三维有序等级孔TS-1分子筛晶球的制备及其催化氧化性能

1

作者 王媛媛 余申 +4 位作者 刘湛 吕佳敏 孙明慧 陈丽华 苏宝连 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第3期660-669,共10页

针对传统钛硅Titanium Silicate-1(TS-1)分子筛催化材料中,单一微孔孔道尺寸较小所导致的微孔扩散限制和催化性能低下的问题,通过添加高含量模板剂缩小沸石沿各方向取向生长的差异结合硬模板法,开发一种等级孔TS-1分子筛单晶微球,研究... 针对传统钛硅Titanium Silicate-1(TS-1)分子筛催化材料中,单一微孔孔道尺寸较小所导致的微孔扩散限制和催化性能低下的问题,通过添加高含量模板剂缩小沸石沿各方向取向生长的差异结合硬模板法,开发一种等级孔TS-1分子筛单晶微球,研究等级孔TS-1分子筛微球的形成过程和钛位点类型的调控方法。研究结果表明:等级孔TS-1分子筛微球促进客体分子在分子筛的表面和内部的扩散行为;实现有序大孔-介孔-微孔等级孔球形TS-1分子筛的合成,球形结构直径约1μm,大孔尺寸200 nm,介孔尺寸60 nm,其比表面积最高达353 m^(2)/g;该催化材料在1-己烯环氧化反应中展现出了优异的催化性能,于转速70 r/min的均相反应器中60℃、反应6 h时,1-己烯的转化率最高达55%,是传统纳米级TS-1分子筛的7倍,氧化1-己烯的选择性达97%,是传统纳米分子筛的3倍。为提升晶体界面和内部扩散提供一种有效的结构,有望应用至更多类型的分子筛材料中,实现绿色催化转化。 展开更多

关键词 等级孔 Titanium Silicalite-1分子筛 单晶 微球 催化环氧化

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纳米Al2O3包覆富锂锰基正极材料Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2的性能研究 被引量：6

2

作者 陈良丹 邹伟 +4 位作者 吴亮 夏凡杰 胡执一 李昱 苏宝连 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期1329-1336,共8页

采用纳米三氧化二铝(Al2O3)对富锂锰基正极材料Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2进行表面均匀包覆,并考察了最优纳米Al2O3包覆量下材料的电化学性能.扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)显示了纳米Al2O3对富锂锰基正极材料表面均匀包覆,... 采用纳米三氧化二铝(Al2O3)对富锂锰基正极材料Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2进行表面均匀包覆,并考察了最优纳米Al2O3包覆量下材料的电化学性能.扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)显示了纳米Al2O3对富锂锰基正极材料表面均匀包覆,X射线衍射分析(XRD)结果表明包覆后富锂材料依然具有良好的层状结构.恒流充/放电循环测试发现,包覆后的Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2材料的首次放电比容量为249.7 mA·h/g,循环100次后的容量保持率为89.5%,与未包覆的Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2材料相比,容量保持率提升约13%.循环伏安(CV)和电化学阻抗(EIS)测试结果表明,纳米Al 2O 3包覆可有效抑制材料极化,降低界面阻抗和电荷转移阻抗,进而提升富锂锰基正极材料的电化学性能. 展开更多

关键词 锂离子电池 Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2 纳米三氧化二铝 表面改性

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锌掺杂NiCoP多孔双层阵列电极材料的制备及电催化产氢性能 被引量：4

3

作者 武亚强 刘思明 +4 位作者 金顺敬 严永情 王朝 陈丽华 苏宝连 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第8期2483-2492,共10页

通过水热、原位磷化及HCl选择性刻蚀的方式构建了一种在泡沫镍上生长的新型Zn掺杂NiCoP多孔双层阵列结构,与传统的单层阵列相比,顶层纳米叶片阵列在泡沫镍载体上的底层纳米线阵列上均匀生长,最大限度地暴露出催化的活性位点,提供了较大... 通过水热、原位磷化及HCl选择性刻蚀的方式构建了一种在泡沫镍上生长的新型Zn掺杂NiCoP多孔双层阵列结构,与传统的单层阵列相比,顶层纳米叶片阵列在泡沫镍载体上的底层纳米线阵列上均匀生长,最大限度地暴露出催化的活性位点,提供了较大的电解液接触面积.多孔等级结构也加速了氢气泡的释放.结果表明,优化后的多孔H-Zn-NiCo-P催化剂在碱性电解液(1 mol/L KOH)中展现出优异的电解水产氢性能.该材料驱动电流密度10和100 mA/cm~2所需要的过电位仅为59和156 mV,Tafel斜率为66 mV/dec,且表现出良好的电化学稳定性. 展开更多

关键词 双层阵列 多孔结构 电催化剂 锌掺杂 析氢反应

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等级孔微孔-介孔Fe_(2)O_(3)/ZSM-5中空分子筛催化材料的制备及催化苄基化性能 被引量：1

4

作者 姚伊婷 吕佳敏 +5 位作者 余申 刘湛 李昱 李小云 苏宝连 陈丽华 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第8期20-30,共11页

ZSM-5分子筛具有极其均匀的孔道结构、良好的形状选择性和催化活性及耐水热稳定性,是一种高效、绿色的固体催化剂,被广泛应用于石油催化裂化、精细化工和环境保护等领域.但其单一的微孔结构大大降低了客体分子的流通扩散性,导致由大分... ZSM-5分子筛具有极其均匀的孔道结构、良好的形状选择性和催化活性及耐水热稳定性,是一种高效、绿色的固体催化剂,被广泛应用于石油催化裂化、精细化工和环境保护等领域.但其单一的微孔结构大大降低了客体分子的流通扩散性,导致由大分子参与的芳烃烷基化反应受到极大限制.本文采用NaOH/四丙基氢氧化铵(TPAOH)混合碱处理微孔ZSM-5,制备了具备高结晶度、高比表面积的等级孔微孔-介孔ZSM-5中空分子筛材料,该材料在保持微孔孔道良好水热稳定性和大量活性中心的同时,还通过介孔的引入进一步促进反应物及产物的扩散,使间三甲苯苄基化反应的转化率提高了3.8倍.通过在等级孔微孔-介孔ZSM-5中空材料上负载Fe,开发出了具有双功能的等级孔微孔-介孔Fe_(2)O_(3)/ZSM-5中空催化剂,该催化剂在苯的苄基化反应中表现出优异的催化性能,当Fe负载量(质量分数)为6.67%,反应温度为75℃,反应时间为15 min时,转化率高达98.3%,选择性为81.6%,最终收率达到80.2%. 展开更多

关键词 等级孔分子筛 碱处理 三氧化二铁/ZSM-5 苄基化反应

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等级孔结构协同Fe改性提升ZSM-5分子筛催化苯甲醇烷基化性能

5

作者 宋宇航 刘湛 +5 位作者 吕佳敏 余申 李小云 孙明慧 陈丽华 苏宝连 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期28-37,共10页

针对ZSM-5分子筛微孔扩散限制和催化活性位单一的问题,使用有序大孔-介孔碳模板为硬模板并结合原位引入金属策略,一步晶化合成了具有高结晶度、高比表面积的有序贯通大孔-介孔-微孔等级结构的Fe/ZSM-5分子筛单晶.通过X射线衍射(XRD)、紫... 针对ZSM-5分子筛微孔扩散限制和催化活性位单一的问题,使用有序大孔-介孔碳模板为硬模板并结合原位引入金属策略,一步晶化合成了具有高结晶度、高比表面积的有序贯通大孔-介孔-微孔等级结构的Fe/ZSM-5分子筛单晶.通过X射线衍射(XRD)、紫外-可见光谱(UV-Vis)、H_(2)程序升温还原实验(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂中活性Fe的存在形式进行了表征.结果表明,该材料中位于离子交换位及铁氧八面体(六配位)的孤立Fe(III)是主要的氧化还原活性中心,当Fe负载量(质量分数)为1%时,苯甲醇转化率最高为59.3%,产物选择性为83.2%,最终收率达到49.3%,在循环使用5次后仍保持高催化活性. 展开更多

关键词 ZSM-5分子筛 等级结构 过渡金属铁 芳烃烷基化

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自模板法制备大孔-微孔等级孔TS-1分子筛及其1-己烯环氧化性能

6

作者 时浩峰 孙明慧 +5 位作者 余申 刘湛 吕佳敏 朱绍林 陈丽华 苏宝连 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期1485-1496,共12页

针对等级孔钛硅分子筛TS-1合成方法存在步骤复杂及成本高等难题,使用二氧化硅纳米球同时作为硅源和大孔模板,结合蒸汽辅助结晶方法,通过“硅源溶解-分子筛结晶”过程形成大孔结构,得到大孔-微孔TS-1分子筛。通过调控二氧化硅纳米球的尺... 针对等级孔钛硅分子筛TS-1合成方法存在步骤复杂及成本高等难题,使用二氧化硅纳米球同时作为硅源和大孔模板,结合蒸汽辅助结晶方法,通过“硅源溶解-分子筛结晶”过程形成大孔结构,得到大孔-微孔TS-1分子筛。通过调控二氧化硅纳米球的尺寸,可以系统调变大孔直径(100~500 nm)。此外,合成的大孔-微孔TS-1分子筛硅/钛摩尔比可调(30、50、100)。HTS-1-200-30分子筛样品在1-己烯催化环氧化反应中,温度343 K、反应时间6 h条件下1-己烯转化率可达41%,高于微孔TS-1分子筛的催化性能。研究所采用的自模板法使用低成本St9ber法制备二氧化硅纳米球,相较于高成本介孔二氧化硅纳米球,降低了等级孔钛硅分子筛的合成成本,适用于工业大规模生产。 展开更多

关键词 二氧化硅纳米球 自模板 蒸汽辅助晶化 大孔-微孔分子筛 TS-1分子筛 1-己烯环氧化

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负载型Fe-Ni纳米合金的制备及其催化丁二烯选择性加氢性能

7

作者 严永情 王朝 +5 位作者 刘思明 连天 王伟豪 金顺敬 陈丽华 苏宝连 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期83-92,共10页

采用尿素沉积-沉淀法制备了负载型Fe-Ni纳米合金催化剂,通过调变Fe/Ni摩尔比,研究了金属组分对其还原温度、合金结构及催化丁二烯选择性加氢性能的影响。结果表明:Fe-Ni复合能有效降低Fe、Ni单金属催化剂的还原温度;随着Fe摩尔分数由0... 采用尿素沉积-沉淀法制备了负载型Fe-Ni纳米合金催化剂,通过调变Fe/Ni摩尔比,研究了金属组分对其还原温度、合金结构及催化丁二烯选择性加氢性能的影响。结果表明:Fe-Ni复合能有效降低Fe、Ni单金属催化剂的还原温度;随着Fe摩尔分数由0增加至100%,金属相结构逐渐由面心立方向体心立方结构转变;在催化加氢过程中,Fe的引入降低了Ni基催化剂活性,但丁烯选择性得到大幅提高;当Fe/Ni摩尔比为25/75时,Fe_(25)Ni_(75)/TiO_(2)-R催化剂中富Ni的Ni3Fe相在丁二烯催化活性(完全转化温度T_(100%)约95℃)和单烯烃选择性(>93%)最佳。 展开更多

关键词 非贵金属催化剂 Fe-Ni合金催化剂 丁二烯 选择性加氢 低碳烯烃 活性位点

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具有高活性六配位Ti物种的多级孔TS-1分子筛的合成及应用

8

作者 肖昱 刘湛 +4 位作者 余申 吕佳敏 杨晓宇 陈丽华 苏宝连 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1157-1167,共11页

针对传统微孔TS-1分子筛孔道传输限制以及催化活性低的问题,采用碱腐蚀法制备了3种具有不同孔道结构以及不同钛物种分布的TS-1分子筛催化剂,采用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射、N2吸附-脱附等温线、红外光谱、紫外-拉曼光... 针对传统微孔TS-1分子筛孔道传输限制以及催化活性低的问题,采用碱腐蚀法制备了3种具有不同孔道结构以及不同钛物种分布的TS-1分子筛催化剂,采用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射、N2吸附-脱附等温线、红外光谱、紫外-拉曼光谱、X射线光电子能谱和核磁共振等测试手段对其进行表征,并对其催化苯乙烯氧化反应性能进行评价。结果表明:与单独使用氢氧化钠或四丙基氢氧化铵溶液进行后处理相比,经过四丙基氢氧化铵和乙醇胺混合溶液处理的TS-1分子筛(TS-1-TE)具有最大的外比表面积和介孔体积,有效提高了客体分子的流通扩散效率;同时由于乙醇胺与钛物种的配位作用和四丙基氢氧化铵的重结晶作用,使得从骨架脱出的四配位钛物种能够以单核六配位Ti物种的形式存在于分子筛骨架中,有利于提高催化剂的活性;在温度60℃、压力0.116 MPa、反应时间6 h和催化剂用量50 mg的条件下,TS-1-TE催化剂表现出最高的反应活性,苯乙烯转化率为74.9%,六配位Ti原子转化数为197。 展开更多

关键词 TS-1分子筛 重结晶 六配位Ti物种 多级孔 苯乙烯氧化

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介孔-大孔结构无定形硅-铝催化剂的核磁共振研究

9

作者 任铁真 袁忠勇 苏宝连 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第B10期316-320,共5页

合成了具有介孔-大孔双模型分级结构的无定形硅铝催化剂，利用硅和铝核的固体魔角核磁共振谱，考察了合成样品中硅和铝结构上的原子特征。

关键词 硅-铝氧化物 分级结构 介孔 固体核磁共振

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硫化镉反蛋白石光子晶体制备及光解水制氢 被引量：9

10

作者 张若兰 王超 +4 位作者 陈浩 赵恒 刘婧 李昱 苏宝连 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第3期107-114,共8页

对硫化镉反蛋白石结构光子晶体薄膜进行了可控合成,用巯基乙酸修饰的纳米晶和P(St-MMA-SPMAP)高分子小球共组装,成功地构筑了反蛋白石结构并用于可见光光解水产氢。结果表明,在可见光(λ≥420 nm)照射下,Cd S-310反蛋白石结构薄膜的光... 对硫化镉反蛋白石结构光子晶体薄膜进行了可控合成,用巯基乙酸修饰的纳米晶和P(St-MMA-SPMAP)高分子小球共组装,成功地构筑了反蛋白石结构并用于可见光光解水产氢。结果表明,在可见光(λ≥420 nm)照射下,Cd S-310反蛋白石结构薄膜的光解水产氢性能比硫化镉纳米颗粒提高了一倍。这主要是因为等级孔结构反蛋白石光子晶体特性对催化剂的光催化性能的提升:首先,反蛋白石的周期性结构增加了光子在材料中的传播,提高了催化剂对太阳光的利用率;同时,大孔孔壁是由纳米颗粒堆积而成的,在反应中提供了更多的反应活性位点;此外,孔结构有利于物质的传输和分子的吸附。 展开更多

关键词 硫化镉 光子晶体 反蛋白石结构 纳米材料 光解水产氢

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等级孔介孔-微孔TS-1分子筛单晶的合成及催化氯丙烯环氧化性能 被引量：8

11

作者 张旭 阙家乾 +7 位作者 侯月新 吕佳敏 刘湛 雷坤皓 余申 李小云 陈丽华 苏宝连 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第8期2529-2539,共11页

针对当前钛硅型分子筛存在的微孔孔道孔径限制导致的流通扩散性能差及催化效率低等关键瓶颈问题,通过在微孔分子筛中构筑跨尺度贯通高物质传输性能的等级孔道结构,对钛硅分子筛(TS-1)晶体内等级孔道结构的可控构筑及其催化环氧化进行了... 针对当前钛硅型分子筛存在的微孔孔道孔径限制导致的流通扩散性能差及催化效率低等关键瓶颈问题,通过在微孔分子筛中构筑跨尺度贯通高物质传输性能的等级孔道结构,对钛硅分子筛(TS-1)晶体内等级孔道结构的可控构筑及其催化环氧化进行了研究,成功制备出具有富含介孔孔道的等级孔介孔-微孔TS-1分子筛单晶材料(HTS-1),其在氯丙烯催化环氧化反应中表现出了优异的催化活性及稳定性能. 展开更多

关键词 分子筛 等级孔 介孔-微孔 钛硅分子筛TS-1 催化环氧化

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金属有机骨架高温自还原制备高性能等级孔碳负载Co基催化剂 被引量：5

12

作者 何小可 李小云 +4 位作者 王朝 胡念 邓兆 陈丽华 苏宝连 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第4期639-645,共7页

以钴基金属有机框架为前驱体,利用一步高温碳化自还原法,通过精确调控碳化过程,实现等级孔道结构及钴纳米颗粒分散性的可控调节,制备出高催化活性及产物选择性的等级孔碳负载Co基催化剂.研究发现,600℃碳化后的催化剂为具有高比表面积... 以钴基金属有机框架为前驱体,利用一步高温碳化自还原法,通过精确调控碳化过程,实现等级孔道结构及钴纳米颗粒分散性的可控调节,制备出高催化活性及产物选择性的等级孔碳负载Co基催化剂.研究发现,600℃碳化后的催化剂为具有高比表面积的等级孔道结构和高分散的钴纳米颗粒,在选择性催化1,3-丁二烯加氢反应中,丁二烯完全转化温度低至60℃,对应丁烯的选择性高达61%,实现了低温高选择性催化加氢. 展开更多

关键词 等级孔结构 催化剂 非贵金属 金属有机框架 选择性加氢

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等离激元共振光转热增强负载纳米金对丁二烯选择性加氢的催化性能 被引量：2

13

作者 李学宇 王朝 +5 位作者 陈雅 李可可 李建全 金顺敬 陈丽华 苏宝连 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第10期50-60,共11页

采用阳离子吸附法制备了氧化石墨烯负载纳米金(Au)催化剂(Au/GO),通过调变Au的负载量(质量分数0.2%~2%),实现了Au在10~21 nm粒径的可控制备.室温下热红外测试显示0.2 W/cm^(2)光照条件下,随着金属负载量和粒径的增加,Au/GO光热温度可升... 采用阳离子吸附法制备了氧化石墨烯负载纳米金(Au)催化剂(Au/GO),通过调变Au的负载量(质量分数0.2%~2%),实现了Au在10~21 nm粒径的可控制备.室温下热红外测试显示0.2 W/cm^(2)光照条件下,随着金属负载量和粒径的增加,Au/GO光热温度可升高至110℃,且光热转换效率高达88%.研究发现,以丁二烯的选择性催化加氢作为探针反应,在0.2 W/cm^(2)光照条件下,丁二烯的转化率随Au负载量的增加先升高后降低,丁烯选择性在90%以上;当金负载量为0.5%(颗粒尺寸约15 nm),光热转换温度为100℃时,样品表现出较高的丁二烯转化率(99%)和丁烯选择性(90%),且催化剂经过144 h稳定性测试无失活趋势.与同等条件下的热催化反应相比,光-热驱动的Au/GO的催化活性提高了5倍.原位X射线光电子能谱测试分析表明,Au/GO催化性能的提升主要来源于等离子体光转热过程中激发纳米金表面产生了大量的Au^(δ+)活性位点. 展开更多

关键词 等离激元共振 光热转换 选择性催化加氢 负载金 丁二烯

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有机杂化介孔Beta分子筛的合成及在苯甲醇烷基化反应中的应用 被引量：2

14

作者 陈玮琴 吕佳敏 +4 位作者 余申 刘湛 李小云 陈丽华 苏宝连 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第6期38-44,共7页

针对沸石分子筛在苯甲醇和三甲基苯的烷基化催化反应应用中存在催化活性低及微孔孔道内大量苯甲醇自醚化副反应导致产物选择性低这一难题,通过引入等级孔结构提高外比表面积和有机杂化修饰封堵微孔孔道的双重策略,在大幅提升可接触的外... 针对沸石分子筛在苯甲醇和三甲基苯的烷基化催化反应应用中存在催化活性低及微孔孔道内大量苯甲醇自醚化副反应导致产物选择性低这一难题,通过引入等级孔结构提高外比表面积和有机杂化修饰封堵微孔孔道的双重策略,在大幅提升可接触的外表面活性中心数量的同时有效降低苯甲醇进入微孔孔道内发生自醚化副反应,开发出具有高反应活性及烷基化产物选择性的有机杂化介孔Beta分子筛材料,大幅度提升了其对苯甲醇和三甲基苯的烷基化反应的催化活性和产物的选择性,使苯甲醇的转化率从66.8%提升到了99.7%,烷基化产物的选择性从14.8%提高到50.7%.本工作为开发高活性及高选择性的烷基化催化剂提供了新的思路. 展开更多

关键词 Beta分子筛 等级结构 有机杂化 烷基化

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Cu基等级孔ZSM-5分子筛单晶的制备及硝基苯加氢催化性能 被引量：2

15

作者 谢小兰 刘湛 +4 位作者 吕佳敏 余申 李小云 苏宝连 陈丽华 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期211-218,共8页

为了解决晶内等级孔创制过程中分子筛骨架不可逆损坏的问题,本文利用具有反蛋白石结构的有序大孔-介孔碳作为硬模版,自下而上原位合成了具有规则贯通大孔-介孔-微孔等级多孔结构的硅铝分子筛ZSM-5单晶材料(OMMS-ZSM-5),其具有较高的外... 为了解决晶内等级孔创制过程中分子筛骨架不可逆损坏的问题,本文利用具有反蛋白石结构的有序大孔-介孔碳作为硬模版,自下而上原位合成了具有规则贯通大孔-介孔-微孔等级多孔结构的硅铝分子筛ZSM-5单晶材料(OMMS-ZSM-5),其具有较高的外比表面积(195.8 m~2/g)和孔体积(0.27 cm~3/g).以该OMMS-ZSM-5为载体,采用浸渍法制备了不同Cu负载量(质量分数分别为1%, 5%, 10%)的系列Cu-OMMS-ZSM-5催化剂,探究了不同金属载量催化剂在硝基苯液相加氢反应中的催化能力.对所制备催化剂的理化性质进行了表征,发现Cu元素以CuO的形式高度分散,当负载量为9.58%时,硝基苯转化率最高达到96.8%,苯胺选择性达到99.3%.与Cu基微米ZSM-5分子筛催化材料相比, Cu-OMMS-ZSM-5的苯胺选择性提高了32.4%,硝基苯转化率提高了26.1%,并在循环3次后仍然保持很高的催化活性. 展开更多

关键词 等级孔分子筛 CU-ZSM-5 硝基苯加氢 苯胺

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一步液滴法合成酸性和孔道属性可调的硅铝酸盐载体及其Pd基催化剂的性能研究 被引量：2

16

作者 王宇翔 余申 +4 位作者 刘湛 吕佳敏 李小云 陈丽华 苏宝连 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第6期1826-1836,共11页

通过一步液滴法在不同的反应溶剂体系下制备了一系列无定形硅铝酸盐载体,并进一步制备出Pd基负载型多孔催化材料,探究了反应溶剂极性和反应物Si/Al比对载体材料和催化剂的影响,实现了通过一步液滴法调控硅铝酸盐酸性和孔道属性.结果表明... 通过一步液滴法在不同的反应溶剂体系下制备了一系列无定形硅铝酸盐载体,并进一步制备出Pd基负载型多孔催化材料,探究了反应溶剂极性和反应物Si/Al比对载体材料和催化剂的影响,实现了通过一步液滴法调控硅铝酸盐酸性和孔道属性.结果表明,在极性较小的反应溶剂体系中制得了富含介孔的无定形硅铝酸盐载体材料,并且通过改变Si/Al比可实现载体材料的酸性、比表面积及孔道尺寸的调控,比表面积和总酸量分别达到349.6 m^(2)/g和1.389 mmol/g.由于该载体材料高的比表面积及丰富的介孔孔道,所制得的Pd基负载型多孔催化材料的Pd金属分散性达到了63.17%,在硝基苯加氢反应中实现了99.75%的转化率和94.62%的选择性,在苯甲醇氧化反应中表现出40.61%的转化率及38.09%的选择性,远远优于利用商用载体合成的Pd/Al_(2)O_(3)催化材料.这种简单有效的合成方法使得按照目标催化反应的类型来设计高效催化剂成为可能. 展开更多

关键词 无定形硅铝酸盐 介孔结构 贵金属Pd 催化

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介孔γ-Al_(2)O_(3)微球的高效制备及负载Pd催化剂的性能 被引量：2

17

作者 谭彦 余申 +4 位作者 吕佳敏 刘湛 孙明慧 陈丽华 苏宝连 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第8期75-83,共9页

多孔γ-Al_(2)O_(3)由于具有高比表面积、强吸附性和良好的热稳定性而被广泛用作载体材料. 但其存在制备方法复杂、能耗高、纯度低及环境污染等问题, 因此开发高效制备高纯度多孔γ-Al_(2)O_(3)的合成方法具有重要的研究价值. 本文利用... 多孔γ-Al_(2)O_(3)由于具有高比表面积、强吸附性和良好的热稳定性而被广泛用作载体材料. 但其存在制备方法复杂、能耗高、纯度低及环境污染等问题, 因此开发高效制备高纯度多孔γ-Al_(2)O_(3)的合成方法具有重要的研究价值. 本文利用醇铝水解缩合反应, 在常温常压下一步合成出具有高比表面积、高孔体积、高纯度的介孔纳米片状γ-Al_(2)O_(3)微球, 研究了醇铝水解缩合反应过程中添加剂用量、反应温度和后处理烘干温度等条件对γ-Al_(2)O_(3)孔道结构及形貌的影响. 并采用浸渍法进一步制备出贵金属Pd高度分散的负载型介孔Pd/γ-Al_(2)O_(3)微球催化材料, 其在硝基苯加氢和苯甲醇氧化反应中均表现出优异的催化性能. 由于丰富的介孔孔道结构和高度分散的负载贵金属Pd, 介孔Pd/γ-Al_(2)O_(3)微球在反应30 min后就达到了93.78%的硝基苯转化率和98.58%的苯胺选择性, 比商用的纳米颗粒型Pd/γ-Al_(2)O_(3)分别提高了15.55%和17.58%,且循环使用后其催化性能基本保持不变. 在苯甲醇氧化反应中, 介孔Pd/γ-Al_(2)O_(3)微球的苯甲醇转化率较对比样提高了26.39%且长时间保持不变.本工作为开发高性能多孔γ-Al_(2)O_(3)负载型催化材料提供新的思路. 展开更多

关键词 介孔γ-Al_(2)O_(3) 醇铝水解 钯负载 微球 催化

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