程序升温表面反应技术在固体催化剂上的应用(上) 被引量：1

1

作者 满毅 黄文氢 陈松 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第3期384-390,共7页

简要介绍了程序升温表面反应(TPSR)技术的基本原理、TPSR的装置及实验条件的选择,重点综述了近十年来TPSR技术在烯烃和烷烃的重整氧化、费托合成、NO_x的催化还原、醇醛的氧化还原、CO的氧化、硫氮氯化合物的分解等催化研究中的应用情况... 简要介绍了程序升温表面反应(TPSR)技术的基本原理、TPSR的装置及实验条件的选择,重点综述了近十年来TPSR技术在烯烃和烷烃的重整氧化、费托合成、NO_x的催化还原、醇醛的氧化还原、CO的氧化、硫氮氯化合物的分解等催化研究中的应用情况,并探讨了TPSR技术的发展趋势。 展开更多

关键词 程序升温表面反应 固体催化剂 石油化工 环境污染物治理

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程序升温表面反应技术在固体催化剂上的应用(下)

2

作者 满毅 黄文氢 陈松 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第4期510-514,共5页

简要介绍了程序升温表面反应(TPSR)技术的基本原理、TPSR的装置及实验条件的选择,重点综述了近十年来TPSR技术在烯烃和烷烃的重整氧化、费托合成、NOx的催化还原、醇醛的氧化还原、CO的氧化、硫氮氯化合物的分解等催化研究中的应用情况... 简要介绍了程序升温表面反应(TPSR)技术的基本原理、TPSR的装置及实验条件的选择,重点综述了近十年来TPSR技术在烯烃和烷烃的重整氧化、费托合成、NOx的催化还原、醇醛的氧化还原、CO的氧化、硫氮氯化合物的分解等催化研究中的应用情况,并探讨了TPSR技术的发展趋势。 展开更多

关键词 程序升温表面反应 固体催化剂 石油化工 环境污染物治理

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高温下甲苯在不同去阳离子丝光沸石上的吸附性质和表面反应 被引量：1

3

作者 钟万苾 胡家芬 +2 位作者 钟爱莲 曹屺娴 李全芝 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS 1983年第6期757-762,共6页

用脉冲色谱法测量了不同交换度的NaHM上甲苯的吸附热,並用动态法测量了程序升温脱附和反应。结果表明:吸附量小于5微升/克,交换度小于32%时,主要显示Na~+中心的吸附性质。其吸附热基本上不随交换度变化。交换度大于32%时,在H~+中心上的... 用脉冲色谱法测量了不同交换度的NaHM上甲苯的吸附热,並用动态法测量了程序升温脱附和反应。结果表明:吸附量小于5微升/克,交换度小于32%时,主要显示Na~+中心的吸附性质。其吸附热基本上不随交换度变化。交换度大于32%时,在H~+中心上的吸附渐趋显著,吸附热也随交换度的增加而渐次下降。 比保留体积随交换度变化的曲线在交换度为32—41%处有极大值。通过吸附熵的计算认为这可能与交换过程中主孔道阳离子空间位阻的下降有关。 展开更多

关键词 吸附性质 比保留体积 吸附热 表面反应 吸附熵 程序升温脱附 丝光沸石 交换过程

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可用于导电样品的程序升温仪

4

作者 翟润生 王力 +1 位作者 曹玉明 刘宪春 《真空科学与技术学报》 EI CAS CSCD 1990年第1期33-34,共2页

本文叙述了高精度程序升温仪的原理和特性。结果表明此仪器非常适合做超高真空系统内导电样品的程序升温热脱附和程序升温表面反应等研究工作。

关键词 程序升温 超高真空系统 热脱附 研究工作 表面反应 东京大学理学部 前置放大器 原理图 热偶 升温速度

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甲烷在Ni/TiO_2催化剂表面的活化 被引量：14

5

作者 严前古 罗春容 +3 位作者 翁维正 杨乐夫 万惠霖 吴廷华 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第8期733-738,共6页

考察了Ｎｉ／ＴｉＯ２催化剂甲烷部分氧化和二氧化碳重整制合成气的反应活性，实验表明，以ＴｉＯ２为载体的镍系催化剂对于甲烷部分氧化制合成气反应具有较好的活性，尤其对Ｈ２的选择性较高，对二氧化碳重整制合成气反应具有较好的低... 考察了Ｎｉ／ＴｉＯ２催化剂甲烷部分氧化和二氧化碳重整制合成气的反应活性，实验表明，以ＴｉＯ２为载体的镍系催化剂对于甲烷部分氧化制合成气反应具有较好的活性，尤其对Ｈ２的选择性较高，对二氧化碳重整制合成气反应具有较好的低温反应活性．采用脉冲－质谱在线分析等技术，在无气相氧条件下向Ｎｉ／ＴｉＯ２催化剂脉冲ＣＨ４，发现甲烷在催化剂表面的活化（转化）及其氧化产物的选择性与金属催化剂表面氧的浓度密切相关．ＣＨ４与Ｎｉ／ＴｉＯ２催化剂作用过程中存在明显的氢溢流和氧溢流现象，可能是这种溢流效应使得Ｎ／ＴｉＯ２催化剂具有良好的反应活性和抗积碳性能． 展开更多

关键词 甲烷 二氧化钛负载镍催化剂 脉冲反应 表面氧浓度 溢流现象 部分氧化 合成气 程序升温表面反应 活化

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HZSM-5分子筛上苯、甲醇脱附规律及烷基化反应 被引量：3

6

作者 孙仁山 黄星亮 +4 位作者 赵蕾蕾 龚艳 张鑫 字琴 曹中扬 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第5期927-933,共7页

对不同n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的HZSM-5分子筛进行了程序升温表面反应-质谱(TPSR-MS)表征,并采用程序升温脱附(TPD)法考察了苯、或甲醇2种物质在HZSM-5上的吸附脱附性能。结果表明,随HZSM-5分子筛n(SiO_2)/n(Al_2O_3)增加,酸强度降低,酸量... 对不同n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的HZSM-5分子筛进行了程序升温表面反应-质谱(TPSR-MS)表征,并采用程序升温脱附(TPD)法考察了苯、或甲醇2种物质在HZSM-5上的吸附脱附性能。结果表明,随HZSM-5分子筛n(SiO_2)/n(Al_2O_3)增加,酸强度降低,酸量减少;苯于60℃下吸附后程序升温脱附的过程中检测到乙烯,随n(SiO_2)/n(Al_2O_3)增高,检测到的乙烯越少,苯脱附量越高;甲醇于60℃下吸附后程序升温脱附的过程中检测到甲苯,但未检测到苯,n(SiO_2)/n(Al_2O_3)越高,检测到的甲苯量越小,甲醇脱附量越多。这表明HZSM-5分子筛n(SiO_2)/n(Al_2O_3)越高,越有利于苯、甲醇的单分子吸附。烷基化评价结果表明,高n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的HZSM-5分子筛烷基化活性较好,低n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的HZSM-5分子筛易失活,HZSM-5分子筛酸性质是影响苯-甲醇烷基化反应的主要因素之一。 展开更多

关键词 n(SiO2)/n(Al2O3) HZSM-5 程序升温表面反应 苯-甲醇烷基化

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用MS-TPSR技术研究甲烷部分氧化反应的引发过程 被引量：1

7

作者 季亚英 李文钊 +1 位作者 徐恒泳 陈燕馨 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第3期201-205,共5页

借助质谱-程序升温表面反应 (MS-TPSR)技术研究了 NiO/γ-Al2O3、 700℃ H2还原后的 Ni0/γ-Al2O3和添加 Pt的 NiO/γ-Al2O3催化剂 (分别记为 NiO、 Ni0和 Pt-NiO)上甲烷部分氧化反应 (POM)的引发行为 .结果表明，在 CH4＋ O2气氛下 NiO... 借助质谱-程序升温表面反应 (MS-TPSR)技术研究了 NiO/γ-Al2O3、 700℃ H2还原后的 Ni0/γ-Al2O3和添加 Pt的 NiO/γ-Al2O3催化剂 (分别记为 NiO、 Ni0和 Pt-NiO)上甲烷部分氧化反应 (POM)的引发行为 .结果表明，在 CH4＋ O2气氛下 NiO和 Ni0具有相同的引发行为， Ni0在反应气氛下首先被氧化为 NiO.在低于 760℃时， CH4和 O2在 NiO上发生深度氧化反应生成 H2O和 CO2，在 770℃开始逐渐引发 POM反应 . Pt-NiO在 520 ℃左右就能引发 POM反应 .在流化床反应器中 Pt-NiO催化剂 500℃左右引发 POM反应，并且具有与 Ni0基本相同的反应性能，因此添加 Pt有利于氧化镍还原为 Ni0，从而降低了 POM反应的引发温度 . 展开更多

关键词 甲烷 部分氧化 合成气 流化床 镍催化剂 质谱-程序升温表面反应 引发过程

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AGA-100型四极质谱仪用于常压下多相催化反应的研究

8

作者 何玉萼 卓正君 《化学研究与应用》 CAS CSCD 1990年第3期87-90,共4页

AGA—100型四极质谱仪是高灵敏的气体分析仪,其质量分析器须在低于10^-4Pa的压力下才能正常工作。已有将该机与静态体系连接,对低压下气体反应特性进行考查的报道。但实际的催化反应多在常压下进行,为此,我们研... AGA—100型四极质谱仪是高灵敏的气体分析仪,其质量分析器须在低于10^-4Pa的压力下才能正常工作。已有将该机与静态体系连接,对低压下气体反应特性进行考查的报道。但实际的催化反应多在常压下进行,为此,我们研制了该机与常压流动反应体系连接的进样装置,考查了各种操作条件对质谱检测讯号的影响。该装置用于工业甲烷化Ni催化剂上CO+H₂反应的TPSR研究,结果与文献一致。 展开更多

关键词 流动反应体系 质谱 甲烷化程序升温脱附 程序升温表面反应

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助剂对NiMgAl催化剂的结构和甲烷二氧化碳重整反应性能的影响(英文) 被引量：8

9

作者 郭章龙 黄丽琼 +1 位作者 储伟 罗仕忠 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第4期723-728,共6页

向担载镍基催化剂NiMgAl中添加助剂(Co,Ir或Pt)制备了三种助剂促进型催化剂,通过氢气程序升温还原(H2-TPR),CO2/CH4程序升温表面反应(CO2/CH4-TPSR)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等方法对催化剂进行表征.助剂对催化剂性能的影响通过甲烷... 向担载镍基催化剂NiMgAl中添加助剂(Co,Ir或Pt)制备了三种助剂促进型催化剂,通过氢气程序升温还原(H2-TPR),CO2/CH4程序升温表面反应(CO2/CH4-TPSR)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等方法对催化剂进行表征.助剂对催化剂性能的影响通过甲烷干重整实验进行评价.添加少量的Pt或Ir助剂可以降低Ni活性组分的还原温度和提高反应性能.添加助剂的样品与原始NiMgAl催化剂相比能够降低反应的活化能,添加Co或Ir助剂的催化剂与NiMgAl催化剂相比活化能有了明显的降低.NiMgAl催化剂的活化能为51.8 kJ·mol-1,添加Pt助剂的NiPtMgAl催化剂活化能降至26.4 kJ·mol-1.NiMgAl催化剂中添加Pt助剂制备的催化剂具有较好的催化活性和较低的活化能.CH4-TPSR和CO2-TPSR结果表明添加Pt助剂可以在更低的温度下(与NiMgAl催化剂相比)提高CH4的活化能力,并在催化剂表面形成更多的碳物种.CO2-TPD结果显示,添加助剂的催化剂与NiMgAl样品相比在反应温度区间内增加了CO2的吸附/脱附量. 展开更多

关键词 甲烷二氧化碳重整 镍基催化剂 铂助剂 催化活性 活化能 程序升温表面反应

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亚硝胺在沸石上催化分解的研究 被引量：11

10

作者 薛军 朱建华 +1 位作者 沈彬 马丽丽 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第8期696-701,共6页

采用气相色谱－质谱（ＧＣ－ＭＳＤ）、程序升温表面反应（ＴＰＳＲ）和红外光谱（ＩＲ）技术研究吡咯烷亚硝胺（ＮＰＹＲ）和二甲基亚硝胺（ＮＤＭＡ）等亚硝胺在ＮａＹ、ＨＹ、ＮａＺＳＭ－５、ＨＺＳＭ－５等沸石上的催化分解，并剖... 采用气相色谱－质谱（ＧＣ－ＭＳＤ）、程序升温表面反应（ＴＰＳＲ）和红外光谱（ＩＲ）技术研究吡咯烷亚硝胺（ＮＰＹＲ）和二甲基亚硝胺（ＮＤＭＡ）等亚硝胺在ＮａＹ、ＨＹ、ＮａＺＳＭ－５、ＨＺＳＭ－５等沸石上的催化分解，并剖析其产物分布，发现亚硝胺在Ｎａ＋型沸石上的裂解产物近似于热裂解，而在Ｈ＋型沸石上则发生了质子参与的催化裂解反应． 展开更多

关键词 沸石催化材料 亚硝胺 分解反应 气相色谱-质谱 催化裂解 程序升温表面反应

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H2为还原剂的钙钛矿类催化剂存储还原NOx试验

11

作者 李德立 陈晓玲 +2 位作者 吴娇 覃萍 张武高 《上海交通大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第11期1778-1782,共5页

以LaCoO3／K2CO3／CeZrO2为催化剂，分别采用程序升温脱附（TPD）、程序升温表面反应测试（TPSR）和以H2为还原剂的NOx存储-还原循环试验，研究了催化剂存储NOx的热稳定性以及NOx存储还原的性能，并分别对反应温度、还原时间和还原剂浓... 以LaCoO3／K2CO3／CeZrO2为催化剂，分别采用程序升温脱附（TPD）、程序升温表面反应测试（TPSR）和以H2为还原剂的NOx存储-还原循环试验，研究了催化剂存储NOx的热稳定性以及NOx存储还原的性能，并分别对反应温度、还原时间和还原剂浓度这些影响因素进行了讨论．结果表明：LaCoO3／K2CO3／CeZrO2具有良好的储存和脱附再生性能，H2有较强的还原能力，在340～400℃下NOx转化率均为70％～80％，这些非常有利于降低发动机在实际工况下排放的NOx. 展开更多

关键词 内燃机 氮氧化物存储还原 钙钛矿类催化剂 程序升温表面反应测试

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丙烷氧化脱氢不同硅基载体负载钒氧化物催化剂的TPSR表征 被引量：3

12

作者 宋国华 缪建文 范以宁 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第9期1758-1764,共7页

研究了钒负载不同氧化硅载体(Silica-gel,SBA-15,MCM-41,fumed-SiO2,Nano-SiO2)的丙烷氧化脱氢(ODH)催化剂的结构特征和催化性能,结合催化剂的程序升温表面反应(TPSR)的差热热重质谱(TG-DSC-MS)和原位紫外漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术... 研究了钒负载不同氧化硅载体(Silica-gel,SBA-15,MCM-41,fumed-SiO2,Nano-SiO2)的丙烷氧化脱氢(ODH)催化剂的结构特征和催化性能,结合催化剂的程序升温表面反应(TPSR)的差热热重质谱(TG-DSC-MS)和原位紫外漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术,研究钒在载体上的分散度和晶格氧的反应性。结果表明:负载型钒氧化物催化剂的活性取决于钒在不同硅基载体上的分散度,高度分散的隔离的四配位V5+是丙烷氧化脱氢的活性位。C3H6选择性主要与催化剂的平均孔径相关联,平均孔径越小,产物C3H6越易发生深度氧化。另外,不同氧化硅载体晶格氧与钒的结合强度对C3H6的选择性也产生影响,结合力较弱的V-O-Si中的晶格氧是丙烷氧化脱氢的燃烧位,且燃烧温度随晶格氧与钒、硅结合强度的减小而降低。而与钒结合力较强的V=O和V-O-V中的晶格氧是丙烷氧化脱氢的选择氧化位。硅基载体形貌和结构的不同导致负载型钒氧化物催化剂丙烷氧化脱氢活性和选择性发生差异。 展开更多

关键词 丙烷 氧化脱氢 钒氧物种 程序升温表面反应 紫外漫反射

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低温甲烷氧化偶联纳米SrTi_(0.975)Li_(0.025)O_(3-δ)催化剂的原位ESR和TPSR表征 被引量：2

13

作者 宋国华 缪建文 +1 位作者 范以宁 周静 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第4期490-495,共6页

采用溶胶-凝胶法制备纳米钙钛矿型复合氧化物催化剂SrTi1-xLixO3-δ（x=0、0.025、0.050）,用微型催化反应评价装置结合XRD、TEM、原位ESR和程序升温表面反应（TPSR）等方法,研究甲烷氧化偶联（OCM）纳米SrTi1-xLixO3-δ催化剂结构和催... 采用溶胶-凝胶法制备纳米钙钛矿型复合氧化物催化剂SrTi1-xLixO3-δ（x=0、0.025、0.050）,用微型催化反应评价装置结合XRD、TEM、原位ESR和程序升温表面反应（TPSR）等方法,研究甲烷氧化偶联（OCM）纳米SrTi1-xLixO3-δ催化剂结构和催化性能。结果表明,B位掺杂适量的低价Li＋离子可优化纳米SrTiO3催化剂低温（~650℃）甲烷氧化偶联催化性能,Li＋掺杂量为0.025时获得最高的甲烷转化率和C2选择性。与柠檬酸法制相同组成的常规催化剂相比,SrTi0.975Li0.025O3-δ纳米催化剂具有较优良的低温OCM催化性能和相同温度下更高的C2选择性。SrTi0.975Li0.025O3-δ纳米催化剂优良的催化性能与其表面原子配位不饱和存在F中心相关。 展开更多

关键词 甲烷氧化偶联 钙钛矿型 纳米催化剂 原位电子顺磁共振 F中心 程序升温表面反应

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复合型NSR催化剂的开发及性能验证 被引量：2

14

作者 耿超然 魏小栋 +1 位作者 邹杉 张武高 《内燃机工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第6期193-199,共7页

为了开发出同时具有优良的NO_x储存和还原性能的催化剂,采用改进的溶胶凝胶法,制备了兼具贵金属和钙钛矿类优点的复合型NSR催化剂Pt/Ba/Ce/γ-Al_2O_3,通过X射线衍射(XRD)、比表面积(BET)、扫描电子显微镜(SEM)等技术对催化剂的孔结构... 为了开发出同时具有优良的NO_x储存和还原性能的催化剂,采用改进的溶胶凝胶法,制备了兼具贵金属和钙钛矿类优点的复合型NSR催化剂Pt/Ba/Ce/γ-Al_2O_3,通过X射线衍射(XRD)、比表面积(BET)、扫描电子显微镜(SEM)等技术对催化剂的孔结构及微观形貌进行了评价,并与Ba/Ce基催化剂进行了对比;并采用程序升温脱附试验(TPD)、程序升温表面反应(TPSR)和完全存储还原试验等方法测试了催化剂的热稳定性及脱附还原性能。研究结果表明:Pt/Ba/Ce/γ-A_l2O_3在孔结构及微观形貌方面均优于Ba/Ce基催化剂,同时具有良好的热稳定性及脱附还原性能,是一种性能优良的NSR催化剂。 展开更多

关键词 内燃机 氮氧化物存储还原 溶胶凝胶法 X射线衍射 比表面积 扫描电子显微镜 程序升温脱附试验 程序升温表面反应

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以二甲醚为还原剂的氮氧化物存储还原试验研究

15

作者 周相满 陈晓玲 +3 位作者 吴娇 吴敏超 覃萍 张武高 《上海交通大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第5期666-670,676,共6页

试验研究了以Pt/Co BaO/γ-A1_2O_3为催化剂、二甲醚(DME)为还原剂的NO_x储存还原(NSR)性能,以及还原时间和温度对NSR的影响规律,并通过程序升温脱附和程序升温表面反应分析了DME对其存储NO_x热稳定性的影响.结果表明,在等温DME-NSR循... 试验研究了以Pt/Co BaO/γ-A1_2O_3为催化剂、二甲醚(DME)为还原剂的NO_x储存还原(NSR)性能,以及还原时间和温度对NSR的影响规律,并通过程序升温脱附和程序升温表面反应分析了DME对其存储NO_x热稳定性的影响.结果表明,在等温DME-NSR循环过程中,NO_x的转化效率保持在60%～70%以上;DME能够促进催化剂中硝酸盐的分解和NO_x的脱附,并还原NO_x. 展开更多

关键词 二甲醚 NO_r存储还原 程序升温脱附 程序升温表面反应

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