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Ce改性HZSM-5分子筛催化甲醇与丁烯耦合转化制丙烯性能研究
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作者 白婷 朱航 +1 位作者 王进 曹彬 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期74-82,共9页
为了进一步提高HZSM-5分子筛在甲醇与丁烯耦合转化制丙烯反应中的催化性能,采用浸渍法对HZSM-5分子筛进行Ce改性,得到了一系列具有不同Ce负载量的x Ce/HZSM-5催化剂。考察了Ce负载量和反应条件(甲醇与丁烯物质的量之比、反应温度和空时... 为了进一步提高HZSM-5分子筛在甲醇与丁烯耦合转化制丙烯反应中的催化性能,采用浸渍法对HZSM-5分子筛进行Ce改性,得到了一系列具有不同Ce负载量的x Ce/HZSM-5催化剂。考察了Ce负载量和反应条件(甲醇与丁烯物质的量之比、反应温度和空时)对催化性能的影响,并结合催化剂表征结果,分析了Ce改性对催化性能和物化性质的影响,探讨了x Ce/HZSM-5催化剂的构效关系。结果表明,在温度550℃、压力0.1 MPa、甲醇与丁烯物质的量之比0.8、空时2.3(g cat·h)mol CH_(2)的最佳反应条件下,Ce负载量(w)为2.5%的2.5Ce HZSM-5催化剂具有最高的丙烯收率,为41.9%。Ce与HZSM-5分子筛上羟基官能团(OH)发生相互作用,降低了B酸酸量,同时生成新的L酸中心Ce(OH)^(2+),调变了催化剂表面酸中心密度和酸类型分布,提高了丙烯选择性和收率。 展开更多
关键词 甲醇 丁烯 丙烯 ce改性 HZSM-5分子筛
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Ce改性锰酸镧催化剂的制备及脱硝性能研究 被引量:5
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作者 郭家秀 史雪珂 +3 位作者 范爱东 李建军 楚英豪 袁山东 《工程科学与技术》 EI CSCD 北大核心 2021年第4期233-239,共7页
为了提高钙钛矿型锰酸镧的脱硝性能,采用柠檬酸溶胶-凝胶法一步合成一系列Ce改性的钙钛矿型La-Mn复合氧化物催化剂,并利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、N_(2)吸脱附(BET)和程序升温技术(H_(2)-TPR/NH_(3)-TPD... 为了提高钙钛矿型锰酸镧的脱硝性能,采用柠檬酸溶胶-凝胶法一步合成一系列Ce改性的钙钛矿型La-Mn复合氧化物催化剂,并利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、N_(2)吸脱附(BET)和程序升温技术(H_(2)-TPR/NH_(3)-TPD)表征方法对其结构、形貌、组成、表面物理化学性质等进行表征。活性测试结果表明:Ce改性后的钙钛矿型La-Mn复合氧化物催化剂的脱硝性能均得到了提升,当Ce∶Mn摩尔比为0.2时,催化剂具有最优异的脱硝活性,在135℃时可达到90%的NO_(x)转化率,在135~260℃的温度窗口范围内保持90%以上的NOx转化率。XRD结果表明:Ce改性后的钙钛矿型La-Mn复合氧化物具有多孔结构并能保持LaMnO_(3.15)的钙钛矿结构。然而,Ce离子并没有完全进入钙钛矿结构中,部分以氧化物的形式覆盖在催化剂表面,同时,导致晶格中部分Mn以Mn_(3)O_(4)的形式从钙钛矿结构中溢出,从而保持结构的稳定性和电荷平衡。SEM和BET结果表明:引入Ce后,催化剂的比表面积增加,提供更多的活性位点,促进脱硝反应的进行。XPS结果表明:Ce改性后的催化剂会产生更多的Mn^(4+)以及化学吸附氧,促进了NO的氧化。程序升温技术结果表明:Ce改性后的催化剂具有更优异的氧化还原性能以及更多的酸性位点,有利于脱硝反应的进行。因此,Ce改性锰酸镧会通过促进NO的氧化和NH3的吸附来提高脱硝性能。 展开更多
关键词 ce改性 锰酸镧 脱硝
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Ce改性CoMo/Al2O3选择性加氢脱硫催化剂的表征及其催化硫醇硫生成性能 被引量:11
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作者 于沛 柯明 +2 位作者 王奇 丁亚龙 金毅 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期909-918,共10页
针对Ce改性CoMo/Al2O3选择性加氢脱硫催化剂,通过XRD、H2-TPR、Py-IR、XPS、HRTEM表征分析和活性评价,考察了CeO2含量对其表面物相结构性质和生成硫醇硫反应性能的影响。结果表明:Ce改性CoMo/Al2O3催化剂载体表面的Ce以Ce3+价态存在;其... 针对Ce改性CoMo/Al2O3选择性加氢脱硫催化剂,通过XRD、H2-TPR、Py-IR、XPS、HRTEM表征分析和活性评价,考察了CeO2含量对其表面物相结构性质和生成硫醇硫反应性能的影响。结果表明:Ce改性CoMo/Al2O3催化剂载体表面的Ce以Ce3+价态存在;其与Al2O3形成CeAlO3或类似结构的物相,减弱了金属Mo和载体的相互作用,促进了Mo的硫化,使催化剂表面MoS2晶簇的堆垛层数和晶片长度均有增加,有利于II型CoMoS活性相的形成,具有较多的不饱和活性位(CUS),增大了L酸酸量;Ce的引入减少了反应过程中硫醇硫的生成;将催化剂表面酸分布和CoMoS活性相含量与生成硫醇硫反应性能进行关联,发现硫醇硫生成量与L酸的强酸酸量和弱酸酸量的比值(A(Ls)/A(Lw))以及CoMoS活性相含量相关,(A(Ls)/A(Lw))越大,CoMoS活性相含量越多,则硫醇硫生成量越少。 展开更多
关键词 选择性加氢脱硫 硫醇硫 催化剂 ce改性
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Ce改性对Cu/SSZ-13催化剂抗钾中毒的影响机理研究
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作者 彭嘉琪 王攀 +3 位作者 李飞祥 朱增赞 敖成成 雷利利 《内燃机工程》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期82-87,94,共7页
采用等体积浸渍法制备了Ce-Cu/SSZ-13、Ce-K-Cu/SSZ-13和K-Cu/SSZ-13催化剂,通过模拟气试验平台研究了Ce-Cu/SSZ-13、K-Cu/SSZ-13和Ce-K-Cu/SSZ-13催化剂的氨气选择性催化还原(NH_(3)selective catalytic reduction,NH_(3)-SCR)性能,并... 采用等体积浸渍法制备了Ce-Cu/SSZ-13、Ce-K-Cu/SSZ-13和K-Cu/SSZ-13催化剂,通过模拟气试验平台研究了Ce-Cu/SSZ-13、K-Cu/SSZ-13和Ce-K-Cu/SSZ-13催化剂的氨气选择性催化还原(NH_(3)selective catalytic reduction,NH_(3)-SCR)性能,并且利用X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、比表面积(brunauer emmett teller,BET)、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectrometer,XPS)和NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)temperature programmed desorption,NH_(3)-TPD)等表征手段评价碱金属钾(K)对Ce-Cu/SSZ-13催化剂理化性质的影响规律。结果表明,碱金属K的引入使得Cu/SSZ-13催化剂的NH_(3)-SCR性能下降,导致催化剂出现中毒失活现象。与K-Cu/SSZ-13催化剂相比,Ce-K-Cu/SSZ-13催化剂的NOx脱除效率显著提高,T_(80)(NO_(x)转化率达到80%的温度区间)温度窗口扩宽到220℃~580℃,催化剂表面酸性位点和活性中心Cu^(2+)物种数量增加,表明Ce对Cu/SSZ-13催化剂的改性可以提高NH_(3)-SCR性能,且对催化剂K中毒失活具有一定的抑制作用。 展开更多
关键词 ce改性 Cu/SSZ-13催化剂 钾中毒 选择性催化还原 氮氧化物
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Ce改性V基催化剂及其低温脱硝性能
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作者 游梦云 巫树锋 +2 位作者 张彰 王玉斌 冯小童 《石化技术与应用》 2025年第1期74-79,共6页
采用浸渍法制备了Ce改性V基催化剂,利用X射线衍射仪、物理吸附和化学吸附等方式进行表征,并通过双通道微反评价装置对催化剂脱硝性能进行了评价。结果表明:Ce的引入会降低V基催化剂比表面积,但能增强V和W的低温氧化还原能力以及增加催... 采用浸渍法制备了Ce改性V基催化剂,利用X射线衍射仪、物理吸附和化学吸附等方式进行表征,并通过双通道微反评价装置对催化剂脱硝性能进行了评价。结果表明:Ce的引入会降低V基催化剂比表面积,但能增强V和W的低温氧化还原能力以及增加催化剂上弱酸性位和中强酸性位,并且还能促进氮氧化物(NO_(x))在催化剂表面的吸附和氧化;Ce,V,W之间具有正向协同作用,V基催化剂中Ce的引入能够在不影响低温脱硝性能的同时减少V的使用,催化剂Ce_(5)V_(0.5)WTi上N_(2)选择性不低于98%,N_(2)O质量浓度不高于3 mg/m^(3)。 展开更多
关键词 ce改性 V基催化剂 脱硝性能 氮氧化物 协同作用
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烯烃对Ce(Ⅳ)Y分子筛选择性吸附脱硫的影响 被引量:1
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作者 王洪国 宋丽娟 +1 位作者 靳玲玲 孙兆林 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第8期46-49,共4页
以含噻吩的模拟油为原料,考察不同烯烃类型及含量对Ce(Ⅳ)Y分子筛选择性吸附脱硫性能的影响。静态脱硫试验结果表明,当模拟油中存在微量的烯烃(0.03%)时,对Ce(Ⅳ)Y的脱硫效果影响较小;随着烯烃含量的增加,Ce(Ⅳ)Y分子筛的深度脱硫能力... 以含噻吩的模拟油为原料,考察不同烯烃类型及含量对Ce(Ⅳ)Y分子筛选择性吸附脱硫性能的影响。静态脱硫试验结果表明,当模拟油中存在微量的烯烃(0.03%)时,对Ce(Ⅳ)Y的脱硫效果影响较小;随着烯烃含量的增加,Ce(Ⅳ)Y分子筛的深度脱硫能力显著降低。在相同烯烃含量时,不同烯烃类型对Ce(Ⅳ)Y分子筛的脱硫效果影响程度由大到小的顺序为:1,5-己二烯>环己烯>1-己烯≈1-辛烯。吸附前后Ce(Ⅳ)Y分子筛样品的FT-IR分析结果表明,噻吩通过两种吸附模式作用在Ce(Ⅳ)Y分子筛上,Ce(Ⅳ)Y分子筛能够选择性吸附含微量烯烃(0.03%)的模拟油中的噻吩;而对烯烃含量高(3%)的模拟油脱硫时,分子筛直接和烯烃的双键发生强相互作用,占据吸附剂的活性位,导致Ce(Ⅳ)Y分子筛脱硫性能显著降低。 展开更多
关键词 分子筛 ce改性 脱硫 烯烃 FT-IR
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