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中温Cu_(0.7)Ce_(0.3)PO_(4)材料直接热催化分解NO的性能研究
1
作者 付艳 廖继飞 +1 位作者 黄凌宇 张骞 《材料导报》 北大核心 2025年第S1期70-76,共7页
氮氧化物(NOx)是大气主要污染物之一,会造成光化学污染、酸雨、温室效应等一系列环境危害。一氧化氮(NO)是其主要组成部分,对环境生态和人体健康都有巨大的威胁。如何高效消除NO是目前所必须要解决的问题。直接热催化分解NO因其产物为N_... 氮氧化物(NOx)是大气主要污染物之一,会造成光化学污染、酸雨、温室效应等一系列环境危害。一氧化氮(NO)是其主要组成部分,对环境生态和人体健康都有巨大的威胁。如何高效消除NO是目前所必须要解决的问题。直接热催化分解NO因其产物为N_(2)和O_(2)且不需要额外添加还原剂而被认为是最理想的去除NO的方法。但是大部分催化剂所需的催化温度较高(通常在600℃左右),反应所需提供的热能较大,不利于大规模生产利用,因此急需研发中低温的NO直接分解的高效稳定催化剂。本工作通过水热共沉淀法,以十二水合磷酸三钠、硝酸铜和硝酸铈为原料,制备了铈掺杂磷酸铜铈材料。活性测试结果发现催化温度为340℃时,所合成的单一CuPO_(4)分解NO的活性只有5%,Ce离子的引入使其催化活性飙升,催化活性超过了80%。Ce离子的引入主要提高了催化剂比表面积且提升了催化剂还原性。与此同时,将磷酸铜铈负载在TiO_(2)上,材料的稳定性得到了显著的提升(从15 min增至120 min)。本工作为设计稳定高效的直接催化分解NO催化剂提出了新的思路。 展开更多
关键词 NO 热催化 中温条件
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多维纳米碳材料协同增强镍钴硫化物的电容性能
2
作者 汪霄汉 付艳 +5 位作者 杨书镔 朱洁 于亮 唐嘉繁 温小煦 张骞 《材料导报》 北大核心 2025年第S1期34-40,共7页
镍钴双金属硫化物具有较好的氧化还原性能,在超级电容器领域得到了广泛的应用,但其电导率较差,且在制备与反应过程中会发生体积变化产生团聚现象。本工作通过混合炭黑Vulcan XC-72、碳纳米管(CNTs)和氧化石墨烯(GO)作为Ni2CoS4的载体(... 镍钴双金属硫化物具有较好的氧化还原性能,在超级电容器领域得到了广泛的应用,但其电导率较差,且在制备与反应过程中会发生体积变化产生团聚现象。本工作通过混合炭黑Vulcan XC-72、碳纳米管(CNTs)和氧化石墨烯(GO)作为Ni2CoS4的载体(统称为3C),通过微波辅助加热-溶剂热法制备得到Ni2CoS4/3C电极材料,三种不同维度的纳米碳材料构建的独特网络结构提高了电极材料的电化学接触表面积和导电性。Ni2CoS4/3C电极材料在5 A·g^(-1)的电流密度下表现出2 696.3 F·g^(-1)的比电容,当电流密度从5 A·g^(-1)增加到30 A·g^(-1)时,展现出了90.9%的倍率性能。在30 A·g^(-1)的电流密度下经过5 000次的循环后,电容保持率为83.2%。利用Ni2CoS4/3C正极与活性碳(AC)负极组装的非对称超级电容器,在481.3 Wh·kg^(-1)的功率密度下提供了58.9 Wh·kg^(-1)的能量密度,在10 A·g^(-1)的电流密度下经过8 000次循环后电容保持率为86.5%,展现出了优异的循环稳定性。Ni2CoS4/3C复合材料优异的电容性能得益于Ni2CoS4与3C的协同效应,使电极材料的比表面积和电导率增加,为电子和离子的传输提供更多的路径和通道。因此,该复合材料在储能领域具有广阔的应用前景。 展开更多
关键词 超级电容器 镍钴硫化物 多维纳米碳材料
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蜂窝状介孔CuSiO_(3)掺杂材料热催化分解NO的性能研究
3
作者 黄凌宇 廖继飞 +4 位作者 张骞 付艳 肖文艳 朱洁 杨书镔 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第19期10-15,共6页
热催化分解NO因具有无污染、经济等优点,已广泛用于汽车尾气、烟炉废气等NO废气处理过程。目前,获得中低温条件下保持高效催化活性的热催化材料成为NO热催化分解研究的关键。本工作以正硅酸乙酯为硅源,通过调控模板剂比例制备出了具有... 热催化分解NO因具有无污染、经济等优点,已广泛用于汽车尾气、烟炉废气等NO废气处理过程。目前,获得中低温条件下保持高效催化活性的热催化材料成为NO热催化分解研究的关键。本工作以正硅酸乙酯为硅源,通过调控模板剂比例制备出了具有特殊介孔的SiO_(2),并利用水热法合成出了具有蜂窝状介孔的CuSiO_(3)。实验结果表明,当模板剂物质的量比(CTAB/三乙胺)为1∶0.1时,CuSiO_(3)热催化分解NO的活性最好,这归因于特殊的蜂窝状介孔。对活性最好的CuSiO_(3)掺杂Co元素后,其在500℃下热催化分解NO的效率可达90%以上,4 h后仍能维持80%以上的催化分解效率。与未掺杂的CuSiO_(3)相比,Co元素的存在导致掺杂后的催化材料结晶度发生改变,暴露了更多活性位点,还原性明显提升。 展开更多
关键词 NO分解 蜂窝状介孔 热催化 硅酸铜
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自支撑非晶Ce-FeHPi/NF电极的电解海水性能研究
4
作者 肖文艳 付艳 +6 位作者 杨书镔 朱洁 程照阳 温小煦 唐嘉繁 于亮 张骞 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期1348-1356,I0003-I0006,共13页
为了解决现有的能源危机,实现持续的海水电解,需要设计高效的电催化剂来应对阳极析氧反应缓慢与氯离子(Cl~–)腐蚀的问题。本研究在泡沫镍(NF)骨架上采用一步式水热法制备了一种具有独特纳米结构的改性Ce-FeHPi/NF电极。实验结果表明,C... 为了解决现有的能源危机,实现持续的海水电解,需要设计高效的电催化剂来应对阳极析氧反应缓慢与氯离子(Cl~–)腐蚀的问题。本研究在泡沫镍(NF)骨架上采用一步式水热法制备了一种具有独特纳米结构的改性Ce-FeHPi/NF电极。实验结果表明,Ce掺杂调节了FeHPi/NF的表面形貌,形成了非晶型纳米球,这不仅使催化层生长为致密紧实的纳米结构,而且大幅提高了电极的活性表面积,从而明显提高了电催化活性。此外,磷酸基可有效排斥电极表面的Cl~–,增强其耐腐蚀性,使其在海水中长期稳定运行。10%Ce-FeHPi/NF电极在碱性模拟海水(1 mol·L^(–1)KOH+0.5 mol·L^(–1)NaCl)电解液中,仅需要较低的过电位(296 mV)即可达到100 mA·cm^(–2)的电流密度。在1 mol·L^(–1)KOH+1 mol·L^(–1)NaCl电解液中,10%Ce-FeHPi/NF电极在恒电位1.774 V(vs.RHE)下实现了超过130 h的稳定运行。本研究所制备的改性纳米结构材料有效提高了电极的析氧活性,为海水电解阳极催化材料的发展提供了一条新的途径。 展开更多
关键词 海水电解 阳极材料 磷酸化合物 一步式水热
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非晶态磷酸锰的简易合成及其在臭氧分解中的优异催化性能
5
作者 张骞 朱洁 +5 位作者 付艳 杨书镔 汪霄汉 唐嘉繁 温小煦 于亮 《材料导报》 北大核心 2025年第S1期65-69,共5页
臭氧作为一种大气污染物会对动植物造成不可忽视的损害,因此去除臭氧十分有必要。本工作采用简单的共沉淀法合成了磷酸锰作为臭氧分解催化剂,并通过调节pH值调控磷酸锰(M-P)的生长,破坏磷酸锰的结晶性,提高臭氧分解性能。实验结果表明,... 臭氧作为一种大气污染物会对动植物造成不可忽视的损害,因此去除臭氧十分有必要。本工作采用简单的共沉淀法合成了磷酸锰作为臭氧分解催化剂,并通过调节pH值调控磷酸锰(M-P)的生长,破坏磷酸锰的结晶性,提高臭氧分解性能。实验结果表明,在超高空速(WHSV=900 000 mL·g^(-1)·h^(-1))、40 ppm臭氧浓度、相对湿度为60%的测试环境中,M-P/pH12催化分解臭氧的效率达到100%,并且能够在24 h的测试后仍然维持97%的催化效率。当相对湿度为90%时,催化效率也能达到90%,制备的磷酸锰材料有优异的催化性能。此项研究通过调节pH值破坏了磷酸锰的晶体结构以暴露更多的活性位点,从而制备了拥有优异催化性能和良好稳定性的催化剂。 展开更多
关键词 臭氧污染 磷酸锰 抗湿性
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水热处理增强磷酸钴催化臭氧分解性能的研究
6
作者 杜广智 张骞 +5 位作者 廖继飞 林玉 伍凡 向将来 王晓如 张瑞阳 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第S02期81-85,共5页
臭氧污染逐渐取代PM 2.5成为大气首要污染物,因此臭氧污染是亟待解决的环境问题。在众多臭氧治理方法中,催化分解臭氧是较为环保、低能耗和低二次污染的臭氧治理方法。钴基无机酸盐由于丰富的表面氧和良好的电子传递能力,在臭氧催化分... 臭氧污染逐渐取代PM 2.5成为大气首要污染物,因此臭氧污染是亟待解决的环境问题。在众多臭氧治理方法中,催化分解臭氧是较为环保、低能耗和低二次污染的臭氧治理方法。钴基无机酸盐由于丰富的表面氧和良好的电子传递能力,在臭氧催化分解方面具有很大的潜力。本文首先通过简单的共沉淀法制备了不同的钴基无机酸盐,并用于催化臭氧分解的研究,结果表明Co_(3)(PO_(4))_(2)(G-CP)具有相对优异的催化臭氧分解性能。随后,对G-CP样品进一步水热处理,得到改性的G-CP(Hy-CP),实现了催化臭氧分解的活性和稳定性的有效提升。水热处理12 h的Hy-CP(Hy-CP-12)在与臭氧反应6 h后仍保持76%的分解效率,相较于G-CP活性提升了2.1倍。利用XRD、SEM、BET和XPS等测试手段,证明水热处理会使G-CP的晶体结构和形貌发生变化,并且增加了G-CP的比表面积。此外,水热处理会明显增加G-CP的表面氧含量,这对臭氧分解具有重要作用,因而可以有效改善G-CP的臭氧催化分解活性。 展开更多
关键词 磷酸钴 共沉淀 催化分解臭氧 水热法
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聚合氯化铝原位改性聚氨酯泡沫用于油水分离 被引量：3
7
作者 范雷倚 王锐 +3 位作者 何睿杰 张瑞阳 张骞 周莹 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第9期188-194,共7页
含油废水的排放造成了严重的环境污染,其净化处理受到了广泛关注。本工作通过原位发泡制备了聚合氯化铝(PAC)改性的聚氨酯泡沫(PAC@PU),研究了其组成结构、表面性质及油水分离性能。所制备的PAC@PU显示出良好的疏水性(水接触角为(140... 含油废水的排放造成了严重的环境污染,其净化处理受到了广泛关注。本工作通过原位发泡制备了聚合氯化铝(PAC)改性的聚氨酯泡沫(PAC@PU),研究了其组成结构、表面性质及油水分离性能。所制备的PAC@PU显示出良好的疏水性(水接触角为(140±3)°)和优异的物理、化学稳定性。PAC@PU对泵油的吸收容量高达79.42 g·g^(-1),经200次吸收-挤压循环后吸收容量仍保持不变;对层状油水混合物的静态分离通量和动态分离通量分别为1.55×10^(6) L·m^(-3)·h^(-1)和3.3×10^(5) L·m^(-3)·h^(-1)。PAC@PU对水包油(O/W)乳液的分离效率高达86.7%,分离通量达到了3×10^(5) L·m^(-3)·h^(-1)。机理分析表明,PAC改善了PU的微观结构和表面能,使PU的疏水性增大,并增大了其对油滴吸附位点的捕获能力。因此,PAC@PU具有优异的乳液分离性能。 展开更多
关键词 聚氨酯泡沫 聚合氯化铝 油水分离 乳液
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Nb_(2)O_(5)/BiOClⅡ型异质结的构建及增强光催化还原二氧化碳 被引量：7
8
作者 伍书祺 黄泽皑 +2 位作者 李晴川 饶志强 周莹 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第6期6001-6007,共7页
本工作设计制备了Ⅱ型异质结Nb_(2)O_(5)/BiOCl复合材料并用于光催化还原二氧化碳。首先构建了两种比例异质结构(5%(质量分数,下同)和11%),通过透射电镜(TEM)发现两种材料结合存在界面,利用X射线光电子能谱(XPS)仪对材料的表面元素进行... 本工作设计制备了Ⅱ型异质结Nb_(2)O_(5)/BiOCl复合材料并用于光催化还原二氧化碳。首先构建了两种比例异质结构(5%(质量分数,下同)和11%),通过透射电镜(TEM)发现两种材料结合存在界面,利用X射线光电子能谱(XPS)仪对材料的表面元素进行分析,随后进行价带位置测定,并根据UV-vis固体漫反射图谱推导材料禁带宽度,进而证实材料间形成了Ⅱ型异质结构。异质结构材料对可见光吸光能力有所增强,荧光光谱(PL)表明异质结构复合材料的光生电子和空穴分离能力得到了提高。光催化还原二氧化碳活性测试表明,5%Nb_(2)O_(5)加入能够有效提高材料光催化还原二氧化碳的活性,其中还原产物CO、CH_(4)、H_(2)的产率分别为单独BiOCl的1.3倍、2.8倍、1.9倍,分别是单独Nb_(2)O_(5)的2.7倍、2.0倍、1.1倍。最后结合价带位置、禁带宽度,提出了Nb 2O 5/BiOCl在光催化还原二氧化碳中的反应可能路径。本研究可为设计高效BiOCl基异质结构材料用于光催化还原二氧化碳提供新思路。 展开更多
关键词 BiOCl Nb_(2)O_(5) Ⅱ型异质结 光催化 二氧化碳
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阴离子配比对Ni_(2)(CO_(3))(OH)_(2)臭氧分解性能的影响
9
作者 林玉 肖文艳 +4 位作者 黎邦鑫 肖静祎 廖继飞 付艳 张骞 《材料导报》 CSCD 北大核心 2023年第S02期115-120,共6页
为应对臭氧污染的传统催化材料大多在高湿度环境下存在降解性能与稳定性较差的问题,本研究通过水热法成功合成出高性能催化降解臭氧的盐酸改性碱式碳酸镍材料(NiCH-HCl),该催化剂可在90%相对湿度下稳定分解2.14μg/L臭氧12 h,去除率达80... 为应对臭氧污染的传统催化材料大多在高湿度环境下存在降解性能与稳定性较差的问题,本研究通过水热法成功合成出高性能催化降解臭氧的盐酸改性碱式碳酸镍材料(NiCH-HCl),该催化剂可在90%相对湿度下稳定分解2.14μg/L臭氧12 h,去除率达80%左右。通过对材料进行石英晶体微天平(QCM)分析看出,相比纯相材料,NiCH-HCl表面对水分子吸附量明显减少,说明改性材料表面水分子吸脱附可逆;运用热重质谱联用手段发现,改性材料中CO_(3)^(2-)、OH^(-)的含量最少的NiCH-HCl 1 mL具有最佳的臭氧催化分解性能。结果表明,改变催化材料中的阴离子配比会对材料催化降解臭氧性能有影响,这为后续在高湿度环境下高活性臭氧催化分解材料的研究提供有效思路。 展开更多
关键词 臭氧污染 镍基催化材料 碱式碳酸镍 材料改性
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