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SO4^2-功能化处理对Fe2O3催化剂上氨选择性催化还原NOx性能的促进机理研究 被引量:2
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作者 王慧敏 马延平 +5 位作者 陈西颖 许思远 陈金定 张秋林 赵宾 宁平 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期584-593,I0005,共11页
采用沉淀法制备了Fe(OH)3和Fe2O3。通过硫酸化处理得到SO4^2-/Fe(OH)3和SO4^2-/Fe2O3两种催化剂,并将其应用于氨选择性催化还原NOx(NH3-SCR)反应,研究了SO42-功能化处理对Fe2O3催化剂上NH3-SCR脱硝性能的促进机理。结果表明,与纯的Fe2O... 采用沉淀法制备了Fe(OH)3和Fe2O3。通过硫酸化处理得到SO4^2-/Fe(OH)3和SO4^2-/Fe2O3两种催化剂,并将其应用于氨选择性催化还原NOx(NH3-SCR)反应,研究了SO42-功能化处理对Fe2O3催化剂上NH3-SCR脱硝性能的促进机理。结果表明,与纯的Fe2O3相比,硫酸化处理得到的催化剂上SCR活性得到显著提升;其中,SO4^2-/Fe(OH)3表现出更加优异的催化性能,在250-450℃时NOx转化率高于80%,且具有优异的稳定性和抗H2O+SO2性能。XRD、Raman、TG、FT-IR、H2-TPR、NH3-TPD和in situ DRIFTS等表征结果显示,硫酸功能化处理能抑制Fe2O3的晶粒生长,同时SO42-与Fe3+结合形成硫酸盐复合物,提高了催化剂表面酸性位点的数量和酸强度,抑制了Fe2O3上的氨氧化反应,从而提高了其脱硝催化性能。 展开更多
关键词 硫酸化处理 FE2O3 氨选择性催化还原 脱硝 表面酸性 氧化
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整体式堇青石负载的Cu-SSZ-13分子筛催化剂的制备及其氨选择性催化还原脱硝性能 被引量:8
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作者 孟鹏通 范超 +6 位作者 吕文婷 吴志伟 焦卫勇 李俊汾 秦张峰 樊卫斌 王建国 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第10期1216-1223,I0004,共9页
以聚乙烯醇(PVA)或拟薄水铝石(SB粉)为涂覆助剂,采用超声波辅助分散法将Cu-SSZ-13分子筛涂覆于蜂窝状堇青石(Cordierite)上,制备了整体式堇青石负载的Cu-SSZ-13分子筛催化剂(Cu-SSZ-13/Cordierite),用于氨选择性催化还原(NH3-SCR)脱硝,... 以聚乙烯醇(PVA)或拟薄水铝石(SB粉)为涂覆助剂,采用超声波辅助分散法将Cu-SSZ-13分子筛涂覆于蜂窝状堇青石(Cordierite)上,制备了整体式堇青石负载的Cu-SSZ-13分子筛催化剂(Cu-SSZ-13/Cordierite),用于氨选择性催化还原(NH3-SCR)脱硝,并结合XRD、氮气吸附、SEM及H2-TPR等表征手段,研究了涂覆助剂对该催化剂的Cu-SSZ-13涂层稳定性、NH3-SCR脱硝活性、水热稳定性和抗SO2毒化能力的影响。结果表明,以PVA为涂覆助剂制备的整体式Cu-SSZ-13(PVA)/Cordierite催化剂,其Cu-SSZ-13涂层稳定、脱落率低,选择性催化还原脱硝活性与Cu-SSZ-13原粉基本相当;同时,该Cu-SSZ-13(PVA)/Cordierite催化剂也具有较好的耐高温水热稳定性和抗硫中毒能力,在移动源和固定源脱硝方面有较好应用前景。 展开更多
关键词 Cu-SSZ-13 堇青石 整体式催化 氨选择性催化还原 脱硝
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制备条件对Cu-SSZ-13分子筛的形貌及其氨选择性催化还原脱硝性能的影响 被引量:3
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作者 吕文婷 焦卫勇 +3 位作者 秦张峰 董梅 樊卫斌 王建国 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第11期1393-1403,共11页
采用传统水热法合成SSZ-13分子筛,铜离子交换法制备Cu-SSZ-13分子筛催化剂,用于氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)脱硝,研究了有机模板剂(OSDA)用量、硅源、铝源、水硅比、硅铝比以及老化时间等制备参数对Cu-SSZ-13分子筛形貌、晶粒大小、... 采用传统水热法合成SSZ-13分子筛,铜离子交换法制备Cu-SSZ-13分子筛催化剂,用于氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)脱硝,研究了有机模板剂(OSDA)用量、硅源、铝源、水硅比、硅铝比以及老化时间等制备参数对Cu-SSZ-13分子筛形貌、晶粒大小、酸性、Cu^(2+)位点以及NH_(3)-SCR催化性能的影响。结果表明,在一定范围内,SSZ-13分子筛的硅铝比越高,其晶粒越大,所负载的活性铜含量越低,NH_(3)-SCR催化活性也越差。以硅溶胶为硅源、硫酸铝为铝源所合成的SSZ-13分子筛晶粒较小,结晶度最高,所得到的Cu-SSZ-13催化剂的NH_(3)-SCR活性也最好。较高的水硅比所合成的分子筛晶粒较大,而增加模板剂的用量有利于提高SSZ-13分子筛的结晶度,降低其晶粒尺寸。适当延长老化时间,能降低SSZ-13分子筛晶粒尺寸,提升Cu-SSZ-13的NH_(3)-SCR催化活性。其中,Si/Al比为10、硅溶胶为硅源、硫酸铝为铝源、OSDA/Si比为0.4、水硅比为88、老化2 h得到的Cu-SZ-A10催化剂最优,在240000 h^(−1)的高空速下,200℃时NO转化率达60%,且在中高温区NO转化率保持为100%。该工作对SSZ-13分子筛形貌的调控以及高性能NH_(3)-SCR脱硝催化剂的制备具有重要的参考价值。 展开更多
关键词 SSZ-13分子筛 水热合成 粒径 形貌 Cu-SSZ-13 氨选择性催化还原脱硝
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Cu含量对Cu/ZSM-5催化剂氨选择性催化还原NO影响的研究 被引量:5
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作者 郑昌坤 叶青 +1 位作者 程水源 康天放 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2019年第3期177-180,共4页
采用浸渍法将铜(Cu)负载在ZSM-5分子筛上,制备了一系列不同Cu含量的Cu/ZSM-5分子筛催化剂。对ZSM-5及Cu/ZSM-5分子筛催化剂的氨选择性催化还原一氧化氮(NO)性能进行评价,并对Cu/ZSM-5分子筛催化剂进行表征分析。结果表明,Cu含量变化对Cu... 采用浸渍法将铜(Cu)负载在ZSM-5分子筛上,制备了一系列不同Cu含量的Cu/ZSM-5分子筛催化剂。对ZSM-5及Cu/ZSM-5分子筛催化剂的氨选择性催化还原一氧化氮(NO)性能进行评价,并对Cu/ZSM-5分子筛催化剂进行表征分析。结果表明,Cu含量变化对Cu/ZSM-5分子筛催化剂的氨选择性催化还原反应(NH3-SCR)活性影响较大,Cu含量为0.75%(wt,质量分数)制得的Cu/ZSM-5具有最佳的中低温活性,在190℃条件下对NO的转化率为91%。 展开更多
关键词 铜含量 Cu/ZSM-5催化 氨选择性催化还原反应 氮氧化物去除
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Cu-SAPO-44的制备及氨选择性催化还原氮氧化物的性能 被引量:1
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作者 李瑞睿 孔祥成 +4 位作者 王晓 张娜娜 辛颖 李倩 张昭良 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2018年第6期1264-1271,共8页
氨选择性催化还原(NH_3-SCR)是消除柴油车尾气NO_x的主要技术,Cu-微孔分子筛催化剂展现了优异的活性和稳定性.本文采用直接离子交换法(DIE)和传统离子交换法(CIE)分别制备了Cu-SAPO-44催化剂.X射线粉末衍射(XRD)表征发现,在CIE过程中,... 氨选择性催化还原(NH_3-SCR)是消除柴油车尾气NO_x的主要技术,Cu-微孔分子筛催化剂展现了优异的活性和稳定性.本文采用直接离子交换法(DIE)和传统离子交换法(CIE)分别制备了Cu-SAPO-44催化剂.X射线粉末衍射(XRD)表征发现,在CIE过程中,硝酸铵的交换导致了SAPO-44结晶度下降,因此,CIE样品的比表面积降低.氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)表明,DIE样品比CIE样品拥有更多的酸性位和较强的NH_3吸附能力.同时,氢气程序升温还原(H2-TPR)表明,DIE样品更容易发生氧化还原反应.然而,电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)测得的Cu含量,DIE样品远低于CIE样品.对比两者的脱硝活性,发现铜含量较低的DIE样品和铜含量较高的CIE样品在250℃均可达到98%的NO_x转化率和接近100%的N2选择性.动力学结果表明,DIE样品的本征活性(转换频率)略高于CIE样品.由此,Cu-SAPO-44催化剂在NH_3-SCR领域具有潜在的广阔应用前景. 展开更多
关键词 直接离子交换 Cu-SAPO-44 氨选择性催化还原
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铜源对Cu/ZSM-5催化剂氨选择性催化还原NO的影响 被引量:8
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作者 郑昌坤 韩帅 叶青 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2018年第9期23-27,42,共6页
采用旋蒸法,以硝酸铜、醋酸铜、硫酸铜为前驱体分别制备了3种不同铜源的Cu/ZSM-5分子筛催化剂。评价了不同铜源Cu/ZSM-5催化剂的氨选择性催化还原(NH_3-SCR)活性,并通过XRD、N2-吸附/脱附、H2-TPR、XPS和NH_3-TPD等技术对催化剂的物化... 采用旋蒸法,以硝酸铜、醋酸铜、硫酸铜为前驱体分别制备了3种不同铜源的Cu/ZSM-5分子筛催化剂。评价了不同铜源Cu/ZSM-5催化剂的氨选择性催化还原(NH_3-SCR)活性,并通过XRD、N2-吸附/脱附、H2-TPR、XPS和NH_3-TPD等技术对催化剂的物化性质进行了表征。结果表明:铜源对Cu/ZSM-5分子筛催化剂中低温段的氨选择性催化还原NO性能有较大影响。所制备的3种不同铜源Cu/ZSM-5催化剂活性在中低温段有明显差异,以硝酸铜为前驱体的Cu(N)/ZSM-5催化剂取得最佳的中低温活性,在190℃时NO转化率达91%。表征结果表明,引入不同铜盐种类对分子筛的结构影响不大,但对其铜物种存在形式、酸位数量等影响较大。Cu(N)/ZSM-5样品具有最多的孤立Cu^(2+)物种以及中酸位数量。孤立的Cu^(2+)有利于增强催化剂低温还原性能,中等强度酸性位点有利于NH_3的吸附与活化,因此Cu(N)/ZSM-5样品中低温段NH_3-SCR催化性能最佳。 展开更多
关键词 铜源 Cu/ZSM-5 催化 氨选择性催化还原 氮氧化物去除
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Fe负载量对xFe/ZSM-5催化剂氨选择性催化还原NO的影响 被引量:1
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作者 郑昌坤 韩帅 +3 位作者 刘心悦 曹昱 潘娜 叶青 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2019年第5期520-525,共6页
采用旋转蒸发法,将过渡金属Fe负载到ZSM-5分子筛上,控制Fe负载量的变化,制备一系列xFe/ZSM-5(x为Fe负载量,x=0.1%(质量分数,下同)、0.7%、1.4%、2.1%,省略%)分子筛催化剂。对所制备xFe/ZSM-5的氨选择性催化还原(NH_3-SCR)NO活性进行评价... 采用旋转蒸发法,将过渡金属Fe负载到ZSM-5分子筛上,控制Fe负载量的变化,制备一系列xFe/ZSM-5(x为Fe负载量,x=0.1%(质量分数,下同)、0.7%、1.4%、2.1%,省略%)分子筛催化剂。对所制备xFe/ZSM-5的氨选择性催化还原(NH_3-SCR)NO活性进行评价,并通过不同表征技术对催化剂的结构和理化性质进行了测定。结果表明,Fe负载量对xFe/ZSM-5的NH_3-SCR活性影响较大。其中1.4Fe/ZSM-5取得最宽的活性温度窗口,在250~530℃的NH_3-SCR活性达到80%以上(以NO转化率计)。孤立Fe^(3+)物种为xFe/ZSM-5催化剂低温段的主要活性物种,而低聚态Fe_2O_3物种会促进高温段NH_3的非选择性氧化,造成高温段NH_3-SCR活性下降;负载Fe物种后催化剂的强酸位数量减少,中酸位数量增加,中酸位有利于提高催化剂NH_3-SCR性能。 展开更多
关键词 Fe负载量 xFe/ZSM-5 氨选择性催化还原
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铁源对Fe/ZSM-5催化剂氨选择性催化还原NO的影响 被引量:1
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作者 郑昌坤 韩帅 +4 位作者 曹昱 刘心悦 蔡宸珉 李乐之 叶青 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第4期887-893,共7页
采用浸渍法,在相同的铁含量条件下,以硝酸铁、氯化亚铁、硫酸亚铁为前驱体制备了3种不同铁源Fe/ZSM-5分子筛催化剂.研究了铁源对Fe/ZSM-5催化剂NH_3-SCR活性的影响,并采用X射线衍射(XRD)、比表面积和孔结构(BET)、X射线光电子能谱(XPS)... 采用浸渍法,在相同的铁含量条件下,以硝酸铁、氯化亚铁、硫酸亚铁为前驱体制备了3种不同铁源Fe/ZSM-5分子筛催化剂.研究了铁源对Fe/ZSM-5催化剂NH_3-SCR活性的影响,并采用X射线衍射(XRD)、比表面积和孔结构(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)及氨程序升温脱附(NH_3-TPD)等表征手段对催化剂的结构和理化性质进行测定.结果表明,不同的铁源对Fe/ZSM-5催化剂低温段(低于350℃)的NH_3-SCR催化性能影响较大,其低温活性顺序为:Fe(Cl)/ZSM-5> Fe(S)/ZSM-5> Fe(N)/ZSM-5.以氯化亚铁为铁源的Fe(Cl)/ZSM-5催化剂取得最佳的NH_3-SCR催化活性,在233℃时NO转化率达到90%.表征结果表明,样品Fe(Cl)/ZSM-5中形成了最多的孤立Fe^(3+)物种及中酸位数量.孤立Fe^(3+)物种有利于增强Fe/ZSM-5催化剂的低温还原性能,改性过程中形成的中等强度酸性位有利于提高催化剂低温NH_3-SCR催化性能. 展开更多
关键词 铁源 Fe/ZSM-5 氨选择性催化还原 氮氧化物去除
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氨选择性催化还原废催化剂资源化回用及性能研究 被引量:1
9
作者 张涛 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第11期110-116,共7页
氨选择性催化还原(SCR)废催化剂中含有大量钛、钒和钨等金属,对其进行资源化回用,不但能防止金属资源浪费,还能减少环境污染及降低脱硝催化剂生产成本。以钛白粉掺混酸洗废SCR催化剂为载体,采用挤出成型法制备新的蜂窝脱硝催化剂,通过X... 氨选择性催化还原(SCR)废催化剂中含有大量钛、钒和钨等金属,对其进行资源化回用,不但能防止金属资源浪费,还能减少环境污染及降低脱硝催化剂生产成本。以钛白粉掺混酸洗废SCR催化剂为载体,采用挤出成型法制备新的蜂窝脱硝催化剂,通过X射线衍射仪(XRD)、比表面积分析仪(BET)和扫描电子显微镜(SEM)对催化剂进行表征,考察酸洗废SCR催化剂掺混量对蜂窝脱硝催化剂机械性能、脱硝性能及稳定性的影响。结果表明:与以纯钛白粉制备催化剂相比,掺混酸洗废SCR催化剂不改变催化剂的晶相结构;催化剂的比表面积、孔体积均随着酸洗废SCR催化剂掺混量的增加而降低,并且掺混量大时催化剂的机械强度高,抗磨性能强;当酸洗废SCR催化剂的掺混量(w)为30%时,所制备的蜂窝脱硝催化剂仍能保持与使用纯钛白粉制备的催化剂相当的脱硝效率和脱硝活性,且具有较好的脱硝稳定性。 展开更多
关键词 催化 氨选择性催化还原 资源化回用 酸洗 脱硝效率
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FN-2氨选择性催化还原脱硝催化剂问世 被引量:1
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《化学与生物工程》 CAS 2012年第4期14-14,共1页
由中国石化抚顺石油化工研究院研制开发的FN-2氨选择性催化还原脱硝催化剂日前在浙江镇海通过由中国石化科技开发部组织的技术评议。有关专家一致认为:FN-2氨选择性催化还原(NH3-SCR)脱硝催化剂产品重复性好,技术成熟,可以开展工... 由中国石化抚顺石油化工研究院研制开发的FN-2氨选择性催化还原脱硝催化剂日前在浙江镇海通过由中国石化科技开发部组织的技术评议。有关专家一致认为:FN-2氨选择性催化还原(NH3-SCR)脱硝催化剂产品重复性好,技术成熟,可以开展工业应用试验并进行工业生产。 展开更多
关键词 氨选择性催化还原 催化 中国石化抚顺石油化工研究院 脱硝 工业应用试验 科技开发 技术成熟 工业生产
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钙钛矿催化剂用于氨选择性还原氮氧化物的研究进展 被引量:4
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作者 拓凯 张朋 +1 位作者 王利 黄宇 《华中农业大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期26-34,共9页
氨选择性催化还原氮氧化物(NOx)技术是目前应用较为广泛的催化脱硝技术,钙钛矿材料因其独特的结构、良好的稳定性且环保无害的特点成为选择性催化还原NOx领域的研究热点。本文综述了近年来国内外关于钙钛矿NH3-SCR催化剂的研究进展,较... 氨选择性催化还原氮氧化物(NOx)技术是目前应用较为广泛的催化脱硝技术,钙钛矿材料因其独特的结构、良好的稳定性且环保无害的特点成为选择性催化还原NOx领域的研究热点。本文综述了近年来国内外关于钙钛矿NH3-SCR催化剂的研究进展,较为全面地对钙钛矿催化剂的主要类型、脱硝活性、构效关系进行了论述,同时介绍了钙钛矿在光辅助SCR技术这一全新领域的研究进展,并总结了钙钛矿催化剂的NH3-SCR反应机制,对该领域未来可能的发展方向和研究目标进行了展望。 展开更多
关键词 氨选择性催化还原 钙钛矿 催化 脱硝活性 氮氧化物(NOx) NH3-SCR反应机制 大气污染控制
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氨法选择性催化还原工艺在硝酸尾气治理中的应用
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作者 张元春 高圣涛 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第1期177-179,共3页
利用已有化工装置废氨水作为还原剂,选用N-847型催化剂,采用选择性催化还原(SCR)技术对硝酸尾气进行脱硝综合治理。通过对硝酸装置进行改造有效地减少了NO_x的排放,转化率高达90%以上,达到了环保、节能减排的效果。
关键词 硝酸尾气 选择性催化还原 环保 节能减排
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Cu交换量对Cu-SAPO-34催化剂上NH_3选择性催化还原NO_x反应的影响 被引量:7
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作者 闫春迪 程昊 王树东 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第6期743-750,共8页
选用不同种类的铵盐和调变Cu2+离子交换时间制备不同铜交换量的Cu-SAPO-34催化剂。并考察了铜交换量对催化剂在氨选择性催化还原(NH3-SCR)NOx反应中的催化性能和高温水热稳定性的影响。结果表明,Cu2+是Cu-SAPO-34催化剂在NH3-SCR反应中... 选用不同种类的铵盐和调变Cu2+离子交换时间制备不同铜交换量的Cu-SAPO-34催化剂。并考察了铜交换量对催化剂在氨选择性催化还原(NH3-SCR)NOx反应中的催化性能和高温水热稳定性的影响。结果表明,Cu2+是Cu-SAPO-34催化剂在NH3-SCR反应中的主要活性中心,随着Cu交换量的增加催化剂的低温SCR活性先升高后降低。铜交换量为2.37%时,Cu-SAPO-34催化剂的低温活性最好,NOx转化率在185℃时即可达到80.0%,且最高达98.7%。ICP、H2-TPR、FT-IR和NH3-TPD等表征结果显示,Cu引入不但产生了新的氨吸附位点,增加了Lewis酸量,而且略微降低了SAPO-34上氨的吸附强度。继续增加Cu交换量反而导致催化剂的SCR活性下降,这是由于大量的Cu2+取代了桥式羟基Si-OH-Al中的H,抑制了SCR反应中NH3在催化剂表面的吸附、储存与迁移。此外,较高Cu交换量也不利于改善Cu-SAPO-34的高温水热稳定性。 展开更多
关键词 Cu-SAPO-34 氨选择性催化还原 铜交换量 酸性位 水热稳定性
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CeO_(2)/ZrO_(2)对Cu-ZSM-5选择性催化还原NOx的反应活性及抗老化性能的影响 被引量:3
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作者 崔立峰 吕誉 +3 位作者 李云强 吕刚 宋崇林 郑庆贺 《燃烧科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期676-684,共9页
采用浸渍法分别将CeO_(2)、ZrO_(2)负载于Cu-ZSM-5催化剂中,通过催化剂活性评价系统研究了CeO_(2)、ZrO_(2)负载量对整体式Cu-ZSM-5催化剂NOx转化率的影响规律,并采用NO-TPD方法分析了催化剂表面的NOx吸附能力.此外,利用FT-IR和SEM技术... 采用浸渍法分别将CeO_(2)、ZrO_(2)负载于Cu-ZSM-5催化剂中,通过催化剂活性评价系统研究了CeO_(2)、ZrO_(2)负载量对整体式Cu-ZSM-5催化剂NOx转化率的影响规律,并采用NO-TPD方法分析了催化剂表面的NOx吸附能力.此外,利用FT-IR和SEM技术探究了催化剂样品的抗老化能力.结果表明,添加CeO_(2)或ZrO_(2)有利于提升整体式Cu-ZSM-5催化剂NOx转化率,其中8%CeO_(2)/Cu-ZSM-5在150~550℃温度范围内NO_(x)转化率最高,但此催化剂表面晶粒在高温下易发生团簇,导致催化剂老化,催化活性下降.ZrO_(2)的添加可以有效稳固表面晶粒,进而改善催化剂的抗老化性能. 展开更多
关键词 氨选择性催化还原 CU-ZSM-5 氧化铈/氧化锆添加剂 氮氧化物 抗老化性能 催化活性
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Fe-Cu/ZSM-5催化剂NH3选择性催化还原NO性能研究 被引量:2
15
作者 其其格吉日嘎拉 李晨曦 +3 位作者 叶青 程锦 程水源 康天放 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2020年第2期179-184,190,共7页
通过旋蒸法制备了Cu/ZSM-5、Fe/ZSM-5和Fe-Cu/ZSM-53种样品,使用X射线粉末衍射(XRD)、N2-吸附/脱附、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)技术对其进行了表征,并研究了其NH3-SCR催化还原NO性能。实验结果表明,Fe和Cu... 通过旋蒸法制备了Cu/ZSM-5、Fe/ZSM-5和Fe-Cu/ZSM-53种样品,使用X射线粉末衍射(XRD)、N2-吸附/脱附、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)技术对其进行了表征,并研究了其NH3-SCR催化还原NO性能。实验结果表明,Fe和Cu双金属改性Fe-Cu/ZSM-5样品催化性能优异,具有较宽的反应活性温度窗口,在200~560℃范围内的转化率均超过90%,在290~400℃下转化率可达到98%以上。Fe-Cu/ZSM-5样品优异的催化性能与其具有丰富的中酸性位和良好的氧化还原性能密切相关。 展开更多
关键词 Fe-Cu/ZSM-5 氮氧化物 氨选择性催化还原(NH3-SCR)
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电化学合成Cu3(BTC)2-MOF及用于NH3选择性催化还原NO 被引量:9
16
作者 刘震震 石勇 +2 位作者 李春艳 肇启东 李新勇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第12期2366-2374,共9页
采用电化学方法合成Cu_3(BTC)_2-MOF(Cu_3(BTC)_2:均苯三甲酸合铜;MOF:金属有机框架化合物)催化剂并首次用于去除氮氧化物(NO_x)的氨法选择催化还原(SCR)反应,通过优化溶剂、电解液浓度、电压、电解时间等反应条件,制备出纯净、晶型结... 采用电化学方法合成Cu_3(BTC)_2-MOF(Cu_3(BTC)_2:均苯三甲酸合铜;MOF:金属有机框架化合物)催化剂并首次用于去除氮氧化物(NO_x)的氨法选择催化还原(SCR)反应,通过优化溶剂、电解液浓度、电压、电解时间等反应条件,制备出纯净、晶型结构良好的Cu_3(BTC)_2材料,产率高达97.2%.应用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、热重分析(TGA)、Raman光谱、原位傅里叶变换红外(in-situ FTIR)光谱、程序升温脱附(TPD)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的物理化学性能进行了表征,热重测试表明催化剂在310℃下可以保持良好的热稳定.应用于NH_3-SCR反应,发现活化温度对Cu_3(BTC)_2的催化性能有很大影响,经240℃活化的Cu_3(BTC)_2的催化性能最佳,其220-280℃温度窗口下的NO转化率为90%,并用in-situ FTIR技术对NH_3-SCR的反应机理进行了探究. 展开更多
关键词 电化学合成 Cu_3(BTC)_2 金属有机框架化合物 一氧化氮 选择性催化还原
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表面磷酸化CeO_(2)选择性还原NO及其碱金属耐受性
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作者 李顺 胡方方 +2 位作者 王闻之 蔡思翔 姜宏 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第5期995-1003,1053,共10页
以Ce(NO_(3))_(3)·6H_(2)O和(NH_(2));PO;·3H_(2)O为原料,采用浸渍法制备了磷酸化CeO_(2)催化剂。以NH_(2)为还原剂,考察了磷酸化CeO_(2)催化剂氨选择性催化还原(NH_(2)-SCR)NO的脱硝性能。利用XRD、N_(2)吸附-脱附、XPS、NH_... 以Ce(NO_(3))_(3)·6H_(2)O和(NH_(2));PO;·3H_(2)O为原料,采用浸渍法制备了磷酸化CeO_(2)催化剂。以NH_(2)为还原剂,考察了磷酸化CeO_(2)催化剂氨选择性催化还原(NH_(2)-SCR)NO的脱硝性能。利用XRD、N_(2)吸附-脱附、XPS、NH_(2)-TPD、原位漫反射红外光谱对催化剂结构和性能进行了表征。结果表明,在250~500℃范围内,磷酸化CeO_(2)催化剂(CeP_(0.05))使NO的转化率在90%以上,且在碱金属和碱土金属中毒后,在300~400℃范围内,磷酸化CeO_(2)催化剂使NO的转化率仍保持在80%以上。磷酸化CeO_(2)催化性能的增强可归因于酸位点数量的增加,尤其是BrФnsted酸位点数量的增加。磷酸化改性产生更多的Ce^(3+)和化学吸附氧,提高了催化剂的氧化还原能力。当碱金属沉积在催化剂上时,碱金属被诱导迁移到磷酸化CeO_(2)的表面与Ce—O—P碱捕获位点结合,从而阻止碱金属攻击Ce^(4+)活性位点。 展开更多
关键词 CeO_(2) 磷酸化 氨选择性催化还原 碱金属耐受性 氮氧化物 环境保护
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CoMn_(2)O_(4)/Ce-TiO_(2)双功能催化剂SCR脱硝协同CO氧化性能研究
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作者 唐晓龙 温佳俊 +6 位作者 刘媛媛 王成志 罗宁 段二红 周远松 易红宏 高凤雨 《材料导报》 北大核心 2025年第5期115-121,共7页
实现工业烟气的超低排放及多污染物协同控制是当前大气污染治理的重要任务。本工作以负载型Mn基尖晶石催化剂为研究对象,通过Co、Ce金属改性的方式研发了一种低温选择性催化还原(Selective catalytic reduction,SCR)脱硝兼顾CO氧化的CoM... 实现工业烟气的超低排放及多污染物协同控制是当前大气污染治理的重要任务。本工作以负载型Mn基尖晶石催化剂为研究对象,通过Co、Ce金属改性的方式研发了一种低温选择性催化还原(Selective catalytic reduction,SCR)脱硝兼顾CO氧化的CoMn_(2)O_(4)/Ce-TiO_(2)双功能催化剂。研究了不同烟气组分对同时脱硝脱CO效率的影响:SO_(2)对脱硝效率、脱CO效率均表现出抑制作用,而H_(2)O降低了NO_(x)转化率却可以提高CO转化率;CO与NH_(3)在较低浓度下起到双还原剂的作用,共同提升NO_(x)转化率,而在较高浓度时,二者由于竞争吸附导致CO转化率下降。分析认为,Mn是主要的SCR反应活性位点,Co是主要的脱CO活性位点,而Ce物种对SCR反应和脱CO反应都具有一定的作用。在同时脱硝脱CO反应中,NO_(x)主要通过NH_(3)-SCR反应脱除,CO主要通过氧化反应脱除。 展开更多
关键词 氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR) 一氧化碳氧化 CoMn_(2)O_(4)/Ce-TiO_(2)催化 二氧化硫 反应机理
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低温改性V基氧化物脱硝催化剂制备及其工业化测试研究
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作者 韩群亮 谷小虎 李梦婕 《应用化工》 北大核心 2025年第9期2501-2506,共6页
低温脱硝技术适用于低温烟气中氮氧化物(NO_(x))的脱除,其中钒基催化剂具有较大的优势。以商用二氧化钛(TiO_(2))为载体,五氧化二钒(V_(2)O_(5))为主要活性组分,借助不同过渡金属(Ce、Mn、Fe、Cu)作为助剂制备系列脱硝催化剂,考察了助... 低温脱硝技术适用于低温烟气中氮氧化物(NO_(x))的脱除,其中钒基催化剂具有较大的优势。以商用二氧化钛(TiO_(2))为载体,五氧化二钒(V_(2)O_(5))为主要活性组分,借助不同过渡金属(Ce、Mn、Fe、Cu)作为助剂制备系列脱硝催化剂,考察了助剂种类、含量以及制备工艺、评价工艺变化等对催化剂氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)性能的影响。同时,针对筛选的最优催化剂进行了工业侧线,对催化剂的工业应用性能做了进一步的评价。研究结果表明,经一步共浸渍法制备的稀土金属Ce改性的钒基催化剂具有较好的低温脱硝性能,在230℃时脱硝效率超过95%。在低温范围(150~250℃)、高浓度水蒸气存在的工业条件下仍具有较高的脱硝活性。 展开更多
关键词 低温 钒基 过渡金属 氨选择性催化还原 催化剂改性
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掺Nb改性促进Mn-Cu/BCN催化剂低温SCR脱硝性能的机制研究
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作者 季科 钟金钦 +1 位作者 刘冰冰 郭健翔 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第4期538-554,共17页
氨法选择性催化还原(NH_(3)-SCR)脱硝技术是目前应用最为广泛的脱除NO_(x)技术,技术核心是开发出具有廉价、高效、抗中毒性能强的催化剂。本研究针对现有商用催化剂处理低温烟气脱硝性能差、反应温窗窄、抗中毒性能差等问题,利用微波辅... 氨法选择性催化还原(NH_(3)-SCR)脱硝技术是目前应用最为广泛的脱除NO_(x)技术,技术核心是开发出具有廉价、高效、抗中毒性能强的催化剂。本研究针对现有商用催化剂处理低温烟气脱硝性能差、反应温窗窄、抗中毒性能差等问题,利用微波辅助浸渍法通过掺Nb改性制备了具有良好低温催化活性的Mn_(7)-Cu_(3)-Nb_(x)/BCN催化剂。NH_(3)-SCR测试结果表明,掺Nb量为0.05%的Mn_(7)-Cu_(3)-Nb_(0.05)/BCN催化剂表现出了最佳的SCR催化活性,该催化剂在150-275℃具有不低于94%的NO转化率,且N_(2)选择性也得到提升。抗水抗硫中毒实验结果表明,掺Nb改性催化剂Mn_(7)-Cu_(3)-Nb_(0.05)/BCN同样具有较好的抗中毒性能,在通入1.0×10^(-4)SO_(2)和5%H_(2)O 14.75 h后,其NO转化率仍能稳定维持在75%以上。结合SEM、XRD、XPS、NH_(3)-TPD、NO-TPD以及原位红外漫反射(in situ DRIFT)等多种表征手段详细探究了掺Nb改性对于Mn_(7)-Cu_(3)/BCN催化剂低温SCR脱硝性能的增强机制。结果表明,掺Nb改性能够有效抑制Mn_(7)-Cu_(3)/BCN催化剂表面上CuO和Cu物种的结晶,进一步促进了活性组分的均匀分散。同时,Nb的掺杂有效提升了Mn^(4+)和O_α物种浓度,促使更多的NO被氧化为NO_(2),促进了“Fast-SCR”反应进程。掺Nb改性能够促进NH_(3)和NO的吸附与活化,促使更多的-NH_(2)、硝酸盐等有益中间体加速形成,进而有效提升了SCR脱硝反应的整体反应速率。本研究为深入理解掺Nb改性的影响机制提供了重要的科学依据,并为低温烟气脱硝技术的发展提供了有益的探索和参考。 展开更多
关键词 低温脱硝 选择性催化还原 Mn-Cu/BCN催化 掺Nb改性
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