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层级纳米花环状Bi_2O_3/(BiO)_2CO_3复合材料光催化降解罗丹明B 被引量:11
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作者 宋强 李莉 +2 位作者 罗鸿祥 刘越 杨长龙 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第7期1161-1171,共11页
通过程序升温水热法制备了层级纳米花状结构Bi_2O_3/(BiO)_2CO_3复合材料(简称BO/BCO)。采用X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis/DRS)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和氮气吸附-脱附... 通过程序升温水热法制备了层级纳米花状结构Bi_2O_3/(BiO)_2CO_3复合材料(简称BO/BCO)。采用X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis/DRS)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和氮气吸附-脱附测定等方法对上述合成材料的晶型结构、组成、光吸收性质、形貌和表面物理化学性质进行了表征。结果表明,该复合材料中(BiO)_2CO_3的晶型为四方相,Bi_2O_3的晶型为单斜相,复合后的材料同时具有两者晶型结构。并且,合成时随着OH-的引入与反应时间的增加,复合材料中(BiO)_2CO_3的特征衍射峰强度逐渐降低,Bi_2O_3的特征衍射峰强度逐渐增加,证明了Bi_2O_3在样品中所占比例的增加。从UV-Vis/DRS吸收光谱分析结果显示,与单体(BiO)_2CO_3和单体Bi_2O_3相比,合成的BO/BCO复合材料的吸收边带发生偏移,且Bi_2O_3的引入有效增加其可见光区吸收。同时,样品由片状(BiO)_2CO_3生长为层级纳米花环状结构的BO/BCO-0.5,而层级结构的形成导致BO/BCO-0.5的带隙能变窄,且对于光电子的反射与散射发生改变,从而有利于光生电荷的转移与光的吸收效率。另外,以罗丹明B为模型分子,通过不同光源照射下的光催化活性实验,循环实验以及捕获实验对复合材料BO/BCO的光催化活性进行了研究。结果表明,与其他体系(单体Bi_2O_3和P25)相比,BO/BCO-0.5活性有明显提高,并且在多次循环实验后依然保持良好的稳定性。此外,根据捕获实验结果推测了BO/BCO复合材料可能的光催化反应机理。 展开更多
关键词 程序升温水热法 氧化铋 碳酸氧铋 层级纳米花环状结构 光催化降解 罗丹明B
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助剂对CuO-ZnO-Al2O3催化CO2加氢合成甲醇性能的影响 被引量:7
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作者 高成广 范凤兰 +3 位作者 贾丽华 郭祥峰 杨瑞 张宇 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第4期42-46,共5页
以琼脂为分散介质采用凝胶网格共沉淀法制备了金属氧化物助剂改性的CuO-ZnO-Al2O3催化剂,在固定床连续流动反应装置上考察了5种助剂对CuO-ZnO-Al2O3催化剂催化CO2加氢合成甲醇反应性能的影响。利用N2吸附-脱附、XRD、H2-TPR、SEM等方法... 以琼脂为分散介质采用凝胶网格共沉淀法制备了金属氧化物助剂改性的CuO-ZnO-Al2O3催化剂,在固定床连续流动反应装置上考察了5种助剂对CuO-ZnO-Al2O3催化剂催化CO2加氢合成甲醇反应性能的影响。利用N2吸附-脱附、XRD、H2-TPR、SEM等方法对催化剂进行了表征。结果表明:CeO2尤其是Er2O3的添加可提高CuO-ZnO-Al2O3催化剂的活性,在230℃、2.0MPa、空速2400mL/(g·h)、V(H2)/V(CO2)=3∶1的反应条件下,甲醇的选择性和时空收率均有所提高;添加CeO2或Er2O3后增大了催化剂的比表面积,同时提高了催化剂中CuO的分散度。 展开更多
关键词 凝胶网格共沉淀 二氧化碳 加氢 合成甲醇 氧化铈 氧化铒
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凝胶网格共沉淀法制备CuO/ZnO/Al_2O_3及其催化CO_2加氢合成甲醇研究 被引量:7
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作者 高成广 范凤兰 +2 位作者 贾丽华 赵云鹏 郭祥峰 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第2期29-33,共5页
以琼脂为分散介质采用凝胶网格沉淀法制备了CuO/ZnO/Al2O3催化剂,利用N2吸附-脱附、XRD、H2-TPR、TEM等方法对催化剂进行了表征,研究了其CO2加氢合成甲醇的催化反应性能,并与草酸盐凝胶共沉淀法和传统并流共沉淀法制备的催化剂进行了对... 以琼脂为分散介质采用凝胶网格沉淀法制备了CuO/ZnO/Al2O3催化剂,利用N2吸附-脱附、XRD、H2-TPR、TEM等方法对催化剂进行了表征,研究了其CO2加氢合成甲醇的催化反应性能,并与草酸盐凝胶共沉淀法和传统并流共沉淀法制备的催化剂进行了对比。结果表明:采用凝胶网格共沉淀法制备的催化剂具有较小的颗粒尺寸和较低的还原温度,在2.0MPa、230℃、空速2400mL/(g.h)、V(H2)∶V(CO2)=3∶1的反应条件下进行CO2加氢合成甲醇反应,甲醇的选择性和收率分别为43.12%和6.63%,相对其它两种方法制备的催化剂有比较明显的提高。 展开更多
关键词 凝胶网格共沉淀 二氧化碳 加氢 甲醇合成 CUO ZnO AL2O3催化剂
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微波水热两步法合成高可见光响应Ag2S/ZnO及其光催化性能、机理 被引量:9
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作者 陈熙 李莉 +2 位作者 张文治 宋强 李奕萱 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第10期1971-1980,共10页
在不同的制备条件下,通过微波水热两步法获得了一系列Ag2S/Zn O光催化剂,采用X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis/DRS)、扫描电子显微镜(SEM)和N2吸附-脱附等测试手段对产物结构和形貌进行了表... 在不同的制备条件下,通过微波水热两步法获得了一系列Ag2S/Zn O光催化剂,采用X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis/DRS)、扫描电子显微镜(SEM)和N2吸附-脱附等测试手段对产物结构和形貌进行了表征。结果表明,产物以六方纤锌矿Zn O为主,其晶型结构并未随着反应温度和Ag2S物质的量的增加而改变。Ag2S的引入显著增强了光催化剂在可见光区的吸收,使吸收边带发生红移,同时抑制了Zn O(001)晶面的生长。另外,所得产物的形貌随着Ag2S物质的量的增加从爆米花状转变为少量的柱体颗粒,且BET比表面积经过复合后明显减小。以罗丹明B为目标降解物,研究并比较了一系列Ag2S/Zn O光催化剂对罗丹明B的光降解性能。结果表明,nAg2S/nZn O=1∶10时,光催化剂在紫外光、可见光和模拟日光的照射下具有最好的光催化效果,优于目前应用最广泛的市售P25。另外,所制备的光催化材料Ag2S/Zn O经4次循环使用后,其降解效率没有明显下降,表明该催化材料具有一定的光催化稳定性。经捕获实验研究发现,在Ag2S/Zn O的光催化反应中空穴起主要作用,并根据绝对电负性估算了复合材料Ag2S/Zn O的能带位置,据此提出了可能的光催化反应机理。 展开更多
关键词 微波水热法 Ag2S/ZnO 可见光响应 光催化 罗丹明B
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In_2O_3/ZrO_2-TiO_2空心球复合材料的制备与光解水制氢性能 被引量:2
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作者 张晶晶 李莉 +2 位作者 郝玉婷 孙雷雷 张鑫悦 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第2期238-245,共8页
以聚苯乙烯(PS)胶球为模板,通过一步法结合煅烧后处理制备了空心球复合材料In_2O_3/ZrO_2-TiO_2.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis DRS)和氮气吸附-脱附等测试手段对复... 以聚苯乙烯(PS)胶球为模板,通过一步法结合煅烧后处理制备了空心球复合材料In_2O_3/ZrO_2-TiO_2.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis DRS)和氮气吸附-脱附等测试手段对复合材料的结构、组成和形貌进行了表征.结果表明,In_2O_3/ZrO_2-TiO_2复合材料的晶型结构以锐钛矿型TiO_2为主,同时存在少量含有Ti—O—Zr键的混合氧化物.该复合材料经聚苯乙烯模板处理后呈现空心球状结构,球壁由纳米粒子堆积而成.In_2O_3/ZrO_2-TiO_2空心球复合材料的比表面积较大(66.92 m2/g),且In_2O_3与ZrO_2-TiO_2复合后光吸收发生了红移.对该复合材料光解水制氢性能的研究结果表明,空心球状In_2O_3/ZrO_2-TiO_2具有较好的产氢效果(56.7μmol/g,8 h),明显高于P25、ZrO_2、空心球状ZrO_2-TiO_2及粉末状In_2O_3/ZrO_2-TiO_2. 展开更多
关键词 聚苯乙烯 空心球 In2O3/ZrO2-TiO2 一步法 光解水制氢
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三维有序大孔复合材料H_6P_2W_(18)O_(62)/TiO_2制备与多模式光催化 被引量:3
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作者 齐云英 李莉 +2 位作者 张文治 柳迪 王双 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2016年第5期595-603,共9页
采用聚苯乙烯(PS)微球做模板,以甲醇真空法制备的三维有序大孔材料(3DOM)TiO_2为载体,通过浸渍法将其与多酸H_6P_2W_(18)O_(62)复合制备成3DOM H_6P_2W_(18)O_(62)/TiO_2。通过傅立叶-红外光谱(FT-IR)、X射线粉末衍射(XRD)、紫外-可见... 采用聚苯乙烯(PS)微球做模板,以甲醇真空法制备的三维有序大孔材料(3DOM)TiO_2为载体,通过浸渍法将其与多酸H_6P_2W_(18)O_(62)复合制备成3DOM H_6P_2W_(18)O_(62)/TiO_2。通过傅立叶-红外光谱(FT-IR)、X射线粉末衍射(XRD)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis/DRS)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和N2吸附-脱附等表征手段对所合成材料的光吸收性质、结构和晶相进行了表征,结果表明,3DOM H_6P_2W_(18)O_(62)/TiO_2复合材料中多酸仍然保留其Dawson结构,且晶型结构以TiO_2锐钛矿结构为主。为考察所合成纳米复合材料3DOM H_6P_2W_(18)O_(62)/TiO_2的光催化活性,选用甲基橙为模型分子,在紫外光、可见光和微波辅射等多模式作用下,对其进行了光催化活性的研究。结果显示,紫外光催化过程中纳米复合材料3DOM H_6P_2W_(18)O_(62)/TiO_2的活性最高,且在可见光、微波作用下3DOM H_6P_2W_(18)O_(62)/TiO_2对染料均具有一定的降解效果。 展开更多
关键词 聚苯乙烯 甲醇真空法 三维有序大孔材料 H6P2W18O62/TiO2 光催化
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二元脂肪酸对十六烷基三甲基溴化铵胶束化行为的影响 被引量:1
7
作者 姜志强 郭祥峰 贾丽华 《日用化学工业》 CAS CSCD 北大核心 2013年第5期330-335,361,共7页
利用表面张力法研究了不同温度下草酸、丙二酸、丁二酸、己二酸和辛二酸对十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)胶束化行为的影响,并计算了胶束形成的热力学函数,讨论了焓-熵补偿现象。实验结果表明,上述脂肪酸均能够促进CTAB胶束的形成,随着2个... 利用表面张力法研究了不同温度下草酸、丙二酸、丁二酸、己二酸和辛二酸对十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)胶束化行为的影响,并计算了胶束形成的热力学函数,讨论了焓-熵补偿现象。实验结果表明,上述脂肪酸均能够促进CTAB胶束的形成,随着2个羧基间烷基链长度的变化,使CTAB的临界胶束浓度下降的能力由强到弱的顺序是辛二酸、草酸、己二酸、丁二酸和丙二酸,温度升高有利于CTAB在二元脂肪酸溶液中的胶束形成,胶束化是自发的,主要驱动来自熵;胶束化存在焓-熵补偿现象,补偿温度T c=(301±2)K。 展开更多
关键词 十六烷基三甲基溴化铵 二元脂肪酸 胶束化 热力学
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3DOM TiO2-ZrO2复合材料制备与多模式光催化降解有机污染物 被引量:18
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作者 张剑琦 李莉 +3 位作者 柳迪 王双 武雪梅 张文治 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第4期348-358,共11页
采用溶胶-凝胶结合煅烧后处理方法,以聚苯乙烯(PS)胶球和EO20PO70EO20(P123)作为双模板剂制备了三维有序大孔复合材料3DOM Ti O2-Zr O2.通过XRD、UV-Vis/DRS、XPS、SEM以及氮气吸附-脱附等测试手段对其组成、结构与表面形貌进行了表征.... 采用溶胶-凝胶结合煅烧后处理方法,以聚苯乙烯(PS)胶球和EO20PO70EO20(P123)作为双模板剂制备了三维有序大孔复合材料3DOM Ti O2-Zr O2.通过XRD、UV-Vis/DRS、XPS、SEM以及氮气吸附-脱附等测试手段对其组成、结构与表面形貌进行了表征.同时,研究了3DOM Ti O2-Zr O2在多模式光催化条件下对有机污染物的降解情况.结果表明,3DOM Ti O2-Zr O2复合材料呈现的开放通透、整齐有序的"蜂巢状"大孔结构不仅有利于有机污染物分子的输入与输出,而且其良好的晶型结构与较高的BET比表面积进一步增强了其在紫外光、微波辅助以及模拟日光光催化降解甲基橙中的活性.同时,该复合材料对多种类型结构的有机污染物均显示一定程度的降解. 展开更多
关键词 聚苯乙烯 EO20PO70EO20 三维有序大孔材料 TIO2-ZRO2 多模式光催化
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光还原Pt掺杂三维有序大孔ZrO_2复合材料的光降解与光解水制氢 被引量:2
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作者 周黔龙 李莉 +2 位作者 杨长龙 焦玉振 张鑫悦 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第3期236-246,共11页
采用胶晶模板技术结合光还原方法制备了Pt掺杂复合材料三维有序大孔Pt/ZrO_2(3DOM Pt/ZrO_2).通过X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis/DRS)和氮气吸附-脱附等测试方法对复... 采用胶晶模板技术结合光还原方法制备了Pt掺杂复合材料三维有序大孔Pt/ZrO_2(3DOM Pt/ZrO_2).通过X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis/DRS)和氮气吸附-脱附等测试方法对复合材料3DOM Pt/ZrO_2的晶相、组成、结构、形貌以及表面物理化学性质等进行表征.结果表明,Pt掺杂复合材料3DOM Pt/ZrO_2与单体ZrO_2的晶相相一致,其形貌呈现三维有序大孔结构,且孔结构排列整齐有序,孔壁为介孔结构.经光还原作用后该复合材料中Pt主要以单质形式存在,并且均匀分布在三维有序复合材料表面.同时,与单体ZrO_2相比,复合材料3DOM Pt/ZrO_2的BET比表面积显著增大,光吸收性能发生改变,在240~350 nm间呈现强吸收.另外,在多模式光降解实验中,3DOM Pt/ZrO_2的光活性明显增强.同时,其光解水制氢性能差不多是P25的2.5倍. 展开更多
关键词 聚苯乙烯 光还原 3DOM Pt/ZrO2 光催化 制氢
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