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钙钛矿催化剂用于氨选择性还原氮氧化物的研究进展 被引量:4
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作者 拓凯 张朋 +1 位作者 王利 黄宇 《华中农业大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期26-34,共9页
氨选择性催化还原氮氧化物(NOx)技术是目前应用较为广泛的催化脱硝技术,钙钛矿材料因其独特的结构、良好的稳定性且环保无害的特点成为选择性催化还原NOx领域的研究热点。本文综述了近年来国内外关于钙钛矿NH3-SCR催化剂的研究进展,较... 氨选择性催化还原氮氧化物(NOx)技术是目前应用较为广泛的催化脱硝技术,钙钛矿材料因其独特的结构、良好的稳定性且环保无害的特点成为选择性催化还原NOx领域的研究热点。本文综述了近年来国内外关于钙钛矿NH3-SCR催化剂的研究进展,较为全面地对钙钛矿催化剂的主要类型、脱硝活性、构效关系进行了论述,同时介绍了钙钛矿在光辅助SCR技术这一全新领域的研究进展,并总结了钙钛矿催化剂的NH3-SCR反应机制,对该领域未来可能的发展方向和研究目标进行了展望。 展开更多
关键词 选择性催化还原 钙钛矿 催化 脱硝活性 氮氧化物(NOx) nh3-scr反应机制 大气污染控制
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Fe-Cu/ZSM-5催化剂NH3选择性催化还原NO性能研究 被引量:2
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作者 其其格吉日嘎拉 李晨曦 +3 位作者 叶青 程锦 程水源 康天放 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2020年第2期179-184,190,共7页
通过旋蒸法制备了Cu/ZSM-5、Fe/ZSM-5和Fe-Cu/ZSM-53种样品,使用X射线粉末衍射(XRD)、N2-吸附/脱附、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)技术对其进行了表征,并研究了其NH3-SCR催化还原NO性能。实验结果表明,Fe和Cu... 通过旋蒸法制备了Cu/ZSM-5、Fe/ZSM-5和Fe-Cu/ZSM-53种样品,使用X射线粉末衍射(XRD)、N2-吸附/脱附、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)技术对其进行了表征,并研究了其NH3-SCR催化还原NO性能。实验结果表明,Fe和Cu双金属改性Fe-Cu/ZSM-5样品催化性能优异,具有较宽的反应活性温度窗口,在200~560℃范围内的转化率均超过90%,在290~400℃下转化率可达到98%以上。Fe-Cu/ZSM-5样品优异的催化性能与其具有丰富的中酸性位和良好的氧化还原性能密切相关。 展开更多
关键词 Fe-Cu/ZSM-5 氮氧化物 选择性催化还原(nh3-scr)
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CO对NH_(3)还原NO过程的影响与机理研究 被引量:2
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作者 舒淘 苏胜 +5 位作者 贾萌川 于娟 张忠孝 汪一 胡松 向军 《动力工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第10期1343-1351,1362,共10页
为揭示CO对NH_(3)还原NO过程的影响,在不同CO体积分数下对NH_(3)还原NO过程进行了实验与模拟研究。实验结果表明:无氧气氛中存在CO时,对1400℃以下NO还原率无显著影响;CO可提高1400℃以上的NO还原率。在低氧体积分数条件下,CO的存在能扩... 为揭示CO对NH_(3)还原NO过程的影响,在不同CO体积分数下对NH_(3)还原NO过程进行了实验与模拟研究。实验结果表明:无氧气氛中存在CO时,对1400℃以下NO还原率无显著影响;CO可提高1400℃以上的NO还原率。在低氧体积分数条件下,CO的存在能扩展NH_(3)还原NO反应的温度窗口,使其在1400℃以上仍保持高NO还原率。在高氧体积分数条件下,CO仅使最佳脱硝温度向低温移动,并使脱硝温度窗口变窄。模拟结果表明:在无氧及低氧体积分数条件下,1400℃以上时CO可促进NH_(2)与CO反应生成HNCO,随后HNCO转化为NCO后将NO还原,增强了NO还原过程;高氧体积分数条件下,CO可在较低温度下促进OH、O等基团产生,保证NH_(2)生成及其还原NO过程进行;但温度升高会加快CO与OH反应产生H,H与O_(2)反应产生大量O,加速了NH_(2)氧化,导致NO还原率迅速降低。 展开更多
关键词 选择性催化还原 nh_(3) NO还原 CO体积分数 反应动力学
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CoMn_(2)O_(4)/Ce-TiO_(2)双功能催化剂SCR脱硝协同CO氧化性能研究
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作者 唐晓龙 温佳俊 +6 位作者 刘媛媛 王成志 罗宁 段二红 周远松 易红宏 高凤雨 《材料导报》 北大核心 2025年第5期115-121,共7页
实现工业烟气的超低排放及多污染物协同控制是当前大气污染治理的重要任务。本工作以负载型Mn基尖晶石催化剂为研究对象,通过Co、Ce金属改性的方式研发了一种低温选择性催化还原(Selective catalytic reduction,SCR)脱硝兼顾CO氧化的CoM... 实现工业烟气的超低排放及多污染物协同控制是当前大气污染治理的重要任务。本工作以负载型Mn基尖晶石催化剂为研究对象,通过Co、Ce金属改性的方式研发了一种低温选择性催化还原(Selective catalytic reduction,SCR)脱硝兼顾CO氧化的CoMn_(2)O_(4)/Ce-TiO_(2)双功能催化剂。研究了不同烟气组分对同时脱硝脱CO效率的影响:SO_(2)对脱硝效率、脱CO效率均表现出抑制作用,而H_(2)O降低了NO_(x)转化率却可以提高CO转化率;CO与NH_(3)在较低浓度下起到双还原剂的作用,共同提升NO_(x)转化率,而在较高浓度时,二者由于竞争吸附导致CO转化率下降。分析认为,Mn是主要的SCR反应活性位点,Co是主要的脱CO活性位点,而Ce物种对SCR反应和脱CO反应都具有一定的作用。在同时脱硝脱CO反应中,NO_(x)主要通过NH_(3)-SCR反应脱除,CO主要通过氧化反应脱除。 展开更多
关键词 选择性催化还原(nh_(3)-scr) 一氧化碳氧化 CoMn_(2)O_(4)/Ce-TiO_(2)催化 二氧化硫 反应机理
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yCu/Ti_(x)Sn_(1-x)O_(2)脱硝催化剂协同氧化CO的性能及反应机理 被引量:2
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作者 刘俊 葛士伟 +5 位作者 贾斌 吕登科 王影 张国杰 张永发 陈建军 《烧结球团》 北大核心 2023年第2期85-94,共10页
钢铁工业烧结过程产生的NO_(x)和CO会对环境造成极大威胁,针对这两种有害气体的同时去除技术具有良好的发展前景。本文制备一种yCu/Ti_(x)Sn_(1-x)O_(2)催化剂,采用氨选择性催化还原NO_(x)技术(NH_(3)-SCR)协同治理CO,该催化剂对NOx还原... 钢铁工业烧结过程产生的NO_(x)和CO会对环境造成极大威胁,针对这两种有害气体的同时去除技术具有良好的发展前景。本文制备一种yCu/Ti_(x)Sn_(1-x)O_(2)催化剂,采用氨选择性催化还原NO_(x)技术(NH_(3)-SCR)协同治理CO,该催化剂对NOx还原和CO氧化都具有较高活性;并通过XRD、XPS、Raman、NH_(3)-TPD、O_(2)-TPD、In-situ DRIFTs等表征方法深入探究NH_(3)-SCR协同氧化CO的反应机理。结果表明:催化剂表面的酸性位点先与NH_(3)结合形成活性物质,而后与硝酸盐反应,符合Eley-Rideal(E-R)机理;对于CO氧化反应,Cu能提供CO的吸附位点,并与催化剂表面的晶格氧反应生成CO_(2),其中间产物为碳酸氢盐和碳酸盐,符合MvK机理的反应特征。该催化剂的研发对于烧结烟气超低排放具有重要的工业应用价值。 展开更多
关键词 选择性催化还原 nh_(3) 催化 NO_(x) CO 氧化性能 反应机理
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L沸石晶间转化快速合成SSZ-13沸石及其中空结构形成机理
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作者 张宗洋 李玉平 +4 位作者 张若茜 刘宇峰 陈泽 韩丽娜 韩培德 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期97-106,共10页
以N,N,N-三甲基-1-金刚烷胺氢氧化物(TMAdaOH)为有机模板,在180℃晶化温度下,通过补加硅源,以低硅铝比L沸石直接转晶合成SSZ-13分子筛.采用XRD,FTIR,SEM,N_2吸附-脱附和HRTEM等表征手段对晶化过程进行了跟踪,发现180℃高温下晶化4.5 h... 以N,N,N-三甲基-1-金刚烷胺氢氧化物(TMAdaOH)为有机模板,在180℃晶化温度下,通过补加硅源,以低硅铝比L沸石直接转晶合成SSZ-13分子筛.采用XRD,FTIR,SEM,N_2吸附-脱附和HRTEM等表征手段对晶化过程进行了跟踪,发现180℃高温下晶化4.5 h即可获得高结晶度的SSZ-13沸石;且在该实验条件下,晶化过程中晶粒出现了中空现象.进一步结合SEM-EDS表征结果对中空现象的形成机理进行了研究,发现主要是由于在低硅L沸石缓慢降解和SSZ-13快速成核和生长过程中,存在晶粒中间部位较边缘硅铝比高的现象,即晶粒硅铝比分布不均匀.随着晶化时间的延长,富硅的晶核会在碱液作用下选择性脱硅,从而产生中空现象.最后对合成的中空样品进行铜离子交换,测试其对NO_x的NH_(3)选择性催化还原反应的催化性能,并结合NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)和H_2程序升温还原(H_2-TPR)表征对催化结果进行了分析. 展开更多
关键词 SSZ-13沸石 晶间转化 L沸石 中空沸石 nh_(3)选择性催化还原(nh_(3)-scr)反应
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Ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)O_(x)催化剂的脱硝性能及PbCl_(2)耐受性
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作者 阎清华 王爱斌 +2 位作者 高洁 刘国成 辛言君 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期241-246,共6页
以类水滑石(Layered Double Hydroxides,LDHs)为前驱体,制备了铈(Ce)掺加的Ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)O_(x)催化剂,运用XRD、SEM、XPS、NH_(3)-TPD、H2-TPR、in situ DRIFT等多种技术手段进行了表征,并将该催化剂用于氨选择性催化还原(NH_(3)-... 以类水滑石(Layered Double Hydroxides,LDHs)为前驱体,制备了铈(Ce)掺加的Ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)O_(x)催化剂,运用XRD、SEM、XPS、NH_(3)-TPD、H2-TPR、in situ DRIFT等多种技术手段进行了表征,并将该催化剂用于氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)烟气脱硝系统,考察其脱硝性能及PbCl_(2)耐受性。实验结果表明,当催化剂中Pb质量分数为0.5%、反应温度为200℃时,Ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)O_(x)催化剂的NO_(x)转化率为85.2%,远高于Cu/Al_(2)O_(3)(43.8%)和Cu-Ce/Al_(2)O_(3)(53.1%)。表征结果表明:PbCl_(2)能够引起催化剂比表面积降低,但对催化剂的晶体结构没有显著影响;PbCl_(2)会使催化剂表面活性物种的氧化还原性能降低,减少表面化学吸附氧;并可显著降低催化剂表面酸度,减少NH_(3)的吸附和活化,从而导致催化活性降低。Ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)O_(x)催化剂具有优异PbCl_(2)耐受性的原因在于活性物种高度分散、酸性位点多、氧化还原能力强。 展开更多
关键词 选择性催化还原(nh_(3)-scr)反应 类水滑石 Ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)O_(x)催化 PbCl_(2)
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