馏分油氧化脱硫技术进展

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作者 王雪松 王安杰 +2 位作者 李翔 王瑶 鄢景森 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2005年第z1期73-76,共4页

介绍了馏分油氧化脱硫技术的新进展。氧化脱硫反应体系主要包括双氧水(氧化剂)与羧酸(催化剂)或粉末固体催化剂体系、光催化氧化体系、分子氧氧化体系、固定床催化氧化体系等。含硫化合物在不同反应体系中的反应活性顺序不同,而且溶剂... 介绍了馏分油氧化脱硫技术的新进展。氧化脱硫反应体系主要包括双氧水(氧化剂)与羧酸(催化剂)或粉末固体催化剂体系、光催化氧化体系、分子氧氧化体系、固定床催化氧化体系等。含硫化合物在不同反应体系中的反应活性顺序不同,而且溶剂对含硫化合物的脱除也有很大的影响。氧化脱硫技术具有反应条件温和、不使用昂贵的氢气、投资和操作费用低等优点,与加氢脱硫技术组合可实现超深度脱硫。 展开更多

关键词 粗柴油 氧化 脱硫 光化学 光催化剂 过氧化氢

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Ni-W/Si-MCM-41加氢脱硫催化剂中Ni的助剂作用 被引量：8

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作者 李翔 王安杰 +2 位作者 孙仲超 李矗 胡永康 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期67-74,共8页

在中压固定床反应器上,以含质量分数0.2%～0.8%二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了Ni-W/Si-MCM-41催化下的加氢脱硫反应(HDS)动力学.结果表明,HDS反应的表观活化能(EHDS)和氢解反应的表观活化能(EHYG)在Ni/W摩尔比为0.75... 在中压固定床反应器上,以含质量分数0.2%～0.8%二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了Ni-W/Si-MCM-41催化下的加氢脱硫反应(HDS)动力学.结果表明,HDS反应的表观活化能(EHDS)和氢解反应的表观活化能(EHYG)在Ni/W摩尔比为0.75时最小,而加氢反应的表观活化能(EHYD)则随Ni/W摩尔比的增加单调降低,表明在Ni-W/Si-MCM-41催化剂上加氢和氢解的活性中心不同.紫外/可见漫反射光谱(UV-Vis)和程序升温还原技术(TPR)表征的结果表明,Ni-W/Si-MCM-41的加氢活性中心可能与催化剂表面八面体配位的Ni物种有关,而氢解活性则与NiO-WO3混合物种的还原性能有一定对应关系. 展开更多

关键词 深度加氢脱硫 Si—MCM-41 Ni—W/Si—MCM-41催化剂 动力学 二苯并噻吩(DBT)

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ZSM-5/MCM-41介孔硅铝分子筛担载Pd和Pt制备加氢脱硫催化剂 被引量：16

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作者 王林英 王安杰 +2 位作者 李翔 周峰 胡永康 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第3期380-387,共8页

将ZSM-5溶于偏硅酸钠水溶液,以十六烷基三甲基溴化铵作模板剂,用水热合成法自组装合成了具有较强酸性和不同SiO2/Al2O3摩尔比(n(SiO2)/n(Al2O3))的ZSM-5/MCM-41介孔硅铝分子筛(记为ZM(x),x=n(SiO2)/n(Al2O3))。以二苯并噻吩(DBT)质量分... 将ZSM-5溶于偏硅酸钠水溶液,以十六烷基三甲基溴化铵作模板剂,用水热合成法自组装合成了具有较强酸性和不同SiO2/Al2O3摩尔比(n(SiO2)/n(Al2O3))的ZSM-5/MCM-41介孔硅铝分子筛(记为ZM(x),x=n(SiO2)/n(Al2O3))。以二苯并噻吩(DBT)质量分数为0.8%的十氢萘溶液为模型化合物,考察了Si-MCM-41和ZM(x)担载的Pd和Pt催化剂催化加氢脱硫(HDS)反应的活性。结果表明,担载Pt和Pd不会破坏ZM(x)的介孔结构;DBT在Pd催化剂上主要通过加氢路径脱硫,而在Pt催化剂上则直接脱硫和加氢2条反应路径并重;Si-MCM-41为载体的催化剂HDS活性较低并且失活较快,以ZM(x)为载体的Pd和Pt催化剂加氢活性、加氢脱硫活性、加氢裂化活性及稳定性都有显著提高;ZM(x)担载的Pt和Pd催化剂催化HDS反应的活性可能与其活性组分分散度以及载体的B酸和L酸比例(B/L)有关,具有较好的活性组分分散度和较高B/L比例的ZM(60)担载的Pd和Pt催化剂表现出最佳的加氢脱硫活性和稳定性。 展开更多

关键词 加氢脱硫 MCM-41 ZSM-5 介孔硅铝分子筛 PD PT

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Keggin结构磷钼酸及其钠盐催化的二苯并噻吩氧化脱硫反应 被引量：11

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作者 祁广铎 李翔 +2 位作者 王安杰 韩兴华 王桂茹 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第6期652-656,共5页

以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物和油溶性过氧化羟基异丙苯(CHP)作氧化剂,考察了Keggin结构的磷钼酸(H_3PMo_(12)O_(40))及其钠盐(Na_3PMo_(12)O_(40))的氧化脱硫性能,并与硅钼酸(H_4SiMo_(12)O_(40))及磷钨酸(H_3PW_(12)O_(40))氧化脱... 以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物和油溶性过氧化羟基异丙苯(CHP)作氧化剂,考察了Keggin结构的磷钼酸(H_3PMo_(12)O_(40))及其钠盐(Na_3PMo_(12)O_(40))的氧化脱硫性能,并与硅钼酸(H_4SiMo_(12)O_(40))及磷钨酸(H_3PW_(12)O_(40))氧化脱硫性能进行对比。结果表明,H_3PMo_(12)O_(40)/SiO_2氧化脱硫活性远高于H_4SiMo_(12)O_(40)/SiO_2,而H_3PW_(12)O_(40)/SiO_2则基本没有活性。SiO_2担载的磷钼酸及其钠盐催化DBT氧化脱硫反应活性与非负载型催化剂相比有了明显的提高。非负载型磷钼酸及其钠盐以及H_3PMo_(12)O_(40)/SiO2在催化DBT氧化脱硫反应中都表现出一定的活性诱导期,而Na_3PMo_(12)O_(40)/SiO_2则因其较高的反应活性和CHP有效利用率,并且没有明显诱导期,在DBT氧化脱硫反应中表现出良好的催化性能。 展开更多

关键词 磷钼酸 磷钼酸钠 二苯并噻吩 过氧化羟基异丙苯 氧化脱硫(ODS)

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TiO_2的加入对非负载的Ni_2P催化剂加氢脱氮性能的促进作用 被引量：6

5

作者 鲁墨弘 王安杰 +2 位作者 李翔 单玉华 胡永康 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第4期522-526,共5页

分别采用共沉淀法和浸渍法将TiO2引入到非负载的磷化镍(Ni2P)催化剂中,并以喹啉(Q)作为模型化合物,考察了2种方法制备的Ti-Ni2P催化剂对喹啉加氢脱氮(HDN)反应性能的影响。同时,采用XRD、N2吸附和XPS手段表征了所制备的催化剂。结果表明... 分别采用共沉淀法和浸渍法将TiO2引入到非负载的磷化镍(Ni2P)催化剂中,并以喹啉(Q)作为模型化合物,考察了2种方法制备的Ti-Ni2P催化剂对喹啉加氢脱氮(HDN)反应性能的影响。同时,采用XRD、N2吸附和XPS手段表征了所制备的催化剂。结果表明,采用共沉淀法和浸渍法引入的TiO2均对Ni2P催化剂HDN反应活性有很大的促进作用,用浸渍法制备的Ni2P催化剂活性更高。存在于Ni2P表面的TiO2与Ni2P之间存在相互作用是促进Ni2P HDN活性的主要原因。浸渍法制备的Ni2P催化剂表面的TiO2含量更高,因此对HDN反应活性的促进效果更加显著。 展开更多

关键词 磷化镍(Ni2P) TiO2 加氢脱氮(HDN) 喹啉

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Na^+、K^+离子交换对Co-Mo/MCM-41加氢脱硫催化剂的影响 被引量：3

6

作者 李翔 王安杰 +2 位作者 张生 鲁墨弘 胡永康 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第5期1-6,共6页

用偏硅酸钠和正硅酸乙酯作硅源制备了MCM-41(分别记作MCM-41(S)和MCM-41(T))分子筛,并用Na2C2O4和K2C2O4对MCM-41(S)进行了碱金属离子交换改性。以质量分数0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了不同MCM-41担载的Co-Mo... 用偏硅酸钠和正硅酸乙酯作硅源制备了MCM-41(分别记作MCM-41(S)和MCM-41(T))分子筛,并用Na2C2O4和K2C2O4对MCM-41(S)进行了碱金属离子交换改性。以质量分数0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了不同MCM-41担载的Co-Mo硫化物催化剂对DBT的加氢脱硫反应性能。结果表明,MCM-41担载的Co-Mo催化剂加氢活性较低,DBT主要通过直接脱硫反应路径脱硫。其活性顺序为:Co-Mo/MCM-41(T)>Co-Mo/MCM-41(S)>Co-Mo/MCM-41(K)>Co-Mo/MCM-41(Na)。UV-Vis结果表明,部分Co与MCM-41(S)中少量Al发生相互作用,生成了CoAl2O4,是造成Co-Mo/MCM-41(S)活性降低的重要因素。而在Co-Mo/MCM-41(K)和Co-Mo/MCM-41(Na)中,除CoAl2O4物种之外,碱金属的引入还促进了Co3O4物种的形成,使其活性进一步降低。 展开更多

关键词 加氢脱硫 MCM-41 CO-MO 碱金属 离子交换

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芳香杂环含硫化合物C-S键断裂方式 被引量：8

7

作者 李翔 王安杰 +2 位作者 柳广厦 李聪聪 陈永英 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第6期1039-1052,共14页

主要总结分析了二苯并噻吩类含硫化合物及其加氢中间体中C-S键类型和断裂方式,同时对二苯并噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩在过渡金属硫化物和磷化物上的加氢脱硫(HDS)反应网络和动力学进行了综述。在这些含硫化合物的HDS反应网络中包含了... 主要总结分析了二苯并噻吩类含硫化合物及其加氢中间体中C-S键类型和断裂方式,同时对二苯并噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩在过渡金属硫化物和磷化物上的加氢脱硫(HDS)反应网络和动力学进行了综述。在这些含硫化合物的HDS反应网络中包含了多种C-S键,其断裂机理呈现多样性,决定了催化剂活性中心的多样性和复杂性。因此,每一种HDS催化剂都表现出独特的催化性能。该综述有助于理解HDS催化剂构效关系,为深度HDS催化剂的开发提供理论支持。 展开更多

关键词 加氢脱硫 芳香杂环含硫化合物 CiS键 断裂 机理

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CoNiMo/MCM-41催化的二苯并噻吩加氢脱硫反应 被引量：4

8

作者 周峰 李翔 +1 位作者 王安杰 王林英 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第5期491-495,共5页

以质量分数为0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了全硅MCM-41担载的CoMo、NiMo以及CoNiMo硫化物催化剂的加氢脱硫(HDS)反应性能。结果表明,DBT在NiMo/MCM-41催化剂上主要通过加氢反应路径脱硫,而在CoMo/MCM-41和CoNiM... 以质量分数为0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了全硅MCM-41担载的CoMo、NiMo以及CoNiMo硫化物催化剂的加氢脱硫(HDS)反应性能。结果表明,DBT在NiMo/MCM-41催化剂上主要通过加氢反应路径脱硫,而在CoMo/MCM-41和CoNiMo/MCM-41催化剂上主要通过直接脱硫反应路径脱硫。NiMo/MCM-41催化剂的HDS活性远高于CoMo/MCM-41或CoNiMo/MCM-41催化剂。CoNiMo/MCM-41催化剂反应性能与CoMo/MCM-41催化剂相似,没有观察到明显的双助剂效应。根据紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)的测定结果,Co与Mo之间的相互作用比Ni与Mo之间的相互作用强,在CoNiMo/MCM-41催化剂中Co会优先与Mo结合,形成与CoMo/MCM-41催化剂中类似的活性相,表现出与CoMo/MCM-41催化剂相似的催化特性。 展开更多

关键词 加氢脱硫 MCM-41 COMO NIMO CoNiMo

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改性Ti-MCM-41催化剂对过氧化氢异丙苯环氧化丙烯反应的影响 被引量：1

9

作者 倪晓磊 刘靖 +1 位作者 王安杰 胡永康 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第9期1050-1055,共6页

以NH_3氮化法和甲基硅烷化法等改性方法处理Ti-MCM-41分子筛,并研究了不同改性方法对分子筛结晶度、结构、酸性及疏水性的影响;考察了改性分子筛催化剂对不同来源过氧化氢异丙苯(CHP)催化环氧化丙烯制环氧丙烷(PO)反应的影响。采用XRD、... 以NH_3氮化法和甲基硅烷化法等改性方法处理Ti-MCM-41分子筛,并研究了不同改性方法对分子筛结晶度、结构、酸性及疏水性的影响;考察了改性分子筛催化剂对不同来源过氧化氢异丙苯(CHP)催化环氧化丙烯制环氧丙烷(PO)反应的影响。采用XRD、N_2吸附-脱附、FTIR、Py-IR、UV-Vis等表征方法对催化剂结构进行表征。表征结果显示,改性处理会导致分子筛孔道收缩、结晶度降低,但仍具有MCM-41分子筛的六方相孔结构。实验结果表明,NH_3氮化改性的催化剂,由于酸强度降低,能减少CHP无效分解,CHP的利用率由66.1%提高至80.4%;而经甲基硅烷化改性的催化剂,由于表面疏水性的提高,可提高PO的选择性至99.6%。 展开更多

关键词 Ti-MCM-41催化剂 过氧化氢异丙苯 酸强度 环氧丙烷 丙烯

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免焙烧制备WP/SiO_2加氢脱硫催化剂 被引量：1

10

作者 朱对虎 遇治权 +2 位作者 王伟 黄瑞民 王安杰 《华中师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2017年第6期786-790,共5页

采用等体积浸渍法制备焙烧和免焙烧的催化剂前驱体,用H_2程序升温还原法制备焙烧和免焙烧的WP/SiO_2催化剂.对制备的催化剂进行XRD和N2物理吸附表征,并用质量分数为0.8%的二苯并噻吩/十氢萘溶液来考察催化剂的加氢脱硫反应活性.与焙烧的... 采用等体积浸渍法制备焙烧和免焙烧的催化剂前驱体,用H_2程序升温还原法制备焙烧和免焙烧的WP/SiO_2催化剂.对制备的催化剂进行XRD和N2物理吸附表征,并用质量分数为0.8%的二苯并噻吩/十氢萘溶液来考察催化剂的加氢脱硫反应活性.与焙烧的WP/SiO_2(C-WP/SiO_2)催化剂相比,NC-WP/SiO_2具有较大的比表面积和孔容;反应后,两种催化剂的比表面积和孔容均降低.在NC-WP/SiO_2上,DBT的转化率略低于C-WP/SiO_2,但均随着温度的增加而升高;随着温度的升高,两种催化剂加氢中间体的选择性降低,直接脱硫产物BP的选择性升高,说明增加温度有助于含硫化合物的脱硫.340℃,C-WP/SiO_2催化DBT的反应速率(0.33 mol·g^(-1)·min^(-1))略高于NC-WP/SiO_2(0.28mol·g^(-1)·min^(-1));在NC-WP/SiO_2上,DBT主要以DDS路径脱硫,而在C-WP/SiO_2上,加氢活性较高. 展开更多

关键词 磷化钨 加氢脱硫(HDS) 二苯并噻吩 免焙烧

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2-苯基环己硫醇在γ-Al_(2)O_(3)和SiO_(2)负载的MoS_(2)催化剂上的脱硫反应 被引量：1

11

作者 王琳 周学荣 +2 位作者 李翔 王安杰 刘盛男 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第2期239-251,共13页

合成了2-苯基环己硫醇(2-PCHT),在临氢和非临氢条件下研究了其在γ-Al_(2)O_(3)和SiO_(2)担载的MoS_(2)催化剂上的脱硫反应。采用X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、N2吸附-脱附等温曲线和透射电镜(TEM)等手段对所制备的样品进... 合成了2-苯基环己硫醇(2-PCHT),在临氢和非临氢条件下研究了其在γ-Al_(2)O_(3)和SiO_(2)担载的MoS_(2)催化剂上的脱硫反应。采用X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、N2吸附-脱附等温曲线和透射电镜(TEM)等手段对所制备的样品进行分析表征。结果表明:MoO3高度分散于载体γ-Al_(2)O_(3)和SiO_(2)中;在240℃和5.0 MPa H2条件下,2-PCHT在MoS_(2)上主要通过β消除、氢解和脱氢3条路径脱硫,其中β消除和氢解并重,氢解快于β消除;非临氢条件下,主要通过β消除、C-S键均裂(或氢解)以及脱氢3条平行路径脱硫,并以β消除为主,临氢和非临氢条件下,2-PCHT在MoS_(2)催化剂上β消除路径不同。临氢条件下,MoS_(2)/Al_(2)O_(3)的氢解活性高于MoS_(2)/SiO_(2);非临氢条件下,MoS_(2)/Al_(2)O_(3)的β消除活性高于MoS_(2)/SiO_(2)。含氮化合物哌啶对β消除路径和脱氢路径有较强的抑制作用,但对氢解和C-S键均裂路径几乎没有影响。MoS_(2)的加氢活性以及对2-PCHT的脱硫活性均高于WS2。 展开更多

关键词 2-苯基环己硫醇 MoS_(2) 脱硫 环烷基C-S键 哌啶 SiO_(2) γ-Al_(2)O_(3)

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空气催化氧化二苯并噻吩的研究 被引量：5

12

作者 常杰 刘靖 +3 位作者 王安杰 李翔 倪晓磊 胡永康 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第11期1132-1136,共5页

以十氢萘、正辛烷、甲苯作为柴油中环烷烃、直链烷烃、芳香烃组分的代表为溶剂,分别研究了二苯并噻吩(DBT)在各溶剂中的氧化反应。以空气为氧化剂,过氧化苯甲酰(BPO)为引发剂,引发DBT溶液的溶剂分子发生自氧化反应,生成相应的有机过氧化... 以十氢萘、正辛烷、甲苯作为柴油中环烷烃、直链烷烃、芳香烃组分的代表为溶剂,分别研究了二苯并噻吩(DBT)在各溶剂中的氧化反应。以空气为氧化剂,过氧化苯甲酰(BPO)为引发剂,引发DBT溶液的溶剂分子发生自氧化反应,生成相应的有机过氧化物,用碘量滴定法测定有机过氧化物的生成;在催化剂Ti-MCM-41存在下,用原位生成的有机过氧化物将DBT氧化为二苯并噻吩砜。考察了Ti-MCM-41中钛硅摩尔比、引发剂用量、反应温度和不同溶剂对反应的影响:当n(Ti)/n(S i)=0.02,ρ(引发剂)=6 g/L,70℃,DBT转化率最高,在以十氢萘和正辛烷为溶剂时,二苯并噻吩的转化率均可达100%;在以甲苯为溶剂时,二苯并噻吩的转化率为83%。由于柴油中含有直链烷烃和环烷烃,所以采用该方法有望达到深度脱硫的目的。 展开更多

关键词 二苯并噻吩 氧化 空气 有机过氧化物

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TiO_2对Ni-Mo/MCM-41催化剂加氢脱硫性能的影响 被引量：9

13

作者 吴春雷 李翔 王安杰 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第2期171-176,共6页

采用分步浸渍法制备了Ti O2改性的Ni-Mo/MCM-41加氢脱硫(HDS)催化剂,并以质量分数为0.8%的二苯并噻吩的十氢萘溶液作为模型化合物,考察了Ti O2及其引入顺序对Ni-Mo/MCM-41 HDS反应催化活性的影响。紫外/可见漫反射光谱(UV-Vis)、程序升... 采用分步浸渍法制备了Ti O2改性的Ni-Mo/MCM-41加氢脱硫(HDS)催化剂,并以质量分数为0.8%的二苯并噻吩的十氢萘溶液作为模型化合物,考察了Ti O2及其引入顺序对Ni-Mo/MCM-41 HDS反应催化活性的影响。紫外/可见漫反射光谱(UV-Vis)、程序升温还原(TPR)以及NH3-TPD结果表明,Ti O2的引入对Ni-Mo/MCM-41催化剂活性物种配位状态及其还原性能和酸性影响不显著。由HDS反应结果可以看出,引入Ti O2虽然抑制了Ni-Mo/MCM-41的直接脱硫反应路径(DDS)的活性,但显著提高了其加氢反应路径(HYD)活性,进而提高了总的HDS反应活性。先引入Ni-Mo活性组分然后引入Ti O2能更有效地提高催化剂HDS反应活性。根据反应产物组成分析,Ti O2可能主要通过提高Ni-Mo/MCM-41硫化物酸性来提高催化剂的HYD和HDS活性。 展开更多

关键词 加氢脱硫 Ni—Mo TIO2 MCM-41 二苯并噻吩 分步浸渍

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以活性炭为载体制备Pd和Pt加氢脱硫催化剂 被引量：7

14

作者 董超 李翔 +1 位作者 王安杰 陈永英 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第2期542-549,共8页

分别以椰壳活性炭、果壳活性炭和木质活性炭为载体,采用等体积浸渍法制备了Pd/C和Pt/C催化剂。以二苯并噻吩(DBT)为模型含硫化合物,考察了不同种类活性炭负载的贵金属催化剂加氢脱硫(HDS)催化性能。结果表明,增加活性炭表面酸性含氧基... 分别以椰壳活性炭、果壳活性炭和木质活性炭为载体,采用等体积浸渍法制备了Pd/C和Pt/C催化剂。以二苯并噻吩(DBT)为模型含硫化合物,考察了不同种类活性炭负载的贵金属催化剂加氢脱硫(HDS)催化性能。结果表明,增加活性炭表面酸性含氧基团或碱性基团数量都有助于提高Pt和Pd的分散度。DBT在Pd/C和Pt/C催化剂催化下进行HDS反应时,直接脱硫(DDS)路径选择性高于加氢反应路径(HYD)选择性,其中Pt/C催化剂的HDS催化活性和DDS路径选择性都显著高于Pd/C催化剂。Pd/C和Pt/C催化剂的HDS催化性能主要取决于载体表面官能团的种类和分布。Pd和Pt催化剂的HYD反应路径选择性和稳定性都随载体表面酸性含氧基团的增加而增加,但它们断裂C—S的活性却有所降低;增加载体表面碱性基团数量则有助于提高催化剂断裂C—S的活性,但不利于其稳定性。 展开更多

关键词 钯 铂 活性炭 加氢脱硫

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K_2O对Co-Mo/MCM-41催化剂加氢脱硫性能的影响 被引量：7

15

作者 果崇申 李翔 王安杰 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期640-645,共6页

分别采用分步浸渍法和共浸渍法将K2O引入Co-Mo/MCM-41催化剂的前驱体中,制得的催化剂分别记作K-Co Mo/MCM-41和KCo Mo/MCM-41,并以质量分数0.8%二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液作模型化合物,考察了3种硫化物催化剂对其加氢脱硫(HDS)反应的... 分别采用分步浸渍法和共浸渍法将K2O引入Co-Mo/MCM-41催化剂的前驱体中,制得的催化剂分别记作K-Co Mo/MCM-41和KCo Mo/MCM-41,并以质量分数0.8%二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液作模型化合物,考察了3种硫化物催化剂对其加氢脱硫(HDS)反应的催化性能。采用XRD、UV-Vis和TPR分析手段对所得的催化剂进行了表征。结果表明,采用共浸渍法引入K2O,不仅破坏了载体全硅MCM-41的结构,还降低了Co-Mo/MCM-41催化剂中八面体配位的Mo物种含量;采用分步浸渍法将K2O引入Co-Mo/MCM-41前驱体中,对催化剂中物种的分布和配位状态影响不大,但抑制了Co-Mo/MCM-41前驱体的还原。DBT的脱硫路径有直接脱硫(DDS)和加氢脱硫(HYD)两条路径,在Co-Mo/MCM-41硫化物催化剂上,主要通过DDS路径脱硫。KCo Mo/MCM-41对DBT的DDS和HYD的催化活性都低于Co-Mo/MCM-41,因而总的DBT HDS反应活性也较低。而采用分步浸渍法引入K2O对Co-Mo/MCM-41总的DBT HDS催化活性影响不大,但提高了Co-Mo/MCM-41对DDS路径的催化活性,同时抑制了其对HYD路径的催化活性,降低了反应过程中氢气的消耗。 展开更多

关键词 加氢脱硫 CO-MO K2O MCM-41 共浸渍 分步浸渍

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镧氧化物对体相MoP加氢脱氮反应性能的影响 被引量：4

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作者 徐艳春 李翔 +2 位作者 王安杰 遇治权 陈永英 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第1期115-122,共8页

采用共沉淀法制备了体相MoP催化剂和La2O3改性的MoP催化剂,用XRD、N2物理吸附及TEM等手段对催化剂进行表征。以喹啉及其加氢中间体十氢喹啉(DHQ)为模型含氮化合物,研究了这些催化剂的加氢脱氮反应性能。结果表明,La2O3是MoP催化剂的有... 采用共沉淀法制备了体相MoP催化剂和La2O3改性的MoP催化剂,用XRD、N2物理吸附及TEM等手段对催化剂进行表征。以喹啉及其加氢中间体十氢喹啉(DHQ)为模型含氮化合物,研究了这些催化剂的加氢脱氮反应性能。结果表明,La2O3是MoP催化剂的有效助剂,同时促进了MoP的加氢活性和C—N键断裂活性,但抑制了DHQ的脱氢。当La/Mo摩尔比大于0.2时,增加La2O3含量能够显著提高催化剂的比表面积。La2O3含量过高主要生成LaPO4。La2O3改性的MoP催化剂的活性随La/Mo摩尔比增加而增加。当La/Mo摩尔比大于0.3(催化剂记为La-MoP(0.3))时,继续增加La2O3含量对催化剂活性影响不大。La-MoP(0.3)中活性相分散度高于MoP催化剂,并且活性相主要呈棒状,不同于MoP催化剂的卵石状。催化剂的性能与其比表面积或分散度之间没有直接联系。喹啉在这些催化剂上主要通过DHQ路径脱氮,引入La2O3对喹啉HDN反应的促进作用比对DHQ的HDN反应更为显著。 展开更多

关键词 加氢脱氮 MOP 镧氧化物 喹啉 助剂

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TiO_2改性的Ni_2P催化剂对选择加氢脱除芳烃中烯烃反应的催化性能 被引量：3

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作者 张艳玲 李翔 +1 位作者 王安杰 王瑶 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第3期346-350,共5页

采用共沉淀法制备了TiO2改性的Ni2P催化剂(Tix-Ni2P,x为体相Ti/Ni摩尔比),并以质量分数1.5%的庚烯-1的甲苯溶液作为原料,考察了TiO2改性对Ni2P催化剂加氢活性的影响。XRD和XPS结果表明,TiO2物种主要位于催化剂表面,没有与Ni2P形成固溶... 采用共沉淀法制备了TiO2改性的Ni2P催化剂(Tix-Ni2P,x为体相Ti/Ni摩尔比),并以质量分数1.5%的庚烯-1的甲苯溶液作为原料,考察了TiO2改性对Ni2P催化剂加氢活性的影响。XRD和XPS结果表明,TiO2物种主要位于催化剂表面,没有与Ni2P形成固溶体或发生反应生成NiP5Ti2,但促进了Ni2P的生成,并与催化剂表面物种存在较强的电子相互作用,使得催化剂表面处于"富电子"状态。引入TiO2显著提高了Ni2P催化剂的加氢活性,并且在实验考察的体相Ti/Ni摩尔比范围内(0～0.1),Tix-Ni2P催化剂加氢活性随TiO2含量的增加而增加。当体相Ti/Ni摩尔比为0.01时,催化剂对庚烯-1表现出良好的选择加氢性能,甲苯基本没有损失。而当体相Ti/Ni摩尔比大于0.01时,催化剂能够同时催化庚烯-1和甲苯的加氢反应。 展开更多

关键词 选择加氢 NI2P TIO2 庚烯-1 甲苯

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磷化法制备Ni_(x)P_(y)及其复合材料光解水性能 被引量：1

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作者 颜瑞 孙志超 +5 位作者 张蒙蒙 刘颖雅 遇治权 王伟 王瑶 王安杰 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第5期2468-2475,共8页

磷化镍具有Ni_(3)P、Ni_(12)P_(5)、Ni_(2)P、Ni_(5)P_(4)等多种晶相,深入研究各个晶相的制备规律和稳定存在条件对开发磷化镍基催化材料至关重要。本文系统考察了磷化时间、磷化温度、Ni/P摩尔比、磷化气速和磷源种类对制备晶相的影响... 磷化镍具有Ni_(3)P、Ni_(12)P_(5)、Ni_(2)P、Ni_(5)P_(4)等多种晶相,深入研究各个晶相的制备规律和稳定存在条件对开发磷化镍基催化材料至关重要。本文系统考察了磷化时间、磷化温度、Ni/P摩尔比、磷化气速和磷源种类对制备晶相的影响。结果发现,以Ni_(3)P为前体、红磷为磷源时,可以得到Ni_(5)P_(4)、Ni_(2)P、Ni_(12)P_(5)三种晶相;以次磷酸盐为磷源时只能得到Ni_(2)P和Ni_(12)P_(5)晶相。当以红磷为磷源时,反应温度是影响晶相的主要因素,磷化温度为500℃、600℃和800℃时分别得到Ni_(5)P_(4)、Ni_(2)P和Ni_(12)P_(5)晶相。将制备的Ni_(3)P、Ni_(2)P、Ni_(12)P_(5)和Ni_(5)P_(4)作为助剂,与CdS复合制备光催化复合材料,得到的4种Ni_(x)P_(y)/CdS复合材料均表现出良好的光解水制氢性能,Ni_(5)P_(4)/CdS表现出最优的产氢能力,为CdS的5.4倍。表征结果证明,引入Ni_(x)P_(y)能够有效抑制反应过程中CdS的载流子复合,提升其光解水反应活性。 展开更多

关键词 催化 复合材料 光化学 磷化镍 晶相 硫化镉

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Na_2O及其引入顺序对Ni-Mo/MCM-41催化剂加氢脱硫性能的影响 被引量：1

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作者 李金亮 李翔 +1 位作者 王安杰 果崇申 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第6期859-864,共6页

采用不同顺序将Na2O引入到NiMo/MCM-41催化剂前驱体中,并以质量分数0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液作模型化合物,考察了催化剂的加氢脱硫(HDS)催化性能。结果表明,引入Na2O促进了NiMo/MCM-41催化剂前驱体中-βNiMoO4物种的生成,不... 采用不同顺序将Na2O引入到NiMo/MCM-41催化剂前驱体中,并以质量分数0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液作模型化合物,考察了催化剂的加氢脱硫(HDS)催化性能。结果表明,引入Na2O促进了NiMo/MCM-41催化剂前驱体中-βNiMoO4物种的生成,不利于活性组分的分散,同时还抑制了其还原。分步浸渍法引入Na2O影响了催化剂中Mo物种的配位状态。Na2O引入顺序对NiMo/MCM-41催化剂HDS催化活性有较大影响。共浸渍法引入Na2O时,同时抑制了催化剂的加氢反应路径(HYD)和直接脱硫反应路径(DDS)催化活性,因此其HDS催化活性最低。与共浸渍和在活性组分之后引入Na2O相比,在活性组分之前引入Na2O对催化剂的HYD催化活性影响最小,但DDS催化活性显著增加,提高了总的HDS催化活性。通过控制碱金属氧化物的引入顺序,可以调变催化剂活性和选择性,是一种对硫化物催化剂有效的改性方法。 展开更多

关键词 加氢脱硫 NI-MO NA2O MCM-41 引入顺序

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2-苯基环己硫醇在γ-Al2O3和SiO2负载的WS2催化剂上的脱硫反应 被引量：1

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作者 刘盛男 周学荣 +2 位作者 李翔 王安杰 王琳 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期10-23,共14页

合成了2-苯基环己硫醇(2-PCHT);通过等体积浸渍法制备了分别以γ-Al2O3和SiO2作载体的WS2催化剂,采用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附和透射电镜(TEM)技术对催化剂进行表征。在临氢和非临氢(Ar)条件下研究了2-PCHT在WS2/Al2O3和WS2/SiO2催... 合成了2-苯基环己硫醇(2-PCHT);通过等体积浸渍法制备了分别以γ-Al2O3和SiO2作载体的WS2催化剂,采用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附和透射电镜(TEM)技术对催化剂进行表征。在临氢和非临氢(Ar)条件下研究了2-PCHT在WS2/Al2O3和WS2/SiO2催化剂上的脱硫反应。结果表明:在240℃和5.0 MPa H2条件下,2-PCHT在WS2催化剂上主要通过β消除、氢解和脱氢3条平行路径脱硫,其中β消除和氢解并重,β消除反应速率快于氢解;非临氢条件下,主要通过β消除、C-S键均裂(或氢解)及脱氢3条平行路径脱硫,并以β消除为主;哌啶对β消除路径的抑制作用最大、对脱氢路径作用次之,但对氢解几乎没有影响,并促进了C-S键均裂;WS2/Al2O3的反应活性优于WS2/SiO2,可能与其活性组分的分散度较高有关;临氢条件下,2-PCHT的反应动力学可以用假一级模型描述;但其在非临氢条件下则不能用简单的幂函数拟合,可能归因于环烷基C-S键断裂机制的复杂性。 展开更多

关键词 2-苯基环己硫醇 WS2 脱硫 环烷基C-S键 哌啶 SIO2 Γ-AL2O3

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