原位傅里叶变换红外光谱研究Y型分子筛表面酸性对吸附有机分子的影响 被引量：12

1

作者 张晓彤 于文广 +4 位作者 秦玉才 董世伟 裴婷婷 王琳 宋丽娟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第6期1273-1280,共8页

采用吡啶原位吸附傅里叶变换红外(Py-FTIR)光谱对液相离子交换(LPIE)和固相离子交换(SSIE)法制备的CeY分子筛以及HY和NaY的酸性进行了测定.在原位条件下采用单探针分子噻吩、环己烯和苯对其在分子筛上的吸附过程进行了研究;以噻吩和环... 采用吡啶原位吸附傅里叶变换红外(Py-FTIR)光谱对液相离子交换(LPIE)和固相离子交换(SSIE)法制备的CeY分子筛以及HY和NaY的酸性进行了测定.在原位条件下采用单探针分子噻吩、环己烯和苯对其在分子筛上的吸附过程进行了研究;以噻吩和环己烯、噻吩和苯组成的双探针分子对吸附过程中存在的竞争吸附、催化反应以及吸附机理进行了系统研究.结果表明,HY和L-CeY分子筛表面强Brnsted(B)酸性位可导致吸附在其表面的噻吩发生低聚反应以及吸附的环己烯产生二聚环己烯碳正离子.低聚的噻吩和吸附的环己烯在分子筛上发生强的化学吸附,进一步抑制和阻碍噻吩硫化物与分子筛吸附活性中心发生作用,从而降低了吸附剂的选择性以及吸附硫化物的能力.吸附剂表面Lewis(L)酸中心是吸附的主要活性中心,大量弱的L酸,有利于噻吩吸附.并且,S-CeY分子筛表面弱的L酸对吸附噻吩具有一定的选择性,它受到环己烯的影响较小,NaY吸附剂对噻吩、环己烯和苯选择性较差,它只与吸附质作用的先后有关. 展开更多

关键词 原位傅里叶变换红外光谱 改性Y分子筛 表面酸性 竞争吸附 催化反应

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原位傅里叶变换红外光谱跟踪等规聚丙烯在升温过程中的构象变化 被引量：10

2

作者 朱新远 方亚鹏 +3 位作者 李勇进 颜德岳 竺品芳 路庆华 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第8期1425-1427,共3页

The experimental data obtained from fast heating FTIR spectroscopy have confirmed that a conformational change occurs at about 135 ℃ for semicrystalline iPP. Based on the results of density and WAXD measurements, it ... The experimental data obtained from fast heating FTIR spectroscopy have confirmed that a conformational change occurs at about 135 ℃ for semicrystalline iPP. Based on the results of density and WAXD measurements, it can be inferred that the conformational change occurring at 135 ℃ comes from the disordering of helical sequences in non crystalline phase, which is further corroborated by the FTIR study on the chloride polypropylene. 展开更多

关键词 等规聚丙烯 原位傅里叶变换 红外光谱 构象 升温过程 结构

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过饱和硼酸镁溶液结晶过程的原位FTIR研究

3

作者 贾力凡 宋露露 +4 位作者 杜以法 张韫宏 潘建明 周永全 朱发岩 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期3353-3363,共11页

基于自制的湿度连续可调装置,结合衰减全反射傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)技术,深入探究了镁硼酸盐体系的动态行为,包括章氏硼镁石、三方硼镁石和多水硼镁石三种硼镁石过饱和溶液的相转变与结晶过程。实现了样品池内环境相对湿度的连... 基于自制的湿度连续可调装置,结合衰减全反射傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)技术,深入探究了镁硼酸盐体系的动态行为,包括章氏硼镁石、三方硼镁石和多水硼镁石三种硼镁石过饱和溶液的相转变与结晶过程。实现了样品池内环境相对湿度的连续调节,在蒸发过程中能够连续监测到镁硼酸盐过饱和溶液的动态化学行为,基底表面所制备的过饱和溶液液膜逐渐蒸发水分浓缩为超浓态,最终形成包含多种镁硼酸盐晶体的多相混合物。对基底表面镁硼酸盐过饱和溶液及相转化、结晶得到的镁硼酸盐晶体的红外光谱的连续测量,结合基于密度泛函理论计算的多种镁硼酸盐晶体的红外振动模式,阐明三种镁硼酸盐过饱和溶液中多聚硼酸根的存在形式、相变过程中多聚硼酸根离子的分布变化及最终结晶形成的镁硼酸盐晶体种类,总结了三种镁硼酸盐体系的硼酸盐物种分布变化的区别,给出相转变结晶全过程的反应机理并对比“稀释成盐”现象进行解释。研究结果:(1)在三种硼镁石过饱和溶液中,主要存在的多硼酸根离子是B_(3)O_(3)(OH)^(2-)_(5)。三种硼镁石过饱和溶液随着蒸发结晶后晶体中均可观察到章氏硼镁石[B_(4)O_(5)(OH)^(2-)_(4)],这是B_(3)O_(3)(OH)^(2-)_(5)发生聚合反应形成的稳定物种;(2)镁硼酸盐晶体中的三配位硼氧键非对称伸缩振动νas(B(3)-O)主要表现为向内伸缩,而溶液中的硼酸根离子主要表现为向外伸缩,这一振动方向的差异可以作为区分晶体和溶液中硼酸根离子存在的依据;(3)“稀释成盐”得到的镁硼酸盐中不存在B_(5)O_(6)(OH)^(-)_(4),本研究中B_(5)O_(6)(OH)^(-)_(4)仅在章氏硼镁石过饱和溶液相转变结晶过程中出现,解释为章氏硼镁石过饱和溶液中B_(4)O_(5)(OH)^(2-)_(4)更易发生聚合反应生成B_(5)O_(6)(OH)^(-)_(4)。研究拓展了硼酸盐体系研究的传统浓度范围,详细刻画了镁硼酸盐的动态演化过程,为相变过程中镁硼酸盐体系的红外光谱研究提供了全新的认识。 展开更多

关键词 硼镁石 相转变机理 聚合反应 原位傅里叶变换红外光谱

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铁钾基复合氧化物上CO_(2)氧化乙苯脱氢制苯乙烯的原位DRIFTS研究

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作者 曾铁强 查凯文 +3 位作者 王晨宇 张征湃 宋磊 缪长喜 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第12期1704-1711,共8页

采用湿法造粒法制备了Fe-K,Fe-K-Ce,Fe-K-Ce-Mo复合氧化物催化剂,利用原位漫反射傅里叶变换红外光谱技术考察了催化剂在CO_(2)氧化乙苯脱氢制苯乙烯反应中的反应机理、促进作用和构效关系。实验结果表明,在CO_(2)氧化乙苯脱氢反应中,Ce... 采用湿法造粒法制备了Fe-K,Fe-K-Ce,Fe-K-Ce-Mo复合氧化物催化剂,利用原位漫反射傅里叶变换红外光谱技术考察了催化剂在CO_(2)氧化乙苯脱氢制苯乙烯反应中的反应机理、促进作用和构效关系。实验结果表明,在CO_(2)氧化乙苯脱氢反应中,Ce的加入提高了催化剂的活性,Mo改性提升了苯乙烯的选择性。催化剂经改性后促进了碳酸盐物种的形成,Fe-K-Ce催化剂形成了更多桥联碳酸盐物种,Fe-K-Ce-Mo催化剂增加了双齿碳酸盐物种。这些碳酸盐物种在高温下分解进行CO_(2)脱附并释放活性位点,乙苯会吸附在这些位点上脱氢生成苯乙烯和H2,H2与CO_(2)进行逆水煤气变换反应。此外,引入CO_(2)后缩短了催化剂的活化诱导期,提高了苯乙烯产量。 展开更多

关键词 乙苯 脱氢 苯乙烯 二氧化碳 原位漫反射傅里叶变换红外光谱

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甲醇在γ-Al_2O_3,CeO_2及其负载Pd催化剂上吸附和分解的原位红外光谱研究 被引量：1

5

作者 杨成 董庆年 +1 位作者 任杰 孙予罕 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2004年第7期810-812,共3页

利用原位傅里叶变换红外光谱 (FTIR)技术对甲醇在γ Al2 O3,CeO2 以及Pd/Al2 O3,Pd/CeO2 催化剂上的吸附和分解行为进行了研究。综合考虑了载体和活性组分的作用 ,分析了甲醇在不同载体负载Pd催化剂上可能的分解途径。在Pd/CeO2 催化剂... 利用原位傅里叶变换红外光谱 (FTIR)技术对甲醇在γ Al2 O3,CeO2 以及Pd/Al2 O3,Pd/CeO2 催化剂上的吸附和分解行为进行了研究。综合考虑了载体和活性组分的作用 ,分析了甲醇在不同载体负载Pd催化剂上可能的分解途径。在Pd/CeO2 催化剂上 ,活性组分和载体对甲醇分解的过程表现出了一种协同效应。 展开更多

关键词 甲醇 Γ-氧化铝 二氧化铈 负载钯催化剂 原位傅里叶变换红外光谱 吸附行为 分解行为 协同效应

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加氢脱硫CoMo/Al_2O_3催化剂的原位FTIR表征 被引量：5

6

作者 方玉晨 马波 +3 位作者 孙万付 凌凤香 王少军 赵国利 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第7期790-794,共5页

采用等体积浸渍法制备了Mo/γ-Al2O3和CoMo/γ-Al2O3硫化态催化剂,利用原位FTIR方法对催化剂吸附CO前后的结构进行了表征,分析了催化剂活性中心的变化规律。表征结果显示,Mo/γ-Al2O3催化剂中存在未改性的MoS2吸附相;CoMo/γ-Al2O3催化... 采用等体积浸渍法制备了Mo/γ-Al2O3和CoMo/γ-Al2O3硫化态催化剂,利用原位FTIR方法对催化剂吸附CO前后的结构进行了表征,分析了催化剂活性中心的变化规律。表征结果显示,Mo/γ-Al2O3催化剂中存在未改性的MoS2吸附相;CoMo/γ-Al2O3催化剂中由于加入了助剂Co,可使部分MoS2相转变为CoMoS相,且分散度较高;CoMoS相的形成可增加催化剂活性位的数量、提高催化剂的加氢脱硫(HDS)活性。当CoO含量为3.1%(w)时,CoMo/γ-Al2O3催化剂对4,6-二甲基二苯并噻吩的HDS活性最高,达到56%。 展开更多

关键词 钴钼 γ-氧化铝催化剂 原位傅里叶变换红外光谱 一氧化碳吸附 硫化 加氢脱硫

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原位漫反射FTIR研究Fe改性的Cu-Mn/ZrO_2催化剂上CO的吸附行为 被引量：6

7

作者 徐润 魏伟 +1 位作者 董庆年 孙予罕 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第6期1093-1096,共4页

利用原位漫反射傅里叶变换红外光谱(FTIR)技术,研究了Fe改性的Cu-Mn/ZrO_2催化剂的CO吸附行为。通过测定单组元及其不同组合催化剂的CO吸附以及催化剂的CO-TPD-IR特征、不同温度CO吸附的红外光谱,研究了Fe助剂对催化剂上CO吸附行为的影... 利用原位漫反射傅里叶变换红外光谱(FTIR)技术,研究了Fe改性的Cu-Mn/ZrO_2催化剂的CO吸附行为。通过测定单组元及其不同组合催化剂的CO吸附以及催化剂的CO-TPD-IR特征、不同温度CO吸附的红外光谱,研究了Fe助剂对催化剂上CO吸附行为的影响,发现Fe通过提高铜的分散度,改变铜的化学环境,影响催化剂上CO线式吸附的特征,而且形成CO桥式吸附中心,从而提供了低碳醇合成的催化剂表面,并探讨了催化剂上CO吸附形式变化的规律。 展开更多

关键词 Cu-Mn/ZrO2 催化剂 铜 锰 氧化铬 铁助剂 原位漫反射傅里叶变换红外光谱 一氧化碳 吸附行为 桥式吸附中心

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水分对原位漫反射红外光谱表征的影响及其消除 被引量：1

8

作者 何运兵 纪红兵 +1 位作者 徐建昌 王乐夫 《华南理工大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第6期31-36,共6页

用原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in-situ DRIFTS)研究挥发性有机化合物(VOCs)的催化氧化时,水分的存在严重影响了催化剂上其它物种峰的识别,并对催化反应有一定的抑制作用.文中比较了浓硫酸、无水CaC l2和无水CuSO4、硅胶及5A分子筛对... 用原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in-situ DRIFTS)研究挥发性有机化合物(VOCs)的催化氧化时,水分的存在严重影响了催化剂上其它物种峰的识别,并对催化反应有一定的抑制作用.文中比较了浓硫酸、无水CaC l2和无水CuSO4、硅胶及5A分子筛对物料中水分的脱除效果,并考察了抽真空对原位池中气相水分脱除的影响.结果发现:温度和所选干燥剂对物料中水分的脱除有很大影响,温度越高,水分影响的消除越容易;5A分子筛的脱水效果最佳,并对催化氧化反应有一定的改善,而其它几种的脱除效果均不理想;此外可通过抽真空的方法来消除或降低气相中水分的影响. 展开更多

关键词 原位漫反射傅里叶变换红外光谱 水分 脱水 分子筛

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丁基黄药在CuO表面吸附的二维连续在线原位ATR-FTIR光谱研究 被引量：10

9

作者 沈琪 范迎菊 +1 位作者 尹龙 孙中溪 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第2期359-364,共6页

运用连续在线原位衰减全反射傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)技术测定了纳米CuO表面对丁基黄药的吸附行为.在FTIR谱图中发现有峰的红移现象,吸收峰由1200 cm-1偏移到1193 cm-1,用超纯去离子水脱附,峰强度只有微小的变化,可判断丁基黄药在... 运用连续在线原位衰减全反射傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)技术测定了纳米CuO表面对丁基黄药的吸附行为.在FTIR谱图中发现有峰的红移现象,吸收峰由1200 cm-1偏移到1193 cm-1,用超纯去离子水脱附,峰强度只有微小的变化,可判断丁基黄药在CuO表面发生了很强的化学吸附.通过对吸附行为进行二维(2D)红外光谱分析,分辨出吸附过程中光谱强度的变化顺序.二维异步相关光谱测定结果表明,1265 cm-1处振动吸收峰最先引起光谱强度的变化,1265 cm-1处吸收峰可归因为表面反应生成的双黄药和黄药分子聚集体的复合峰.根据1200 cm-1处黄药特征吸收峰强度的变化,进行吸附动力学模拟,得出CuO对丁基黄药的最大吸附量为529 mg·g-1,且吸附符合拟二级吸附动力学过程. 展开更多

关键词 二维红外 原位衰减全反射傅里叶变换红外光谱 在线 CUO 丁基黄药 吸附动力学

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N-Bi_2O_2CO_3/CdSe量子点光催化氧化NO及原位红外光谱研究 被引量：3

10

作者 刘旸 于姗 +4 位作者 郑凯文 陈维维 董兴安 董帆 周莹 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第4期425-432,共8页

本实验成功制备了氮掺杂碳酸氧铋(N-Bi_2O_2CO_3,N-BOC)/硒化镉量子点(CdSeQDs)复合光催化剂,并将其运用于光催化降解室内空气污染物一氧化氮(NO)。X射线衍射、透射电子显微镜和光电子能谱测试结果表明N-BOC光催化剂在保持原有纳米片结... 本实验成功制备了氮掺杂碳酸氧铋(N-Bi_2O_2CO_3,N-BOC)/硒化镉量子点(CdSeQDs)复合光催化剂,并将其运用于光催化降解室内空气污染物一氧化氮(NO)。X射线衍射、透射电子显微镜和光电子能谱测试结果表明N-BOC光催化剂在保持原有纳米片结构和形貌的基础上成功负载了CdSeQDs。光催化氧化NO实验结果显示CdSeQDs的引入可显著提高N-BOC的NO去除率,并且二次毒副产物NO2生成率大幅度降低至1%,表明复合光催化剂具有极强的毒副产物抑制特性。固体紫外漫反射吸收光谱和发光光谱测试表明CdSe QDs拓宽并提升了N-BOC的光响应范围和能力,并有效抑制了光生电子-空穴的复合效率。通过原位漫反射傅里叶变换红外光谱技术(DRIFTS)分析,发现在N-BOC/CdSe QDs光催化氧化NO反应过程中没有NO2信号产生,仅观测到NO3-相关信号。机理分析表明超氧自由基(O2-)和光生空穴(h+)是体系中可能存在的活性物种,实现了对NO到NO3-的彻底氧化。 展开更多

关键词 碳酸氧铋 硒化镉量子点 光催化 一氧化氮 原位漫反射傅里叶变换红外光谱

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原位DRIFTS在SCR过渡金属催化剂研究中的应用进展

11

作者 张兴华 王宽岭 +1 位作者 王学海 李龙 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期580-589,共10页

概述了4类选择性催化还原(SCR)过渡金属催化剂的研发现状,归纳了原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)在NH3和NO吸附转化过程研究中的应用进展,总结了SCR的反应机理及路径,并对原位DRIFTS在SCR研究中的应用前景进行了展望。指出,基于原... 概述了4类选择性催化还原(SCR)过渡金属催化剂的研发现状,归纳了原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)在NH3和NO吸附转化过程研究中的应用进展,总结了SCR的反应机理及路径,并对原位DRIFTS在SCR研究中的应用前景进行了展望。指出,基于原位DRIFTS技术可遴选出影响催化剂SCR活性的要素,这些要素包括NH3和NO在催化剂上的吸附方式、物种间的活化转化、中间体及(副)产物的生消过程等,这对针对性合成具有特殊结构和形貌的高活性催化剂具有重要指导作用。 展开更多

关键词 原位漫反射红外傅里叶变换光谱 选择性催化还原 过渡金属催化剂 脱硝

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Ce改性对Y型分子筛酸性及其催化转化性能的调变机制 被引量：18

12

作者 张畅 秦玉才 +5 位作者 高雄厚 张海涛 莫周胜 初春雨 张晓彤 宋丽娟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第2期344-352,共9页

采用液相离子交换(LPIE)法制备了不同离子交换度的Ce Y分子筛.运用电感耦合等离子发射光谱(ICPAES)、X射线衍射(XRD)、N2吸附等温线和氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)等方法对其进行表征,采用原位傅里叶变换红外(in situ FTIR)光谱技术分别... 采用液相离子交换(LPIE)法制备了不同离子交换度的Ce Y分子筛.运用电感耦合等离子发射光谱(ICPAES)、X射线衍射(XRD)、N2吸附等温线和氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)等方法对其进行表征,采用原位傅里叶变换红外(in situ FTIR)光谱技术分别以吡啶和噻吩作为探针分子研究了Ce改性对Y型分子筛酸性能和催化转化性能的影响规律.结果表明,Ce离子改性不改变Y型分子筛晶体的基本骨架,但改变其精细结构.分子筛改性过程中Ce物种优先定位于方钠石(SOD)笼,随着稀土离子含量增大,逐渐出现在超笼中.Ce离子交换过程中产生一定量的Brnsted(B)酸中心,且其量与强度随着Ce含量的增大均呈现先增加后平稳的趋势.同时,Ce离子交换产生与非骨架铝物种和铈物种有关的两种强度不同的Lewis(L)酸中心,且两者均随着Ce含量的增大而增大.噻吩吸附红外光谱表明,由于Ce离子改性产生的强B酸中心可导致噻吩在室温条件下即可发生质子化反应,质子化的噻吩分子可进一步发生低聚反应.而稀土物种与B酸中心的协同作用有利于低聚反应的发生. 展开更多

关键词 原位傅里叶变换红外光谱 CeY 酸性 噻吩 催化转化

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离子液体BMIMBF4中对甲氧基甲苯的电化学氧化 被引量：10

13

作者 朱英红 曾红燕 +2 位作者 李姗姗 陆在祥 马淳安 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第2期421-426,共6页

以离子液体1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐(BMIMBF4)为电解质,采用循环伏安法(CV)、计时电流法(CP)、原位傅里叶变换红外光谱(in situ FTIRS)法等手段研究了对甲氧基甲苯(p-MT)在铂电极上的电氧化行为.实验结果表明:对甲氧基甲苯在离子液... 以离子液体1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐(BMIMBF4)为电解质,采用循环伏安法(CV)、计时电流法(CP)、原位傅里叶变换红外光谱(in situ FTIRS)法等手段研究了对甲氧基甲苯(p-MT)在铂电极上的电氧化行为.实验结果表明:对甲氧基甲苯在离子液体中的电化学氧化反应是受扩散控制的四电子不可逆过程,估算了其扩散系数D=3.4×10-7cm2.s-1,主要电氧化产物为茴香醛,加入适量的水或适当提高温度有利于电氧化反应向生成相应醛的方向进行. 展开更多

关键词 电氧化 对甲氧基甲苯 茴香醛 离子液体 原位傅里叶变换红外光谱

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枝晶状Pt薄膜的制备及其特殊红外效应 被引量：2

14

作者 周志有 林建龙 +2 位作者 商淑静 任洁 孙世刚 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第7期1745-1750,共6页

采用方波电位，在10×10^（-3）mol·L^（-1）K2PtCl6＋3×10^（-4）mol·L^（-1）PbAc2＋0．5mol·L^（-1）HCIO4溶液中，于本体Pl电极上电沉积制备出枝晶状Pl薄膜．随着沉积时间的增加。枝晶长度逐渐由400nm增加... 采用方波电位，在10×10^（-3）mol·L^（-1）K2PtCl6＋3×10^（-4）mol·L^（-1）PbAc2＋0．5mol·L^（-1）HCIO4溶液中，于本体Pl电极上电沉积制备出枝晶状Pl薄膜．随着沉积时间的增加。枝晶长度逐渐由400nm增加到900nm，且枝晶上的小晶粒（-10nm大小）变得密集．根据循环伏安（CV）曲线中氢吸脱附电量可得出Pt薄膜具有中等粗糙度（Cr=9—36），且电极表面的粗糙度随着沉积时间增加而增大．观察到Pt薄膜上吸附态CO的原位红外光谱具有明显的增强吸收效应，当沉积时间为6min时所制得的枝晶Pt电极的红外增强效应最大．CO呈现多种谱峰形状，随着沉积时间的增加，谱峰形状依次为左高右低的双极峰（类Fano红外效应），单极向下（表面增强红外吸收），左高右低的双极峰，单极向上（异常红外效应），左低右高的双极峰和单极向下．这表明纳米材料薄膜所呈现出的特殊红外性能，与纳米材料的尺度和聚集状态等密切相关．所制备的枝晶状Pt薄膜有望为深入认识纳米材料的特殊红外性能提供一个良好的模型材料． 展开更多

关键词 原位傅里叶变换红外光谱 枝晶Pt薄膜 类Fano红外效应 表面增强红外吸收 异常红外效应

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氨合成铁催化剂上化学吸附物种的in－situ　FTIR谱

15

作者 廖代伟 林种玉 蔡启瑞 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 1996年第5期734-738,共5页

应用原位傅里哀变换红外光谱方法，分别在４００～４５０℃、常压、高空速（１２０００～１４４００ｈ．ｓ．ｖ．ｇ．）的Ｈ２、Ｎ２／３Ｈ２或Ｎ２气氛的动态条件下，检测了双促进氨合成铁催化剂上的化学吸附物种，并分别在Ｄ２、Ｎ２... 应用原位傅里哀变换红外光谱方法，分别在４００～４５０℃、常压、高空速（１２０００～１４４００ｈ．ｓ．ｖ．ｇ．）的Ｈ２、Ｎ２／３Ｈ２或Ｎ２气氛的动态条件下，检测了双促进氨合成铁催化剂上的化学吸附物种，并分别在Ｄ２、Ｎ２／３Ｄ２或１５ＮＨ３／Ｈ２气氛中，进行了常规同位素验证实验．结果表明，催化剂表面的主要含氮化学吸附物种是分子态的Ｎ２．ａｄ，其ｕ（Ｎ－Ｎ）＝２０３６ｃｍ－１（ｓ），２０１２ｃｍ－１（ｗ）和１９３５ｃｍ－１（ｗ），而不是原子态的Ｎａｄ，其ｕ（Ｆｅ－Ｎ）＝１０８７ｃｍ－１（ｖｗ），和ＮＨａｄ其ｕ（Ｆｅ－Ｎ）＝８８６ｃｍ－１（ｖｗ），表面有相当量的化学吸附氢存在，其ｖ（Ｆｅ－Ｈ）＝２０５６ｃｍ－１（ｓ），１９５０ｃｍ－１（ｍｓ），１９３１ｃｍ－１（ｍ），１９０２ｃｍ－１（ｗ），９１５ｃｍ－１（ｓ，桥式）等．作为与报道过的激光拉曼光谱的互补研究，本结果支持了以缔合式途径为主、解离式途径为次的平行竞争缔合式合成氨催化反应机理． 展开更多

关键词 合成氨 催化反应机理 化学吸附物种 同位素验证 铁催化剂 原位傅里叶变换 红外光谱

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间溴苯甲酸在Pt电极上的电氧化反应 被引量：2

16

作者 叶咏薇 王希 +2 位作者 郑万芳 李美超 马淳安 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第3期553-558,共6页

采用循环伏安法和原位傅里叶变换红外(FTIR)光谱法研究了碱性介质中间溴苯甲酸(3-BBA)在Pt电极上的电化学氧化反应.3-BBA在Pt电极上有良好的电化学活性.在较低的氧化电位作用下(1000mV),3-BBA自由基负离子先在Pt电极上失去一个电子,生... 采用循环伏安法和原位傅里叶变换红外(FTIR)光谱法研究了碱性介质中间溴苯甲酸(3-BBA)在Pt电极上的电化学氧化反应.3-BBA在Pt电极上有良好的电化学活性.在较低的氧化电位作用下(1000mV),3-BBA自由基负离子先在Pt电极上失去一个电子,生成对应的自由基,继而发生脱羧反应生成溴苯自由基阳离子和二氧化碳.随着电位的正移,吸附在电极表面的羟基自由基进攻溴苯阳离子,发生脱溴反应,生成苯酚.随着电位的升高,苯酚继续氧化生成苯二酚以及苯醌等,部分苯环还可经开环得到马来酸和富马酸. 展开更多

关键词 间溴苯甲酸 原位傅里叶变换红外光谱法 电氧化 脱羧反应 脱溴反应

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Ag^+改性八面沸石对丁基黄药的吸附行为 被引量：3

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作者 朱伯礼 范迎菊 孙中溪 《济南大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2016年第4期275-280,共6页

利用在线原位傅里叶变换红外光谱技术(ATR-FTIR)研究丁基黄药在Ag^+改性八面沸石(Ag-FAU)表面的吸附行为;在吸附过程FTIR图中,由各特征峰峰高的增加趋势,可判断丁基黄药在Ag-FAU表面的吸附量不断增加,并随时间增加而趋向于稳定;吸附结... 利用在线原位傅里叶变换红外光谱技术(ATR-FTIR)研究丁基黄药在Ag^+改性八面沸石(Ag-FAU)表面的吸附行为;在吸附过程FTIR图中,由各特征峰峰高的增加趋势,可判断丁基黄药在Ag-FAU表面的吸附量不断增加,并随时间增加而趋向于稳定;吸附结束后用超纯水和0.01 mol/L Na OH溶液均无法洗脱,可推断丁基黄药在Ag-FAU表面为稳定的化学吸附;根据实验数据计算得到Ag-FAU对丁基黄药的最大吸附量为847 mg/g,每平方纳米的表面吸附8.4个黄药分子,表明Ag-FAU对丁基黄药具有很大的吸附量,并为多层吸附;根据1 190 cm^(-1)处特征峰强度变化,进行吸附动力学模拟。结果表明,Ag-FAU对丁基黄药吸附行为符合拟一级动力学过程。 展开更多

关键词 在线原位傅里叶变换红外光谱 改性八面沸石 吸附行为 动力学

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Cu/HZSM-5催化剂低温SCR脱硝实验研究 被引量：5

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作者 王学涛 胡海鹏 +5 位作者 张兴宇 苏晓昕 杨晓东 张乾蔚 史瑞华 梁彦正 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2018年第20期6029-6036,共8页

采用浸渍法制备了不同Cu负载量的系列Cu/HZSM-5脱硝催化剂,通过XRD、H2-TPR、NH3-TPD、in situ DRIFTS等多种表征手段对催化剂进行了表征,并对其低温NH3-SCR脱硝性能进行测试。结果表明,Cu/HZSM-5催化剂在中低温均展现出较好脱硝效率,C... 采用浸渍法制备了不同Cu负载量的系列Cu/HZSM-5脱硝催化剂,通过XRD、H2-TPR、NH3-TPD、in situ DRIFTS等多种表征手段对催化剂进行了表征,并对其低温NH3-SCR脱硝性能进行测试。结果表明,Cu/HZSM-5催化剂在中低温均展现出较好脱硝效率,Cu负载量为20%的Cu/HZSM-5中低温脱硝效果最佳,288℃达到最大为96.89%,200～400℃温度范围脱硝效率均在80%以上。Cu物种高度分散在载体表面,未改变HZSM-5晶体结构。Cu/HZSM-520%催化剂具备丰富酸性位、优异的氧化还原性能,在NH3-SCR反应过程中只存在E-R机理,L酸性位在低温脱硝反应中发挥重要作用。 展开更多

关键词 Cu/HZSM-5 NH3-SCR 低温 脱硝 原位漫反射傅里叶变换红外光谱

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Cu-SSZ-13柴油机SCR催化剂水热老化试验 被引量：9

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作者 魏铼 姚栋伟 +3 位作者 吴锋 刘彪 李杏文 何华定 《内燃机学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第6期531-537,共7页

为了完善柴油机铜基分子筛选择性催化还原(SCR)催化剂的失活机理,使用流动反应试验系统对一步合成法Cu-SSZ-13催化剂样品进行水热老化处理以及标准SCR、NH_3氧化、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)等评价测试,并基于X射线衍射(XRD)、原位漫... 为了完善柴油机铜基分子筛选择性催化还原(SCR)催化剂的失活机理,使用流动反应试验系统对一步合成法Cu-SSZ-13催化剂样品进行水热老化处理以及标准SCR、NH_3氧化、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)等评价测试,并基于X射线衍射(XRD)、原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)以及H_2程序升温还原(H_2-TPR)技术对样品进行微观表征分析.结果表明:850,℃水热老化会造成催化剂分子筛骨架结构垮塌,NH_3吸附活性位数目急剧下降,催化剂大幅度失活;而750,℃水热老化会造成催化剂布朗斯特(Br?nsted)酸性位减少,并发生孤立的Cu^(2+)位置迁移以及铜氧化物(CuO_x)生成等现象,使得催化剂SCR活性在一定程度上降低. 展开更多

关键词 选择性催化还原 水热 老化 原位漫反射傅里叶变换红外光谱

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不同热分析方法研究B炸药的热分解 被引量：9

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作者 梁彦会 张建国 +4 位作者 冯晓军 张同来 王世英 汤崭 刘芮 《火炸药学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第1期9-14,共6页

用差示扫描量热仪(DSC)、热重-微熵热重分析仪(TG-DTG)、动态真空安定性技术(DVST)和温度跃升傅里叶变换红外(T-Jump/FTIR)光谱测定法对B炸药在不同试验条件下的热分解行为进行了研究。结果表明,在50～400℃有一个吸热峰和放热峰,吸热... 用差示扫描量热仪(DSC)、热重-微熵热重分析仪(TG-DTG)、动态真空安定性技术(DVST)和温度跃升傅里叶变换红外(T-Jump/FTIR)光谱测定法对B炸药在不同试验条件下的热分解行为进行了研究。结果表明,在50～400℃有一个吸热峰和放热峰,吸热峰与主体炸药TNT的熔化峰相一致,放热峰与主体炸药RDX的分解峰一致。在50～400℃有两个失重阶段,第一个失重阶段的失重量与主体炸药TNT的失重量一致,第二个失重阶段的失重量与主体炸药RDX一致,与DSC分析结果相符。B炸药在100℃/48h下的产气量为0.43mL/g,表明B炸药有好的热安定性。B炸药快速热裂解过程的含氮气相产物主要有NO、NH3、HCN和HONO。含碳气体产物主要有CO、CO2、HOCO和HCN。得到了这些产物相对摩尔浓度随时间变化的曲线。 展开更多

关键词 物理化学 B炸药 热分解 差示扫描量热法 热重-微熵热重法 动态真空安定性技术 温度跃升傅里叶变换红外原位分析技术

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