剂是该技术的核心,而载体是影响Pd基催化剂甲烷催化燃烧催化活性的重要因素。首先,阐述了甲烷催化燃烧的机理。其次,总结了近年来国内外Pd基催化剂的研究进展:对于多孔颗粒载体型Pd基催化剂,研究聚焦于提升Pd分散性、稳定性与耐热性,以增强催化活性并降低Pd负载量,从而减少成本;而对于整体型Pd基催化剂,研究聚焦于提升有效比表面积、传热传质效率与结构稳定性,以适应大通量甲烷催化燃烧。最后,对用于甲烷催化燃烧的Pd基催化剂载体的未来研究发展趋势进行了展望,包括优化整体型Pd基催化剂骨架载体的涂敷工艺以提高催化效率、采用新型材料替代传统载体材料以制备高性能催化剂,以及进行载体全周期寿命实验以确保催化剂的长期稳定性。 展开更多
关键词 天然气催化燃烧 pd催化剂 催化活性 载体
在线阅读 下载PDF
1,4-丁炔二醇选择性加氢催化剂:Pd/ZrO_(2)及其碱金属改性
14
作者 周港 谭平华 +4 位作者 吴潘 何坚 蒋炜 刘长军 梁斌 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期640-648,共9页
以Zr(OH)_(4)焙烧得到的ZrO_(2)为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型Pd/ZrO_(2)和碱金属(M)改性的催化剂(Pd/M/ZrO_(2)),通过XRD、BET、TEM及HRTEM、CO_(2)-TPD、XPS对催化剂进行了表征,并评价了其在1,4-丁炔二醇(BYD)选择性加氢制1,4... 以Zr(OH)_(4)焙烧得到的ZrO_(2)为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型Pd/ZrO_(2)和碱金属(M)改性的催化剂(Pd/M/ZrO_(2)),通过XRD、BET、TEM及HRTEM、CO_(2)-TPD、XPS对催化剂进行了表征,并评价了其在1,4-丁炔二醇(BYD)选择性加氢制1,4-丁烯二醇(BED)反应中的活性、选择性和稳定性,探究了反应气氛及碱金属改性对其活性和稳定性的影响。结果表明,1.0%Pd/ZrO_(2)(1.0%为Pd的质量分数)在50℃,2.40 MPa H_(2)下,能够催化BYD选择性加氢生成BED,有较高的催化活性[0.048 molBYD/(g Pd·s)],在BYD完全转化的条件下,BED的选择性为91.2%。氨的引入能够显著抑制催化剂加氢活性,提高BED的选择性。在BYD接近完全转化时,BED的选择性可达95.6%。向ZrO_(2)载体中引入少量碱金属(Li、Na、K、Rb、Cs),能够提高BED的选择性,其中,Rb的影响最为显著,BED的选择性可达94.1%。 展开更多
关键词 pd/ZrO_(2)催化剂 改性 1 4-丁炔二醇 选择性加氢 1 4-丁烯二醇
在线阅读 下载PDF
基于密度泛函理论的2-乙基蒽醌在Pd催化剂上的加氢机理 被引量:3
15
作者 叶蔚甄 任强 +1 位作者 曲亚坤 王春璐 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期501-509,共9页
采用密度泛函理论方法研究了2-乙基蒽醌(eAQ)和H_(2)分子在Pd(111)催化剂上的吸附行为。结果表明,eAQ平行吸附在Pd(111)表面,金属Pd转移了部分电子给eAQ;H_(2)分子在Pd(111)面上发生了解离吸附,且解离能垒较低,表明金属Pd具有较强的H_(2... 采用密度泛函理论方法研究了2-乙基蒽醌(eAQ)和H_(2)分子在Pd(111)催化剂上的吸附行为。结果表明,eAQ平行吸附在Pd(111)表面,金属Pd转移了部分电子给eAQ;H_(2)分子在Pd(111)面上发生了解离吸附,且解离能垒较低,表明金属Pd具有较强的H_(2)催化解离能力。在此基础上,根据eAQ的Fukui(0)指数和前线轨道等电子结构性质分析,研究了eAQ加氢机理,提出了eAQ加氢生成2-乙基蒽氢醌(eAQH_(2))的2条可能的反应路径,路径1是H自由基先进攻离乙基近的羰基O原子,路径2是H自由基先进攻离乙基远的羰基O原子。研究发现,Pd催化剂催化蒽醌加氢选择性较高的原因,一是与eAQ自身电子结构性质相关,二是生成副产物的反应能垒远高于主反应。 展开更多
关键词 pd催化剂 2-乙基蒽醌 吸附 前线轨道 蒽醌加氢机理 密度泛函理论 反应能垒
在线阅读 下载PDF
Pd/NC催化剂高效催化糠醛选择性加氢制糠醇的研究
16
作者 贺嘉妮 陈凯丰 +5 位作者 张欢 谭俊 汪瑞 吴泽 陈凯 朱丽华 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期109-113,共5页
利用高温热解金属有机框架(MOFs)制备不同Pd负载量(0.1%、1%、5%)的氮掺杂碳负载Pd纳米颗粒催化剂(Pd/NC),考察了其催化糠醛选择性加氢性能。当Pd负载量为0.1%时,Pd/NC催化剂在反应温度为120℃、反应压力为3.0 MPa H_(2)的条件下催化糠... 利用高温热解金属有机框架(MOFs)制备不同Pd负载量(0.1%、1%、5%)的氮掺杂碳负载Pd纳米颗粒催化剂(Pd/NC),考察了其催化糠醛选择性加氢性能。当Pd负载量为0.1%时,Pd/NC催化剂在反应温度为120℃、反应压力为3.0 MPa H_(2)的条件下催化糠醛加氢反应4 h,糠醛转化率为93.8%,糠醇选择性为86.7%,糠醇收率为81.4%。利用SEM、TEM、HRTEM、XRD、XPS、STEM和STEM-EDX元素面扫等表征手段对催化剂的结构和形貌进行表征与分析,结果表明,高分散的小尺寸Pd金属纳米粒子与载体之间存在着协同作用,使催化剂表现出优异的催化糠醛选择性加氢制糠醇性能。 展开更多
关键词 糠醇 糠醛 pd催化剂 氮掺杂碳 催化加氢
在线阅读 下载PDF
Pd-CuO@mSiO_(2)催化剂的制备及其选择性催化取代硝基芳烃加氢制取代芳胺
17
作者 陈敏婷 于洪波 +1 位作者 张守超 尹宏峰 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第12期39-46,共8页
取代硝基芳烃选择性催化加氢是制备取代芳胺的有效方法,精确调控贵金属催化剂在该反应中的反应位点和增强其催化稳定性是亟待解决的难题。采用溶胶-凝胶法制备了含PdCu合金的SiO_(2)核壳型前体(PdCu@SiO_(2)),进而制备了含PdO-CuO的介... 取代硝基芳烃选择性催化加氢是制备取代芳胺的有效方法,精确调控贵金属催化剂在该反应中的反应位点和增强其催化稳定性是亟待解决的难题。采用溶胶-凝胶法制备了含PdCu合金的SiO_(2)核壳型前体(PdCu@SiO_(2)),进而制备了含PdO-CuO的介孔核壳SiO_(2)催化剂(PdO-CuO@mSiO_(2))、含Pd-CuO的介孔核壳SiO_(2)催化剂(Pd-CuO@mSiO_(2))和含PdCu合金的介孔核壳SiO_(2)催化剂(PdCu@mSiO_(2))。采用TEM、XRD和TG等对催化剂进行了表征,并研究了催化剂对4-硝基氯苯选择性催化加氢制4-氨基氯苯的催化性能。结果表明,在最优条件(0.5 mmol 4-硝基氯苯、12.0 mL乙醇、80℃和1.0 MPa)下反应4.0 h,相比Pd@mSiO_(2)和PdCu@mSiO_(2),Pd-CuO@mSiO_(2)具有更好的催化性能,其4-硝基氯苯转化率为96.5%,4-氨基氯苯选择性为99.6%。Pd-CuO@mSiO_(2)的良好催化性能与其结构中Pd与CuO之间的强相互作用有关。同时Pd-CuO@mSiO_(2)在间氯硝基苯、对硝基苯乙酮和4-硝基苯甲酸乙酯的催化加氢反应中也表现出了较好的催化性能。此外,Pd-CuO@mSiO_(2)在最优反应条件下经过5次循环后,其4-硝基氯苯转化率和4-氨基氯苯选择性分别维持在96.4%和95.7%。 展开更多
关键词 取代硝基芳烃 pd基核壳型催化剂 选择性加氢 取代芳胺
在线阅读 下载PDF
辉光放电等离子体增强制备甲烷催化燃烧的高分散Pd/Al_2O_3催化剂 被引量:6
18
作者 韩森 于开录 +1 位作者 何琲 刘昌俊 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第5期702-703,共2页
A novel Pd/Al 2O 3 catalyst prepared by glow discharge plasma technology is reported.The results of H 2-chemisorption indicate that palladium dispersion of the plasma-prepared Pd/Al 2O 3 reaches 29.7%,which is about 5... A novel Pd/Al 2O 3 catalyst prepared by glow discharge plasma technology is reported.The results of H 2-chemisorption indicate that palladium dispersion of the plasma-prepared Pd/Al 2O 3 reaches 29.7%,which is about 5 times higher than Pd/Al 2O 3 prepared by conventional preparation.Meanwhile,the particle diameter of the plasma-prepared catalyst is 3.8 nm, but the particle diameter of the conventional catalyst is 20.4 nm.Such plasma-prepared Pd/Al 2O 3 catalyst shows a higher activity for catalytic combustion of methane than the conventional catalyst.Methane conversion reaches 90% at 400 ℃, but it is only near 30% for the conventional catalyst at the same temperature. 展开更多
关键词 等离子体 甲烷催化燃烧 pd/a1203催化剂
在线阅读 下载PDF
碳化温度对CF/Pd催化剂电催化氧化甲醇性能的影响
19
作者 王晨星 刘禹松 +4 位作者 胡泳池 胡家俊 赵钰淳 宋旭辉 宋衍滟 《人工晶体学报》 CAS 北大核心 2024年第4期721-729,共9页
为了探究碳化温度对CF/Pd催化剂电催化氧化甲醇性能的影响,本文采用静电纺丝-热处理碳化-浸渍法制备了一系列CF/Pd催化剂,碳化温度分别设定为800、1000和1200℃,并对所得CF/Pd催化剂样品进行了微观形貌表征、成分分析及电化学测试。研... 为了探究碳化温度对CF/Pd催化剂电催化氧化甲醇性能的影响,本文采用静电纺丝-热处理碳化-浸渍法制备了一系列CF/Pd催化剂,碳化温度分别设定为800、1000和1200℃,并对所得CF/Pd催化剂样品进行了微观形貌表征、成分分析及电化学测试。研究发现,800℃时,PAN/CA纤维已完全碳化,但随着碳化温度的升高,CF/Pd催化剂的纤维化程度逐渐降低,黏结现象逐渐明显,电催化氧化甲醇性能呈现先增加后降低的趋势。当碳化温度为1000℃时,CF/Pd催化剂的电催化氧化甲醇性能最佳,其催化活性是商用Pd/C催化剂的5.4倍,稳定性是商用Pd/C催化剂的16.2倍。 展开更多
关键词 碳纤维 催化剂 pd 碳化温度 甲醇 甲醇燃料电池 催化氧化
在线阅读 下载PDF
在Pd/γ-Al_2O_3催化剂上气相苯加氢反应动力学研究 被引量:9
20
作者 周志明 李卓 +1 位作者 程振民 袁渭康 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第5期392-397,共6页
采用微反装置研究了在加压条件下气相苯在Pd/γ-Al2O3催化剂上加氢反应的本征动力学。根据催化剂颗粒的孔径分布,通过理论计算得到了催化剂不发生内部部分润湿的实验操作条件。在此基础上,通过实验测得了不同反应条件下的组分分压和反... 采用微反装置研究了在加压条件下气相苯在Pd/γ-Al2O3催化剂上加氢反应的本征动力学。根据催化剂颗粒的孔径分布,通过理论计算得到了催化剂不发生内部部分润湿的实验操作条件。在此基础上,通过实验测得了不同反应条件下的组分分压和反应速率。假设在催化剂表面上存在两类不同的活性中心,一类吸附氢,另一类吸附苯及反应中间物,氢与苯之间为非竞争吸附;并假定向苯环上加入第一个氢原子的表面反应为速率控制步骤,进而导出动力学方程。实验数据验证了该动力学模型的合理性。 展开更多
关键词 pd/γ—a1203催化剂 气相 苯加氢 反应动力学 环已烷 部分润湿 催化剂
在线阅读 下载PDF
上一页 1 2 16 下一页 到第
使用帮助 返回顶部