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济南市区PM_(2.5)中正构烷烃光化学氧化变化特征
1
作者 张桂芹 邵志洁 +5 位作者 蒋利 潘可鑫 王云博 孙友敏 毛书帅 刘仕杰 《环境科学与技术》 北大核心 2025年第5期153-161,共9页
为了解济南市区PM_(2.5)中正构烷烃的光化学氧化特征,该研究利用气溶胶潜势反应器(PAM)模拟PM_(2.5)在大气中的氧化过程,并对济南市区2023年夏季(7-8月)、秋季(9-10月)和冬季(11-12月)进行了PM_(2.5)氧化样品采集,同步采用一体式自动换... 为了解济南市区PM_(2.5)中正构烷烃的光化学氧化特征,该研究利用气溶胶潜势反应器(PAM)模拟PM_(2.5)在大气中的氧化过程,并对济南市区2023年夏季(7-8月)、秋季(9-10月)和冬季(11-12月)进行了PM_(2.5)氧化样品采集,同步采用一体式自动换膜颗粒物采样器采集未氧化样品并在冬季加采分昼夜样品,共采集265个样品,利用气相色谱质谱仪对氧化和未氧化PM_(2.5)样品中31种(C10~C40)正构烷烃浓度进行检测。结果表明:济南市区实际大气PM_(2.5)中正构烷烃季节分布特征为夏季最低(241.38±97.50)ng/m^(3),冬季最高(629.41±142.15)ng/m^(3)。中碳数烷烃(C21~C30)占比最大,在夏季、秋季和冬季分别为71.25%、79.45%和69.50%,其中C29为主峰碳数。正构烷烃浓度月变化特征为11月最高、7月最低,7-12月各月份的中碳数烷烃浓度(C21~C30)占比均最大,在68%~81%之间。经PAM光化学氧化后,夏季、秋季和冬季正构烷烃浓度分别减少了64.27%、77.62%和81.19%,冬季12月正构烷烃降幅最大,为87.74%,夏季7月正构烷烃浓度变化最小,减少了60.62%。正构烷烃所有组分中C29减少量最大,夏季、秋季和冬季减少量分别为17.93、32.12和74.07 ng/m^(3),分别占未光化学氧化C29的71.98%、76.71%和93.03%。冬季污染天正构烷烃的浓度是清洁天的1.38倍,在污染过程中,正构烷烃在PM_(2.5)中的占比呈现下降趋势,说明此次污染过程中的PM_(2.5)主要来自于二次生成,而污染天总正构烷烃浓度减少量比清洁天更大,减少了81.42%。冬季正构烷烃昼夜变化特征为,正构烷烃白天浓度为(682.76±22.85)ng/m^(3),夜间为(745.04±23.06)ng/m^(3),高出昼间浓度62.28 ng/m^(3)。夜间低碳数(C10~C20)和高碳数(C31~C40)烷烃浓度分别为175.49 ng/m^(3)和79.31 ng/m^(3),比昼间浓度高16.08%和30.53%。该研究成果可为城市环境空气质量改善提供数据支持和科学依据。 展开更多
关键词 PM_(2.5) 正构烷烃 季节变化 光化学氧化
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济南典型钢铁企业VOCs排放及对区域O_(3)和SOA的贡献
2
作者 张桂芹 李一凡 +6 位作者 郭腾飞 孙语睫 张俊骁 毛书帅 张淼 高翠玲 魏小锋 《环境科学与技术》 北大核心 2025年第10期200-207,共8页
为探讨钢铁企业不同工序VOCs排放及其对区域臭氧和二次有机气溶胶(SOA)的贡献,文章选择济南市莱芜区某典型钢铁企业焦化、烧结和炼钢工序进行VOCs采样,无组织废气和经稀释的有组织废气均经大气预浓缩仪除水热脱附系统后,采用气相色谱质... 为探讨钢铁企业不同工序VOCs排放及其对区域臭氧和二次有机气溶胶(SOA)的贡献,文章选择济南市莱芜区某典型钢铁企业焦化、烧结和炼钢工序进行VOCs采样,无组织废气和经稀释的有组织废气均经大气预浓缩仪除水热脱附系统后,采用气相色谱质谱联用仪进行了105种VOCs分析。结果表明:焦化有组织排放VOCs浓度最高,其中烯烃浓度占比最高为49.03%,主要组分为乙烯和乙烷;其次为烧结工序,主要组分为炔烃和芳香烃;炼钢工序排放浓度最低,以卤代烃为主。焦化、烧结和炼钢VOCs排放因子分别为0.1031、0.0064和0.0015 g/kg,经估算采样企业焦化工序VOCs排放量最大。焦化工序烯烃、烷烃和芳香烃臭氧生成潜势(OFP)较高,具体物种为乙烯、丙烯、乙烷和苯,二次有机气溶胶(SOA)生成潜势最高的物种为苯。研究成果可为济南市环境空气质量改善提供技术支撑,建议重点加强钢铁行业焦化工序VOCs尤其是活性较强的烯烃及芳香烃等的治理与控制。 展开更多
关键词 VOCS 钢铁企业 排放特征 排放因子 OFP SOA
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济南市典型钢铁企业大气污染特征及排放估算
3
作者 潘光 赵正阳 +4 位作者 郭腾飞 王岳笠 张俊骁 张淼 张桂芹 《中国环境监测》 北大核心 2025年第5期116-126,共11页
钢铁企业排放的污染物是大气细颗粒物(PM_(2.5))重要来源之一,使用稀释通道采样器采集了钢铁企业焦化、烧结、炼铁和轧钢4个工序的颗粒物样品,并结合在线监测数据比较了不同工序大气污染物的浓度水平,分析了各工序有组织和焦化无组织排... 钢铁企业排放的污染物是大气细颗粒物(PM_(2.5))重要来源之一,使用稀释通道采样器采集了钢铁企业焦化、烧结、炼铁和轧钢4个工序的颗粒物样品,并结合在线监测数据比较了不同工序大气污染物的浓度水平,分析了各工序有组织和焦化无组织排放PM_(2.5)的主要组分特征,估算了各工序PM_(2.5)及组分的排放量和排放因子。结果表明,炼铁工序SO_(2)排放浓度最高,焦化工序NO_(x)排放浓度最高,轧钢工序可过滤颗粒物(FPM)浓度最高,焦化、烧结和炼铁工序可凝结颗粒物(CPM)浓度明显大于FPM。4个工序排放的PM_(2.5)中均为水溶性离子质量分数最高,其中焦化、烧结工序PM_(2.5)中水溶性离子质量分数最高的组分均为Cl^(-),分别为32.77%和43.60%。焦化工序无组织排放PM_(2.5)中水溶性离子质量分数最高为66.42%,与有组织排放相比,水溶性离子的质量分数下降,无机元素和碳组分的质量分数均增加,质量分数最高的组分为NO_(3)^(-)(32.03%)。估算的焦化、烧结、炼铁、轧钢工序PM_(2.5)排放因子分别为2.60、7.69、0.39、0.25 g/kg,烧结工序的PM_(2.5)中水溶性离子排放因子最高为5.36 g/kg。 展开更多
关键词 钢铁企业 不同工序 PM_(2.5) CPM 排放估算
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济南市柴油型移动源排放颗粒物中碳组分特征和排放量估算 被引量：2
4
作者 张桂芹 王云博 +6 位作者 杜琪玥 闫怀忠 李思源 石敬华 刘仕杰 朱文祺 孙友敏 《生态环境学报》 CSCD 北大核心 2024年第3期408-417,共10页
为了识别济南市柴油型移动源排放颗粒物中碳组分特征,采用稀释通道采样器于2021年采集了柴油货车和工程机械尾气排放颗粒物,并对汽油车尾气一并采集对比,分析了尾气排放颗粒物质量浓度和其中的碳组分。结果表明,柴油型移动源排放颗粒物... 为了识别济南市柴油型移动源排放颗粒物中碳组分特征,采用稀释通道采样器于2021年采集了柴油货车和工程机械尾气排放颗粒物,并对汽油车尾气一并采集对比,分析了尾气排放颗粒物质量浓度和其中的碳组分。结果表明,柴油型移动源排放颗粒物质量浓度明显高于汽油车,且以细颗粒物为主,PM_(2.5)/PM_(10)数值几乎接近于1.0,其中柴油货车排放颗粒物质量浓度高于工程机械,且随车型增大排放颗粒物质量浓度增大,重型柴油载货车排放PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度最大,分别为4.56×10~4μg·m^(-3)和4.71×10~4μg·m^(-3)。柴油货车PM_(2.5)和PM_(10)排放因子范围分别为8.90-21.8 mg·km^(-1)和9.40-22.5 mg·km^(-1),工程机械中破碎机颗粒物排放因子略大于挖掘机,破碎机PM_(2.5)和PM_(10)排放因子分别为0.12 g·kW^(-1)·h^(-1)和0.14 g·kW^(-1)·h^(-1),挖掘机排放因子分别为0.10 g·kW^(-1)·h^(-1)和0.11 g·kW^(-1)·h^(-1)。碳组分为柴油型移动源排放颗粒物的主要成分,其中工程机械排放总碳(TC)在颗粒物中占比约为66.0%,大于柴油货车的占比41.5%(PM_(2.5))和45.5%(PM_(10))。根据有机碳(OC)和元素碳(EC)在尾气排放颗粒物占比分析可知,柴油货车排放以OC为主,而工程机械排放EC高且为柴油货车2倍多。汽油车与柴油货车OC中占比最高的碳组分相同,均为OC2,而工程机械为OC1。EC2为柴油型移动源排放EC的主要组分,车型最大的重型柴油载货车排放EC2占比最大,分别为20.7%(PM_(2.5))和21.8%(PM_(10)),但汽油车跟柴油货车不同,EC1为汽油车排放主要碳组分。基于2021年济南市柴油货车和工程机械保有量,对城市柴油型移动源碳组分排放量进行了估算,发现柴油型移动源尾气排放PM_(10)中碳组分排放量高于PM_(2.5),工程机械尾气中碳组分排放量高于柴油货车,因此应加快推进机动车新能源化的发展以及工程机械的清洁化发展。 展开更多
关键词 柴油型移动源 碳组分 颗粒物 特征分析 排放量估算
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济南市典型区夏季VOCs分布特征及臭氧生成机制 被引量：3
5
作者 张桂芹 樊联欢 +4 位作者 韩立钊 周梅 魏征 孙秀芹 魏小锋 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期297-310,共14页
基于2020年6—8月济南市石化区、市区和南部山区VOCs以及臭氧和气态污染物等在线监测数据,结合气象因素分析了各典型区夏季VOCs污染特征,并通过计算臭氧生成潜势(OFP)和MCM模型模拟分析了不同区域不同污染等级VOCs对臭氧生成的影响,采用... 基于2020年6—8月济南市石化区、市区和南部山区VOCs以及臭氧和气态污染物等在线监测数据,结合气象因素分析了各典型区夏季VOCs污染特征,并通过计算臭氧生成潜势(OFP)和MCM模型模拟分析了不同区域不同污染等级VOCs对臭氧生成的影响,采用PMF模型对市区夏季VOCs进行了来源解析研究.结果表明,石化区VOCs浓度(158.29μg·m^(-3))明显高于市区(47.71μg·m^(-3))和南部山区(24.65μg·m^(-3)),VOCs中均以烷烃占比最大,其次为芳香烃,3个区域VOCs浓度均随污染等级升高而升高;不同污染等级下均为石化区OFP(743.7—1474.9μg·m^(-3))大于市区(156.9—378.1μg·m^(-3))和南部山区(113.4—168.7μg·m^(-3)),3个区域均是芳香烃OFP占比最大,其次为烯烃,说明芳香烃和烯烃类VOCs对臭氧生成的贡献最大,其中OFP贡献最大的单体为间/对-二甲苯;MCM模拟结果表明石化区O_(3)净生成速率(33.51×10^(-9)·h^(-1))最高,其次为市区(22.97×10^(-9)·h^(-1))和南部山区(3.91×10^(-9)·h^(-1));石化区的1-戊烯、甲苯、异戊二烯、间-乙基甲苯和邻二甲苯,市区的1-丁烯、间/对-二甲苯和顺式-2-丁烯,南部山区的顺式-2-丁烯、异戊二烯、反式-2-丁烯相对增量反应活性(RIR)较大,对臭氧生成的影响较为明显.PMF模型解析结果表明济南市区夏季燃烧源、移动源和餐饮油烟源对VOCs贡献较大. 展开更多
关键词 VOCs分布特征 不同污染等级 臭氧生成机制 夏季 PMF
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济南市区典型污染时期大气中醛酮化合物的组分特征及生成机制 被引量：4
6
作者 闫怀忠 王杰 +5 位作者 石敬华 曹燕燕 由希华 魏小锋 刘仕杰 张桂芹 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期72-82,共11页
利用2,4-二硝基苯肼采样管采样-高效液相色谱仪分析的方法,在济南市夏季典型臭氧污染时期(2022年6月14~22日)对两个不同市区点位(建大和创业园)大气中醛酮化合物开展同步采样分析,利用基于观测的化学箱式模型(OBM)对主要醛酮化合物的光... 利用2,4-二硝基苯肼采样管采样-高效液相色谱仪分析的方法,在济南市夏季典型臭氧污染时期(2022年6月14~22日)对两个不同市区点位(建大和创业园)大气中醛酮化合物开展同步采样分析,利用基于观测的化学箱式模型(OBM)对主要醛酮化合物的光化学反应进行模拟,识别主要醛酮化合物的二次生成途径及重要前体物.采样期间醛酮化合物总浓度为(19.78±9.83)×10^(-9),甲醛、乙醛和丙酮贡献率分别为36.75%、21.39%、14.64%,是最主要的醛酮化合物.建大点位甲醛浓度存在午间与夜间双峰高值,创业园点位甲醛浓度存在早晚高峰变化特征,两点位乙醛浓度呈“夜高昼低”日变化特征.两点位甲醛和乙醛特征比值(C1/C2)分别为1.97、1.47,乙醛和丙醛特征比值(C2/C3)分别为9.27、8.76,建大点位C1/C2存在明显的午间峰值.OBM模拟结果显示,甲醛最大生成速率为6.17×10^(-9)h^(-1),乙醛最大生成速率为1.67×10^(-9)h^(-1),丙酮最大生成速率为0.66×10^(-9)h^(-1),烷氧自由基(RO)+O_(2)反应是二次生成的主要途径.结合相对增量反应活性(RIR)结果发现,烯烃对济南市大气中甲醛和乙醛的二次生成有重要影响,乙烯、异戊二烯和丙烯是甲醛的重要前体物,丙烯和2-丁烯是乙醛的重要前体物,对人为烯烃重点排放行业进行科学合理管控将有利于阻抑大气中主要醛酮化合物的二次生成. 展开更多
关键词 醛酮化合物 组分特征 光化学反应 生成机制 OBM模型 臭氧
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济南市钢铁集聚区大气细颗粒物中碳组分污染特征 被引量：3
7
作者 潘光 杨雨欣 +6 位作者 王在峰 闫学军 魏征 郝赛梅 刘光辉 魏小锋 张桂芹 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期1177-1187,共11页
为分析钢铁集聚区大气细颗粒物(PM_(2.5))中碳组分的污染特征,对济南市钢铁集聚区和市区秋季(2020年10月15日至2020年10月24日)、冬季(2020年12月18日至2021年1月7日)和春季(2021年4月23日至5月2日)环境空气中PM_(2.5)进行手工采样,利... 为分析钢铁集聚区大气细颗粒物(PM_(2.5))中碳组分的污染特征,对济南市钢铁集聚区和市区秋季(2020年10月15日至2020年10月24日)、冬季(2020年12月18日至2021年1月7日)和春季(2021年4月23日至5月2日)环境空气中PM_(2.5)进行手工采样,利用热光碳分析仪测定了PM_(2.5)中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量.结果表明,钢铁集聚区秋季OC和EC质量浓度范围分别为5.79—12.56μg·m^(−3)和1.34—3.44μg·m^(−3);冬季OC和EC质量浓度范围分别为3.92—55.54μg·m^(−3)和0.38—11.39μg·m^(−3);春季OC和EC质量浓度范围分别为2.14—4.70μg·m^(−3)和0.19—1.33μg·m^(−3),呈现显著的季节变化,表现为冬季>秋季>春季.钢铁集聚区冬季PM_(2.5)中OC和EC占比最高,分别为28.11%和5.36%,春季OC和EC占比最低,分别为9.82%和1.76%.钢铁集聚区秋季和冬季OC(EC)质量浓度均高于市区,分别是市区的2.12(2.68)、2.27(4.27)倍,表明钢铁集聚区秋冬季PM_(2.5)的污染状况比较严峻.在以PM_(2.5)为首要污染物的不同污染等级下,均为碳组分OC4和EC1的占比最高,分别占PM_(2.5)的9.0%和7.5%,是碳组分的主要贡献组分.钢铁集聚区春季、秋季和冬季SOC的浓度分别为1.09、1.79、10.80μg·m^(−3),分别占OC质量浓度的35.39%、19.02%和37.00%,表明钢铁集聚区冬季比其他季节二次有机污染较严重.由因子分析可知,钢铁集聚区碳组分主要来源于钢铁工业烧结等工序燃煤和柴油车尾气排放.研究成果为济南市钢铁集聚区周围环境空气质量改善措施的制定提供技术支撑. 展开更多
关键词 钢铁集聚区 大气细颗粒物 碳组分 二次有机碳 因子分析
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济南市不同类型燃煤供暖企业废气组分特征及排放估算 被引量：2
8
作者 潘光 苗亚茹 +4 位作者 谷树茂 唐厚全 毛书帅 张桂芹 闫学军 《生态环境学报》 CSCD 北大核心 2024年第6期919-926,共8页
利用稀释通道采样法于2022年12月对济南市热电厂、热源厂、电厂3种类型冬季燃煤供暖典型企业废气细颗粒物进行采样,结合在线监测数据分析了SO_(2)、NO_(x)、PM_(2.5)和NH3排放情况及PM_(2.5)化学组分特征,并估算了济南市冬季3种类型供... 利用稀释通道采样法于2022年12月对济南市热电厂、热源厂、电厂3种类型冬季燃煤供暖典型企业废气细颗粒物进行采样,结合在线监测数据分析了SO_(2)、NO_(x)、PM_(2.5)和NH3排放情况及PM_(2.5)化学组分特征,并估算了济南市冬季3种类型供暖企业PM_(2.5)主要组分排放量。结果表明:3种类型燃煤供暖企业SO_(2)、NO_(x)、PM_(2.5)和NH3排放浓度均值范围分别为1.01-15.0、18.6-39.8、0.592-2.37、0.125-2.00 mg∙m^(-3),排放浓度差异较大,其中使用含硫率较低的燃煤供暖热源厂SO_(2)排放浓度明显低于热电厂和电厂。热电厂和电厂SO_(2)、NO_(x)、PM_(2.5)排放浓度均满足国家超低排放限值要求,热源厂满足山东省地方燃煤锅炉排放标准限值要求。PM_(2.5)组分特征分析结果表明不同供暖类型企业排放主要组分存在较大差异,其中热电厂主要为SO_(4)^(2−)(11.8%)、OC(17.1%),热源厂主要为Ca^(2+)(11.6%)、OC(33.5%),电厂主要为SO_(4)^(2−)(23.0%)、OC(18.6%),3类企业OC占比均远高于国内其他地区,这可能与本地调查企业煤质及环保设施运行工况等有关,热电厂和电厂高的SO_(4)^(2−)占比与燃料含硫率较高有关。经估算,2022-2023年供暖季济南市3种类型供暖企业排放烟气PM_(2.5)组分中水溶性离子总量最多,排放总量为3.74×10^(4) kg,是碳组分的2.07倍,是无机元素的5.18倍,其中水溶性离子排放总量以电厂最多,排放量为3.01×10^(4) kg,占比为80.5%;热源厂水溶性离子排放量是热电厂的4.14倍,无机元素排放量以电厂最高,排放量为4.96×103 kg,热源厂的水溶性离子(0.605 kg∙m^(-3)烟气)、碳组分(0.715 kg∙m^(-3)烟气)、无机元素(0.161 kg∙m^(-3)烟气)均呈现高排放特征,建议进一步加强对冬季热源厂PM_(2.5)中碳组分及水溶性离子的管控,关注脱硝设施的稳定运行。 展开更多
关键词 燃煤供暖企业 废气污染物 PM2.5成分谱 组分特征 排放估算
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济南市区黑碳污染变化特征及来源解析 被引量：1
9
作者 张淼 王桂霞 +6 位作者 王昌伟 贺艳云 许艳芳 李琪 许杨 张俊骁 张桂芹 《生态环境学报》 CSCD 北大核心 2024年第4期560-572,共13页
黑碳(BC)作为细颗粒物(PM2.5)的重要来源之一,探究其变化特征及来源对PM2.5管控具有指导意义。为了研究济南市区大气黑碳颗粒物污染变化特征及来源,于2020年1月-2021年12月在济南市区选择市中心站(1#)利用Magee公司AE33型黑碳仪对黑碳... 黑碳(BC)作为细颗粒物(PM2.5)的重要来源之一,探究其变化特征及来源对PM2.5管控具有指导意义。为了研究济南市区大气黑碳颗粒物污染变化特征及来源,于2020年1月-2021年12月在济南市区选择市中心站(1#)利用Magee公司AE33型黑碳仪对黑碳浓度展开了在线连续观测,还开展了PM2.5、氮氧化物(NOx)、一氧化碳(CO)质量浓度的同步在线观测,获得了市区黑碳浓度变化特征,探究了BC与主要大气污染物的关系,并结合省中心站(2#)BC监测,定量解析了济南市区BC排放来源的日变化特征,同时选取典型污染过程研究不同排放源黑碳的传输影响。结果表明,整个观测时段1#BC平均质量浓度为(1.86±1.21)μg·m^(-3),BC与PM2.5和CO呈正相关关系。BC质量浓度呈现明显的年、季节、周和日变化特征,2021年BC较2020年下降约0.28μg·m^(-3),下降比例为14%,BC质量浓度春(1.47±0.51)μg·m^(-3)<夏(1.60±0.43)μg·m^(-3)<秋(1.99±0.77)μg·m^(-3)<冬(2.48±1.17)μg·m^(-3);BC受交通早晚高峰的影响呈现双峰型日变化特征,春夏季周末浓度高于工作日,具有比较明显的“周末效应”。源解析结果表明,交通排放为BC主要来源,2020年和2021年BC交通源贡献均值占比(BCtraffic/BC)夏(0.81)>秋(0.79)>春(0.76)>冬(0.67),不同季节BCtraffic日变化特征也证实了交通源对BC贡献占主导作用,2#省中心站与1#市中心站变化相似,但受交通流量与工业源影响BC浓度通常高于1#市中心站,典型PM2.5污染期间BC除受近距离局地排放源影响外,还有济南北部、德州市和河北衡水市传输影响。风场对BCtraffic和BCnontraffic浓度的影响显示该站点以周边源排放为主,BCtraffic受西南方向的旅游路隧道及东北方向舜华路等交通繁忙路段排放影响明显。 展开更多
关键词 黑碳(BC) 时空变化特征 BC/PM2.5 来源解析 浓度权重轨迹分析 潜在源贡献因子分析
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GO/BiOI复合材料的制备及光催化降解刚果红研究
10
作者 全玉莲 梁雅洁 +3 位作者 程颖 张桂芹 李凤鑫 赵洁妤 《功能材料》 北大核心 2025年第4期4221-4227,共7页
采用简单的微波辅助溶剂热法成功制备了氧化石墨烯/碘氧化铋(GO/BiOI)复合材料,对其物相结构、微观形貌、光谱特征等进行了表征。在LED可见光下,对GO/BiOI光催化降解刚果红(CR)的性能进行研究,探究了GO含量、催化剂用量和pH值对GO/BiOI... 采用简单的微波辅助溶剂热法成功制备了氧化石墨烯/碘氧化铋(GO/BiOI)复合材料,对其物相结构、微观形貌、光谱特征等进行了表征。在LED可见光下,对GO/BiOI光催化降解刚果红(CR)的性能进行研究,探究了GO含量、催化剂用量和pH值对GO/BiOI光催化活性的影响。结果表明,GO的引入未改变BiOI的物相,GO/BiOI复合材料的带隙宽度为2.06 eV,两者形成的异质结构明显拓宽光吸收范围。引入的GO有助于促进界面电荷迁移,降低电子-空穴对的复合几率。与BiOI相比,经LED光照100 min后,1%GO/BiOI对CR的降解率由48.5%提高到87.5%。 展开更多
关键词 碘氧化铋 氧化石墨烯 发光二极管(LED) 光催化 刚果红
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济南城区冬季PM_(2.5)中硝基苯酚类化合物昼夜变化特征及生成机理
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作者 范晶 刘晨 +4 位作者 苑金鹏 张桂芹 魏小锋 王淑妍 孙友敏 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期3152-3164,共13页
硝基苯酚类化合物(Nitrophenols,NPs)是细颗粒物中含氮有机物的重要组成部分,来自于污染源的一次排放或由前体物经过二次反应生成.采集了济南城区2021年12月17日—2022年1月19日冬季大气昼夜PM_(2.5)样品,利用超高效液相色谱-质谱联用... 硝基苯酚类化合物(Nitrophenols,NPs)是细颗粒物中含氮有机物的重要组成部分,来自于污染源的一次排放或由前体物经过二次反应生成.采集了济南城区2021年12月17日—2022年1月19日冬季大气昼夜PM_(2.5)样品,利用超高效液相色谱-质谱联用仪定量分析了样品中的7种硝基苯酚类化合物.结果表明,济南市区冬季大气PM_(2.5)中ρ(∑NPs)范围为13.22—72.42 ng·m^(-3),平均值为(45.56±13.22)ng·m^(-3).单个硝基苯酚类化合物中,4-硝基苯酚(4NP)占比最大,与国内其他城市监测结果一致.清洁天和污染天对比分析发现硝基苯酚类化合物在污染天的浓度更高,除4-硝基愈创木酚和5-硝基邻甲氧基苯酚外,其余硝基苯酚类化合物均是污染天浓度高.昼夜浓度对比发现ρ(∑NPs)在白天和夜间时段分别为(41.5±16.35)ng·m^(-3)和(49.08±20.18)ng·m^(-3),大部分硝基苯酚类化合物的昼夜浓度呈现夜间浓度高于白天,但PM_(2.5)污染加重时,白天时段的硝基苯酚类化合物浓度明显升高,甚至高于夜间浓度.利用量子化学高斯程序计算发现夜间硝基苯酚生成更容易,这跟晚上时段观测的硝基苯酚浓度高的现象相一致.当苯酚邻位和对位的取代基是给电子基团可以减小O—H解离焓,有利于苯氧自由基的生成.化学反应动力学给出了2-硝基苯酚(2NP)和4NP的生成路径,其反应活化能分别为49.6 kcal·mol^(-1)和84.2 kcal·mol^(-1),生成速率常数分别为7.93×10^(-37) cm^(3)·molecules^(-1)·s^(-1)和5.75×10^(-60) cm^(3)·molecules^(-1)·s^(-1),可知在清洁干燥天气的时候,硝基苯酚化合物的生成是非常困难的.但当有水分子和氨气等催化剂的协助后,2NP和4NP生成的活化能明显减小,其生成反应速率常数显著增大,说明重污染过程中,湿度增加和有氨气存在时会促进硝基苯酚的生成和积累.研究结果为城市氮氧化物削减和含氮有机物的二次生成提供一定的科学支撑. 展开更多
关键词 硝基苯酚 超高效液相色谱-质谱联用仪 PM_(2.5) 生成机制
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化工企业优控VOCs污染物分析及生成机理 被引量：14
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作者 张桂芹 李思遠 +2 位作者 潘光 朱丽 孙友敏 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第4期1380-1389,共10页
以山东省某化工企业为研究对象,采用气袋法对企业正常工况条件下有组织和无组织排放点进行了样品采集,使用车载气相色谱/飞行时间质谱(GC-TOF-MS)对企业排放的VOCs进行了定量分析.结果表明,企业的有组织和无组织排放VOCs浓度范围分别为0... 以山东省某化工企业为研究对象,采用气袋法对企业正常工况条件下有组织和无组织排放点进行了样品采集,使用车载气相色谱/飞行时间质谱(GC-TOF-MS)对企业排放的VOCs进行了定量分析.结果表明,企业的有组织和无组织排放VOCs浓度范围分别为0.562～9.629,0.789～1.212mg/m^3,两种情况下排放浓度较高的10种VOCs的物质截然不同,但无组织检出浓度较高的物质都在有组织总排放口中检出.采用3种方法分别估算了企业排放VOCs的臭氧生成潜势(OFP),根据OFP值筛选出企业十大优控污染物,主要为芳香烃和含硫/氧有机物.通过化学理论分析和量子化学分子模拟计算出分子的最低空轨道与自由基的最高占有轨道的能量差,发现VOCs更容易跟甲基自由基反应形成长链烷烃和芳香烃,与检测出的优控VOCs污染物相一致. 展开更多
关键词 挥发性有机物 化工企业 臭氧生成潜势 优控污染物 生成机理
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蒙古栎种源生长性状的遗传变异及优良种源选择 被引量：14
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作者 张桂芹 刘跃杰 +2 位作者 姜秀煜 赵兴堂 姚盛智 《东北林业大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2015年第4期5-7,36,共4页
以带岭试验点内25个种源的12年生蒙古栎种源林的生长性状为试验材料,通过综合分析,揭示蒙古栎生长性状的地理变异规律,选出适宜当地生长的优良种源及优良家系。结果显示：12年生蒙古栎25个种源间生长性状变异幅度较大,树高的变异幅度在4... 以带岭试验点内25个种源的12年生蒙古栎种源林的生长性状为试验材料,通过综合分析,揭示蒙古栎生长性状的地理变异规律,选出适宜当地生长的优良种源及优良家系。结果显示：12年生蒙古栎25个种源间生长性状变异幅度较大,树高的变异幅度在4.45~6.75 m,平均值为5.68 m,超过平均值的有11个种源。胸径的变异幅度在30.60~63.27 mm,平均值为51.94 mm,超过平均值的有12个种源;种源间生长性状的方差分析显示蒙古栎种源间树高、胸径、材积均达到极显著水平,区组间差异不显著,说明这种差异主要是由遗传因素引起的;综合树高、胸径、材积生长指标,评选出盘石、集安、弯甸子、沾河、白石山、绥棱、松花湖7个种源为伊春地区的优良种源,树高大于种源群体平均值7.0%~19.0%以上,胸径大于种源群体平均值18.0%~22.0%以上,材积大于种源群体平均值39.0%~54.0%以上。其中盘石为最优种源,其树高大于群体平均值19.0%,胸径大于群体平均值22.0%,材积大于群体平均值54.0%;在优良种源中进一步选择优良个体,其树高平均值超过优良种源平均值的11.80%,超过种源群体平均值的22.2%;胸径平均值超过优良种源平均值的17.3%,超过种源群体平均值的39.4%。 展开更多
关键词 蒙古栎 生长性状 遗传变异 优良种源
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济南市环境空气细粒子PM_(2.5)污染特征及影响因素 被引量：26
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作者 张桂芹 刘泽常 杜世勇 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2010年第S2期520-522,550,共4页
采集2008~2009年济南市采暖季和非采暖季五个采样点环境空气细粒子PM2.5,根据颗粒物质量浓度分析其污染特征,并结合气象要素分析其影响因素。研究表明:济南市PM2.5的污染比较严重,采暖季高于非采暖季;化工厂和市中心监测站PM2.5污染都... 采集2008~2009年济南市采暖季和非采暖季五个采样点环境空气细粒子PM2.5,根据颗粒物质量浓度分析其污染特征,并结合气象要素分析其影响因素。研究表明:济南市PM2.5的污染比较严重,采暖季高于非采暖季;化工厂和市中心监测站PM2.5污染都处于较高水平,处于郊区的开发区污染水平相对较低。在与气象要素的关系方面,大气细粒子与空气湿度具有较好的正相关性,与风速、气温呈一定的负相关性。大气细粒子对大气能见度影响较大,二者具有较好的正相关性,相关系数达0.90。 展开更多
关键词 空气细粒子PM2.5 污染特征 时空分布 影响因素
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城市大气挥发性有机物排放源及来源解析 被引量：44
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作者 张桂芹 姜德超 +1 位作者 李曼 魏征 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2014年第S2期195-200,共6页
城市大气挥发性有机物(VOCs)是二次有机气溶胶(SOA)的重要前体物,而SOA又是城市大气细粒子的重要组成成分,对大气细粒子PM2.5的贡献不容忽视。文章综述了国内外城市大气中VOCs排放源以及来源解析的研究现状。研究结果表明:城市大气挥发... 城市大气挥发性有机物(VOCs)是二次有机气溶胶(SOA)的重要前体物,而SOA又是城市大气细粒子的重要组成成分,对大气细粒子PM2.5的贡献不容忽视。文章综述了国内外城市大气中VOCs排放源以及来源解析的研究现状。研究结果表明:城市大气挥发性有机物(VOCs)排放源中人为源来自汽车尾气、燃料挥发、石油化工、涂料的使用和生物质燃料燃烧等,天然源来自植物排放;主要的排放源是汽车尾气、燃料挥发、涂料的使用。城市大气挥发性有机物(VOCs)来源解析方法主要为PMF、PCA/APCS受体模型。天然源主要来自于植物排放,其中排放量最大的VOCs是异戊二烯和单萜烯;人为源中最主要VOCs为苯和甲苯等芳香烃以及乙烯、异戊烷、异丁烷、丙烷、异丁烷、乙烷、正丁烷等低碳烷烃烯烃。这为进一步开展VOCs源解析研究提供参考。同时发现天然源中对SOA贡献最大的是异戊二烯和单萜烯,人为源中芳香烃(甲苯、乙苯、间/对二甲苯、甲苯、乙苯、1,2,4-三甲苯、邻二甲苯、1,3-二乙苯)、烯烃(蒎烯)、烷烃(正十一烷)对SOA的生成有着巨大的贡献。 展开更多
关键词 城市大气挥发性有机物(VOCs) 排放源 来源解析 SOA
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工业粉体下落过程粉尘排放特性的实验研究 被引量：7
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作者 张桂芹 刘泽常 +2 位作者 李敏 Wilhelm Hoeflinger Gerd Mauschitz 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2006年第11期3-4,7,共3页
根据与维也纳工业大学化学工程研究所共同确定的实验方案,在实验室开发并设计了一套自由下落装置,研究粉体下落过程中粉尘的排放特性。通过实验主要测定下落高度、空气湿度和质量流量对粉尘排放的影响。实验结果表明,下落高度和空气湿... 根据与维也纳工业大学化学工程研究所共同确定的实验方案,在实验室开发并设计了一套自由下落装置,研究粉体下落过程中粉尘的排放特性。通过实验主要测定下落高度、空气湿度和质量流量对粉尘排放的影响。实验结果表明,下落高度和空气湿度对粉尘排放均有影响,且空气湿度对粗粒子的排放影响较大,对细粒子影响较小;随着质量流量的增加,粉尘产生率逐渐减小,但质量流量的增加也会增加粉尘浓度,加重了对工人的危害。建立了影响因素与粉尘产生率之间的数学模型,经检验,二者之间存在显著相关,实测值与理论计算值基本一致,可以应用已建立的数学模型定量评价粉尘产生量。 展开更多
关键词 粉体 排放特性 空气湿度 质量流量 粉尘产生率 数学模型
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380CL车轮钢闪光对接焊组织与性能 被引量：7
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作者 张桂芹 董建君 +1 位作者 王燕 赵文成 《热加工工艺》 CSCD 北大核心 2012年第15期141-142,共2页
对闪光对接焊后的380CL车轮钢进行了弯曲、金相及力学性能分析。结果表明:380CL车轮钢焊缝处金相组织为铁素体+魏氏组织+粒状贝氏体,热影响区金相组织为铁素体+魏氏组织+条状贝氏体,焊缝及热影响区硬度值均超过母材,焊接钢板拉伸、弯曲... 对闪光对接焊后的380CL车轮钢进行了弯曲、金相及力学性能分析。结果表明:380CL车轮钢焊缝处金相组织为铁素体+魏氏组织+粒状贝氏体,热影响区金相组织为铁素体+魏氏组织+条状贝氏体,焊缝及热影响区硬度值均超过母材,焊接钢板拉伸、弯曲性能合格。 展开更多
关键词 车轮钢 闪光对接焊 组织 性能
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济南市夏季环境空气中PBDEs的浓度分布及潜在风险分析 被引量：5
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作者 张桂芹 丁椿 +3 位作者 朱丽 姜晓婧 李少洛 孙友敏 《环境科学研究》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第4期584-592,共9页
为准确评估济南市夏季环境空气中PBDEs (多溴联苯醚)的污染情况,利用气相色谱-负化学离子源-质谱(GC-NCI-MS)方法,对采集到的大气颗粒物滤膜和气相样品进行了分析,得到不同粒径颗粒相和气相PBDEs在济南市夏季环境空气中的质量浓度.结果... 为准确评估济南市夏季环境空气中PBDEs (多溴联苯醚)的污染情况,利用气相色谱-负化学离子源-质谱(GC-NCI-MS)方法,对采集到的大气颗粒物滤膜和气相样品进行了分析,得到不同粒径颗粒相和气相PBDEs在济南市夏季环境空气中的质量浓度.结果表明:观测期间,济南市环境空气中TSP (总悬浮颗粒物)、PM10和PM2. 5中的ρ(PBDEs)分别为(224. 1±14. 0)(156. 5±43. 7)(110. 2±27. 4) pg/m3,质量浓度较高的3种PBDEs单体分别为BDE209、BDE99、BDE183;气相中ρ(PBDEs)为(54. 8±13. 2) pg/m3,其中,质量浓度较高的单体分别为BDE209、BDE47、BDE99.通过主因子分析发现,不同粒径颗粒物上吸附的PBDEs特征单体不同,TSP中以五溴联苯醚为主,PM10中以八溴联苯醚和五溴联苯醚为主,PM2. 5中则以五溴联苯醚、八溴联苯醚、十溴联苯醚为主.通过将2种模型的预测值和实测值进行比较发现,稳衡态模型比KOA(辛醇-空气分配系数)模型更好地模拟了PBDEs的气-粒分配情况.在稳衡态模型下,PBDEs在气-粒分配中接近于平衡状态.高溴代PBDEs主要分布于颗粒相中,而低溴代PBDEs的真实情况不同于理论预测结果,BDE99及BDE47在颗粒相的分配比高于50%,说明济南市低溴代PBDEs也容易吸附在颗粒相中.根据计算的PBDEs呼吸暴露水平可知,PM2. 5上PBDEs呼吸暴露量占TSP呼吸暴露量的49. 1%,儿童约是成人的1. 5倍.济南市普通儿童和成人对BDE99最高总摄入量分别为234. 78和169. 57 pg/(kg·d),均低于BDE99最大允许摄入量260 pg/(kg·d).根据US EPA (美国环境保护局)发布的PBDEs健康风险评价方法(EPA/540/R/070/002),利用国内外相关参数分别计算空气吸入致癌风险指数发现,济南市夏季环境空气中PBDEs的致癌风险处于较低水平.研究显示,济南市夏季环境空气中不同粒径颗粒物PBDEs的质量浓度处于较低污染水平,其产生的潜在健康风险也较低. 展开更多
关键词 PBDES 气-粒分配 健康风险评价 大气环境
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济南城市主干道降尘重金属污染特征及生态风险评价 被引量：12
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作者 张桂芹 谭路遥 +3 位作者 张怀成 董磊磊 杜云龙 朱丽 《生态环境学报》 CSCD 北大核心 2020年第1期156-164,共9页
降尘载带的重金属污染已成为国内外城市环境问题研究的热点,目前较多成果集中在对城市尺度的降尘污染研究方面,为实现降尘污染的精准控制和保护人体健康,了解城市降尘污染的重灾区、典型区域和关键污染因子是十分必要的。以济南市东西... 降尘载带的重金属污染已成为国内外城市环境问题研究的热点,目前较多成果集中在对城市尺度的降尘污染研究方面,为实现降尘污染的精准控制和保护人体健康,了解城市降尘污染的重灾区、典型区域和关键污染因子是十分必要的。以济南市东西主干道经十路沿线为研究区域,采集了道路两侧5个点位的降尘,测算得到降尘通量,并采用ICP-MS和原子荧光分光光度计测定了降尘中9种重金属(Zn、Mn、Cr、Pb、Cu、Ni、Hg、Cd和As)元素含量,了解济南市区主干道降尘中重金属的活性组分,探究降尘重金属对环境及生物体的危害。结果表明,经十路两侧降尘中降尘通量在山东建筑大学点位最高,为10.18 t·km^−2·30 d^−1,高于京津冀地区的降尘量标准(9 t·km^−2·30 d^−1),其余4个点位均低于降尘量标准;而9种重金属元素中各点位Cd均为未检出,其余8种重金属元素总质量分数在泉城广场点位最高,达到1.64 mg·g−1,在山东商业职业学院点位最低,仅为1.09 mg·g^−1;其中Zn和Mn是降尘载带的9种重金属中的主要金属元素,二者质量分数之和占比为70.34%-77.19%。利用地累积指数法和潜在生态危害指数法分别评价了5个点位重金属的污染水平和潜在生态风险,从Igeo看,Hg为极重污染,Zn属于中度污染,Ni、Pb和Cu为轻度-中度污染,Mn和As未达到污染程度;从重金属形态看,Zn主要以乙酸可提取态存在,Pb主要以可还原态存在,Cu、Hg主要以可氧化态存在,Cr、Ni主要以残余态存在。生态风险评价结果表明,污染最严重的点位为泉城广场,主要受交通源影响所致。研究结果反映了城市主干道附近交通污染源和人为活动对降尘通量及其载带的重金属污染水平影响较大;车流量越大,重金属元素总质量分数越大,潜在的生态风险越大,污染越重。济南城市降尘污染控制应重点关注春冬季节人、车流量大的城市主要干道附近区域,从降低生态风险上应侧重降尘中的Zn、Pb和Hg进行精准控制策略。 展开更多
关键词 城市主干道 降尘通量 污染特征 重金属 生态风险
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疫情常态化管控下济南市春节前后PM_(2.5)中二次组分变化特征 被引量：4
20
作者 张桂芹 白浩强 +6 位作者 李彦 徐标 丛吉明 王玉铄 孙友敏 魏小锋 闫怀忠 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期487-500,共14页
为研究新冠肺炎疫情常态化管控下,济南市春节前后PM_(2.5)中二次组分的变化特征、气粒分配规律及其影响因素,本文对2021年2月1-27日春节前、春节期间和春节后的3个时段济南市区在线监测的水溶性离子、碳组分及气态前体物质量浓度小时数... 为研究新冠肺炎疫情常态化管控下,济南市春节前后PM_(2.5)中二次组分的变化特征、气粒分配规律及其影响因素,本文对2021年2月1-27日春节前、春节期间和春节后的3个时段济南市区在线监测的水溶性离子、碳组分及气态前体物质量浓度小时数据进行分析.结果表明,2021年疫情常态化管控下济南市春节前后二次组分浓度与2020年同比均明显下降,ρ(NO_(3)^(-))、ρ(SO_(4)^(2-))、ρ(NH_(4)^(+))和ρ(SOA)分别下降53.09%、58.32%、51.17%和61.84%,其中二次无机组分(NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)、NH_(4)^(+)之和)和SOA在PM_(2.5)中的占比分别为54.07%和8.20%,春节期间PM_(2.5)及二次组分在10—18时浓度较低,与春节期间白天人为活动相对减少,机动车、建筑工地等排放源减少有关,同时湿度较小和大气边界层较高也有利于污染物的扩散.疫情常态化管控下2021年济南市春节前、春节期间和春节后过剩NH_(3)指数均>0,说明PM_(2.5)中NO_(3)^(-)气溶胶在形成过程中主要受HNO_(3)的限制,整个春节PM_(2.5)中铵盐主要以NH_(4)HSO_(4)、(NH_(4))_(2)SO_(4)和NH_(4)NO_(3)的形式存在.ρ(PM_(2.5))与NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)、NH_(4)^(+)、湿度均显著正相关,ρ(PM_(2.5))与PBL显著负相关.湿度较小时,NH_(4)^(+)和NO_(3)^(-)浓度主要受到酸度影响,而湿度较大时,NH_(4)^(+)和NO_(3)^(-)浓度主要受含水量影响,温度主要通过影响气溶胶含水量从而影响NH_(4)^(+)和NO_(3)^(-)浓度,O_(3)、NO_(x)、pH和含水量对SOA的生成有显著影响. 展开更多
关键词 常态化疫情管控 PM_(2.5) 二次组分 气-粒分配 ISORROPIA-Ⅱ模型 济南
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