碳点修饰ZIF-67活化过氧单硫酸盐降解双酚A性能研究

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作者 陈江荣 刘露 +4 位作者 邹沛君 田洁 刘利 刘蓉 梁建军 《现代化工》 北大核心 2025年第6期188-194,共7页

利用氮元素掺杂的碳点材料(NCDs)对ZIF-67进行修饰合成NCDs/ZIF-67,并用于活化PMS降解污染物BPA。对NCDs在NCDs/ZIF-67中的掺杂量进行优化,得到最优催化性能的材料100NCDs/ZIF-67,反应30 min对BPA的去除率可达94.87%,相比ZIF-67提升52.... 利用氮元素掺杂的碳点材料(NCDs)对ZIF-67进行修饰合成NCDs/ZIF-67,并用于活化PMS降解污染物BPA。对NCDs在NCDs/ZIF-67中的掺杂量进行优化,得到最优催化性能的材料100NCDs/ZIF-67,反应30 min对BPA的去除率可达94.87%,相比ZIF-67提升52.61%。通过一系列表征获得了100NCDs/ZIF-67形貌、晶体结构、表面元素价态及官能团等信息,并证实100NCDs/ZIF-67的成功合成。探究了100NCDs/ZIF-67投加量、初始BPA浓度、PMS投加量和pH对BPA降解的影响。重复降解实验和100NCDs/ZIF-67反应前后XRD分析结果表明,100NCDs/ZIF-67具有良好的重复利用性能。NCDs在100NCDs/ZIF-67中的掺杂可增加材料活化PMS的位点,提高催化反应中的电子转移效率,从而增强对BPA的去除。 展开更多

关键词 高级氧化 碳点 过氧单硫酸盐 双酚A 沸石咪唑酯骨架

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氯离子对光催化活化过氧单硫酸盐降解四环素的影响

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作者 陈丹 宋宇宁 +1 位作者 曾燕 贺艳 《广西大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第3期654-668,共15页

为了提高四环素(TC)有机废水中四环素的降解率,提出通过增加氯离子(Cl^(-))含量以加速四环素降解的方法。本文采用一锅水热法制备掺杂Mn、Ni元素的偏高岭土基光催化剂(Mn_(1) Ni_(1)@MK,Mn、Ni元素摩尔比为1∶1),通过光催化(Vis)与Cl^(-... 为了提高四环素(TC)有机废水中四环素的降解率,提出通过增加氯离子(Cl^(-))含量以加速四环素降解的方法。本文采用一锅水热法制备掺杂Mn、Ni元素的偏高岭土基光催化剂(Mn_(1) Ni_(1)@MK,Mn、Ni元素摩尔比为1∶1),通过光催化(Vis)与Cl^(-)耦合的方法,活化过氧单硫酸盐(PMS),建立降解体系Vis-PMS-Cl,探究不同工艺参数对TC降解实验的影响,分析催化剂使用前、后的结构稳定性和循环稳定性,通过电子顺磁共振波谱仪(ESR)和猝灭实验探究Vis-PMS-Cl体系中的主要活性物质,通过液相色谱-质谱联用仪(LC-MS)探索降解机制,通过毒性评估软件工具(T.E.S.T.)进行毒理学研究。结果表明:TC的降解过程符合一级动力学模型;TC(质量浓度为25 mg/L)的降解率在30 min内可达99%,速率常数为0.154 min^(-1);Mn_(1) Ni_(1)@MK作为活性中心激活PMS和Cl^(-)生成活性氧和活性氯,活性组分对TC的降解作用由大到小的依次为^(1)O_(2)、O_(2)^(·-)、·OH、SO_(4)^(·-),^(1)O_(2)和活性氯在降解系统中起主要作用;TC降解30 min后水质基本无害。 展开更多

关键词 过氧单硫酸盐 光催化降解 氯化副产物 四环素 毒性评估

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Br表面改性碳量子点的制备及光催化活化过氧单硫酸盐降解罗丹明B

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作者 张利洁 李德刚 +3 位作者 韩文渊 郁宸 张维民 徐会君 《材料科学与工程学报》 北大核心 2025年第2期267-275,307,共10页

本研究报道了一种制备溴表面改性碳量子点(Br-CQDs)的方法,使用傅里叶变换红外(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和高分辨率TEM(HRTEM)等技术手段对Br-CQDs进行了详细表征,结果证实Br成功接入CQDs。引入Br可以减少CQD... 本研究报道了一种制备溴表面改性碳量子点(Br-CQDs)的方法,使用傅里叶变换红外(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和高分辨率TEM(HRTEM)等技术手段对Br-CQDs进行了详细表征,结果证实Br成功接入CQDs。引入Br可以减少CQDs的禁带宽度,从而提高对光的吸收和促进光生电子转移。在可见光照射下,Br-CQDs可以高效催化活化过氧单硫酸盐(PMS),氧化罗丹明B等有机物,催化活性是非改性CQDs的3倍。实验研究了Br-CQDs用量、有机污染物种类和浓度、pH值等因素对体系氧化有机物的影响。同时,用自由基猝灭实验考察了Br-CQDs催化活化PMS降解有机物机理,结果表明超氧自由基是主要的活性物质。 展开更多

关键词 碳量子点 溴改性 过氧单硫酸盐 罗丹明B 超氧自由基

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Co掺杂Mn_(2)O_(3)复合材料的构筑及活化过氧单硫酸盐降解医药废水

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作者 张涛 张贺 +1 位作者 杜雅欣 展思辉 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期268-278,共11页

废水中的抗生素对人类健康与生态安全构成了重大威胁,通过活化过氧单硫酸盐(PMS)产生活性氧物种是处理抗生素废水的有效手段。然而,由于电子迁移效率不足,实现高效的PMS活化仍然具有挑战性。在此,Co掺杂的Mn_(2)O_(3)催化剂(Co5-Mn_(2)O... 废水中的抗生素对人类健康与生态安全构成了重大威胁,通过活化过氧单硫酸盐(PMS)产生活性氧物种是处理抗生素废水的有效手段。然而,由于电子迁移效率不足,实现高效的PMS活化仍然具有挑战性。在此,Co掺杂的Mn_(2)O_(3)催化剂(Co5-Mn_(2)O_(3))通过简单的一步煅烧法得到,以氧氟沙星(OFX)为目标污染物,考察了Co5-Mn_(2)O_(3)/PMS体系的降解性能,在15 min内OFX去除率达到了95%,相比于原始Mn_(2)O_(3)提升了12.3倍,同时Co5-Mn_(2)O_(3)/PMS体系对多种污染物(环丙沙星、磺胺甲恶唑、四环素、罗丹明B和甲基橙)均表现出良好的降解性能,体现了实际应用的潜力。X射线光电子能谱证实,Co掺杂引起了催化剂表面重构与电子迁移实现了Mn^(4+)-O-Co^(2+)活性位点的形成。猝灭实验分析,富电子Co位点与缺电子的Mn位点可以有效地活化PMS生成硫酸根自由基与单线态氧从而实现OFX的高效去除。这项工作为控制催化功能提供了一种活性位点的结构调控方法,为自由基与非自由基耦合降解提供新视角。 展开更多

关键词 Mn_(2)O_(3) 过氧单硫酸盐活化 医药废水 活性位点 电子转移 氧氟沙星

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ZnO促进多级孔ZIF-8衍生Co-Ni-N-C活化PMS降解水中左氧氟沙星 被引量：1

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作者 景凌云 刘莎莎 +7 位作者 张泽强 刘光龙 蒋莉 孙志丽 胡叶强 郝鹏波 郑银琴 杨辉 《化工进展》 北大核心 2025年第3期1683-1694,共12页

ZIF-8(zeolitic imidazolate framework-8)作为一种典型的微孔材料,孔结构单一,金属负载量有限,影响其催化降解性能。添加ZnO作为模板可以有效调节ZIF-8的孔径大小和孔结构,同时具有大比表面积、高金属负载量以及丰富的孔道结构等特点... ZIF-8(zeolitic imidazolate framework-8)作为一种典型的微孔材料,孔结构单一,金属负载量有限,影响其催化降解性能。添加ZnO作为模板可以有效调节ZIF-8的孔径大小和孔结构,同时具有大比表面积、高金属负载量以及丰富的孔道结构等特点。本文通过采用SEM、ICP-OES和BET等表征手段对材料的形貌结构、化学成分以及双金属负载量进行了详细分析。表征测试结果显示,加入ZnO模板后衍生得到的多级孔(微/介孔)Co-Ni-N-C材料中,双金属元素呈现高度分散的状态,不易发生团聚,并含有丰富的活性位点。降解实验研究结果表明,在Co-Ni-N-C及过氧单硫酸盐(PMS)投加量为0.30g/L、pH=9的条件下,在t=30min时对左氧氟沙星(LEV)的降解率最高可达到97.02%。在Co-Ni-N-C/PMS催化体系中,产生的羟基自由基(·OH)、硫酸盐自由基(·SO_(4)^(−))、超氧自由基(·O_(2)^(–))和单线态氧(^(1)O_(2))等活性物种与水中的LEV发生化学反应,导致LEV的分解或转化为其他物质,使其成为较小的分子或无害的化合物。 展开更多

关键词 沸石咪唑框架-8 ZnO模板 过氧单硫酸盐 多级孔结构 左氧氟沙星

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阴离子对Mo_(2)C/过氧单硫酸盐降解抗生素的影响 被引量：1

6

作者 周舟 汤磊 +3 位作者 赵旭强 陈旭文 王贺飞 高彦征 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期1648-1656,共9页

本文研究了水中典型无机阴离子SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)、Cl-、HCO_(3)^(-)、CO_(3)^(2-)对层状Mo_(2)C活化过氧单硫酸盐(PMS)氧化降解氯霉素类抗生素的影响.结果表明,5种无机阴离子对3种氯霉素类抗生素(氯霉素、甲砜霉素、氟苯尼考)的... 本文研究了水中典型无机阴离子SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)、Cl-、HCO_(3)^(-)、CO_(3)^(2-)对层状Mo_(2)C活化过氧单硫酸盐(PMS)氧化降解氯霉素类抗生素的影响.结果表明,5种无机阴离子对3种氯霉素类抗生素(氯霉素、甲砜霉素、氟苯尼考)的降解反应均具有抑制作用.其中SO_(4)^(2-)和NO_(3)^(-)主要影响抗生素的反应速率,Cl-、HCO_(3)^(-)、CO_(3)^(2-)既影响其降解率又影响其反应速率.在Cl-、HCO_(3)^(-)和CO_(3)^(2-)浓度分别为20mmol/L时,氯霉素的降解率从100%分别降为59.27%、2.85%、无降解;甲砜霉素的降解率从100%分别降为64.64%、8.54%、无降解;氟苯尼考的降解率从100%分别降为33.23%、1.38%、无降解.其中,CO_(3)^(2-)对抗生素降解具有强抑制作用,在5mmol/L时就可完全抑制3种氯霉素类抗生素降解.5种阴离子对3种氯霉素类抗生素的降解影响具有同样的趋势,表现为CO_(3)^(2-)>HCO_(3)^(-)>Cl->NO_(3)^(-)≈SO_(4)^(2-).此外,3种抗生素的降解率与Cl^(-)浓度之间存在显著负相关关系,而甲砜霉素和氟苯尼考的降解率与HCO_(3)^(-)浓度之间也存在显著负相关关系. 展开更多

关键词 无机阴离子 层状Mo_(2)C 过氧单硫酸盐 高级氧化技术 氯霉素 甲砜霉素 氟苯尼考

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CoFe_(2)O_(4)/MXene复合材料的构筑及活化过氧单硫酸盐降解阿特拉津 被引量：1

7

作者 曹梦寒 徐鹏 +4 位作者 石凤银 李桂鄂 张国栋 郑庆柱 张广山 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期256-267,共12页

通过微波辅助水热法将双金属氧化物(CoFe_(2)O_(4))负载在MXene上,成功制备了CoFe_(2)O_(4)/MXene复合催化剂并用于活化过氧单硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)。通过X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱仪(XPS)等技... 通过微波辅助水热法将双金属氧化物(CoFe_(2)O_(4))负载在MXene上,成功制备了CoFe_(2)O_(4)/MXene复合催化剂并用于活化过氧单硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)。通过X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱仪(XPS)等技术手段对复合催化剂的结构、形貌和元素价态进行表征,发现CoFe_(2)O_(4)被成功负载到了MXene上。以阿特拉津(ATZ)为目标污染物,研究了CoFe_(2)O_(4)/MXene活化PMS降解ATZ体系中催化剂投加量、过硫酸盐浓度和pH值等因素对ATZ降解的影响。结果表明,在pH=6.35的条件下,当CoFe_(2)O_(4)/MXene(0.1 g/L)和PMS(0.37 mmol/L)用量较低时,ATZ的降解率在15 min内达到100%;并且该体系具有较广的pH值适用范围(2~10)和应用范围;淬灭实验表明,反应体系中自由基途径和非自由基途径均存在,其中SO_(4)•^(−)、O_(2)•^(−)和^(1)O_(2)占主导作用,共同作用于ATZ的降解过程。这项研究开发了具有优异催化性能的新型材料,可为CoFe_(2)O_(4)/MXene非均相催化剂活化PMS降解有机污染物提供新思路。 展开更多

关键词 CoFe_(2)O_(4)/MXene 微波水热 过氧单硫酸盐 阿特拉津 活性物种

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Ni-a-MoS_(x)活化过硫酸盐降解诺氟沙星的性能及机理研究

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作者 张永霞 梁庚 +2 位作者 梁涵 谢佳瑶 王子晗 《现代化工》 北大核心 2025年第5期131-137,共7页

采用一步油浴法制备了Ni掺杂的a-MoS_(x)的催化剂(Ni-a-MoS_(x)),并将其用于诺氟沙星(NOR)的降解。结果表明,在最优条件下,2%Ni-a-MoS_(x)活化过氧单硫酸盐(PMS)体系中对诺氟沙星(NOR)30 min内的降解效率达到94.21%。这是由于大量的Mo^(... 采用一步油浴法制备了Ni掺杂的a-MoS_(x)的催化剂(Ni-a-MoS_(x)),并将其用于诺氟沙星(NOR)的降解。结果表明,在最优条件下,2%Ni-a-MoS_(x)活化过氧单硫酸盐(PMS)体系中对诺氟沙星(NOR)30 min内的降解效率达到94.21%。这是由于大量的Mo^(4+)位点导致电荷分布重新排列,促进了更多的电子转移,显著增强了PMS活化能力。牺牲剂和EPR实验表明,单线氧(^(1)O_(2))是体系中NOR降解的主要活性物种。DFT计算发现,PMS在Ni-a-MoS_(x)表现出更低的吸附能垒,这有利于缩短电子转移途径和促进PMS解离。同时,2%Ni-a-MoS_(x)较小的阻抗表明了其强电子转移能力。此外,在不同污染物和连续的循环降解实验中,2%Ni-a-MoS_(x)具有高效的催化性能和稳定的结构。 展开更多

关键词 Ni掺杂 过氧单硫酸盐 诺氟沙星 电子转移 单线氧

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铁改性的富磁生物炭活化PMS降解罗丹明B的性能与机制

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作者 王晨 张新怡 +3 位作者 郭壮 魏健 刘利 宋永会 《环境工程技术学报》 北大核心 2025年第3期924-934,共11页

为解决染料废水产量大、毒性高,危害人体健康与生态系统的问题,以农业废物玉米芯为原材料,基于“变废为宝”的技术思路,合成了掺铁富磁生物炭(Fe-CCBC),研究其活化过氧单硫酸盐(PMS)降解罗丹明B(Rh B)的效能和机制,并利用多种表征手段分... 为解决染料废水产量大、毒性高,危害人体健康与生态系统的问题,以农业废物玉米芯为原材料,基于“变废为宝”的技术思路,合成了掺铁富磁生物炭(Fe-CCBC),研究其活化过氧单硫酸盐(PMS)降解罗丹明B(Rh B)的效能和机制,并利用多种表征手段分析Fe-CCBC的理化特性。结果表明:800℃制备的掺铁富磁生物炭(Fe-CCBC-800)具有丰富的孔隙结构和活性位点,可最大程度地保证Fe颗粒在催化剂表面的均匀分布,物化性能优异且催化活性较高。Fe-CCBC-800/PMS体系在40 min内对Rh B的降解率可达91%,且富磁的生物炭更易于回收和重复利用,在5次循环使用中均保持着良好的催化效果。通过活性氧淬灭实验和电子顺磁共振测试探明了Fe-CCBC-800/PMS体系中主要活性氧物种为SO_(4)^(-)·和·OH,Fe^(2+)作为氧化还原反应的电子供体,参与PMS的活化过程,促进活性氧的产生和Rh B的高效降解。Fe-CCBC-800/PMS体系可实现对Rh B的高效处理,为农业废物的利用以及染料污染物的快速降解提供了可行路径。 展开更多

关键词 磁性生物炭 铁改性 热解温度 过氧单硫酸盐(pms) 罗丹明B(Rh B)

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Fe^(2+)激活过氧单硫酸盐去除水中氨氮分析 被引量：2

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作者 杨颖 郭洪光 +1 位作者 邓钦祖 张永丽 《中南大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第8期2900-2906,共7页

为了有效地去除水中低浓度氨氮,采用二价铁(Fe^(2+))激活过氧单硫酸盐(PMS)的新型高级氧化工艺,对水中氨氮的去除进行研究分析。考察不同初始p H、氨氮浓度(c(NH4+-N)0)、Fe^(2+)与PMS物质的量比(n(Fe^(2+))/n(PMS))及供电子剂对Fe^(2+)... 为了有效地去除水中低浓度氨氮,采用二价铁(Fe^(2+))激活过氧单硫酸盐(PMS)的新型高级氧化工艺,对水中氨氮的去除进行研究分析。考察不同初始p H、氨氮浓度(c(NH4+-N)0)、Fe^(2+)与PMS物质的量比(n(Fe^(2+))/n(PMS))及供电子剂对Fe^(2+)/PMS体系去除水中氨氮的影响。研究结果表明:随着p H降低,Fe^(2+)/PMS体系对氨氮的去除效果增强;增加n(Fe^(2+))/n(PMS)可以促进体系对氨氮的去除;随着NH4+-N初始浓度升高,氨氮的去除率呈现下降趋势。当p H=3,PMS初始投量为0.22 mmol/L,n(Fe^(2+))/n(PMS)为1:1,NH4+-N初始浓度为0.044 mmol/L,反应60 min时,氨氮去除率达到最大,为88.27%。另一方面,分别向Fe^(2+)/PMS体系投加单宁酸、柠檬酸、抗坏血酸和草酸等供电子试剂,可以促进体系对氨氮的去除效果,其中单宁酸对其促进效果最佳,使氨氮去除率提高2.60%。Fe^(2+)向Fe3+转化的效率极高,约为91.8%。Fe^(2+)/PMS工艺去除氨氮符合拟一级动力学模型。 展开更多

关键词 Fe2+ 过氧单硫酸盐 氨氮 硫酸根自由基 供电子剂

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锰(Mn)钴(Co)双金属负载石墨相氮化碳活化过硫酸盐用于非自由基主导的高级氧化(AOP)降解污染物研究 被引量：1

11

作者 庄立恒 毛辉麾 +3 位作者 范郑洋 王桂灵 葛吕洁 桂豪冠 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期180-185,共6页

采用两步煅烧法成功制备了钴锰双金属氧化物负载的石墨相氮化碳(CMCN)。锰氧化物主要以Mn3O4和MnCO3形式存在,钴氧化物以CoO形式存在。由于g-C_(3)N_(4)的存在,金属Mn和Co都分布均匀没有出现团聚现象。XPS表征结果表明,Co和Mn都具有2个... 采用两步煅烧法成功制备了钴锰双金属氧化物负载的石墨相氮化碳(CMCN)。锰氧化物主要以Mn3O4和MnCO3形式存在,钴氧化物以CoO形式存在。由于g-C_(3)N_(4)的存在,金属Mn和Co都分布均匀没有出现团聚现象。XPS表征结果表明,Co和Mn都具有2个价态存在于CMCN中,并且保持了g-C_(3)N_(4)的结构单元。通过对罗丹明B降解评估催化剂CMCN的催化降解性能。结果表明,在Mn和Co的协同作用下,罗丹明B降解率在1 min可达到99%以上。电子顺磁共振和淬灭试验表明,非自由基氧化(1O2)在罗丹明B降解过程中占主导地位。 展开更多

关键词 双金属氧化物 石墨相氮化碳 过氧单硫酸盐 协同作用 非自由基

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过硫酸盐和过氧单硫酸盐的活化及在烟气污染物去除中的研究

12

作者 赵毅 惠尉添 毛星舟 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第10期2597-2603,共7页

综述了过硫酸盐(PS)和过氧单硫酸盐(PMS)的活化方法及机理,以及基于PS和PMS开展的烟气多污染物脱除研究和建立的脱除方法。PS和PMS可通过过渡金属、加热、紫外光、超声波和碳基材料等活化产生硫酸根自由基,具有强氧化性,可去除多种烟气... 综述了过硫酸盐(PS)和过氧单硫酸盐(PMS)的活化方法及机理,以及基于PS和PMS开展的烟气多污染物脱除研究和建立的脱除方法。PS和PMS可通过过渡金属、加热、紫外光、超声波和碳基材料等活化产生硫酸根自由基,具有强氧化性,可去除多种烟气污染物。另外对比分析了PS和PMS在烟气污染物脱除中的优势与不足,并对PS和PMS应用于燃煤烟气污染物脱除行业进行了展望。 展开更多

关键词 过硫酸盐(PS) 过氧单硫酸盐(pms) 烟气污染物去除方法

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Fe单原子催化剂活化过一硫酸盐去除水中有机物

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作者 卢宇为 贺婷 +2 位作者 胡靖斌 赵子强 杨少霞 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期503-510,共8页

采用聚吡咯水凝胶法制备了高Fe负载量(w)的Fe-N/P-C单原子催化剂,运用HAADF-STEM对其进行了表征,研究了其活化过一硫酸盐(PMS)降解双酚A(BPA)和二级出水中溶解性有机物(DOM)的性能。实验结果表明:对于BPA溶液,Fe负载量为2.32%、4.72%和6... 采用聚吡咯水凝胶法制备了高Fe负载量(w)的Fe-N/P-C单原子催化剂,运用HAADF-STEM对其进行了表征,研究了其活化过一硫酸盐(PMS)降解双酚A(BPA)和二级出水中溶解性有机物(DOM)的性能。实验结果表明:对于BPA溶液,Fe负载量为2.32%、4.72%和6.74%时,BPA降解的反应速率常数分别为0.65,0.92,0.83 min^(-1),反应60 min后,TOC去除率分别为73%、80%和78%,BPA去除率分别为98%、100%和100%;对于加入BPA的二级出水,Fe负载量为2.32%和4.72%时,BPA降解的反应速率常数分别为0.43 min^(-1)和0.76 min^(-1),反应60 min后,TOC去除率分别为49%和56%,BPA去除率分别为80%和100%,DOM荧光强度分别增强32%和降低46%;Fe-N/P-C活化PMS体系中,超氧自由基和单线态氧为主要活性氧物种,Fe为活化PMS的活性中心。 展开更多

关键词 类芬顿反应 过一硫酸盐(pms) 单原子催化剂 双酚A 二级出水

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钴掺杂氮化碳活化过单硫酸盐高效降解水中磺胺二甲基嘧啶的研究

14

作者 张荣哲 汪黎东 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期126-132,共7页

在花状球体氮化碳(FSCN)上掺杂钴金属制备出高效稳定的Co-FSCN催化剂。利用XRD､BET､SEM､XPS对催化剂进行表征,并探究不同条件对磺胺二甲基嘧啶(sulfamethazine,SMZ)降解效果的影响。结果表明,用Co-FSCN(0.1 g/L)活化过单硫酸盐(PMS)(0.1... 在花状球体氮化碳(FSCN)上掺杂钴金属制备出高效稳定的Co-FSCN催化剂。利用XRD､BET､SEM､XPS对催化剂进行表征,并探究不同条件对磺胺二甲基嘧啶(sulfamethazine,SMZ)降解效果的影响。结果表明,用Co-FSCN(0.1 g/L)活化过单硫酸盐(PMS)(0.163 mmol/L),在初始溶液pH 7的情况下2 min内对SMZ(20 mg/L)的降解率超过98%。自由基淬灭实验证明,Co-FSCN/PMS体系中自由基途径与非自由基途径共存,羟基自由基(·OH)､超氧自由基(·O^(2-))与单线态氧(1O2)均是参与SMZ降解的主要活性物种。Co-FSCN循环使用3次后仍表现出良好的稳定性。 展开更多

关键词 磺胺二甲基嘧啶(SMZ) 过单硫酸盐(pms) Co-FSCN 自由基途径 非自由基途径

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单原子Mn-N-C催化活化过一硫酸盐降解2,4-二氯苯酚

15

作者 唐佳杰 汤岚 +4 位作者 陆熙 李杨 朱陆祥 孙铸宇 赵晓祥 《东华大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2024年第2期83-94,共12页

针对2,4-二氯苯酚(2,4-Dichlorophenol,2,4-DCP)对环境污染的危害,急需开发一种清洁高效的处理方式。研究采用模板蚀刻法制备了锚定在氮掺杂碳上的Mn单原子催化剂(Mn-N-C),Mn原子以Mn—N_(x)的形式均匀地稳定在载体上,该结构增强了Mn-N-... 针对2,4-二氯苯酚(2,4-Dichlorophenol,2,4-DCP)对环境污染的危害,急需开发一种清洁高效的处理方式。研究采用模板蚀刻法制备了锚定在氮掺杂碳上的Mn单原子催化剂(Mn-N-C),Mn原子以Mn—N_(x)的形式均匀地稳定在载体上,该结构增强了Mn-N-C材料的极化和电子传递。当Mn-N-C和PMS的投加量分别为50 mg/L和0.8 mmol/L时,在温度为25℃,pH=7.0的条件下,2,4-DCP在60 min内降解率为99.6%,拟一级反应速率常数k_(obs)=0.0786 min^(-1)。通过分析计算,Mn-N-C中Mn—N_(x)和N—(C)3结构活化PMS产生^(1)O_(2)和·O_(2)^(-),而后2,4-DCP主要由^(1)O_(2)通过羟基化、脱氯和开环反应降解,降解产物的毒性大幅降低。试验结果表明:Mn-N-C在活化PMS降解2,4-DCP显现出优异的催化活性;Mn-N-C/PMS体系具有一定抗干扰能力、优异的稳定性和可重复使用性,为实际废水中2,4-DCP的处理提供了一种有效方法。 展开更多

关键词 单原子催化剂 过一硫酸盐 单线态氧 2 4-二氯苯酚 降解

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铁粉-过氧单硫酸盐联合秸秆增强污泥脱水性能 被引量：3

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作者 王乾 宋蕾 +3 位作者 宋虹苇 蔺志朋 李浩 韩宝红 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2019年第9期49-52,共4页

研究通过铁粉活化过氧单硫酸盐(Fe^0+PMS)联合废弃物秸秆(WS)增强污泥脱水性能。结果表明,与原污泥相比,Fe^0+PMS+WS联合处理的污泥脱水性能显着提高。在Fe^0、PMS、WS投加质量分数分别为1.5、0.15、0.5 g/g时得到最佳脱水效果,在该条... 研究通过铁粉活化过氧单硫酸盐(Fe^0+PMS)联合废弃物秸秆(WS)增强污泥脱水性能。结果表明,与原污泥相比,Fe^0+PMS+WS联合处理的污泥脱水性能显着提高。在Fe^0、PMS、WS投加质量分数分别为1.5、0.15、0.5 g/g时得到最佳脱水效果,在该条件下污泥压缩系数降低50%。Fe^0+PMS可有效地破坏胞外聚合物(EPS),将污泥絮体分解成较小的颗粒并且添加秸秆改善了污泥脱水通道。在Fe^0循环实验中,Fe^0+PMS+WS预处理保持了较高的脱水效率,且更具有经济潜力。 展开更多

关键词 铁粉 过氧单硫酸盐 污泥脱水 秸秆

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锰基氧化物活化过硫酸盐降解水中有机污染物的研究进展 被引量：14

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作者 王一凡 李小蝶 +1 位作者 侯美茹 王兆慧 《环境科学研究》 CAS CSCD 北大核心 2021年第8期1899-1908,共10页

近年来,基于硫酸根自由基(SO_(4)·^(-))的新型高级氧化技术研发及其在水污染控制和土壤修复方面的应用备受关注.锰基氧化物因其结构性质多变、自然丰度高、环境友好等优势,被广泛应用于活化过氧一硫酸盐(PMS)和过氧二硫酸盐(PDS)... 近年来,基于硫酸根自由基(SO_(4)·^(-))的新型高级氧化技术研发及其在水污染控制和土壤修复方面的应用备受关注.锰基氧化物因其结构性质多变、自然丰度高、环境友好等优势,被广泛应用于活化过氧一硫酸盐(PMS)和过氧二硫酸盐(PDS)处理难降解有机污染物.该文对可活化PMS PDS的锰基氧化物的类型、结构特征、合成方法及影响反应活性的因素等进行了介绍,重点对不同锰基催化剂活化PMS PDS的反应机理进行了讨论,并对未来的研究和发展进行了展望,旨在为拓展锰基矿物材料环境应用和阐明过硫酸盐活化机制提供重要参考.结果表明:活化产生的SO_(4)·^(-)和羟基自由基(·OH)对污染物的降解起关键作用.SO_(4)·^(-)具有较高的稳定性和氧化性,在降解过程中发挥主导作用.复合型锰基氧化物相较于单一锰基氧化物表现出更优的催化反应活性.PMS和PDS活化的反应机理存在显著差异:前者通过Mn(Ⅳ)与Mn(Ⅲ)之间的氧化还原循环,先生成SO_(5)·^(-)再产生SO_(4)·^(-),而后者是通过氧化还原反应相继生成S_(2)O_(8)·^(-)及SO_(4)·^(-).此外,MnO_(2)活化PDS还存在仅生成单态氧的非自由基反应机理.现阶段锰基氧化物活化PDS的相关研究仍比较匮乏,值得未来进一步深入研究.锰基材料活化PDS PMS产生的活泼中间体Mn(Ⅲ)的鉴定及对污染物降解的贡献仍需更多直接的试验证据. 展开更多

关键词 锰基氧化物 过氧一硫酸盐(pms) 过氧二硫酸盐(PDS) 活化 降解

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改性陶瓷膜催化PMS氧化的二级出水处理特性 被引量：3

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作者 朱烨 朱秀荣 +5 位作者 金鑫 李恪谦 刘梦稳 王根 金鹏康 王晓昌 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期1706-1715,共10页

以高效去除污水厂二级出水中溶解性有机物为目的,设计了两种由碳基催化剂(N-C、Fe/N-C)制成的高效渗透无损催化陶瓷膜(N-C-CM、Fe/N-C-CM),建立了复合催化膜原位活化过氧单硫酸盐(PMS)过滤体系,探明了复合催化膜的最佳反应条件.结果表明... 以高效去除污水厂二级出水中溶解性有机物为目的,设计了两种由碳基催化剂(N-C、Fe/N-C)制成的高效渗透无损催化陶瓷膜(N-C-CM、Fe/N-C-CM),建立了复合催化膜原位活化过氧单硫酸盐(PMS)过滤体系,探明了复合催化膜的最佳反应条件.结果表明,在催化剂负载量为0.15g,PMS投加量为15mmol/L,pH值为9的条件下,相较PMS直接氧化结合原始陶瓷膜(VCM)过滤与N-C-CM原位活化PMS过滤体系,Fe/N-C-CM原位活化PMS过滤体系对二级出水中TOC、色度和UV_(254)去除率最高,分别为62.83%、81.42%、56.62%,出水浑浊度为0.00NTU.通过对比有无PMS时3种陶瓷膜在相同条件下过滤二级出水后的膜比通量、膜污染阻力分布与反冲洗后的膜通量恢复率,进一步证实了Fe/N-C-CM原位活化PMS过滤体系能减少膜表面污染物聚集,从而有效缓解膜污染.通过EPR进一步证实Fe/N-C-CM原位活化PMS过滤体系较PMS直接氧化结合VCM过滤与N-C-CM原位活化PMS过滤体系产生更多的SO_(4)^(-)·、·OH和^(1)O_(2). 展开更多

关键词 复合催化膜 铁氮共掺杂生物炭 过氧单硫酸盐活化 膜污染 二级出水

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MOFs基衍生多孔碳活化PMS降解甲硝唑的机制研究 被引量：1

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作者 何培海 罗倩影 +3 位作者 田欣萌 施春雪 陈欢启 刘峥 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期40-45,共6页

为实现水体中抗生素类污染物的高效降解,本研究基于双金属MOF材料构建思路,采用一锅合成法制备了双金属掺杂CoMg-MOF-74材料,再对其高温热解形成多孔碳催化剂(Co_(x)MgO_(y)/C)。探究不同Co、Mg金属配比的Co_(x)MgO_(y)/C对过氧单硫酸盐... 为实现水体中抗生素类污染物的高效降解,本研究基于双金属MOF材料构建思路,采用一锅合成法制备了双金属掺杂CoMg-MOF-74材料,再对其高温热解形成多孔碳催化剂(Co_(x)MgO_(y)/C)。探究不同Co、Mg金属配比的Co_(x)MgO_(y)/C对过氧单硫酸盐(PMS)体系的催化能力,以及在不同水环境下甲硝唑(MNZ)降解的效果,并分析其对MNZ的降解路径。结果表明:Co_(1)(MgO)_(1)/C-PMS体系具有最优的MNZ降解能力,在室温环境下,投加5 mg的Co_(1)MgO_(1)/C,即可在30 min内实现对MNZ的完全降解。同时Co_(1)(MgO)_(1)/C-PMS体系具有较强的抗干扰能力,在较宽的pH范围内(3~9)与复杂水环境中保持了较高的MNZ降解效率。借助各种先进表征与降解实验分析可得Co_(1)MgO_(1)/C-PMS体系主要存在三种降解路径,其中单线态氧(^(1)O_(2))对MNZ的降解起主要作用,硫酸根自由基(SO_(4)·^(-))与催化剂介导的电子转移起次要作用。本研究为高性能双金属催化剂的合成提供了一种新的思路,也为水环境中MNZ的污染治理提供了科学依据。 展开更多

关键词 甲硝唑 CoMg-MOF-74 过氧单硫酸盐 多孔碳催化剂 单线态氧

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氧掺杂石墨相氮化碳活化过一硫酸盐降解水中橙黄Ⅱ的效能和机理研究 被引量：2

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作者 向少锋 林雨 蔡纯 《安全与环境工程》 CAS CSCD 北大核心 2022年第5期232-240,262,共10页

为研究氧掺杂石墨相氮化碳活化过一硫酸盐降解水中橙黄Ⅱ的效能和反应机理,通过一步合成法将氧掺杂至石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)),制备了新型无金属的环保氧掺杂g-C_(3)N_(4)(O-g-C_(3)N_(4))催化剂,并采用场发射扫描电子显微镜(FESEM)... 为研究氧掺杂石墨相氮化碳活化过一硫酸盐降解水中橙黄Ⅱ的效能和反应机理,通过一步合成法将氧掺杂至石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)),制备了新型无金属的环保氧掺杂g-C_(3)N_(4)(O-g-C_(3)N_(4))催化剂,并采用场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅立叶变换红外吸收光谱仪(FTIR)、Zeta电位仪和X射线光电子能谱仪(XPS)对O-g-C_(3)N_(4)催化剂的形貌、结构和成分进行了表征,研究了O-g-C_(3)N_(4)催化剂活化过一硫酸盐(PMS)体系(即O-g-C_(3)N_(4)/PMS体系)对水中橙黄Ⅱ(AO7)的降解效果、影响因素和反应机理。结果表明:成功将氧原子引入到g-C_(3)N_(4)基体中,O-g-C_(3)N_(4)催化剂保持了g-C_(3)N_(4)的主体结构;O-g-C_(3)N_(4)/PMS体系反应1 h对70 mg/L AO7的去除率可达到96.4%,是g-C_(3)N_(4)/PMS体系的14.9倍;AO7的去除效果随着反应体系中O-g-C_(3)N_(4)和PMS用量的增加而提升,随着反应体系温度的升高而增加,反应体系在初始pH值为3.00~9.00范围内均能很好地去除AO7;反应体系中的硫酸根自由基(SO_(4)^(·-))和羟基自由基(HO~·)尤其是O-g-C_(3)N_(4)催化剂表面的SO_(4)^(·-)和HO~·对AO7的降解起主要作用。 展开更多

关键词 石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)) 难降解有机污染物(ROPs) 氧掺杂 过一硫酸盐(pms) 硫酸根自由基(SO_(4)^(·-))

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