无溶剂法合成小晶粒ZSM-5及丁烯催化裂解性能

1

作者 麻馨 杨佳宝 +2 位作者 周健 秦玉才 宋丽娟 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期163-173,共11页

采用无溶剂法合成了四种不同硅铝比的小晶粒ZSM-5分子筛,运用XRD、SEM和N_(2)吸附-脱附等温线等对其晶体结构和织构性质进行了表征,并运用NH3-TPD和Py-FTIR探究了分子筛的酸性质,考察了ZSM-5分子筛的丁烯催化裂解反应性能。结果表明,无... 采用无溶剂法合成了四种不同硅铝比的小晶粒ZSM-5分子筛,运用XRD、SEM和N_(2)吸附-脱附等温线等对其晶体结构和织构性质进行了表征,并运用NH3-TPD和Py-FTIR探究了分子筛的酸性质,考察了ZSM-5分子筛的丁烯催化裂解反应性能。结果表明,无溶剂法合成的H型ZSM-5分子筛晶粒呈近球形,粒径(约160 nm)分布均匀。C_(4)烯烃裂解性能与文献已报道水热合成小晶粒ZSM-5分子筛相当,随硅铝比增大丁烯催化裂解活性降低,但乙烯和丙烯选择性明显提高。根据产物分析证实低硅铝比的ZSM-5分子筛较高的酸密度会导致烯烃分子通过氢转移反应生成烷烃,从而降低目标产物的选择性。 展开更多

关键词 ZSM-5分子筛 无溶剂法 催化裂解 酸密度 氢转移反应

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多组分吸附剂级配技术提高催化裂化汽油吸附脱硫性能 被引量：1

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作者 汲德强 范跃超 +1 位作者 秦玉才 宋丽娟 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第10期72-77,共6页

以催化裂化汽油为研究对象,采用静态和动态吸附脱硫技术将不同金属离子改性分子筛单组分床层与多种分子筛级配床层的吸附脱硫性能进行对比,探讨级配床层中吸附剂的组合顺序和比例对脱硫效果的影响。结果表明:对于单组分而言,Al-Ti-SBA-1... 以催化裂化汽油为研究对象,采用静态和动态吸附脱硫技术将不同金属离子改性分子筛单组分床层与多种分子筛级配床层的吸附脱硫性能进行对比,探讨级配床层中吸附剂的组合顺序和比例对脱硫效果的影响。结果表明:对于单组分而言,Al-Ti-SBA-15分子筛的吸附脱硫性能优于改性Y分子筛,两者总脱硫率相差28百分点以上;双组分级配时,从穿透曲线的结果来看,CeY/NiY组合的穿透曲线出现了一个平台,可能是吸附剂对各种硫化物的吸附和脱除出现了动态平衡,穿透速率较慢,则其脱硫性能最佳,而Cu(Ⅰ)Y/NiY组合的脱硫性能次之;对于三组分吸附剂级配,m(CeY)∶m(NiY)∶m(Al-Ti-SBA-15)=1∶1∶4时穿透速率最慢,是脱硫性能较好的组合。 展开更多

关键词 吸附脱硫 FCC汽油 多组分吸附剂 级配技术

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HMFI分子筛Bronsted酸性位点与碱性分子的作用机制 被引量：1

3

作者 郑健 秦康 +1 位作者 秦玉才 宋丽娟 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2025年第4期1-7,共7页

采用密度泛函理论(DFT)方法,以单铝、双铝和三铝酸性位点HMFI分子筛为模型分子筛,计算去质子化能考察HMFI分子筛的本征酸性,以NH_(3)分子作为模型分子,计算NH_(3)分子在HMFI分子筛中的吸附能与去质子化能进行关联性分析,并进一步考察NH_... 采用密度泛函理论(DFT)方法,以单铝、双铝和三铝酸性位点HMFI分子筛为模型分子筛,计算去质子化能考察HMFI分子筛的本征酸性,以NH_(3)分子作为模型分子,计算NH_(3)分子在HMFI分子筛中的吸附能与去质子化能进行关联性分析,并进一步考察NH_(3)分子与HMFI分子筛的作用机制.研究表明分子筛Bronsted酸(简称B酸)强度与B酸数量没有强相关性,在考虑B酸位数量的同时须考虑B酸位的分布.酸性位点数量和分布的差异均可以调控NH_(3)分子的吸附构象,并且可以通过调节HMFI分子筛孔道对分子施加相互作用的模式,解析分子的结构和电子性质,精准调控分子的进一步转化.此项工作可以为未来高效多孔材料有效物种活性位的构建提供新思路. 展开更多

关键词 密度泛函理论 HMFI分子筛 Bronsted酸性质 吸附性能

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原位晶化FCC催化剂传质性能的频率响应法辨析 被引量：10

4

作者 秦玉才 高雄厚 +3 位作者 石利飞 张莉 段林海 宋丽娟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第2期527-535,共9页

以苯为探针分子,采用频率响应(FR)技术和智能重量分析仪(IGA)研究了原位晶化流化催化裂化(FCC)催化剂上的传质行为。结合N_2吸附和扫描电镜(SEM)剖析所得织构性质数据,并与传统半合成FCC催化剂以及稀土改性Y分子筛传质性能进行对比,结... 以苯为探针分子,采用频率响应(FR)技术和智能重量分析仪(IGA)研究了原位晶化流化催化裂化(FCC)催化剂上的传质行为。结合N_2吸附和扫描电镜(SEM)剖析所得织构性质数据,并与传统半合成FCC催化剂以及稀土改性Y分子筛传质性能进行对比,结果表明原位晶化FCC催化剂所具有的独特纳米化和高度分散的分子筛组分分布状态,显著改善了基质大孔/介孔结构与分子筛微孔孔道的贯通性,削弱了分子筛孔道与基质界面间的传质阻力,从而优化了成型催化剂颗粒的传质性能。本研究再次证实了频率响应技术可以检测和辨析多孔催化材料体系中发生的复杂吸附-扩散过程,是一种有效的多级孔催化材料传质性能的研究手段。 展开更多

关键词 频率响应技术 原位晶化 流化催化裂化催化剂 传质过程 孔道贯通性

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酸催化及竞争吸附对CeY分子筛吸附脱硫性能的影响（英文） 被引量：15

5

作者 秦玉才 高雄厚 +4 位作者 段林海 范跃超 于文广 张海涛 宋丽娟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第3期544-550,共7页

采用液相离子交换(LPIE)法制备了CeY分子筛,并研究烯烃和芳烃对其吸附脱硫性能的影响.利用固定床穿透曲线技术研究吸附剂的脱硫性能,结果表明:烯烃和芳烃的存在均导致吸附剂吸附硫容量减少,然而,烯烃的影响明显强于芳烃.采用原位傅里叶... 采用液相离子交换(LPIE)法制备了CeY分子筛,并研究烯烃和芳烃对其吸附脱硫性能的影响.利用固定床穿透曲线技术研究吸附剂的脱硫性能,结果表明:烯烃和芳烃的存在均导致吸附剂吸附硫容量减少,然而,烯烃的影响明显强于芳烃.采用原位傅里叶变换红外(FTIR)光谱技术研究噻吩、环己烯和苯的吸附行为,结果发现:烯烃和芳烃降低吸附剂脱硫性能的实质分别为吸附剂表面酸性导致的酸催化反应和π-络合吸附的芳烃分子与硫化物分子的竞争吸附.另外,烯烃的影响取决于吸附剂的表面酸性,尤其是强B酸(Br?nsted酸)中心.这是由于B酸中心会导致烯烃和噻吩发生质子化反应,且质子化物种易于进一步发生低聚反应.生成的低聚物覆盖吸附活性中心导致吸附剂对其它噻吩分子的吸附能力降低. 展开更多

关键词 吸附脱硫 B酸中心 π-络合 质子化 低聚反应

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Ce改性对Y型分子筛酸性及其催化转化性能的调变机制 被引量：18

6

作者 张畅 秦玉才 +5 位作者 高雄厚 张海涛 莫周胜 初春雨 张晓彤 宋丽娟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第2期344-352,共9页

采用液相离子交换(LPIE)法制备了不同离子交换度的Ce Y分子筛.运用电感耦合等离子发射光谱(ICPAES)、X射线衍射(XRD)、N2吸附等温线和氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)等方法对其进行表征,采用原位傅里叶变换红外(in situ FTIR)光谱技术分别... 采用液相离子交换(LPIE)法制备了不同离子交换度的Ce Y分子筛.运用电感耦合等离子发射光谱(ICPAES)、X射线衍射(XRD)、N2吸附等温线和氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)等方法对其进行表征,采用原位傅里叶变换红外(in situ FTIR)光谱技术分别以吡啶和噻吩作为探针分子研究了Ce改性对Y型分子筛酸性能和催化转化性能的影响规律.结果表明,Ce离子改性不改变Y型分子筛晶体的基本骨架,但改变其精细结构.分子筛改性过程中Ce物种优先定位于方钠石(SOD)笼,随着稀土离子含量增大,逐渐出现在超笼中.Ce离子交换过程中产生一定量的Brnsted(B)酸中心,且其量与强度随着Ce含量的增大均呈现先增加后平稳的趋势.同时,Ce离子交换产生与非骨架铝物种和铈物种有关的两种强度不同的Lewis(L)酸中心,且两者均随着Ce含量的增大而增大.噻吩吸附红外光谱表明,由于Ce离子改性产生的强B酸中心可导致噻吩在室温条件下即可发生质子化反应,质子化的噻吩分子可进一步发生低聚反应.而稀土物种与B酸中心的协同作用有利于低聚反应的发生. 展开更多

关键词 原位傅里叶变换红外光谱 CeY 酸性 噻吩 催化转化

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双金属改性ZSM-5/L复合分子筛的制备及其催化芳构化反应性能 被引量：12

7

作者 张若杰 万海 +1 位作者 张乐 宋丽娟 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第7期67-72,共6页

采用分级改性的方法制备Zn-ZSM-5/Pt-L核壳型双金属催化剂,通过改变金属负载量的组配方式对催化剂表面酸性进行调控,利用X射线衍射(XRD)、氮气吸附脱附、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附-原位傅里叶变换红外光谱(Py-FTIR)等手段进... 采用分级改性的方法制备Zn-ZSM-5/Pt-L核壳型双金属催化剂,通过改变金属负载量的组配方式对催化剂表面酸性进行调控,利用X射线衍射(XRD)、氮气吸附脱附、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附-原位傅里叶变换红外光谱(Py-FTIR)等手段进行表征,并以正戊烷为原料对催化剂的轻烃芳构化性能进行评价。结果表明,在复合分子筛核壳结构的基础上,分级引入双金属的改性方式有效地调控了催化剂表面的酸分布以及L/B酸比例,使双金属催化剂更好地发挥L酸和B酸的协同催化作用,当Zn和Pt负载量分别为1.0%和0.6%时所表现出的催化性能最优,其正戊烷芳构化反应的转化率为99.1%、芳烃选择性达到47.2%。 展开更多

关键词 ZSM-5 L分子筛 复合分子筛 核壳型 双金属 芳构化

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Al_(2)O_(3)表面钾改性及对丙烷脱氢PtSn活性位的协同调控

8

作者 袁茂杰 杨野 +3 位作者 焦建豪 史梦璠 秦玉才 宋丽娟 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第11期1641-1653,共13页

氧化铝(Al_(2)O_(3))表面复杂的羟基结构使其表面性质及负载金属活性相结构的精确调控面临重大挑战,这直接影响了催化性能的优化。鉴于此,本研究采用碱金属K对Al_(2)O_(3)进行改性,研究了K添加量对表面羟基和金属活性相结构的调控作用... 氧化铝(Al_(2)O_(3))表面复杂的羟基结构使其表面性质及负载金属活性相结构的精确调控面临重大挑战,这直接影响了催化性能的优化。鉴于此,本研究采用碱金属K对Al_(2)O_(3)进行改性,研究了K添加量对表面羟基和金属活性相结构的调控作用及其机制。多个表征手段表明,K改性不仅能选择性调变Al_(2)O_(3)表面羟基位点,还会与负载的Pt-Sn复合物种产生强相互作用。通过精确调控两者间的协同效应,可实现强金属-载体相互作用和超小Pt纳米颗粒的可控制备,使丙烷脱氢性能得到显著提升。K添加量存在最优范围,过量或不足均会削弱Pt-Sn复合物与载体间的相互作用。本研究为氧化铝基催化剂的理性设计提供了重要的理论支撑。 展开更多

关键词 氧化铝 钾改性 表面羟基 金属活性位 丙烷脱氢

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催化裂化条件下噻吩与改性Y分子筛的作用机制 被引量：14

9

作者 祖运 秦玉才 +4 位作者 高雄厚 莫周胜 张磊 张晓彤 宋丽娟 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第7期862-869,共8页

以HY、Ni Y和稀土离子改性的Y分子筛(REY)为研究对象,采用固定床装置评价噻吩模拟油催化裂化性能;运用气相色谱-氢火焰离子发光检测器(GC-FID)、气相色谱-硫化学发光检测器(GC-SCD)和原位红外光谱技术分析产物,关联分子筛的酸性,研究催... 以HY、Ni Y和稀土离子改性的Y分子筛(REY)为研究对象,采用固定床装置评价噻吩模拟油催化裂化性能;运用气相色谱-氢火焰离子发光检测器(GC-FID)、气相色谱-硫化学发光检测器(GC-SCD)和原位红外光谱技术分析产物,关联分子筛的酸性,研究催化裂化条件下噻吩与改性Y分子筛的作用机制。实验结果表明,催化裂化条件下,噻吩与分子筛的作用机制差异主要取决于与B酸或L酸相关的非骨架铝物种或金属离子物种的存在形式。其中,Ni Y分子筛中,噻吩主要是吸附在与Ni OH+物种相关的L酸中心,而Ni4Al O43+等物种减弱B酸性中心从而降低其裂化性能。对HY来说,噻吩易在与Al O+等物种相邻的B酸中心上聚合形成三联噻吩,并发生一定的氢转移和裂化反应;而对REY而言,分子筛中与RE物种相关的L酸位会促进噻吩在与非骨架铝羟基等物种(如Al(OH)+2、Al(OH)2+等)相邻的B酸中心形成的二联噻吩发生氢转移和裂化反应。 展开更多

关键词 噻吩 改性Y分子筛 催化裂化 酸性 作用机制

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Ce改性对Y型分子筛酸中心可接近性及催化活性的影响 被引量：9

10

作者 贾未鸣 秦玉才 +3 位作者 张乐 莫周胜 宋丽娟 孙兆林 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第6期14-19,共6页

以液相离子交换法制备了不同Ce含量的Ce-NaY分子筛,采用XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD等手段对分子筛微观结构、织构性质和总酸量等进行表征,采用原位FTIR光谱技术研究了Ce改性对分子筛酸性的影响,以不同探针分子测定改性前后分子筛的酸中... 以液相离子交换法制备了不同Ce含量的Ce-NaY分子筛,采用XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD等手段对分子筛微观结构、织构性质和总酸量等进行表征,采用原位FTIR光谱技术研究了Ce改性对分子筛酸性的影响,以不同探针分子测定改性前后分子筛的酸中心可接近性(AAI),并以大港轻柴油为原料对改性前后分子筛的催化裂化微反活性进行评价。结果表明:经不同含量的Ce改性后,NaY分子筛的骨架结构并未改变,但其颗粒更为精细,孔隙结构更为发达;随Ce含量的增加,分子筛的非骨架铝减少,脱铝过程得到抑制,L酸中心AAI降低、B酸中心AAI显著提高;Ce-NaY分子筛的催化裂化活性与Ce含量紧密相关,适宜含量Ce物种的引入对提高分子筛的酸催化活性十分有利。 展开更多

关键词 CE Y型分子筛 B酸 酸中心 可接近性 微反活性

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FER分子筛Lewis酸中心对异丁烯催化转化的影响 被引量：3

11

作者 杨佳宝 惠宇 +3 位作者 秦玉才 张晓彤 王焕 宋丽娟 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第9期1326-1335,共10页

采用不同浓度六氟硅酸铵(AHFS)对FER型分子筛进行同晶置换改性,制备了一系列具有不同酸类型、酸密度及可接近性等特征的改性FER分子筛样品,运用XRD、N_(2)吸附-脱附等温线等方法对其织构性质进行表征,通过NH_(3)-TPD和Py-FTIR关联改性FE... 采用不同浓度六氟硅酸铵(AHFS)对FER型分子筛进行同晶置换改性,制备了一系列具有不同酸类型、酸密度及可接近性等特征的改性FER分子筛样品,运用XRD、N_(2)吸附-脱附等温线等方法对其织构性质进行表征,通过NH_(3)-TPD和Py-FTIR关联改性FER分子筛的酸性质,并结合反应评价系统探究了改性FER分子筛酸中心与丁烯(1-丁烯、异丁烯)骨架异构化反应间的构效关系。结果表明,根据产物收率确定,以1-丁烯和异丁烯分别作为原料时其骨架异构化的最佳反应温度均为350℃,以异丁烯作为原料时副反应更为明显。在脱铝过程中,由于脱铝剂和分子筛中的非骨架铝羟基物种的相互作用,产生了强弱不同的两种新Lewis酸中心,在反应过程中上述两种Lewis酸中心促进了异丁烯齐聚-裂化反应的进行,进而降低了主反应的选择性。 展开更多

关键词 分子筛 催化作用 FER 丁烯 LEWIS酸

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HZSM-5上正己烷酸催化裂解反应路径及机理的研究 被引量：3

12

作者 翟鹏 郑健 +4 位作者 张锦研 王焕 秦玉才 刘宏海 宋丽娟 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第10期1522-1530,共9页

以正己烷为模型化合物,通过产物分布分析,探讨HZSM-5分子筛上烷烃酸催化裂解反应路径及机理。研究结果表明,反应温度为300℃,不存在热裂解过程的条件下,只有基于碳正离子机理的酸催化反应。催化剂裂化活性与B酸(Brönsted acid)量... 以正己烷为模型化合物,通过产物分布分析,探讨HZSM-5分子筛上烷烃酸催化裂解反应路径及机理。研究结果表明,反应温度为300℃,不存在热裂解过程的条件下,只有基于碳正离子机理的酸催化反应。催化剂裂化活性与B酸(Brönsted acid)量成正相关。由裂解产物的分布特点,其中,丙烯的选择性与催化剂硅铝比和剂油比正相关,而乙烷、乙烯和丙烷的选择性呈负相关性,证实了低酸密度有利于单分子裂解路径的进行。值得注意的是,正己烷直接裂解所得C4产物的总选择性明显高于C_(2)产物,结合量化计算,证实正己烷裂解生成的C_(2)H^(+)_(5)碳正离子难以通过氢转移反应生成乙烯和乙烷,而是更倾向于与正己烷分子形成新的碳鎓离子(C_(8)H^(+)_(19)),继续发生裂解反应生成更多C4产物,揭示了轻烃催化裂解产物中乙烯选择性低的理论本质。综上可知,通过改变催化剂酸密度和剂油比,可实现反应路径的控制,从而调控轻烃酸催化裂解产物的选择性。本研究可为石脑油催化裂解催化剂和工艺开发提供重要的理论支撑。 展开更多

关键词 HZSM-5 催化裂解 Brønsted酸中心 选择性 碳正离子

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Bi-Cu/C催化剂在乙炔氢氯化反应中的催化性能 被引量：6

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作者 吕忠领 丁其维 +1 位作者 秦玉才 宋丽娟 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第10期32-37,共6页

为了研发一种替代汞催化乙炔氢氯化的催化剂,采用等体积浸渍法制备了用于乙炔氢氯化反应的Bi-Cu/C催化剂,并用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和BET等方法进行了表征。在反应温度170℃、乙炔体积空速30h^(-1)、原料配比V(HCl)/V(C_... 为了研发一种替代汞催化乙炔氢氯化的催化剂,采用等体积浸渍法制备了用于乙炔氢氯化反应的Bi-Cu/C催化剂,并用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和BET等方法进行了表征。在反应温度170℃、乙炔体积空速30h^(-1)、原料配比V(HCl)/V(C_2H_2)=1.05的条件下,采用常压固定床反应器考察了催化剂的催化性能。结果表明:Bi-Cu/C催化剂活性组分在载体表面高度分散;反应20h时,最佳配比下BiCl_3-CuCl_2/C催化剂的活性仍可达70%以上,选择性高于99%;在此催化剂中加入PO_4^(3-)改性后,催化活性和稳定性有了明显提高,乙炔转化率最高时接近98%,达到氯化汞催化乙炔氢氯化的活性,虽然稳定性低于氯化汞催化剂,但为研发乙炔氢氯化非汞催化剂提供了实验基础。 展开更多

关键词 Bi-Cu /C催化剂 乙炔 氢氯化反应 氯乙烯

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FCC催化剂上烃分子吸附行为与其构型的关联 被引量：1

14

作者 张媛媛 秦玉才 +3 位作者 高雄厚 朱萌萌 张莉 宋丽娟 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2016年第10期23-27,共5页

以稀土离子改性超稳Y分子筛、半合成FCC催化剂和原位晶化FCC催化剂为研究对象,利用智能质量分析仪(IGA)和程序升温脱附(TPD)技术考察了烃类分子(正辛烷、1-辛烯和苯)在3种吸附剂上的吸附、脱附行为。结果表明:烃类分子在FCC催化剂孔道... 以稀土离子改性超稳Y分子筛、半合成FCC催化剂和原位晶化FCC催化剂为研究对象,利用智能质量分析仪(IGA)和程序升温脱附(TPD)技术考察了烃类分子(正辛烷、1-辛烯和苯)在3种吸附剂上的吸附、脱附行为。结果表明:烃类分子在FCC催化剂孔道内的吸附不仅与催化剂的孔道结构有关,客体分子的构型也是影响其吸附行为的关键因素。高吸附量下,柔性链状的正辛烷分子可在Y分子筛微孔孔道内发生分子间重排和团聚使其不易从分子筛孔道中脱附下来;而分子内双键与催化剂上B酸中心发生强化学吸附的1-辛烯分子和刚性平面结构的苯分子则无明显的分子间团聚现象。 展开更多

关键词 FCC催化剂 吸附 烃类分子 分子构型 分子团聚

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K2Ti2O5的制备及其对柴油机尾气碳黑催化氧化的性能

15

作者 高原 孟秀红 +3 位作者 潘丽红 高云波 段林海 宋丽娟 《南京工业大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2013年第4期58-62,共5页

以醋酸钾(CH3COOK)、钛酸四丁酯(Ti(OC4H9)4)、无水乙醇和柠檬酸等为原料,采用柠檬酸配位燃烧法合成钛酸钾系列碳黑氧化催化剂(DOC)K2Ti2O5。利用X线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)表征K2Ti2O5的晶相... 以醋酸钾(CH3COOK)、钛酸四丁酯(Ti(OC4H9)4)、无水乙醇和柠檬酸等为原料,采用柠檬酸配位燃烧法合成钛酸钾系列碳黑氧化催化剂(DOC)K2Ti2O5。利用X线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)表征K2Ti2O5的晶相及表面形貌;利用程序升温反应(TPR)考察老化时间、K2Ti2O5与碳黑颗粒的接触方式、焙烧温度、尾气中SO2和水蒸气含量、重复使用等因素对K2Ti2O5催化活性的影响。结果表明:K2Ti2O5催化活性较高,起燃温度低至280℃,峰值温度为322℃,催化活性在同类活性金属钛氧化物中最好,并且具有良好的重复使用稳定性及抗SO2和水蒸气稳定性。 展开更多

关键词 柠檬酸配位燃烧法 柴油机尾气 钛酸钾 碳黑催化氧化

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原位傅里叶变换红外光谱研究Y型分子筛表面酸性对吸附有机分子的影响 被引量：12

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作者 张晓彤 于文广 +4 位作者 秦玉才 董世伟 裴婷婷 王琳 宋丽娟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第6期1273-1280,共8页

采用吡啶原位吸附傅里叶变换红外(Py-FTIR)光谱对液相离子交换(LPIE)和固相离子交换(SSIE)法制备的CeY分子筛以及HY和NaY的酸性进行了测定.在原位条件下采用单探针分子噻吩、环己烯和苯对其在分子筛上的吸附过程进行了研究;以噻吩和环... 采用吡啶原位吸附傅里叶变换红外(Py-FTIR)光谱对液相离子交换(LPIE)和固相离子交换(SSIE)法制备的CeY分子筛以及HY和NaY的酸性进行了测定.在原位条件下采用单探针分子噻吩、环己烯和苯对其在分子筛上的吸附过程进行了研究;以噻吩和环己烯、噻吩和苯组成的双探针分子对吸附过程中存在的竞争吸附、催化反应以及吸附机理进行了系统研究.结果表明,HY和L-CeY分子筛表面强Brnsted(B)酸性位可导致吸附在其表面的噻吩发生低聚反应以及吸附的环己烯产生二聚环己烯碳正离子.低聚的噻吩和吸附的环己烯在分子筛上发生强的化学吸附,进一步抑制和阻碍噻吩硫化物与分子筛吸附活性中心发生作用,从而降低了吸附剂的选择性以及吸附硫化物的能力.吸附剂表面Lewis(L)酸中心是吸附的主要活性中心,大量弱的L酸,有利于噻吩吸附.并且,S-CeY分子筛表面弱的L酸对吸附噻吩具有一定的选择性,它受到环己烯的影响较小,NaY吸附剂对噻吩、环己烯和苯选择性较差,它只与吸附质作用的先后有关. 展开更多

关键词 原位傅里叶变换红外光谱 改性Y分子筛 表面酸性 竞争吸附 催化反应

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CuO-SBA-15的表面酸性对燃料油吸附脱硫的影响(英文) 被引量：17

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作者 邵新超 段林海 +6 位作者 武玉叶 秦玉才 于文广 王源 李怀雷 孙兆林 宋丽娟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第6期1467-1473,共7页

固相研磨法是将不同量的活性组分掺入到介孔材料上的一种简单有效的方法.采用该法以焙烧脱模前后的SBA-15为载体分别制备了不同负载量的CuO-SBA-15吸附剂.利用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附、傅里叶变换红外(FTIR)等方法表征了吸附剂的物... 固相研磨法是将不同量的活性组分掺入到介孔材料上的一种简单有效的方法.采用该法以焙烧脱模前后的SBA-15为载体分别制备了不同负载量的CuO-SBA-15吸附剂.利用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附、傅里叶变换红外(FTIR)等方法表征了吸附剂的物理性质.通过原位红外技术考察了改性前后介孔材料表面羟基的变化.借助吡啶-原位傅里叶变换红外(py-FTIR)技术考察了吸附剂表面的酸类型及相对酸量.采用静态吸附实验评价了吸附剂对催化裂化(FCC)燃料油的吸附脱硫性能.结果表明:CuO是与SBA-15表面的Si―OH结合形成[Si-O-Cu-O-Si]交联从而达到分散的目的;以SBA-15介孔材料(APS)为载体能够有效抑制在焙烧过程中介孔材料表面羟基的缩合,且CuO负载量达到3mmo·lg-1时仍能够均匀分散在载体SBA-15上,而采用焙烧脱模的SBA-15(CS)为载体制备的CuO-SBA-15吸附剂却出现了活性组分团聚现象;吸附剂的酸性与脱硫性能均随着CuO的增加出现先增加后降低的趋势,当CuO负载量达到3mmo·lg-1时吸附剂具有最高的Lewis酸(L酸)酸量及最佳的脱硫性能;吸附剂的L酸酸量与其脱硫性能成正相关关系;另外吸附剂的L酸的形成是由于改性后Cu周围的电荷密度降低引起的. 展开更多

关键词 SBA-15介孔材料 表面酸性 羟基 吸附脱硫 LEWIS酸

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NiY分子筛表面酸性影响其选择性吸附脱硫性能的机理研究 被引量：8

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作者 宋丽娟 胡月婷 +2 位作者 秦玉才 于文广 张晓彤 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第9期1082-1088,共7页

采用原位红外光谱技术,以噻吩、环己烯和苯为模型探针分子,分别考察单一烃分子在NiY分子筛上的吸附与反应行为以及噻吩与烯烃、芳烃间的竞争吸附和催化反应行为。单一探针分子吸附研究发现,NiY分子筛中与Ni物种相关的Lewis(L)酸位是噻... 采用原位红外光谱技术,以噻吩、环己烯和苯为模型探针分子,分别考察单一烃分子在NiY分子筛上的吸附与反应行为以及噻吩与烯烃、芳烃间的竞争吸附和催化反应行为。单一探针分子吸附研究发现,NiY分子筛中与Ni物种相关的Lewis(L)酸位是噻吩的选择性吸附活性位;噻吩和环己烯在NiY分子筛中Brnsted(B)酸位上发生的质子化和低聚反应明显弱于HY分子筛。双探针分子竞争吸附研究发现,环己烯二聚体在NiY中强B酸位上的强化学吸附与噻吩存在显著的竞争吸附行为。另外,苯和噻吩在NiY上的竞争吸附现象在373K时明显减弱。由此,在选择性吸附脱硫过程中,减少吸附剂表面B酸中心可降低烯烃对噻吩的竞争吸附,另外适当提高吸附体系的温度可以有效避免芳烃对噻吩的竞争吸附。 展开更多

关键词 原位红外光谱 NiY分子筛 表面酸性 吸附脱硫 竞争吸附

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高效ZSM-5-L二元复合分子筛的合成及正戊烷芳构化性能 被引量：7

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作者 万海 张小雨 +2 位作者 张若杰 张晓彤 宋丽娟 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第10期2220-2226,共7页

通过优化水热陈化条件制备纳米L沸石,再采用水热合成结合原位二次晶化法,合成具有微-介复合孔结构的高效ZSM-5-L二元复合分子筛.考察了体系pH、二次晶化温度等因素对ZSM-5-L复合分子筛合成的影响,采用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜... 通过优化水热陈化条件制备纳米L沸石,再采用水热合成结合原位二次晶化法,合成具有微-介复合孔结构的高效ZSM-5-L二元复合分子筛.考察了体系pH、二次晶化温度等因素对ZSM-5-L复合分子筛合成的影响,采用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）和傅里叶变换红外光谱（FTIR）等技术对复合分子筛进行表征,确定了最佳复合条件：pH=10.5-11.5,晶化温度170℃,晶化时间24 h.ZSM-5-L复合分子筛具有不同于ZSM-5沸石、L沸石及两者机械混合物的物性特征,且具有微-介复合孔结构.以正戊烷催化转化为探针反应,评价了ZSM-5-L复合分子筛轻烃芳构化反应性能.在相同反应条件下,ZSM-5-L复合分子筛具有优于2种单分子筛及二者机械混合物的正戊烷芳构化催化性能. 展开更多

关键词 水热晶化法 L沸石 ZSM-5沸石 复合分子筛 芳构化

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汽油选择性吸附脱硫过程中硫化物吸附脱除规律研究 被引量：7

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作者 董世伟 秦玉才 +1 位作者 王源 宋丽娟 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第3期26-31,共6页

采用微库仑技术和色谱-硫化学发光检测(SCD)偶联技术系统考察以微孔和介孔分子筛为载体的多种吸附剂对FCC汽油和HDS汽油的选择性吸附脱硫性能,探讨汽油选择性吸附脱硫过程中硫化物的脱除规律。结果表明:CeY对FCC汽油及HDS汽油均表现出... 采用微库仑技术和色谱-硫化学发光检测(SCD)偶联技术系统考察以微孔和介孔分子筛为载体的多种吸附剂对FCC汽油和HDS汽油的选择性吸附脱硫性能,探讨汽油选择性吸附脱硫过程中硫化物的脱除规律。结果表明:CeY对FCC汽油及HDS汽油均表现出较好的脱硫效果;NaY、NiY等微孔分子筛吸附剂及SBA-15,MCM-41,AlSBA-15,CuO-SBA-15等介孔分子筛吸附剂对FCC汽油及HDS汽油中的噻吩尤其是对小分子烷基取代噻吩类硫化物的吸附选择性较差;对同一种吸附剂,汽油中硫化物的组成对其选择性吸附脱硫效果有较大的影响。 展开更多

关键词 汽油 脱硫 选择性吸附 GC-SCD 烷基噻吩

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