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一种阴离子型共价有机框架薄膜材料的制备及其锂镁离子分离性能
1
作者 杨燕 谢健阳 +4 位作者 王献朗 陈昊天 谢文典 佘世雄 黄智昊 《化工新型材料》 北大核心 2025年第5期126-131,共6页
二维共价有机框架(COFs)膜是一种理想的分离材料。以2,4,6-三羟基-1,3,5-苯三甲醛(Tp)和2,5-二氨基苯磺酸(Pa-SO_(3)H)为构筑单体,通过原位溶剂热聚合方法,在多孔三氧化二铝(AAO)基底上快速制备出了一种二维COF膜TpPa-SO_(3)H,并研究了... 二维共价有机框架(COFs)膜是一种理想的分离材料。以2,4,6-三羟基-1,3,5-苯三甲醛(Tp)和2,5-二氨基苯磺酸(Pa-SO_(3)H)为构筑单体,通过原位溶剂热聚合方法,在多孔三氧化二铝(AAO)基底上快速制备出了一种二维COF膜TpPa-SO_(3)H,并研究了所得膜材料对锂镁离子的分离性能。结果表明:膜表面光滑平整,具有较高的结晶度和一维纳米孔道。TpPa-SO_(3)H上带负电荷的磺酸基团,不仅有利于提高膜的渗透通量,还能通过静电作用,提高两种离子的分离效率。该膜材料在LiCl(0.1mol/L)和MgCl_(2)(0.1mol/L)的双组分混合体系中,对Li^(+)/Mg^(2+)的分离因子可达22。静电作用和氢键相互作用是Mg 2+在纳米多孔膜中的主要扩散阻力和离子分离性能的主要影响因素。 展开更多
关键词 阴离子型 共价有机框架 薄膜 离子分离
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含低聚醚链共价有机骨架薄膜材料的制备及其离子分离性能
2
作者 谢文典 隆月华 +4 位作者 谢健阳 邢丽群 佘世雄 杨燕 黄智昊 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第8期1528-1536,共9页
用2,5-二(2-甲氧基-乙氧基)对苯二甲酰肼(BMTH)和1,3,5-三甲氧基-2,4,6-三甲酰基苯(TpOMe)缩聚,基于界面聚合法,在多孔三氧化二铝(AAO)基底上制备出一种二维共价有机骨架(COF)膜TpOMe-BMTH,并研究了所得膜材料对锂、镁离子的分离性能。... 用2,5-二(2-甲氧基-乙氧基)对苯二甲酰肼(BMTH)和1,3,5-三甲氧基-2,4,6-三甲酰基苯(TpOMe)缩聚,基于界面聚合法,在多孔三氧化二铝(AAO)基底上制备出一种二维共价有机骨架(COF)膜TpOMe-BMTH,并研究了所得膜材料对锂、镁离子的分离性能。结果显示,TpOMe-BMTH/AAO膜具有高的结晶性和良好的稳定性,并表现出优异的金属离子选择性,在LiCl(0.1 mol·L^(-1))和MgCl_(2)(0.1 mol·L^(-1))组成的二元混合离子体系中,对Li^(+)/Mg^(2+)的分离因子高达258。基于密度泛函理论的平面波赝势方法计算表明,材料孔道中的富氧低聚醚链对Li^(+)和Mg^(2+)的结合能分别为-282.69和-13.46 kJ·mol^(-1),使材料表现出强的亲锂特性,促进了Li^(+)沿着COF膜的一维孔道进行吸附扩散,最终实现锂、镁离子的高效分离。 展开更多
关键词 共价有机骨架 薄膜 离子分离
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无负极锂金属电池的研究进展 被引量：1
3
作者 方晓亮 王翠渺 +6 位作者 刘书畅 叶文涛 崔景芹 王超志 陈伟平 张鹏 张力 《厦门大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第1期15-30,共16页
[背景]锂化的正极与负极集流体组配构建的无负极锂金属电池,能够大幅减少锂用量,是下一代低成本、高能量密度二次电池体系的重要研究方向.然而,在首圈充电过程中,负极集流体表面原位沉积的锂金属与电解液发生副反应,形成不稳定的固体电... [背景]锂化的正极与负极集流体组配构建的无负极锂金属电池,能够大幅减少锂用量,是下一代低成本、高能量密度二次电池体系的重要研究方向.然而,在首圈充电过程中,负极集流体表面原位沉积的锂金属与电解液发生副反应,形成不稳定的固体电解质界面,导致有限活性锂的不可逆损失和电池性能的快速衰减.[进展]降低活性锂的消耗、提高锂金属沉积/剥离的可逆性是无负极锂金属电池的关键挑战.目前,通过高容量正极材料预锂化结合现有电池制造工艺,设计适用于软包电池双盐电解液的体系,以及开发面向全固态电池的Ag-C负极等研究进展,推动了无负极锂金属电池的快速发展.[展望]无负极锂金属电池的性能指标距离商业化应用仍有显著差距.实验室的扣式电池到实用级软包电池的测试流程与参数需要标准化.利用多模态和原位表征技术来厘清锂沉积/剥离过程与界面形成机理,并结合人工智能技术建立工况下的可靠模型和修正训练,将有助于推动无负极锂金属电池内部复杂问题的快速、精准解析. 展开更多
关键词 无负极锂金属电池 固体电解质界面 集流体 电解质 原位表征
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W颗粒增强Ti基金属−金属复合材料的准静态和动态力学行为 被引量：1
4
作者 李谋 周睿 +3 位作者 杜萌 曹远奎 刘彬 刘咏 《中国有色金属学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第1期66-75,共10页
Ti基金属−金属复合材料具有良好的强度和塑性等综合性能。采用扫描电子显微术(SEM)、X射线衍射(XRD)、材料力学性能试验、分离式霍普金森压杆(SHPB)、MATALAB软件等分析技术研究了W颗粒增强Ti基金属−金属复合材料(Ti-W)在准静态和动态... Ti基金属−金属复合材料具有良好的强度和塑性等综合性能。采用扫描电子显微术(SEM)、X射线衍射(XRD)、材料力学性能试验、分离式霍普金森压杆(SHPB)、MATALAB软件等分析技术研究了W颗粒增强Ti基金属−金属复合材料(Ti-W)在准静态和动态下的力学行为。结果表明:Ti-W复合材料具有β-Ti相和β-W相组成的双相异质结构;当W元素含量大于25%(摩尔分数)时,组织中析出细小的富W相。Ti-W复合材料在准静态下的最高屈服强度和极限强度可达1567 MPa(Ti-30W)和1726 MPa(Ti-30W);动态下最高屈服强度和极限强度可达2148 MPa(Ti-15W)和2908 MPa(Ti-30W)。因此,Ti-W复合材料具有明显的应变速率强化效应。比较了改进的Johnson-Cook(JC)本构模型和Back-Propagation(BP)神经网络模型对Ti-W复合材料力学行为的适用性,发现BP神经网络能更好地描述Ti-W复合材料在准静态和动态下的力学行为。 展开更多
关键词 Ti-W金属−金属复合材料 应变速率强化 Johnson-Cook(JC)本构模型 Back-Propagation(BP)神经网络模型
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二维金属有机框架电子性质的电场调控:第一性原理研究
5
作者 杨燕 王献朗 +3 位作者 陈昊天 卢浩 佘世雄 黄智昊 《人工晶体学报》 CAS 北大核心 2024年第10期1752-1758,共7页
本文基于密度泛函理论(DFT)方法,提出了一种基于钴和铜原子的二维金属有机框架(MOF)。通过声子谱的计算发现没有出现虚频率,验证了MOF晶体结构的稳定性。基于电子能带结构的计算,通过施加外电场,可以发现Cu基MOF始终保持金属的特性。然... 本文基于密度泛函理论(DFT)方法,提出了一种基于钴和铜原子的二维金属有机框架(MOF)。通过声子谱的计算发现没有出现虚频率,验证了MOF晶体结构的稳定性。基于电子能带结构的计算,通过施加外电场,可以发现Cu基MOF始终保持金属的特性。然而,Co基MOF在外电场作用下会发生从金属到半导体的转变。当电场强度达到0.5 eV/时,Co基MOF的带隙约为0.1 eV,而Cu基MOF则不会出现这种情况。此外,还研究了Co基MOF对N_(2)的吸附和氮还原反应(NRR),结果表明Co基MOF的NRR表现良好,电场可以增强NRR的效果。在0.5 eV/的外电场下,自由能比没加外电场的时候低0.51 eV。本文的理论计算有助于实验上MOF的NRR过程设计。 展开更多
关键词 二维MOF 声子能谱 能带结构 氮还原反应 密度泛函理论 第一性原理
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基于三氰基铁(Ⅲ)酸盐的Fe^(Ⅲ)_(4)Ni^(Ⅱ)_(2)六核配合物的合成、结构及磁性 被引量：2
6
作者 李国玲 王蒙蒙 +2 位作者 唐新学 张然 倪中海 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第8期1564-1570,共7页
利用三氰基铁酸盐(Bu_(4)N)[FeⅢ(Tp)(CN)_(3)](Tp=氢化三(1-吡唑基)硼酸)与配体2,9-二吡唑基-1,10-菲咯啉(dpzpen)以及高氯酸镍反应合成了一例氰根桥联的Fe^(Ⅲ)_(4)Ni^(Ⅱ)_(2)六核配合物[Fe_(4)Ni_(2)(Tp)_(4)(CN)_(12)(dpzpen)_(2)]... 利用三氰基铁酸盐(Bu_(4)N)[FeⅢ(Tp)(CN)_(3)](Tp=氢化三(1-吡唑基)硼酸)与配体2,9-二吡唑基-1,10-菲咯啉(dpzpen)以及高氯酸镍反应合成了一例氰根桥联的Fe^(Ⅲ)_(4)Ni^(Ⅱ)_(2)六核配合物[Fe_(4)Ni_(2)(Tp)_(4)(CN)_(12)(dpzpen)_(2)]·12H_(2)O·3CH_(3)OH (1)。结构研究表明配合物1具有近似菱形的Fe^(Ⅲ)_(2)Ni^(Ⅱ)_(2)骨架结构,另外2个Fe则通过氰根延伸在菱形的外侧。磁性研究表明在配合物1中氰根桥联的Fe和Ni表现出铁磁相互作用。更为重要的是,基于配合物1的结构模型,对它的变温磁化率数据进行拟合得到了不同Fe-Ni之间的磁耦合常数,得到的最佳磁耦合常数J3d(15.73 cm^(-1))>J2d(3.53 cm^(-1))≈J1d(3.50 cm^(-1))与Ni-N键的键长以及Ni-N≡C键角的变化趋势有关(J3d:0.206 5 nm,169.8°;J2d:0.206 2 nm,163.1°;J1d:0.198 7 nm,161.6°)。以上结果表明Ni-N键长越短,Ni-N≡C键角越大,Fe与Ni之间的铁磁耦合越强。 展开更多
关键词 三氰基铁酸盐 FeNi配合物 晶体结构 磁性 磁性-结构相互关系
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Fe,N掺杂二维多孔碳双功能催化剂及锌-空气电池中的应用 被引量：5
7
作者 马龙涛 支春义 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第1期103-108,共6页
在石墨烯表面负载金属有机框架材料ZIF-8,同时在金属有机框架材料表面分散Fe-2,2-Bipy螯合物,通过高温煅烧分解制备了Fe, N掺杂多孔碳催化剂材料。采用SEM, XRD, XPS对制备的催化剂材料进行了形貌、结构以及成分分析。采用旋转圆盘电极... 在石墨烯表面负载金属有机框架材料ZIF-8,同时在金属有机框架材料表面分散Fe-2,2-Bipy螯合物,通过高温煅烧分解制备了Fe, N掺杂多孔碳催化剂材料。采用SEM, XRD, XPS对制备的催化剂材料进行了形貌、结构以及成分分析。采用旋转圆盘电极,CV曲线,LSV曲线对Fe,N掺杂多孔碳催化剂材料的氧还原(ORR)以及析氧(OER)电催化性能进行了分析。并且将Fe, N掺杂多孔碳催化剂应用于锌-空气电池。结果表明,所制备的Fe, N掺杂多孔碳催化剂材料显示出均匀的二维结构形貌, Fe元素含量为1.32%。催化剂在0.1 mol/L KOH溶液中半波电位为0.83 V,在1 mol/L KOH溶液中, 10 mA/cm^2电流密度下过电势为420 mV。将催化剂应用于锌-空气电池,锌-空气电池功率密度达到245 mV/cm^2,并且表现出优异的循环稳定性。 展开更多
关键词 Fe N掺杂 二维多孔材料 双功能催化剂 锌-空气电池
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大面积范德瓦尔斯异质结阵列 被引量：2
8
作者 何其远 张华 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第11期1-2,共2页
近年来,二维(2D)半导体材料在现代电子和光电子学中展示出巨大的潜在应用,迅速成为凝聚态物理、晶体生长等科学领域以及半导体工业界的研究热点。与传统的硅基和III-V半导体相比,2D材料因其无悬空键的表面结构,原子薄的厚度和免疫短沟... 近年来,二维(2D)半导体材料在现代电子和光电子学中展示出巨大的潜在应用,迅速成为凝聚态物理、晶体生长等科学领域以及半导体工业界的研究热点。与传统的硅基和III-V半导体相比,2D材料因其无悬空键的表面结构,原子薄的厚度和免疫短沟道效应等特性而被视为后摩尔时代半导体材料的领跑者1–4。开发基于2D材料的晶体管和集成电路是延续摩尔定律并实现下一代高速,低功耗数字电子产品的关键之一。要实现2D材料在工业应用中的集成化和功能化,大规模的异质结阵列化是一种非常可行的方案。 展开更多
关键词 半导体材料 凝聚态物理 摩尔定律 光电子学 电子产品 晶体生长 集成电路 领跑者
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铜镍合金的强韧化行为及其微观机制的研究进展 被引量：6
9
作者 金城焱 杜兴蒿 +7 位作者 闫霏 史传鑫 盖业辉 黄志青 李万鹏 武保林 段国升 王大鹏 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第S02期372-375,380,共5页
近年来,高性能铜镍合金因其具有优异的性能成为了研究热点。本文综述了一些高强韧铜镍合金的研究进展,重点对该系列铜镍合金的强韧化行为及其微观机制进行了讨论与分析。最后给出了高强韧铜镍合金特别是多主元高强铜镍合金的发展趋势。
关键词 高强铜镍合金 结构材料 强韧化机制 多主元高熵合金
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主族s区金属Mg电催化N_(2)还原反应的第一性原理计算研究
10
作者 杨康 王长来 +1 位作者 邓希 陈乾旺 《中国科学技术大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2021年第11期822-830,共9页
电催化N_(2)还原反应(NRR)可以在温和的条件下利用可再生的电力将氮气和质子从电解质水溶液转化为氨,被认为是一种非常有前景的替代哈伯法合成氨技术.但是这项技术也面临巨大的挑战,因为N_(2)分子中的N≡N键非常牢固,需要高活性的催化... 电催化N_(2)还原反应(NRR)可以在温和的条件下利用可再生的电力将氮气和质子从电解质水溶液转化为氨,被认为是一种非常有前景的替代哈伯法合成氨技术.但是这项技术也面临巨大的挑战,因为N_(2)分子中的N≡N键非常牢固,需要高活性的催化剂才能将其断裂.和过渡金属相比,主族s区金属在NRR中很少被研究.本文采用第一性原理计算的方法,发现氧掺杂的石墨烯锚定的镁单原子催化剂(Mg-O_(4))是一种高活性的NRR电催化剂.理论计算结果表明,N_(2)分子能有效地被Mg-O_(4)活化,并通过非解离交替机制被还原成NH_(3).此外,分子动力学模拟结果显示Mg-O_(4)具有高的稳定性. 展开更多
关键词 电催化N_(2)还原反应 主族金属 单原子催化剂 第一性原理计算
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