煅白水化改性对其炼镁实验的影响及机理研究

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作者 李直 黄小锐 +3 位作者 姜震宇 李雪 赵坤 许光文 《无机盐工业》 北大核心 2025年第5期18-25,共8页

中国是世界上最大的金属镁生产国和出口国,但较低的镁还原率导致炼镁能耗高、生产效率低、废镁渣多且氧化镁含量高,严重制约了中国金属镁产业的绿色、健康发展。为提高炼镁还原率,对炼镁原料煅白进行了改性处理。首先,将白云石煅烧得到... 中国是世界上最大的金属镁生产国和出口国,但较低的镁还原率导致炼镁能耗高、生产效率低、废镁渣多且氧化镁含量高,严重制约了中国金属镁产业的绿色、健康发展。为提高炼镁还原率,对炼镁原料煅白进行了改性处理。首先,将白云石煅烧得到的煅白通过水化-再煅烧工艺制备水化改性煅白。随后,分别以煅白和水化改性煅白为原料,与硅铁、萤石混合并压制成还原球团,在高温、真空条件下进行炼镁实验。通过热重分析(TG)、X射线衍射(XRD)、比表面积分析(BET)、粒度分析仪及扫描电镜-能谱分析(SEM-EDS)对水化改性前后煅白及炼镁实验还原渣的物相性质、结构、组分和形貌进行了系统表征。实验结果表明,水化改性后的煅白粒度显著减小,颗粒尺寸从60μm降至1μm,其微观形貌呈现疏松多孔结构,孔隙发达且孔径增大,比表面积从8.41m^(2)/g增加至23.23m^(2)/g。煅白经改性处理后,炼镁实验的镁还原率显著提高,在还原时间为1.0 h的条件下,以煅白为原料的炼镁实验镁还原率为82%,而以水化改性煅白为原料的炼镁实验镁还原率提升至94%。这表明水化改性处理有效改善了煅白的物理化学性质,从而显著提升了炼镁效率。 展开更多

关键词 煅白 水化 皮江法 炼镁

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CaO和MgO差异催化酯交换反应机制

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作者 赵井岗 巩志鑫 +3 位作者 夏锐 王玉鑫 郑鹏 石磊 《精细化工》 北大核心 2025年第7期1580-1592,1606,共14页

通过实验、密度泛函理论计算、Bader电荷分析,系统研究了MgO和CaO差异催化环状碳酸酯、直链碳酸酯、羧酸酯、草酸酯与多种醇,以及酯和酯之间的酯交换机制。结果表明,对于甲醇参与或者生成甲醇的反应体系,CaO会因活性中间体甲醇钙的形成... 通过实验、密度泛函理论计算、Bader电荷分析,系统研究了MgO和CaO差异催化环状碳酸酯、直链碳酸酯、羧酸酯、草酸酯与多种醇,以及酯和酯之间的酯交换机制。结果表明,对于甲醇参与或者生成甲醇的反应体系,CaO会因活性中间体甲醇钙的形成而快速提升其催化活性,而MgO表面的电子势垒效应导致甲醇较难失去质子与其结合生成甲醇镁活性物质,仅表现出本体催化特性。乙醇体系中因MgO吸附能(-0.44 eV)比CaO(-0.24 eV)大及其适宜强度的亲核性而表现出优异的催化性能。在多元醇参与的酯交换反应中,CaO较大的吸附能及较强的碱性致使其表现出更加出色的催化活性,其过强的碱性致使反应后期的环状碳酸酯与醇发生开环反应,导致目标产物收率因副产物的产生而有所降低。对于MgO和CaO催化的直链碳酸酯之间、草酸酯之间以及高黏度醇参与的酯交换反应过程,具有较大比表面积及适当碱强度的MgO比CaO表现出更加匹配酯酯交换的催化性能。与羧酸酯相比,环状碳酸酯结构存在环张力,直链碳酸酯羰基因存在两侧烷基而吸电性更强,因而具有较强碱性位点的CaO比MgO表现出更好的对羧酸酯的酯交换催化活性。 展开更多

关键词 CAO MGO 差异催化 酯交换 反应机制 理论计算 催化技术

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煤矸石高温流态化制备建筑用砂试验

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作者 高佳辉 李婷 +3 位作者 付亮亮 张庆瑾 许光文 白丁荣 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第6期256-267,共12页

煤矸石是煤炭生产过程中产生的大宗固体废弃物,不妥善处置不仅对生态环境造成严重影响,也会导致大量资源浪费。基于快速和大型化的技术需求,提出一种基于高温流态化技术,通过热化学反应将煤矸石高效、低成本、可规模化的转变为优质建筑... 煤矸石是煤炭生产过程中产生的大宗固体废弃物,不妥善处置不仅对生态环境造成严重影响,也会导致大量资源浪费。基于快速和大型化的技术需求,提出一种基于高温流态化技术,通过热化学反应将煤矸石高效、低成本、可规模化的转变为优质建筑用砂石骨料的工艺方法。选用3种来自不同典型地区的煤矸石原料在直径160 mm的高温流化床装置上进行试验研究,获得了煤矸石颗粒的高温流态化特性及制得材料的强度特性,验证了新工艺方法的可行性。研究结果表明:随着温度的升高,多层次宽筛分煤矸石颗粒的最小流化速度减小,流态化稳定性提高;在稳定流态化条件(2倍最小流化速度)及适当操作温度和原料球形度条件下,煤矸石煅烧产品特性能够满足优质建筑用砂的标准要求。其中产品强度(压碎值)与煅烧温度和物料球形度有关,提高原料颗粒球形度和热转化温度能够有效提升产品的强度(降低压碎值)。 展开更多

关键词 煤矸石 建筑用砂 流化床 煤矸石利用 高温煅烧

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扁平型移动床反应器近平推流排料的数值模拟与结构优化

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作者 宋晓锋 马世龙 +4 位作者 孙正龙 安萍 贾鑫 韩振南 许光文 《化学工程》 北大核心 2025年第2期64-70,共7页

为兼顾工业放大和外热式传热限制,近年来开发了扁平型移动床热解反应器,然而若排料结构设计不合理极易造成颗粒偏流,亟需对扁平型移动床反应器的排料结构进行优化,确保“平推流”排料。为此,利用Fluent软件建立大型扁平型移动床反应器... 为兼顾工业放大和外热式传热限制,近年来开发了扁平型移动床热解反应器,然而若排料结构设计不合理极易造成颗粒偏流,亟需对扁平型移动床反应器的排料结构进行优化,确保“平推流”排料。为此,利用Fluent软件建立大型扁平型移动床反应器颗粒流动模型,以排料口数量、尺寸为变量,进行排料系统的优化。结果表明:降低排料口高度、增加排料口开口尺寸和增加排料口数量可以减小反应器内部颗粒的速度波动,利于形成平推流排料,但排料口数量优化是保障平推流的核心控制因素。经过模拟优化,最接近平推流排料结构为:排料口数量5个、排料口高度1000 mm、排料口开口尺寸400 mm。此外,在数值模拟和优化的基础上,建立大型冷态移动床实验装置,运行结果表明反应器内颗粒为近平推流,验证了数值模拟的准确性。研究结果为移动床反应器的设计和运行提供理论指导。 展开更多

关键词 移动床反应器 颗粒流动 数值模拟 结构优化 排料系统设计

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内构件调控下高温热解煤焦理化性质与燃烧动力学

5

作者 徐帅 张虹 刘雪景 《科学技术与工程》 北大核心 2025年第14期5976-5982,共7页

为了认识内构件煤热解技术生成的主要副产物煤焦的性质,尤其是高温热解的煤焦,采用内构件热解反应器以榆林烟煤为原料于1 000~1 500℃真空条件下制备了煤焦,考察了煤焦孔结构、组成、热值、碳结构等理化性质随热解温度的变化规律,采用... 为了认识内构件煤热解技术生成的主要副产物煤焦的性质,尤其是高温热解的煤焦,采用内构件热解反应器以榆林烟煤为原料于1 000~1 500℃真空条件下制备了煤焦,考察了煤焦孔结构、组成、热值、碳结构等理化性质随热解温度的变化规律,采用微型流化床反应分析仪研究了不同煤焦等温燃烧反应特性及动力学参数。结果表明,随着热解温度的增加,煤焦碳含量增加,氢和氧含量降低,C/H摩尔比升高,热值小幅度增加;煤焦比表面积和孔容先降低,但热解温度高于1 300℃后基本保持不变,石墨化程度与之变化趋势一致。煤焦燃烧过程可用三维扩散模型G(x)=[1-(1-x)^(1/2)]^(2)描述,活化能和指前因子随热解温度的增加而升高,分别在30.49~90.17 kJ/mol和0.69~352.25 s^(-1)范围内变化,热解温度高于1 400℃后煤焦反应性大幅降低主要源于C/H的急剧增加。 展开更多

关键词 煤焦 燃烧 内构件 动力学 微型流化床

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助催化剂Ni_(3)N负载Al掺杂SrTiO_(3)的合成及其光解水析氢应用

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作者 杨茜 常春香 +5 位作者 谢英鹏 李阳 陈昱辉 王博饶 伊鲁东 韩忠昊 《无机化学学报》 北大核心 2025年第3期440-452,共13页

采用熔盐法制备出铝掺杂的钛酸锶(Al-SrTiO_(3)),并通过水热法及气相氮化法在Al-SrTiO_(3)表面紧密负载了Ni_(3)N助催化剂。通过对Ni_(3)N/Al-SrTiO_(3)体系载流子转移特性表征以及密度泛函理论计算分析发现,Al-SrTiO_(3)上的光生电子... 采用熔盐法制备出铝掺杂的钛酸锶(Al-SrTiO_(3)),并通过水热法及气相氮化法在Al-SrTiO_(3)表面紧密负载了Ni_(3)N助催化剂。通过对Ni_(3)N/Al-SrTiO_(3)体系载流子转移特性表征以及密度泛函理论计算分析发现,Al-SrTiO_(3)上的光生电子在费米能级差的作用下可快速转移到Ni_(3)N上,有效促进了Al-SrTiO_(3)上光生载流子的分离,从而提高其分解水析氢性能。光催化析氢测试结果表明,当Ni_(3)N助催化剂负载量(Ni与Al-SrTiO_(3)的质量比)为7%时,Al-SrTiO_(3)的析氢速率相对负载前提升了82倍。 展开更多

关键词 光催化 铝掺杂钛酸锶 Ni_(3)N 析氢反应

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水镁石分解产物特性研究

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作者 李佳欣 张虹 +2 位作者 解佳祺 毕浩然 刘雪景 《无机盐工业》 北大核心 2025年第5期39-45,共7页

为对比水镁石与菱镁矿分解产物的特性差异,首先以水镁石为原料,利用热重分析仪、X射线衍射仪、物理吸附仪等对其煅烧过程中分解率、物相组成、微观结构等性质进行表征,研究了CO_(2)气氛、煅烧温度、保温时间对其产物活性的影响,并与菱... 为对比水镁石与菱镁矿分解产物的特性差异,首先以水镁石为原料,利用热重分析仪、X射线衍射仪、物理吸附仪等对其煅烧过程中分解率、物相组成、微观结构等性质进行表征,研究了CO_(2)气氛、煅烧温度、保温时间对其产物活性的影响,并与菱镁矿煅烧产物进行对比。结果表明:随着煅烧温度的增加,水镁石分解率逐渐升高,产物的比表面积逐渐降低,而晶粒尺寸和显色时间呈现先降低后增加的趋势,700℃时显色时间最短,活性最佳,晶粒尺寸最小,活性由分解率和微观结构共同决定;相同煅烧温度下(700℃),保温时间的延长对分解率及产物的性质几乎没有影响;与氮气中的结果相比,CO_(2)气氛中水镁石分解温度升高了约65℃,产物晶粒尺寸降低,比表面积和活性增加;水镁石煅烧产物活性较菱镁矿的更高,这主要是因为水镁石分解后活性氧化镁含量更高。该研究结果将为水镁石资源的利用提供参考数据。 展开更多

关键词 水镁石 活性 煅烧 氧化镁

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草酸二乙酯新合成过程的热力学分析和实验验证 被引量：5

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作者 万思玉 石磊 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期121-128,共8页

报道新颖的草酸二甲酯(DMO)与乙醇(EtOH)通过酯交换路径一步合成高品质草酸二乙酯(DEO)。采用基团贡献法及Watson公式估算过程中各物质的热力学参数,并通过经典热力学公式计算在常压和温度323−368 K时合成DEO各步反应的焓变、熵变、吉... 报道新颖的草酸二甲酯(DMO)与乙醇(EtOH)通过酯交换路径一步合成高品质草酸二乙酯(DEO)。采用基团贡献法及Watson公式估算过程中各物质的热力学参数,并通过经典热力学公式计算在常压和温度323−368 K时合成DEO各步反应的焓变、熵变、吉布斯自由能及平衡常数。通过实验测定不同温度和原料比例下DMO转化率、产物组成和反应平衡常数并与理论估算值比较。发现实测DMO转化率与估算值误差在1%内,实测平衡常数与估算值基本一致。经过严格的实验验证,证明经热力学方法估算的热力学参数比较可靠。模拟真实催化精馏条件,以塔釜DEO纯度达99.9%为目标计算353 K时塔釜的初始原料和最终产物组成,当塔釜EtOH含量高于2.59%,初始n(EtOH)/n(DMO)大于2.10时可使DEO纯度达到指标,并显著降低整体工艺能耗,是一个高效绿色的DEO生产工艺。 展开更多

关键词 草酸二甲酯 草酸二乙酯 酯交换 热力学 基团贡献法 催化精馏

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水蒸气/氧流化床两段煤气化制备低焦油合成气工艺实验 被引量：1

9

作者 朱莲峰 王超 +5 位作者 张梦娟 刘方正 贾鑫 安萍 许光文 韩振南 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2022年第8期3720-3730,共11页

由下行床热解和提升管(或输送床)气化组合形成的流化床两段气化将煤气化反应过程解耦为煤热解和半焦气化两个反应阶段,热解产物完全进入气化反应器,利用其中的高温环境和输送的半焦催化作用分别实现焦油的热裂解与催化裂解,完成低焦油... 由下行床热解和提升管(或输送床)气化组合形成的流化床两段气化将煤气化反应过程解耦为煤热解和半焦气化两个反应阶段,热解产物完全进入气化反应器,利用其中的高温环境和输送的半焦催化作用分别实现焦油的热裂解与催化裂解,完成低焦油气化。利用该流化床两段气化的10 kg/h级实验室工艺实验装置,以榆林烟煤为原料、水蒸气/氧气作为气化剂,变化过量氧气系数ER、蒸汽炭比S/C、热解及气化温度等参数,研究水蒸气/氧流化床两段煤气化制备低焦油合成气的特性。结果表明,流化床两段气化系统可实现稳定运行(实验3 h以上),在ER=0.36和S/C=0.15时,热解和气化的代表温度分别稳定在735℃和877℃,合成气的CO、CO_(2)、H_(2)、CH_(4)、C_(n)H_(m)和N_(2)含量分别为14.33%、10.07%、18.39%、9.89%、1.82%和45.50%,相应的合成气产量达到1.8 m^(3)/kg,低位热值8.99 MJ/m^(3),焦油含量0.437 g/m^(3),展示了制备低焦油合成气的技术特征。对于实际的长时间连续运行,更高的气化温度将使流化床两段气化具有更好的低焦油特性。 展开更多

关键词 两段低焦油气化 循环流化床 气化 反应解耦 煤 合成气

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基于MFBRA和XPS的山西高硫无烟煤热解脱硫动态释放和相互转化规律的实验研究

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作者 鲁鹏 付亮亮 +4 位作者 徐铮 白浩隆 李亚芾 白丁荣 许光文 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第6期693-702,共10页

利用微型流化床反应分析仪(MFBRA),开展了两种山西高硫无烟煤的热解脱硫实验。通过对含硫气体动态释放的在线快速检测、结合原料煤和热解半焦的形态硫以及含硫组分的X射线光电子能谱(XPS)分析,研究了含硫气体释放特征及相应半焦含硫组... 利用微型流化床反应分析仪(MFBRA),开展了两种山西高硫无烟煤的热解脱硫实验。通过对含硫气体动态释放的在线快速检测、结合原料煤和热解半焦的形态硫以及含硫组分的X射线光电子能谱(XPS)分析,研究了含硫气体释放特征及相应半焦含硫组分在热解过程中的变化,重点探讨了高硫无烟煤在氢气气氛下各含硫组分的动态释放和相互转化过程及规律。研究结果表明,高硫无烟煤有机硫含量越高,在氢气气氛下的脱硫效率越高;两种高硫无烟煤在氢气气氛下热解硫释放均呈现两个阶段,对应热解脱硫峰值温度分别为530-560℃和812-830℃。第一阶段由黄铁矿的还原反应引起,第二阶段以有机硫裂解为主;在低温热解条件下高硫无烟煤中无机硫会向有机硫转变,而在较高温度下发生不同形态有机硫之间的迁移。本研究结果将为高硫无烟煤制备低硫煤的技术开发提供方法指导和基础数据。 展开更多

关键词 高硫无烟煤 含硫气体释放过程 形态硫 转变规律 微型流化床

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时间分辨热化学原位XAFS方法

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作者 顾颂琦 孙凡飞 +4 位作者 韦尧 宋兴飞 南兵 李丽娜 黄宇营 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期3747-3755,共9页

为了利用X射线吸收精细结构(X-ray absorption fine structure,XAFS)谱学技术开展热化学反应动力学研究,在上海光源X射线吸收精细结构谱学线站(BL14W1)开展了时间分辨热化学原位XAFS方法的研究。采用自主研制的数据采集设备解决了时间分... 为了利用X射线吸收精细结构(X-ray absorption fine structure,XAFS)谱学技术开展热化学反应动力学研究,在上海光源X射线吸收精细结构谱学线站(BL14W1)开展了时间分辨热化学原位XAFS方法的研究。采用自主研制的数据采集设备解决了时间分辨XAFS技术中不同类型信号同步触发和同步采集的问题,实现了数据间的精准匹配。在单色器转速为720"/s、数据采集设备采样率为2MS/s、数据长度为1200eV的条件下,获得了一个9.6s的Cu标样的数据谱,通过与常规XAFS数据和标准XAFS数据进行对比,结果表明本文得到的时间分辨XAFS实验系统具有良好的准确性、分辨率和信噪比。在此基础上,进一步结合线站自主研制的原位装置开展了时间分辨热化学原位XAFS方法,并利用高温常压原位装置开展了CuO还原为金属Cu的验证性实验。在230℃恒温氢气气氛下30min内观测到Cu吸收边能量逐渐向低能量处偏移,同时它位于8998eV的主峰强度逐渐减弱并且劈裂为双峰结构,出现明显的金属Cu的特征。实验结果表明此方法达到了捕获物质动态演化过程的预期目的,在拓展XAFS谱学实验平台的同时,为热化学反应的动力学过程研究提供了一种强大的实验手段。 展开更多

关键词 时间分辨 X射线吸收精细结构 原位装置 热化学 反应动力学

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热化学反应工程科学与技术发展与展望 被引量：3

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作者 宋兴飞 贾鑫 +2 位作者 安萍 韩振南 许光文 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期3513-3533,共21页

“热”诱发、“热”驱动的热化学反应是人类最早认识的化学反应,占据工业化学反应的绝大部分,是能源转化、资源加工、循环经济等的重要反应,涉及发电、供热、冶金、建材、废物消纳等重大工业行业,这些行业是与人类活动相关的CO_(2)排放... “热”诱发、“热”驱动的热化学反应是人类最早认识的化学反应,占据工业化学反应的绝大部分,是能源转化、资源加工、循环经济等的重要反应,涉及发电、供热、冶金、建材、废物消纳等重大工业行业,这些行业是与人类活动相关的CO_(2)排放源的主体,在总碳排放中占比90%以上。在“双碳”目标下,热化学反应科学和技术的创新发展凸显更加特殊和重要的作用,其重要内容之一就是“支撑热化学反应工程化”的科学与技术,即“热化学反应工程”。针对“热”诱导、“热”驱动的化学反应,本文深入归纳和分析其相关科学和技术从古至今的发展特点,凝练形成了五个具有不同科学与技术特点的典型发展时期。总结典型热化学反应相关行业的重要科学与技术的发展及其对社会进步的贡献和影响,阐明“双碳”战略背景下“热化学反应工程”的科技创新机遇和贡献“碳中和”的潜力,揭示了通过碳减排、碳替代和碳循环的技术创新和应用推广,可有效推动我国各种“超级碳排放源”的碳排放强度和碳排放量的大幅降低,实现年60亿吨级二氧化碳的消减。 展开更多

关键词 热诱发 热驱动 热化学反应工程 碳中和 工程热化学

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菱镁矿除杂提质研究进展 被引量：4

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作者 齐笑 付亮亮 +1 位作者 白丁荣 许光文 《耐火材料》 CAS 北大核心 2024年第3期257-262,共6页

杂质的存在严重影响镁质产品的质量和应用范围,因此对菱镁矿的除杂提质加工具有至关重要的意义。综述了近年来菱镁矿除杂提质技术研究进展,并展望了菱镁矿除杂技术未来的发展方向,以期为菱镁矿资源利用率的提高提供助力。

关键词 菱镁矿 杂质 赋存形式 化学除杂 氯化焙烧法

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碳酸亚乙烯酯合成体系的热力学计算与分析

14

作者 刘奇 张卫海 +3 位作者 贾风雷 于大伟 杨文兵 石磊 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第11期1570-1575,共6页

采用Joback基团贡献法估算碳酸乙烯酯(EC)、氯代碳酸乙烯酯(CEC)和碳酸亚乙烯酯(VC)的热力学数据,并分析了氯代合成法和直接脱氢法合成VC的热力学特性。计算结果表明,在氯代合成法中,EC与Cl_(2)生成CEC的氯代反应步骤在313~433 K是放热... 采用Joback基团贡献法估算碳酸乙烯酯(EC)、氯代碳酸乙烯酯(CEC)和碳酸亚乙烯酯(VC)的热力学数据,并分析了氯代合成法和直接脱氢法合成VC的热力学特性。计算结果表明,在氯代合成法中,EC与Cl_(2)生成CEC的氯代反应步骤在313~433 K是放热且自发的,但随着温度升高,反应的自发性降低,标准平衡常数(K^(Θ))减小;氯代合成法中CEC脱氯生成VC的反应步骤在313~433 K是吸热且自发的,随着温度的升高,反应的吸热程度增加,但反应的自发性降低,K^(Θ)减小;直接脱氢法中EC直接脱氢生成VC的反应在373~873 K是吸热的,在373~673 K是非自发的,但在温度高于673 K时,反应则转变为自发的,且随着温度的进一步升高,反应的自发性增强,K^(Θ)随温度升高而增大。 展开更多

关键词 碳酸亚乙烯酯 热力学计算 基团贡献法

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无机工业固体废弃物高温热化学转化的基础研究

15

作者 邹旭 付亮亮 +5 位作者 胡枋伶 宋佳 高佳辉 张庆瑾 许光文 白丁荣 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期3756-3775,共20页

随着工业的持续发展,煤、油页岩、菱镁矿、铁矿等矿物资源的用量不断增加,产生大量无机工业固体废弃物,低效的固废处置方式造成了巨大的环境污染和资源浪费。基于常见典型工业固体废弃物的化学组成,结合热力学分析结果,提出一种工业固... 随着工业的持续发展,煤、油页岩、菱镁矿、铁矿等矿物资源的用量不断增加,产生大量无机工业固体废弃物,低效的固废处置方式造成了巨大的环境污染和资源浪费。基于常见典型工业固体废弃物的化学组成,结合热力学分析结果,提出一种工业固体废弃物高温热化学转化方法,直接将无机工业固体废弃物转化为高附加值材料。该高温热化学转化方法通过热力学分析确定理想的目标产物及反应温度,利用热质传递效率高和易于放大的流化床,使单一或多种固体废弃物混合物中的各化学成分间发生固-固高温热化学反应,制成所需的复相材料使用或经进一步加工制得具有更高附加值的终端产品。通过对菱镁矿浮选尾矿、硼泥、油页岩渣、铁尾矿、铝灰、煤矸石等多种固体废弃物实验,获得了相应的复相粉体材料,验证了该方法的可行性。同时,通过选择性混合多种固体废弃物,改变反应物组成,可以调控目标产物及其含量。实验结果表明,利用高温流态化热化学反应技术,无机工业固体废弃物可成功转化为高附加值产物。研究成果对实现无机工业固体废弃物的有效利用、减少资源浪费、保护生态环境、推动绿色、低碳和可持续发展提供了又一途径,也为相关固体废弃物的综合利用提供了具体数据支撑。 展开更多

关键词 无机工业固体废弃物 高温热化学 流态化 颗粒技术 复相粉体材料

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松木颗粒流态化两段气化制备清洁燃气的工艺稳定性验证

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作者 王欣宇 王超 +7 位作者 张梦娟 刘方正 李晗旸 王正林 贾鑫 宋兴飞 许光文 韩振南 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期2576-2586,共11页

为了验证流态化两段气化工艺的长时间运行稳定性,本实验采用商用果木炭半焦作为松木流态化两段气化制备清洁燃气的催化床料。实验前期通过形成稳定的有效催化半焦床层,减少半焦在系统内的积累周期,以实现系统快速达到高效脱除焦油的目... 为了验证流态化两段气化工艺的长时间运行稳定性,本实验采用商用果木炭半焦作为松木流态化两段气化制备清洁燃气的催化床料。实验前期通过形成稳定的有效催化半焦床层,减少半焦在系统内的积累周期,以实现系统快速达到高效脱除焦油的目的。实验中,保持过量空气系数(ER)为0.35,提升管气速为3m/s,并逐渐调整流化介质中的氧气浓度,逐步增大生物质处理量。结果显示,随着松木颗粒的进料量从1kg/h增大到3kg/h,产品气中CO和H2体积分数分别从7.71%和3.13%增长至16.15%和12.60%,CH4的体积分数略微下降。气体收率(标准)也从0.90m^(3)/kg增长至1.36m^(3)/kg,相应的产品气热值(标准)从3.26MJ/m^(3)增加至4.80MJ/m^(3)。通过多次人为启停和改变运行参数等操作,在整个12h运行周期内,流态化两段气化产生的半焦与消耗的半焦速度相匹配,温度和压力表现出良好的运行稳定性。这一结果证明了流态化两段气化工艺在生物质制气中具有技术先进性和长时间运行稳定性。 展开更多

关键词 流态化 两段气化 循环流化床 低焦油合成气 生物质 反应解耦

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CaSO_(4)与气固产物的竞争反应对煤热解特性的影响

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作者 沈天褀 吕仲彬 +4 位作者 郭悦 陆海洋 张玉辉 贾鑫 许光文 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期26-35,共10页

基于灰热载体的煤热解过程中,煤灰对煤热解特性的影响与其所含的CaSO_(4)密切相关,但由于CaSO_(4)与还原气和半焦之间存在复杂的竞争反应,导致CaSO_(4)对热解的影响规律和作用机制尚不明确。在固定床反应器中考察了500℃~850℃条件下CaS... 基于灰热载体的煤热解过程中,煤灰对煤热解特性的影响与其所含的CaSO_(4)密切相关,但由于CaSO_(4)与还原气和半焦之间存在复杂的竞争反应,导致CaSO_(4)对热解的影响规律和作用机制尚不明确。在固定床反应器中考察了500℃~850℃条件下CaSO_(4)对煤热解特性的影响规律,同时开展了CaSO_(4)-模拟热解气的气-固反应实验和CaSO_(4)-半焦的固-固反应实验,用于探究CaSO_(4)与还原气和半焦之间的竞争反应。结果表明:添加CaSO_(4)在低温时对H2收率无显著影响,但850℃时添加CaSO_(4)导致H2收率由1.11%降到0.96%,模拟热解气与CaSO_(4)的气-固反应验证了2H_(2)+CaSO_(4)→CaS+2H2O是H2收率降低的主要原因。高于700℃时,添加CaSO_(4)导致CO和CO_(2)的收率显著增加,如850℃时CO和CO_(2)收率分别由原煤热解时的11.57%和15.2%增加到添加CaSO_(4)热解时的31.60%和20.3%,CaSO_(4)与半焦的固-固反应证实了2C+CaSO_(4)→CaS+2CO_(2)和4C+CaSO_(4)→CaS+4CO是CO和CO_(2)收率增加的主要原因。结合热解过程中CaSO_(4)的分解率及质量衡算,固-固反应导致的CaSO_(4)的分解量约占总分解量的91.95%,表明相较于CaSO_(4)与还原气的气-固反应,热解过程中CaSO_(4)的分解主要归因于CaSO_(4)与半焦的固-固反应,这是CO和CO_(2)的变化量远高于H_(2)变化量的本质原因。 展开更多

关键词 煤热解 CaSO_(4) 气-固反应 固-固反应 竞争反应

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乙烯基醚系列产品合成过程的热力学研究

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作者 周千惠 魏文胜 +3 位作者 张卫海 杨文兵 贾风雷 石磊 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第3期53-62,共10页

乙烯基醚是一类重要的聚合单体,但针对其合成过程的系统热力学分析尚未见报道。分别采用Benson法、Joback法等方法,以经典热力学公式为基础,计算了乙炔与不同醇(甲醇、乙醇、丁醇、异丁醇以及叔丁醇)合成对应乙烯基醚类化合物(乙烯基甲... 乙烯基醚是一类重要的聚合单体,但针对其合成过程的系统热力学分析尚未见报道。分别采用Benson法、Joback法等方法,以经典热力学公式为基础,计算了乙炔与不同醇(甲醇、乙醇、丁醇、异丁醇以及叔丁醇)合成对应乙烯基醚类化合物(乙烯基甲醚、乙烯基乙醚、乙烯基丁醚、乙烯基异丁醚以及乙烯基叔丁醚)的热力学参数,包括在反应温度为283~363 K下的焓变(△_(r) H^(θ))、熵变(△_(r) S^(θ))、吉布斯自由能(△_(r) G^(θ))和反应平衡常数(K)。系统分析和总结了不同结构的醇与乙炔发生亲核加成反应过程的难易程度,以及热力学反应参数的变化规律。结果表明,所有反应均为强放热反应且均可自发进行,反应温度越低反应进行得越彻底。即使在近室温(283 K)条件下,乙烯基醚类化合物仍可顺利合成,且反应温度越低,安全性越高。本研究结果可为乙烯基醚工业化生产提供理论指导。 展开更多

关键词 乙烯基醚类 热力学分析 反应平衡常数

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基于过程强化与反应调控的煤定向热解制高品质油气产物基础研究及中试验证 被引量：8

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作者 王芳 曾玺 +3 位作者 王婷婷 王晓蓉 武荣成 许光文 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第12期6131-6143,共13页

对比了现有煤热解制油气技术的特点,从反应工程"三传一反"的角度系统分析和概括了煤热解过程中挥发分在颗粒内生成和释放、颗粒间扩散和反应器中停留等关键步骤中的热量、质量传递和挥发分二次反应对油气品质的影响,揭示了目... 对比了现有煤热解制油气技术的特点,从反应工程"三传一反"的角度系统分析和概括了煤热解过程中挥发分在颗粒内生成和释放、颗粒间扩散和反应器中停留等关键步骤中的热量、质量传递和挥发分二次反应对油气品质的影响,揭示了目前碎煤热解制油气技术普遍存在的目标产品产率低、品质差、含尘量高等技术难题的根源,并总结出煤定向热解调控的有效措施,即在挥发分生成和半焦缩聚段采用高温加热和快速传递的传热方式,在挥发分扩散过程中利用半焦床层重整焦油和过滤灰尘,在反应器中设置气体通道导流挥发分的定向溢出。针对研究团队前期开发的内构件移动床定向热解理念,介绍了导热板和集气腔等内构件的作用机制,即通过导热板和中心集气腔等内构件进行传热强化、热解气流动的有序引导,实现热量和挥发分的同向扩散和传递;通过移动床中颗粒的缓慢运动和床层的过滤作用除尘;概述了1-5 kg/次基础实验、反应器结构内传热和流动模拟,100 kg/次模试分析和1000 t/a中试验证的研究结果,充分证实了该技术在同步提高油气质量与品质、降低油中尘含量等方面的优势和对碎煤原料的适用性;基于上述研究形成了内构件定向热解技术及基于该技术的热/电-油-气联产技术。 展开更多

关键词 煤 定向热解 反应调控 热质传递 移动床

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中国流态化技术研发史略 被引量：11

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作者 金涌 程易 +2 位作者 白丁荣 张晨曦 魏飞 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期2761-2780,共20页

现代流态化技术始于20世纪40年代其在石油催化裂化工艺的成功应用,迄今已有近80年的发展历史。在中国,流态化技术在经历了艰难的初期发展阶段后,随着改革开放和科技复兴才开始深入系统的基础及其工业应用的研究,进入到快速发展的高潮期... 现代流态化技术始于20世纪40年代其在石油催化裂化工艺的成功应用,迄今已有近80年的发展历史。在中国,流态化技术在经历了艰难的初期发展阶段后,随着改革开放和科技复兴才开始深入系统的基础及其工业应用的研究,进入到快速发展的高潮期和稳定发展期。本文在回顾了世界流态化研究的起源与进展后,概述了流态化技术在中国数十年的发展历程。按照流态化技术在中国发展的三阶段,依据本文作者的亲历和认知,回顾了中国学者多年来对世界和中国流态化理论和技术发展所做的重要贡献,特别是在产业化技术方面取得的成果。最后,展望了流态化技术未来的研究和技术发展方向。 展开更多

关键词 流态化技术 工业应用 历史沿革

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