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CaSO_4/膨润土载氧体煤直接化学链燃烧中PAHs的生成 被引量:5
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作者 白雪峰 尹雪峰 +1 位作者 邓玉洁 卢萌 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第7期1854-1862,共9页
为了控制煤直接化学链燃烧中多环芳烃(PAHs)的生成,减少载氧体表面的积碳现象,在模拟化学链燃烧反应器中,采用机械混合法制备的CaSO_4/膨润土载氧体与煤发生化学链燃烧反应,利用气相色谱仪对PAHs进行定性和定量分析,研究了不同煤种、不... 为了控制煤直接化学链燃烧中多环芳烃(PAHs)的生成,减少载氧体表面的积碳现象,在模拟化学链燃烧反应器中,采用机械混合法制备的CaSO_4/膨润土载氧体与煤发生化学链燃烧反应,利用气相色谱仪对PAHs进行定性和定量分析,研究了不同煤种、不同温度、不同载氧体/煤比例PAHs的排放特征。结果表明,随挥发分的增加,不同煤种生成的PAHs总量分布依次为:无烟煤<烟煤1<烟煤2<烟煤3。煤中含碳量、H/C摩尔比、O/C摩尔比对PAHs的生成也有一定的影响。化学链燃烧反应主要生成2环、3环芳烃,4环、5环芳烃相对较少,均没有生成6环芳烃。当温度为900℃,载氧体/煤为2.4时,CaSO_4/膨润土载氧体与烟煤3反应生成的PAHs总量最少。 展开更多
关键词 化学链燃烧 多环芳烃 caso4/膨润土载氧体 积碳
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Fe_(2)O_(3)/MgAl_(2)O_(4)载氧体甲烷化学链制氢性能研究
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作者 宋业恒 毛继平 +5 位作者 任东伟 张国良 于琳浩 陈雅琪 向文国 陈时熠 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第2期477-488,共12页
载氧体稳定性差是限制化学链制氢技术发展的主要因素之一,针对此问题,通过提高载体-活性组分之间的相互作用,抑制反应过程中的烧结团聚来增强载氧体稳定性。制备了Fe_(2)O_(3)/MgAl_(2)O_(4)载氧体,以甲烷为原料,在小型流化床反应器上... 载氧体稳定性差是限制化学链制氢技术发展的主要因素之一,针对此问题,通过提高载体-活性组分之间的相互作用,抑制反应过程中的烧结团聚来增强载氧体稳定性。制备了Fe_(2)O_(3)/MgAl_(2)O_(4)载氧体,以甲烷为原料,在小型流化床反应器上模拟双床(甲烷还原/水蒸气氧化)化学链制氢过程,探究氧化铁含量和反应条件对载氧体甲烷化学链制氢反应性能的影响。结果表明,Fe_(2)O_(3)/MgAl_(2)O_(4)载氧体中氧化铁最佳质量分数为20%,最佳工艺条件为:CH_(4)体积分数5%,温度900℃,水蒸气体积分数20%。XRD、SEM等表征和实验结果表明,Fe离子融入了MgAl_(2)O_(4)尖晶石的体相内并增强了载氧体稳定性,当氧化铁质量分数高于20%时,载氧体会因烧结团聚迅速失活,高体积分数甲烷会因裂解速率高于载氧体释氧速率而产生大量积炭,升高温度可增强反应活性,但温度过高则会影响载氧体的稳定性。 展开更多
关键词 化学链制氢 Fe_(2)O_(3) MgAlO_(4)
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化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理研究 被引量:2
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作者 王娜娜 冯于川 +1 位作者 郭欣 马素霞 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期586-594,共9页
本研究基于密度泛函理论(DFT)计算揭示了化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理,通过系统研究CH_(4)吸附活化、H_(2)和CO形成以及氧扩散等基元反应步骤,构建了CH_(4)部分氧化反应网络。研究发现,CH_(4)发生逐步脱氢... 本研究基于密度泛函理论(DFT)计算揭示了化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理,通过系统研究CH_(4)吸附活化、H_(2)和CO形成以及氧扩散等基元反应步骤,构建了CH_(4)部分氧化反应网络。研究发现,CH_(4)发生逐步脱氢反应形成H原子,其中,CH3脱氢反应所需要克服的能垒(1.50 eV)最高,是CH_(4)逐步脱氢反应的限速步骤。载氧体表面H_(2)形成有两种路径,其中,H原子从O顶位迁移到Fe顶位,然后与另外O顶位的H原子成键形成H_(2)分子是主要途径。由于其相对较低的能垒(1.27 eV),CO的形成过程较易发生。氧扩散需要克服1.35 eV的能垒,表明氧扩散过程需要在高温下进行且扩散速率较低。通过比较各基元反应能垒,发现H_(2)形成是LaFeO_(3)载氧体CH_(4)部分氧化反应动力学的限速步骤,而H迁移是限制H_(2)形成的关键,加快H迁移是增强LaFeO_(3)载氧体性能的主要途径。基于DFT计算研究系列A/B位点掺杂LaFeO_(3)载氧体的H迁移过程,有望实现潜在A/B位点有效掺杂剂的快速筛选,指导高性能LaFeO_(3)载氧体的设计开发。 展开更多
关键词 化学链重整 LaFeO_(3) CH_(4)部分 反应机理 密度泛函理论
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基于CaSO_4载氧体的煤化学链燃烧分离CO_2研究 被引量:56
4
作者 沈来宏 肖军 +1 位作者 肖睿 张辉 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2007年第2期69-74,共6页
提出基于CaSO4载氧体的串行流化床煤化学链燃烧分离CO2技术,分析了燃料反应器内水煤气反应、CaSO4以及金属氧化物载氧体还原反应热力学特性参数,表明CaSO4是煤化学链燃烧反应理想的载氧体。应用Aspen Plus软件,建立了基于CaSO4煤化学链... 提出基于CaSO4载氧体的串行流化床煤化学链燃烧分离CO2技术,分析了燃料反应器内水煤气反应、CaSO4以及金属氧化物载氧体还原反应热力学特性参数,表明CaSO4是煤化学链燃烧反应理想的载氧体。应用Aspen Plus软件,建立了基于CaSO4煤化学链燃烧串行流化床内各种物质的质量平衡、化学平衡和能量平衡模型,进行模拟研究;结果表明,随着燃料反应器温度不断提高,燃料反应器气体产物中H2O体积浓度基本维持不变,CO2浓度略有降低,CO迅速上升,而H2缓慢增大;H2S随反应温度呈幂指数规律衰减,SO2显著递增,表明燃料反应器产物中SO2和H2S中的硫不全部是煤中硫,部分硫来自于CaSO4载氧体竞争反应的产物;载氧体循环倍率随燃料反应器温度升高呈幂指数级增加,随空气反应器温度呈幂指数级递减。 展开更多
关键词 化学链燃烧 caso4 串行流化床 CO2分离
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基于CaSO_4载氧体的煤化学链燃烧还原反应实验研究 被引量:20
5
作者 秦翠娟 沈来宏 +1 位作者 郑敏 肖军 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2009年第17期43-50,共8页
基于CaSO4载氧体的煤化学链燃烧技术,采用小型流化床模拟燃料反应器,对煤气化–CaSO4还原反应展开实验研究。水蒸气作为气化及流化介质,煤气化气体产物(CO、CH4、H2)与CaSO4发生还原反应。结果表明,煤气化是煤气化–CaSO4还原反应过程... 基于CaSO4载氧体的煤化学链燃烧技术,采用小型流化床模拟燃料反应器,对煤气化–CaSO4还原反应展开实验研究。水蒸气作为气化及流化介质,煤气化气体产物(CO、CH4、H2)与CaSO4发生还原反应。结果表明,煤气化是煤气化–CaSO4还原反应过程的控制步骤;CH4、H2累积量随温度升高呈减少趋势,高于950℃时反应产物中无CH4、H2,温度低于950℃时CO累积量随温度增高亦呈减少趋势,但高于950℃时CO累积量随温度升高反而略有增加;煤气化反应的碳气化效率以及煤气化–CaSO4还原反应的C–CO2转化率均随温度而增大,最大值分别达95.9%、91.5%。CaSO4在CH4、H2气氛的反应活性随温度升高而显著提高,而在CO气氛下其反应活性较弱;煤气化–CaSO4还原反应后的载氧体颗粒出现轻微磨损,扫描电镜分析表明反应后载氧体颗粒的比表面积增大,950℃时存在轻微烧结现象,但对载氧体反应活性影响不大。 展开更多
关键词 化学链燃烧 caso4 CO2分离
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化学链燃烧中CaSO_4复合载氧体的实验研究 被引量:13
6
作者 丁宁 郑瑛 +3 位作者 罗聪 吴琪珑 傅培舫 郑楚光 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第3期161-168,共8页
采用浸渍法制备CaSO4复合载氧体,在固定床上进行甲烷化学链燃烧实验研究。探讨了还原温度、CH4含量、载氧体的颗粒粒径和质量等因素对还原反应的影响。结果表明,Ni-Fe混合添加剂显著提高CaSO4载氧体的反应活性;合适的还原温度为925℃左... 采用浸渍法制备CaSO4复合载氧体,在固定床上进行甲烷化学链燃烧实验研究。探讨了还原温度、CH4含量、载氧体的颗粒粒径和质量等因素对还原反应的影响。结果表明,Ni-Fe混合添加剂显著提高CaSO4载氧体的反应活性;合适的还原温度为925℃左右;CH4含量的降低和载氧体质量的增加,将抑制积炭的发生,并获得较高气体转化率;而载氧体颗粒粒径的变化对还原反应影响较小;长时间的还原/氧化循环实验和XRD分析证明CaSO4能完全转化成CaS,CaS也能全部转化成CaSO4。 展开更多
关键词 化学链燃烧 caso4复合 Ni-Fe混合添加剂 CH4
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化学链燃烧钙基载氧体CaSO_4与CO在不同温度下的反应行为 被引量:23
7
作者 郑敏 沈来宏 肖军 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第11期2812-2818,共7页
基于热重和红外联用进行等温实验,探讨了化学链燃烧载氧体CaSO4在CO气氛下的还原反应特性。研究发现:温度对CaSO4还原反应历程和速率有显著的影响,在10%CO气氛下,温度低于900℃时,发生单一反应,CaSO4的还原产物只是CaS,气相产物为CO2;... 基于热重和红外联用进行等温实验,探讨了化学链燃烧载氧体CaSO4在CO气氛下的还原反应特性。研究发现:温度对CaSO4还原反应历程和速率有显著的影响,在10%CO气氛下,温度低于900℃时,发生单一反应,CaSO4的还原产物只是CaS,气相产物为CO2;当温度高于950℃后,发生平行反应和连串反应组合成的多重反应,固体产物为CaS和CaO,而产物气中除了有CO2,还存在SO2和COS,且气相硫化物的析出以COS为主;随着反应温度的升高,CaSO4与CO反应速率显著增加,而目标产物CaS在固体产物中所占的摩尔分数呈下降趋势;基于钙基载氧体化学链燃烧中燃料反应器温度不宜高于950℃。 展开更多
关键词 化学链燃烧(CLC) caso4 还原反应
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不同气化介质下CaSO_4载氧体的煤化学链燃烧实验研究 被引量:8
8
作者 秦翠娟 沈来宏 +1 位作者 郑敏 肖军 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2009年第26期48-55,共8页
采用流化床反应器并以CaSO4为载氧体,研究不同CO2-水蒸气气化介质条件下燃料反应器内煤化学链燃烧反应特性。实验结果表明:在950℃下,不同CO2/水蒸气体积配比气化介质下燃料反应器出口气体产物均无H2、CH4;随着CO2/水蒸气体积比的增大,... 采用流化床反应器并以CaSO4为载氧体,研究不同CO2-水蒸气气化介质条件下燃料反应器内煤化学链燃烧反应特性。实验结果表明:在950℃下,不同CO2/水蒸气体积配比气化介质下燃料反应器出口气体产物均无H2、CH4;随着CO2/水蒸气体积比的增大,煤气化-CaSO4还原反应速率下降,CO累积率单调递增,CO2捕集效率单调递减;CO2/水蒸气体积比1:3时SO2累积量出现最大值;CO生成率随时间呈单峰特性,而SO2生成量显现出多拐点与不对称的特性;在30min内煤-水蒸气、煤-CO2气化的碳转化效率分别为94.4%、92.5%,而与之对应的燃料反应器内CO2捕集效率为95.8%、62.0%。 展开更多
关键词 化学链燃烧 caso4 CO2分离 SO2排放
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应用CaSO_4载氧体燃烧技术的CaO再生过程 被引量:2
9
作者 樊腾飞 程晓磊 +2 位作者 王波 田文栋 肖云汉 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第12期4055-4061,共7页
引言近年来CaO作为CO2吸收剂在近零排放煤直接制氢、生物质气化、吸收增强型天然气重整制氢、焦炉煤气重整制氢、燃煤电站CO2捕集等过程的应用受到国内外的持续关注和大量研究。在这些过程中CO2以CaCO3的形式固化下来,为循环利用CaO吸... 引言近年来CaO作为CO2吸收剂在近零排放煤直接制氢、生物质气化、吸收增强型天然气重整制氢、焦炉煤气重整制氢、燃煤电站CO2捕集等过程的应用受到国内外的持续关注和大量研究。在这些过程中CO2以CaCO3的形式固化下来,为循环利用CaO吸收剂并收集CO2,需要将产物CaCO3煅烧分解,这一过程称为CaO再生过程。CaO再生是强吸热过程, 展开更多
关键词 caso4 化学链燃烧 CaO再生
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置换燃烧新型载氧体CaSO_4的化学热力学性能分析 被引量:2
10
作者 卢海勇 沈来宏 肖军 《锅炉技术》 北大核心 2007年第5期47-50,共4页
以H2、CO作为还原剂对CaSO4的还原-氧化反应的热力学性能进行了研究,得到了CaSO4的还原-氧化反应的吉布斯自由能与温度的关系和反应的平衡相图。研究结果表明,当温度低于1 045℃时,适当控制H2、CO浓度,CaSO4的还原产物仅有CaS,而无CaO、... 以H2、CO作为还原剂对CaSO4的还原-氧化反应的热力学性能进行了研究,得到了CaSO4的还原-氧化反应的吉布斯自由能与温度的关系和反应的平衡相图。研究结果表明,当温度低于1 045℃时,适当控制H2、CO浓度,CaSO4的还原产物仅有CaS,而无CaO、SO2;当温度低于1 140℃时,CaS的氧化产物仅有CaSO4,而无CaO和SO2。研究结果为CaSO4置换燃烧分离CO2的实验研究提供了理论依据。 展开更多
关键词 置换燃烧 caso4 CO2分离
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基于铜、锰基的CaSO_(4)复合载氧体反应活性改善的实验研究
11
作者 李慧君 王业库 +1 位作者 李东 张鹏飞 《华北电力大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2022年第4期113-119,126,共8页
为了提高CaSO_(4)载氧体的反应活性,通过机械混合法和浸渍法分别制备了CuO+CaSO_(4)和MnO_(2)+CaSO_(4)两种载氧体。改变向CaSO_(4)载氧体添加CuO、MnO_(2)的方法和数量,利用热重分析仪进行了两种复合载氧体与CO的化学链燃烧实验,通过... 为了提高CaSO_(4)载氧体的反应活性,通过机械混合法和浸渍法分别制备了CuO+CaSO_(4)和MnO_(2)+CaSO_(4)两种载氧体。改变向CaSO_(4)载氧体添加CuO、MnO_(2)的方法和数量,利用热重分析仪进行了两种复合载氧体与CO的化学链燃烧实验,通过场发射扫描电镜和X射线能谱分析反应前后样品的组成并对表征了表观形貌,发现浸渍法和机械混合法分别制备的载氧体反应活性均有提高,但前者优于后者;当CuO和MnO_(2)分别添加5mol%、10mol%时,表现最佳;对比相同添加量,CuO+CaSO_(4)载氧体的反应活性较高,MnO_(2)+CaSO_(4)载氧体在反应初期反应活性很高,而后反应活性降低较快。CuO+CaSO_(4)载氧体更有利于提高化学链燃烧性能。 展开更多
关键词 化学链燃烧 caso_(4) 化铜 化锰 反应活性
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化学链气化中准东煤灰对CaSO_(4)载氧体改性及其作用机理 被引量:2
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作者 朱杰 金晶 +2 位作者 丁正浩 杨会盼 侯封校 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第9期4628-4635,共8页
以CaSO_(4)为载氧体,采用机械混合法制备了将军庙煤灰修饰的CaSO_(4)-Ash复合载氧体。借助TG-MS考察复合载氧体CaSO_(4)-Ash与将军庙煤的化学链气化反应特性,并对将军庙煤灰改性CaSO_(4)载氧体的作用机理进行了研究。结果表明:将军庙煤... 以CaSO_(4)为载氧体,采用机械混合法制备了将军庙煤灰修饰的CaSO_(4)-Ash复合载氧体。借助TG-MS考察复合载氧体CaSO_(4)-Ash与将军庙煤的化学链气化反应特性,并对将军庙煤灰改性CaSO_(4)载氧体的作用机理进行了研究。结果表明:将军庙煤灰对CaSO_(4)载氧体有一定的改性作用。900℃时,与纯CaSO_(4)载氧体相比,CaSO_(4)-Ash复合载氧体表现出良好的反应活性和稳定性,CaSO_(4)-Ash复合载氧体化学链气化产生的CO量明显增多,产率也更加稳定。X射线衍射分析表明,CaSO_(4)-Ash复合载氧体中存在少量的Ca_(2)Fe_(2)O_(5)和Fe_(2)O_(3),它们附着在CaSO_(4)表面,作为CaSO_(4)晶格氧传输的中介,起到促进CaSO_(4)晶格氧迁移的效果。通过Jade软件计算纯CaSO_(4)载氧体和改性后的CaSO_(4)载氧体的晶格常数和晶格体积,并结合拉曼光谱和电子顺磁共振光谱表征,证明了煤灰中Na+改性CaSO_(4)载氧体的机理。通过扫描电子显微镜测试,发现改性后的CaSO_(4)载氧体表面孔径结构更加清晰。 展开更多
关键词 化学链气化 caso_(4) 准东煤 煤灰改性
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化学链燃烧中原位改性CaSO_(4)载氧体的反应性能
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作者 丁正浩 金晶 +2 位作者 朱杰 杨会盼 侯封校 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2023年第8期55-60,共6页
制备低成本且反应性能优良的载氧体是化学链技术进步的关键,CaSO_(4)作为载氧体携氧能力强、价格便宜,但其反应性能较弱。利用高碱准东煤作为燃料,CaSO_(4)作为载氧体在流化床中进行载氧体的制备,旨在使用煤灰及其碱金属元素对载氧体进... 制备低成本且反应性能优良的载氧体是化学链技术进步的关键,CaSO_(4)作为载氧体携氧能力强、价格便宜,但其反应性能较弱。利用高碱准东煤作为燃料,CaSO_(4)作为载氧体在流化床中进行载氧体的制备,旨在使用煤灰及其碱金属元素对载氧体进行原位改性,并使用TG-MS(热重-质谱联用)对原位改性后的CaSO_(4)进行反应性能测试。结果表明,高碱准东煤灰在一定程度上对CaSO_(4)载氧体的反应性能有积极影响。当灰钙质量比为5%、还原温度900℃时,经原位改性的CaSO_(4)相比未原位改性的CaSO_(4)反应性能即CO_(2)的产量提高66%。使用EPR(电子顺磁共振光谱仪)、SEM(扫描电镜)进行表征测试,发现原位改性使得载氧体表面的氧空位数目增加,且原位改性后的CaSO_(4)表面出现多孔结构,气体反应时的扩散阻力减小,易于燃烧反应的进行,从而增加CO_(2)的产量。 展开更多
关键词 化学链燃烧 高碱准东煤灰 caso_(4) 原位改性
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具有自载体功能的CoFeAlO_4载氧体化学链燃烧反应特性 被引量:6
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作者 彭松 曾德望 +2 位作者 陈超 邱宇 肖睿 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第1期515-522,共8页
采用燃烧法合成了具有尖晶石结构的CoFeAlO_4载氧体材料,通过表征手段和实验研究考察了不同温度下CoFeAlO_4载氧体的化学链燃烧反应特性和循环稳定性,并对CoFeAlO_4载氧体晶相结构和表观形貌的变化规律进行了分析。结果表明,温度升高有... 采用燃烧法合成了具有尖晶石结构的CoFeAlO_4载氧体材料,通过表征手段和实验研究考察了不同温度下CoFeAlO_4载氧体的化学链燃烧反应特性和循环稳定性,并对CoFeAlO_4载氧体晶相结构和表观形貌的变化规律进行了分析。结果表明,温度升高有利于提高CoFeAlO_4载氧体转化还原性气体CO的能力,使得还原反应速率更快,但高温下经"还原-氧化"会造成CoFeAlO_4载氧体相态分离,难以保持稳定的自载体尖晶石结构。对反应前后CoFeAlO_4载氧体晶相结构的分析表明,高温条件下经过"还原-氧化"后生成的CoFe2O4和CoAl2O4是导致CoFeAlO_4载氧体烧结和循环稳定性下降的主要原因。 展开更多
关键词 化学链燃烧 CoFeAlO4 功能 相态变化
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NiFe_2O_4为载氧体的生物质半焦化学链燃烧热力学模拟研究 被引量:9
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作者 刘帅 黄振 +3 位作者 何方 郑安庆 沈阳 李海滨 《新能源进展》 2016年第3期172-178,共7页
本文建立了以铁酸镍(Ni Fe_2O_4)为载氧体的生物质半焦化学链燃烧模型,利用HSC Chemistry 5.0软件对生物质半焦和Ni Fe_2O_4载氧体之间的化学链燃烧反应进行了热力学计算,模拟载氧体被半焦还原以及载氧体被空气氧化两个步骤的氧化还原过... 本文建立了以铁酸镍(Ni Fe_2O_4)为载氧体的生物质半焦化学链燃烧模型,利用HSC Chemistry 5.0软件对生物质半焦和Ni Fe_2O_4载氧体之间的化学链燃烧反应进行了热力学计算,模拟载氧体被半焦还原以及载氧体被空气氧化两个步骤的氧化还原过程,得到燃料反应器的优化操作参数为:载氧体和生物质半焦的摩尔比(O/BC)为1.5,燃料反应器的温度为800℃。热力学分析显示,Ni Fe_2O_4在化学链燃烧反应中是按照Ni Fe_2O_4→Ni-Fe_2O_3→Ni-Fe_3O_4→Ni-Fe O→Ni-Fe的顺序逐级被还原的。氧化过程的模拟说明,在空气气氛中,失去的晶格氧可以恢复到初始的程度,而实验手段得到的氧化产物的X射线衍射图则证明,通过氧化,被还原的载氧体可以大部分恢复到Ni Fe_2O_4尖晶石结构。 展开更多
关键词 NIFE2O4 生物质半焦 化学链燃烧模型 热力学模拟
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基于CuFe2O4载氧体的羊肠煤化学链气化特性 被引量:11
16
作者 安梅 马晶晶 +3 位作者 吴唯 任天 胡修德 郭庆杰 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第3期561-568,共8页
以羊肠煤为燃料,CuFe 2O 4为载氧体,通过热重-质谱联用技术研究CuFe 2O 4载氧体的氧传递过程。同时考察羊肠煤(YC)与CuFe 2O 4载氧体的反应性能和循环稳定性。结果表明:CuFe 2O 4载氧体具有提供晶格氧和催化分解CO 2的双功能,其氧传递... 以羊肠煤为燃料,CuFe 2O 4为载氧体,通过热重-质谱联用技术研究CuFe 2O 4载氧体的氧传递过程。同时考察羊肠煤(YC)与CuFe 2O 4载氧体的反应性能和循环稳定性。结果表明:CuFe 2O 4载氧体具有提供晶格氧和催化分解CO 2的双功能,其氧传递过程是CuFe 2O 4载氧体先被还原为Cu和Fe 3O 4,然后Fe 3O 4继续被还原生成Fe。对比YC/Al 2O 3,CuFe 2O 4载氧体的加入提高了YC的气化速率。在还原过程中CuFe 2O 4载氧体形成的氧缺位材料CuFe 2O 4-δ提高气化产物中CO和CH 4的摩尔累积量。通过XRD、BET和SEM-EDS分析10次循环前后载氧体的表面形貌和物质组成,表明CuFe 2O 4载氧体的反应活性和催化活性良好。 展开更多
关键词 化学链 气化 合成气 CuFe 2O 4
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化学链气化过程中CuFe2O4/SiO2载氧体的反应性能及次烟煤的结构演变 被引量:5
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作者 安梅 潘鑫 +2 位作者 胡修德 马晶晶 郭庆杰 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第4期777-783,共7页
以CuFe2O4/SiO2为载氧体,次烟煤为燃料,在间歇流化床中进行次烟煤的化学链气化实验,通过X射线衍射和拉曼光谱分析了化学链气化过程中CuFe2O4/SiO2载氧体和次烟煤的结构演变规律。结果表明:与以SiO2为床料的次烟煤气化相比,CuFe2O4/SiO2... 以CuFe2O4/SiO2为载氧体,次烟煤为燃料,在间歇流化床中进行次烟煤的化学链气化实验,通过X射线衍射和拉曼光谱分析了化学链气化过程中CuFe2O4/SiO2载氧体和次烟煤的结构演变规律。结果表明:与以SiO2为床料的次烟煤气化相比,CuFe2O4/SiO2载氧体的加入使得次烟煤化学链气化的最大碳转化速率提高了43%。这是因为在化学链气化过程中,CuFe2O4/SiO2载氧体会释放分子氧和传递晶格氧,而分子氧会促进次烟煤中大芳香环的裂解,晶格氧会加快次烟煤中小芳香环的消耗。 展开更多
关键词 化学链 气化 合成气 CuFe2O4/SiO2
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化学链燃烧中煤灰原位改性对钙基载氧体炭沉积的影响
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作者 梁国威 金晶 +1 位作者 董波 侯封校 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期4253-4261,共9页
在流化床中利用准东煤灰负载在钙基载氧体上,对钙基载氧体进行原位改性,从而制备改性的CaSO_(4)-Ash复合载氧体。借助TG-MS实验中的CO_(2)离子流量强度曲线,考察准东煤灰负载量对载氧体还原反应过程中炭沉积特性的影响规律,并通过固固... 在流化床中利用准东煤灰负载在钙基载氧体上,对钙基载氧体进行原位改性,从而制备改性的CaSO_(4)-Ash复合载氧体。借助TG-MS实验中的CO_(2)离子流量强度曲线,考察准东煤灰负载量对载氧体还原反应过程中炭沉积特性的影响规律,并通过固固反应与气固反应定量耦合实验,探究炭沉积的来源。结果表明:炭沉积量随原位改性制备过程中煤灰比例升高先减少后增加,添加质量分数为10%的准东煤灰制备的CaSO_(4)-10Ash复合载氧体能够最大程度降低炭沉积问题,减少了79.5%的炭沉积。固固反应中随煤灰负载比例升高,煤焦炭残留量减少,气固反应中煤灰负载比例大于5%时,复合载氧体性能开始呈下降趋势,积炭量开始增多;当煤灰负载比例大于10%时,随负载比例继续升高而增多的炭沉积的量主要来自于CO分解产生的积炭。 展开更多
关键词 化学链燃烧 准东煤 煤灰改性 caso_(4)
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基于NiFe_2O_4载氧体的化学链蒸汽重整制氢实验研究 被引量:3
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作者 黄振 邓征兵 +2 位作者 陈德珍 何方 李海滨 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第9期90-95,共6页
采用并流共沉淀法合成了具有尖晶石结构的NiFe_2O_4载氧体,研究了其在化学链蒸汽重整制氢过程中的氧化-还原反应性能。并利用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱分析(Raman)、扫描电镜(SEM)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)和热重分析对NiFe_2O_4载氧... 采用并流共沉淀法合成了具有尖晶石结构的NiFe_2O_4载氧体,研究了其在化学链蒸汽重整制氢过程中的氧化-还原反应性能。并利用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱分析(Raman)、扫描电镜(SEM)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)和热重分析对NiFe_2O_4载氧体进行表征和分析。结果表明,还原态载氧体在水蒸气气氛中可恢复部分晶格氧,热重实验进一步发现合成载氧体的反应活性显著高于商业载氧体,且其在约14 h的连续实验中展现了优异的循环反应性能。固定床实验表明,载氧体能显著促进生物质挥发分中大分子中间热解产物转化为小分子气体,特别是初次焦油的催化裂解,从而明显改善气体品质。由于Fe-Ni协同效应,经CO还原后的载氧体具有较强的制氢能力,每克还原态载氧体可产生232 mL纯氢。由于热力学限制使还原态载氧体在水蒸气气氛中只能恢复部分晶格氧至Ni、Fe3O4和Ni1-xFe2+xO4的三元混合物相。 展开更多
关键词 NIFE2O4 化-还原 化学链蒸汽重整 氢气
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基于CuMn 2O 4载氧体的生物质化学链气化热力学分析 被引量:3
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作者 方瑞雪 黄齐翔 +1 位作者 刘晶 刘丰 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期1229-1238,共10页
建立了以CuMn 2O 4为载氧体、松木屑为燃料的生物质(B)化学链气化模型,对CuMn 2O 4载氧体和松木屑之间的化学链气化反应进行了热力学模拟。研究了气化过程中CuMn 2O 4载氧体的还原过程,考察了燃料反应器内载氧体与生物质摩尔比(n(O)/n(... 建立了以CuMn 2O 4为载氧体、松木屑为燃料的生物质(B)化学链气化模型,对CuMn 2O 4载氧体和松木屑之间的化学链气化反应进行了热力学模拟。研究了气化过程中CuMn 2O 4载氧体的还原过程,考察了燃料反应器内载氧体与生物质摩尔比(n(O)/n(B))、反应温度、水蒸气与生物质摩尔比(n(H 2O)/n(B))、CO 2与生物质摩尔比(n(CO 2)/n(B))等因素对气化反应的影响,分析了空气反应器内载氧体晶格氧的恢复过程。热力学分析表明:CuMn 2O 4在气化反应中可以提供晶格氧,有效促进松木屑的气化。CuMn 2O 4载氧体中的Cu和Mn组分在化学链气化反应中分别按照CuO→Cu 2O→Cu和Mn 2O 3→Mn 3O 4→MnO的顺序逐级被还原,并且Mn 2O 3优先CuO被还原。以气化系统的碳转化率和合成气产量为主要评价指标,优化的反应条件为:n(O)/n(B)为0.16,反应温度为1273 K,n(H 2O)/n(B)为0.40,n(CO 2)/n(B)为0.20。在空气反应器内,CuMn 2O 4载氧体还原后失去的晶格氧经空气氧化后可以恢复到初始状态。 展开更多
关键词 生物质 化学链气化 CuMn 2O 4 热力学分析
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