馏分油氧化脱硫技术进展

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作者 王雪松 王安杰 +2 位作者 李翔 王瑶 鄢景森 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2005年第z1期73-76,共4页

介绍了馏分油氧化脱硫技术的新进展。氧化脱硫反应体系主要包括双氧水(氧化剂)与羧酸(催化剂)或粉末固体催化剂体系、光催化氧化体系、分子氧氧化体系、固定床催化氧化体系等。含硫化合物在不同反应体系中的反应活性顺序不同,而且溶剂... 介绍了馏分油氧化脱硫技术的新进展。氧化脱硫反应体系主要包括双氧水(氧化剂)与羧酸(催化剂)或粉末固体催化剂体系、光催化氧化体系、分子氧氧化体系、固定床催化氧化体系等。含硫化合物在不同反应体系中的反应活性顺序不同,而且溶剂对含硫化合物的脱除也有很大的影响。氧化脱硫技术具有反应条件温和、不使用昂贵的氢气、投资和操作费用低等优点,与加氢脱硫技术组合可实现超深度脱硫。 展开更多

关键词 粗柴油 氧化 脱硫 光化学 光催化剂 过氧化氢

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ZSM-5/MCM-41介孔硅铝分子筛担载Pd和Pt制备加氢脱硫催化剂 被引量：16

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作者 王林英 王安杰 +2 位作者 李翔 周峰 胡永康 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第3期380-387,共8页

将ZSM-5溶于偏硅酸钠水溶液,以十六烷基三甲基溴化铵作模板剂,用水热合成法自组装合成了具有较强酸性和不同SiO2/Al2O3摩尔比(n(SiO2)/n(Al2O3))的ZSM-5/MCM-41介孔硅铝分子筛(记为ZM(x),x=n(SiO2)/n(Al2O3))。以二苯并噻吩(DBT)质量分... 将ZSM-5溶于偏硅酸钠水溶液,以十六烷基三甲基溴化铵作模板剂,用水热合成法自组装合成了具有较强酸性和不同SiO2/Al2O3摩尔比(n(SiO2)/n(Al2O3))的ZSM-5/MCM-41介孔硅铝分子筛(记为ZM(x),x=n(SiO2)/n(Al2O3))。以二苯并噻吩(DBT)质量分数为0.8%的十氢萘溶液为模型化合物,考察了Si-MCM-41和ZM(x)担载的Pd和Pt催化剂催化加氢脱硫(HDS)反应的活性。结果表明,担载Pt和Pd不会破坏ZM(x)的介孔结构;DBT在Pd催化剂上主要通过加氢路径脱硫,而在Pt催化剂上则直接脱硫和加氢2条反应路径并重;Si-MCM-41为载体的催化剂HDS活性较低并且失活较快,以ZM(x)为载体的Pd和Pt催化剂加氢活性、加氢脱硫活性、加氢裂化活性及稳定性都有显著提高;ZM(x)担载的Pt和Pd催化剂催化HDS反应的活性可能与其活性组分分散度以及载体的B酸和L酸比例(B/L)有关,具有较好的活性组分分散度和较高B/L比例的ZM(60)担载的Pd和Pt催化剂表现出最佳的加氢脱硫活性和稳定性。 展开更多

关键词 加氢脱硫 MCM-41 ZSM-5 介孔硅铝分子筛 PD PT

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Ni-W/Si-MCM-41加氢脱硫催化剂中Ni的助剂作用 被引量：8

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作者 李翔 王安杰 +2 位作者 孙仲超 李矗 胡永康 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期67-74,共8页

在中压固定床反应器上,以含质量分数0.2%～0.8%二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了Ni-W/Si-MCM-41催化下的加氢脱硫反应(HDS)动力学.结果表明,HDS反应的表观活化能(EHDS)和氢解反应的表观活化能(EHYG)在Ni/W摩尔比为0.75... 在中压固定床反应器上,以含质量分数0.2%～0.8%二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了Ni-W/Si-MCM-41催化下的加氢脱硫反应(HDS)动力学.结果表明,HDS反应的表观活化能(EHDS)和氢解反应的表观活化能(EHYG)在Ni/W摩尔比为0.75时最小,而加氢反应的表观活化能(EHYD)则随Ni/W摩尔比的增加单调降低,表明在Ni-W/Si-MCM-41催化剂上加氢和氢解的活性中心不同.紫外/可见漫反射光谱(UV-Vis)和程序升温还原技术(TPR)表征的结果表明,Ni-W/Si-MCM-41的加氢活性中心可能与催化剂表面八面体配位的Ni物种有关,而氢解活性则与NiO-WO3混合物种的还原性能有一定对应关系. 展开更多

关键词 深度加氢脱硫 Si—MCM-41 Ni—W/Si—MCM-41催化剂 动力学 二苯并噻吩(DBT)

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Keggin结构磷钼酸及其钠盐催化的二苯并噻吩氧化脱硫反应 被引量：11

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作者 祁广铎 李翔 +2 位作者 王安杰 韩兴华 王桂茹 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第6期652-656,共5页

以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物和油溶性过氧化羟基异丙苯(CHP)作氧化剂,考察了Keggin结构的磷钼酸(H_3PMo_(12)O_(40))及其钠盐(Na_3PMo_(12)O_(40))的氧化脱硫性能,并与硅钼酸(H_4SiMo_(12)O_(40))及磷钨酸(H_3PW_(12)O_(40))氧化脱... 以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物和油溶性过氧化羟基异丙苯(CHP)作氧化剂,考察了Keggin结构的磷钼酸(H_3PMo_(12)O_(40))及其钠盐(Na_3PMo_(12)O_(40))的氧化脱硫性能,并与硅钼酸(H_4SiMo_(12)O_(40))及磷钨酸(H_3PW_(12)O_(40))氧化脱硫性能进行对比。结果表明,H_3PMo_(12)O_(40)/SiO_2氧化脱硫活性远高于H_4SiMo_(12)O_(40)/SiO_2,而H_3PW_(12)O_(40)/SiO_2则基本没有活性。SiO_2担载的磷钼酸及其钠盐催化DBT氧化脱硫反应活性与非负载型催化剂相比有了明显的提高。非负载型磷钼酸及其钠盐以及H_3PMo_(12)O_(40)/SiO2在催化DBT氧化脱硫反应中都表现出一定的活性诱导期,而Na_3PMo_(12)O_(40)/SiO_2则因其较高的反应活性和CHP有效利用率,并且没有明显诱导期,在DBT氧化脱硫反应中表现出良好的催化性能。 展开更多

关键词 磷钼酸 磷钼酸钠 二苯并噻吩 过氧化羟基异丙苯 氧化脱硫(ODS)

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生物质油提质加氢脱氧催化剂研究进展 被引量：9

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作者 王安杰 王瑶 +3 位作者 遇治权 董婷 李翔 陈永英 《大连理工大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第3期321-330,共10页

随着化石能源的日益减少,来源于木质纤维素基可再生生物质油越来越受到人们的关注.但是,与石油相比,生物质油含氧量高,导致其能量密度低、黏度高、热和化学稳定性差,因而必须进行脱氧提质才能用作发动机燃料.在生物质油提质方法中,加氢... 随着化石能源的日益减少,来源于木质纤维素基可再生生物质油越来越受到人们的关注.但是,与石油相比,生物质油含氧量高,导致其能量密度低、黏度高、热和化学稳定性差,因而必须进行脱氧提质才能用作发动机燃料.在生物质油提质方法中,加氢脱氧(HDO)最具应用前景.综述了木质纤维素基生物质油HDO催化剂的研究进展,包括过渡金属硫化物、磷化物、氮化物和碳化物,贵金属,金属-酸双功能催化剂,过渡金属以及非晶态合金等.过渡金属硫化物催化剂用于HDO时,会因S被氧化物或水中O逐步取代而失活;贵金属催化剂虽具有高HDO活性和选择性,但因价格高、资源受限而无法大规模应用;过渡金属氮化物、碳化物和过渡金属催化剂活性较高,但会在HDO中因结焦或氧的嵌入导致催化剂失活;非晶态合金催化剂具有较高HDO活性,但热稳定性较差;过渡金属磷化物的HDO活性高,稳定性好,是一类优良的HDO催化活性相.载体的表面性质和孔结构对其负载的HDO催化剂性能影响较大.碳沉积和结构破坏是HDO催化剂失活的主要原因. 展开更多

关键词 生物质油 加氢脱氧催化剂 载体 催化剂失活

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MCM-41担载的Pd催化剂加氢脱硫反应性能 被引量：10

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作者 侯冬梅 周峰 +2 位作者 李翔 王林英 王安杰 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第2期167-172,共6页

以含0.8%(质量分数)二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了Si-MCM-41、Al-MCM-41和Si-MCM-41与HY机械混合物(MY)担载的Pd催化剂加氢脱硫(HDS)反应性能,并采用XRD、N2吸附和吡啶吸附红外光谱(Py-IR)方法对载体进行了表征。结... 以含0.8%(质量分数)二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了Si-MCM-41、Al-MCM-41和Si-MCM-41与HY机械混合物(MY)担载的Pd催化剂加氢脱硫(HDS)反应性能,并采用XRD、N2吸附和吡啶吸附红外光谱(Py-IR)方法对载体进行了表征。结果表明,Al-MCM-41表面酸中心以L酸为主,MY表面主要为B酸;而Si-MCM-41的酸性较弱。DBT在这些担载型Pd催化剂上主要通过预加氢反应路径脱硫,催化剂活性顺序为:Pd/Al-MCM-41>Pd/MY>Pd/Si-MCM-41。提高载体的酸性显著提高了催化剂的加氢脱硫活性,但对其直接脱硫活性影响不大。从DBT的HDS产物分布来看,Pd/Al-MCM-41具有较高的脱硫活性和异构化活性以及较低的加氢裂化活性;而Pd/MY表现出较高的加氢裂化活性,但脱硫活性相对较低,并且失活较快。二者在反应性能上的差异可能与Al-MCM-41和MY孔道结构和表面酸中心分布不同有关。具有良好介孔孔道结构和较高L酸与B酸比例的Al-MCM-41是一种优良的贵金属HDS催化剂载体。 展开更多

关键词 加氢脱硫 MCM-41 HY PD

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芳香杂环含硫化合物C-S键断裂方式 被引量：8

7

作者 李翔 王安杰 +2 位作者 柳广厦 李聪聪 陈永英 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第6期1039-1052,共14页

主要总结分析了二苯并噻吩类含硫化合物及其加氢中间体中C-S键类型和断裂方式,同时对二苯并噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩在过渡金属硫化物和磷化物上的加氢脱硫(HDS)反应网络和动力学进行了综述。在这些含硫化合物的HDS反应网络中包含了... 主要总结分析了二苯并噻吩类含硫化合物及其加氢中间体中C-S键类型和断裂方式,同时对二苯并噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩在过渡金属硫化物和磷化物上的加氢脱硫(HDS)反应网络和动力学进行了综述。在这些含硫化合物的HDS反应网络中包含了多种C-S键,其断裂机理呈现多样性,决定了催化剂活性中心的多样性和复杂性。因此,每一种HDS催化剂都表现出独特的催化性能。该综述有助于理解HDS催化剂构效关系,为深度HDS催化剂的开发提供理论支持。 展开更多

关键词 加氢脱硫 芳香杂环含硫化合物 CiS键 断裂 机理

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氢等离子体法制备Ni_2P催化剂及加氢脱硫性能 被引量：7

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作者 王伟 王安杰 +1 位作者 李翔 王超 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2015年第2期16-19,共4页

采用氢等离子体还原法制备了体相Ni2P,新鲜制备的Ni2P在移入固定床反应器之前用体积分数10%H2S/Ar钝化,以保护其结构不被破坏。实验证明:氢等离子体(PR)还原法制备的Ni2P催化剂的加氢脱硫活性高于程序升温还原(TPR)法制备的催化剂。XRD... 采用氢等离子体还原法制备了体相Ni2P,新鲜制备的Ni2P在移入固定床反应器之前用体积分数10%H2S/Ar钝化,以保护其结构不被破坏。实验证明:氢等离子体(PR)还原法制备的Ni2P催化剂的加氢脱硫活性高于程序升温还原(TPR)法制备的催化剂。XRD表征结果表明,氢等离子体还原法制备的Ni2P的粒度较小,活性中心较多,其高活性可归于其活性中心数量的增加。氢等离子体还原法制备的Ni2P具有良好的反应稳定性。 展开更多

关键词 氢等离子体 还原 NI2P 二苯并噻吩 加氢脱硫

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免焙烧制备Ni2P/SiO2加氢脱硫催化剂 被引量：8

9

作者 孙志超 王安杰 +5 位作者 李翔 遇治权 王瑶 关丽 陈永英 胡永康 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第5期767-772,共6页

采用免焙烧的方法,直接将负载Ni（NO3）2和（NH4）2HPO4盐的前驱体通过程序升温还原（TPR）制备了Ni2P/SiO2加氢脱硫（HDS）催化剂.以质量分数为0.8％的二苯并噻吩/十氢萘溶液为模型化合物,考察了Ni2P/SiO2催化剂的HDS反应催化性能,并用... 采用免焙烧的方法,直接将负载Ni（NO3）2和（NH4）2HPO4盐的前驱体通过程序升温还原（TPR）制备了Ni2P/SiO2加氢脱硫（HDS）催化剂.以质量分数为0.8％的二苯并噻吩/十氢萘溶液为模型化合物,考察了Ni2P/SiO2催化剂的HDS反应催化性能,并用XRD对催化剂进行了表征.结果表明,免焙烧法制备的Ni2P/SiO2催化剂的单层分散阈值在15％～25％（质量分数）之间.随负载量增加,Ni2P/SiO2催化剂的HDS活性增加,但直接脱硫路径（DDS）选择性降低;当活性组分负载量大于单层分散阈值时,继续增加负载量对催化剂粒度和反应性能影响不大.免焙烧法制备的Ni2P/SiO2催化剂的HDS活性与传统方法制备的催化剂相当（负载量大于单层分散阈值时）或更高（负载量小于单层分散阈值时）,并且具有良好的反应稳定性.TPR过程中升温程序是影响免焙烧法制备的Ni2P/SiO2催化剂HDS性能的重要因素;低温阶段升温速率对催化剂性能没有明显影响,而在400℃停留一段时间则有利于提高其活性. 展开更多

关键词 NI2P SIO2 加氢脱硫 二苯并噻吩 免焙烧

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Na^+、K^+离子交换对Co-Mo/MCM-41加氢脱硫催化剂的影响 被引量：3

10

作者 李翔 王安杰 +2 位作者 张生 鲁墨弘 胡永康 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第5期1-6,共6页

用偏硅酸钠和正硅酸乙酯作硅源制备了MCM-41(分别记作MCM-41(S)和MCM-41(T))分子筛,并用Na2C2O4和K2C2O4对MCM-41(S)进行了碱金属离子交换改性。以质量分数0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了不同MCM-41担载的Co-Mo... 用偏硅酸钠和正硅酸乙酯作硅源制备了MCM-41(分别记作MCM-41(S)和MCM-41(T))分子筛,并用Na2C2O4和K2C2O4对MCM-41(S)进行了碱金属离子交换改性。以质量分数0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了不同MCM-41担载的Co-Mo硫化物催化剂对DBT的加氢脱硫反应性能。结果表明,MCM-41担载的Co-Mo催化剂加氢活性较低,DBT主要通过直接脱硫反应路径脱硫。其活性顺序为:Co-Mo/MCM-41(T)>Co-Mo/MCM-41(S)>Co-Mo/MCM-41(K)>Co-Mo/MCM-41(Na)。UV-Vis结果表明,部分Co与MCM-41(S)中少量Al发生相互作用,生成了CoAl2O4,是造成Co-Mo/MCM-41(S)活性降低的重要因素。而在Co-Mo/MCM-41(K)和Co-Mo/MCM-41(Na)中,除CoAl2O4物种之外,碱金属的引入还促进了Co3O4物种的形成,使其活性进一步降低。 展开更多

关键词 加氢脱硫 MCM-41 CO-MO 碱金属 离子交换

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CoNiMo/MCM-41催化的二苯并噻吩加氢脱硫反应 被引量：4

11

作者 周峰 李翔 +1 位作者 王安杰 王林英 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第5期491-495,共5页

以质量分数为0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了全硅MCM-41担载的CoMo、NiMo以及CoNiMo硫化物催化剂的加氢脱硫(HDS)反应性能。结果表明,DBT在NiMo/MCM-41催化剂上主要通过加氢反应路径脱硫,而在CoMo/MCM-41和CoNiM... 以质量分数为0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了全硅MCM-41担载的CoMo、NiMo以及CoNiMo硫化物催化剂的加氢脱硫(HDS)反应性能。结果表明,DBT在NiMo/MCM-41催化剂上主要通过加氢反应路径脱硫,而在CoMo/MCM-41和CoNiMo/MCM-41催化剂上主要通过直接脱硫反应路径脱硫。NiMo/MCM-41催化剂的HDS活性远高于CoMo/MCM-41或CoNiMo/MCM-41催化剂。CoNiMo/MCM-41催化剂反应性能与CoMo/MCM-41催化剂相似,没有观察到明显的双助剂效应。根据紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)的测定结果,Co与Mo之间的相互作用比Ni与Mo之间的相互作用强,在CoNiMo/MCM-41催化剂中Co会优先与Mo结合,形成与CoMo/MCM-41催化剂中类似的活性相,表现出与CoMo/MCM-41催化剂相似的催化特性。 展开更多

关键词 加氢脱硫 MCM-41 COMO NIMO CoNiMo

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H_2等离子体制备免焙烧Ce改性的MoP加氢脱硫催化剂 被引量：3

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作者 王伟 遇治权 +2 位作者 李翔 王安杰 亓伟 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第4期633-638,共6页

采用免焙烧法制备催化剂前驱体,用H_2等离子体还原制备免焙烧的MoP(NC-MoP)催化剂和Ce改性的MoP(Ce-MoP(n))催化剂。对制备的催化剂进行XRD和N_2物理吸附表征,并用质量分数为0.8%的二苯并噻吩/十氢萘(DBT)溶液来考察催化剂的加氢脱硫(H... 采用免焙烧法制备催化剂前驱体,用H_2等离子体还原制备免焙烧的MoP(NC-MoP)催化剂和Ce改性的MoP(Ce-MoP(n))催化剂。对制备的催化剂进行XRD和N_2物理吸附表征,并用质量分数为0.8%的二苯并噻吩/十氢萘(DBT)溶液来考察催化剂的加氢脱硫(HDS)反应活性。与焙烧的MoP(C-MoP)催化剂相比,NC-MoP具有较小的颗粒尺寸和较大的比表面积,从而具有较高的DBT加氢脱硫反应活性;引入Ce后,催化剂的颗粒尺寸降低,比表面积增加,反应活性提高;Ce含量较低时,助催化效果随着Ce含量的增加而增强,Ce-MoP(0.3)具有最高的反应活性。 展开更多

关键词 磷化钼 加氢脱硫(HDS) 铈 改性 H2等离子体 免焙烧

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二氧化碳和甲醇氢等离子体催化反应合成碳酸二甲酯 被引量：4

13

作者 崔艳宏 王超 +1 位作者 王安杰 王伟 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第3期48-51,共4页

采用等体积浸渍法制备了Al2O3负载Cu催化剂，用于低温氢等离子体法研究CO2和甲醇在石英管反应器中的催化反应性能。结果表明，Cu/Al2O3表面均匀分散Cu的晶体表面可以解离吸附CO2，将电子传递到CO2分子中，生成了活化态CO2–物种。 CO2... 采用等体积浸渍法制备了Al2O3负载Cu催化剂，用于低温氢等离子体法研究CO2和甲醇在石英管反应器中的催化反应性能。结果表明，Cu/Al2O3表面均匀分散Cu的晶体表面可以解离吸附CO2，将电子传递到CO2分子中，生成了活化态CO2–物种。 CO2和甲醇在Cu/Al2O3表面上反应的产物有二甲醚、乙醛、丙酮、甲醇、乙醇、1,1-二甲氧基乙醇、碳酸二甲酯（DMC）、乙酸等物质，其生成DMC的转化率达9.2%。 展开更多

关键词 二氧化碳 甲醇 碳酸二甲酯 氢等离子体 催化反应

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Pd/Hβ和Pd/Ce-β在水相苯酚加氢脱氧反应中的催化性能 被引量：2

14

作者 遇治权 王福俊 +3 位作者 徐晓瑀 王瑶 李翔 王安杰 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第2期529-534,共6页

以Hβ和Ce-β为载体,采用等体积浸渍法制备了Pd/Hβ和Pd/Ce-β催化剂(1%,质量分数)。以含5.0%(质量分数)苯酚的水溶液作原料,考察了该催化剂在苯酚水相加氢脱氧(HDO)反应中的催化性能。研究发现,苯酚水相HDO反应中环己酮加氢生成环己醇... 以Hβ和Ce-β为载体,采用等体积浸渍法制备了Pd/Hβ和Pd/Ce-β催化剂(1%,质量分数)。以含5.0%(质量分数)苯酚的水溶液作原料,考察了该催化剂在苯酚水相加氢脱氧(HDO)反应中的催化性能。研究发现,苯酚水相HDO反应中环己酮加氢生成环己醇的反应是速率控制步骤,双环产物主要源于中间产物环己酮与环己醇的烷基化反应。Ce的引入可提高Pd催化剂的HDO活性,促进催化加氢活性,而抑制烷基化反应。 展开更多

关键词 水相 加氢脱氧(HDO) 苯酚 钯(Pd) Β分子筛

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[BMIM][BF_4]离子液体萃取脱除氧化柴油中砜类化合物 被引量：3

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作者 韩兴华 李翔 +3 位作者 王安杰 王瑶 陈永英 胡永康 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第6期1062-1066,共5页

用离子液体1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([BMIM][BF4])萃取脱除氧化柴油中的砜类化合物,考察了萃取时间、萃取温度、离子液体与氧化柴油体积比、萃取级数对[BMIM][BF4]离子液体萃取脱除砜类化合物的影响。结果表明,与直接萃取脱除柴油... 用离子液体1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([BMIM][BF4])萃取脱除氧化柴油中的砜类化合物,考察了萃取时间、萃取温度、离子液体与氧化柴油体积比、萃取级数对[BMIM][BF4]离子液体萃取脱除砜类化合物的影响。结果表明,与直接萃取脱除柴油中的含硫化合物相比,[BMIM][BF4]对氧化柴油中的砜类含硫化合物表现出更佳的萃取性能。在萃取温度30℃、[BMIM][BF4]/氧化柴油体积比为0.5时,经[BMIM][BF4]萃取3次,氧化柴油的硫质量分数从125.1μg/g降至6.2μg/g。与传统的萃取剂N,N-二甲基甲酰胺(DMF)相比,[BMIM][BF4]的萃取脱硫率略低,但柴油回收率较高,且柴油的性质基本未变。 展开更多

关键词 离子液体 萃取脱硫 氧化柴油 砜

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不同磷源等离子体制备高活性Ni_2P加氢脱硫催化剂 被引量：2

16

作者 王超 王安杰 +1 位作者 李翔 王伟 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2017年第3期6-9,26,共5页

以氯化镍(硝酸镍)和次磷酸铵(磷酸氢二铵)(Ni:P摩尔比为1)为原料,氢等离子体还原法(PR)制备高活性加氢脱硫Ni_2P催化剂,新制备的催化剂在移入固定床反应器之前用质量分数10%H_2S/Ar钝化,以保护其结构不被破坏。以质量分数为0.8%的二苯... 以氯化镍(硝酸镍)和次磷酸铵(磷酸氢二铵)(Ni:P摩尔比为1)为原料,氢等离子体还原法(PR)制备高活性加氢脱硫Ni_2P催化剂,新制备的催化剂在移入固定床反应器之前用质量分数10%H_2S/Ar钝化,以保护其结构不被破坏。以质量分数为0.8%的二苯并噻吩(DBT)/十氢萘溶液为模型化合物,考察了不同磷原催化剂的加氢脱硫(HDS)性能。X射线衍射(XRD)对制备的催化剂晶相进行了表征。实验证明,低价态P源制备的Ni_2P催化剂(N_2P-1-PR)的加氢脱硫(HDS)活性高于高价态P源制备的Ni_2P催化剂(N_2P-2-PR)。XRD表征结果表明,N_2P-1-PR粒度较小,导致其高活性增加。在Ni_2P催化剂上,DBT主要通过直接脱硫路径(DDS)。 展开更多

关键词 P源 氢等离子体 NI2P 催化剂

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氢等离子体法还原Ni(H_2PO_2)_2制备高活性Ni_2P加氢脱硫催化剂 被引量：1

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作者 王伟 王安杰 +2 位作者 李翔 崔艳宏 亓伟 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第10期80-82,共3页

以次磷酸钠和氯化镍为原料,采用氢等离子体还原法(PR)制备了高活性加氢脱硫(HDS)Ni_2P-PR催化剂,以质量分数为0.8%的二苯并噻吩(DBT)/十氢萘溶液为模型化合物,考察了催化剂的加氢脱硫反应性能,并用X射线衍射(XRD)对催化剂晶相进行表征... 以次磷酸钠和氯化镍为原料,采用氢等离子体还原法(PR)制备了高活性加氢脱硫(HDS)Ni_2P-PR催化剂,以质量分数为0.8%的二苯并噻吩(DBT)/十氢萘溶液为模型化合物,考察了催化剂的加氢脱硫反应性能,并用X射线衍射(XRD)对催化剂晶相进行表征。新制备的催化剂在移入固定床反应器之前用10%H2S/Ar钝化,以保护其结构不被破坏。实验证明,PR还原法制备的Ni_2P-PR催化剂的加氢脱硫活性高于程序升温还原(TPR)法制备的Ni_2P-TPR催化剂。XRD表征结果表明,Ni_2P-PR的粒度较小,活性中心较多,导致其高活性增加。在Ni_2P-PR催化剂上,DBT主要通过直接脱硫(DDS)路径脱硫。 展开更多

关键词 氢等离子体 Ni(H_2PO_2)_2 Ni_2P 二苯并噻吩 加氢脱硫

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氢等离子体法制备Ni_2P和Ni_2P/SiO_2加氢脱硫催化剂 被引量：1

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作者 王伟 王安杰 +1 位作者 李翔 崔艳宏 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2015年第11期51-55,共5页

采用免焙烧的方法,直接将Ni(NO3)2和(NH4)2HPO4盐的前驱体,或是担载Ni(NO3)2和(NH4)2HPO4盐的前驱体通过氢等离子体法(PR)制备了Ni2P-NC-PR,Ni2P(25)/Si O2-NC-PR加氢脱硫催化剂。以质量分数为0.8%的二苯并噻吩/十氢萘溶液为模型化合物... 采用免焙烧的方法,直接将Ni(NO3)2和(NH4)2HPO4盐的前驱体,或是担载Ni(NO3)2和(NH4)2HPO4盐的前驱体通过氢等离子体法(PR)制备了Ni2P-NC-PR,Ni2P(25)/Si O2-NC-PR加氢脱硫催化剂。以质量分数为0.8%的二苯并噻吩/十氢萘溶液为模型化合物,考察了催化剂的HDS反应性能,并用XRD对催化剂晶相进行了表征。新鲜制备的催化剂在移入固定床反应器之前用体积分数10%H2S/Ar钝化,以保护其结构不被破坏。实验证明,PR还原法制备的Ni2P-NC-PR催化剂的加氢脱硫活性高于Ni2P-C-PR催化剂,PR还原法制备的Ni2P(25)/Si O2-NCPR催化剂的加氢脱硫活性高于Ni2P(25)/Si O2-C-PR催化剂。XRD表征结果表明:Ni2P-NC-PR或Ni2P(25)/Si O2-NC-PR催化剂的颗粒尺寸都小于Ni2P-C-PR或Ni2P(25)/Si O2-C-PR催化剂的颗粒尺寸,催化剂的活性中心较多,其高活性可归于其活性中心数量的增加。 展开更多

关键词 氢等离子体 NI2P SiO2 二苯并噻吩 加氢脱硫 免焙烧

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免焙烧制备WP/SiO_2加氢脱硫催化剂 被引量：1

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作者 朱对虎 遇治权 +2 位作者 王伟 黄瑞民 王安杰 《华中师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2017年第6期786-790,共5页

采用等体积浸渍法制备焙烧和免焙烧的催化剂前驱体,用H_2程序升温还原法制备焙烧和免焙烧的WP/SiO_2催化剂.对制备的催化剂进行XRD和N2物理吸附表征,并用质量分数为0.8%的二苯并噻吩/十氢萘溶液来考察催化剂的加氢脱硫反应活性.与焙烧的... 采用等体积浸渍法制备焙烧和免焙烧的催化剂前驱体,用H_2程序升温还原法制备焙烧和免焙烧的WP/SiO_2催化剂.对制备的催化剂进行XRD和N2物理吸附表征,并用质量分数为0.8%的二苯并噻吩/十氢萘溶液来考察催化剂的加氢脱硫反应活性.与焙烧的WP/SiO_2(C-WP/SiO_2)催化剂相比,NC-WP/SiO_2具有较大的比表面积和孔容;反应后,两种催化剂的比表面积和孔容均降低.在NC-WP/SiO_2上,DBT的转化率略低于C-WP/SiO_2,但均随着温度的增加而升高;随着温度的升高,两种催化剂加氢中间体的选择性降低,直接脱硫产物BP的选择性升高,说明增加温度有助于含硫化合物的脱硫.340℃,C-WP/SiO_2催化DBT的反应速率(0.33 mol·g^(-1)·min^(-1))略高于NC-WP/SiO_2(0.28mol·g^(-1)·min^(-1));在NC-WP/SiO_2上,DBT主要以DDS路径脱硫,而在C-WP/SiO_2上,加氢活性较高. 展开更多

关键词 磷化钨 加氢脱硫(HDS) 二苯并噻吩 免焙烧

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2-苯基环己硫醇在γ-Al_(2)O_(3)和SiO_(2)负载的MoS_(2)催化剂上的脱硫反应 被引量：1

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作者 王琳 周学荣 +2 位作者 李翔 王安杰 刘盛男 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第2期239-251,共13页

合成了2-苯基环己硫醇(2-PCHT),在临氢和非临氢条件下研究了其在γ-Al_(2)O_(3)和SiO_(2)担载的MoS_(2)催化剂上的脱硫反应。采用X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、N2吸附-脱附等温曲线和透射电镜(TEM)等手段对所制备的样品进... 合成了2-苯基环己硫醇(2-PCHT),在临氢和非临氢条件下研究了其在γ-Al_(2)O_(3)和SiO_(2)担载的MoS_(2)催化剂上的脱硫反应。采用X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、N2吸附-脱附等温曲线和透射电镜(TEM)等手段对所制备的样品进行分析表征。结果表明:MoO3高度分散于载体γ-Al_(2)O_(3)和SiO_(2)中;在240℃和5.0 MPa H2条件下,2-PCHT在MoS_(2)上主要通过β消除、氢解和脱氢3条路径脱硫,其中β消除和氢解并重,氢解快于β消除;非临氢条件下,主要通过β消除、C-S键均裂(或氢解)以及脱氢3条平行路径脱硫,并以β消除为主,临氢和非临氢条件下,2-PCHT在MoS_(2)催化剂上β消除路径不同。临氢条件下,MoS_(2)/Al_(2)O_(3)的氢解活性高于MoS_(2)/SiO_(2);非临氢条件下,MoS_(2)/Al_(2)O_(3)的β消除活性高于MoS_(2)/SiO_(2)。含氮化合物哌啶对β消除路径和脱氢路径有较强的抑制作用,但对氢解和C-S键均裂路径几乎没有影响。MoS_(2)的加氢活性以及对2-PCHT的脱硫活性均高于WS2。 展开更多

关键词 2-苯基环己硫醇 MoS_(2) 脱硫 环烷基C-S键 哌啶 SiO_(2) γ-Al_(2)O_(3)

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