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炭材料在电解水制氢耦合有机氧化方面的研究进展 被引量：2
1
作者 王治栋 夏天 +1 位作者 栗振华 邵明飞 《新型炭材料（中英文）》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期64-77,共14页
利用可再生能源(太阳能、风能)发电进行电解水制氢是获取“绿氢”的必经之路。然而,目前电解水制氢仍面临电解效率低和能耗高的巨大挑战。通过将电解水体系与热力学上更有利的有机氧化反应耦合是解决上述问题的重要途径,在有效提升阴极... 利用可再生能源(太阳能、风能)发电进行电解水制氢是获取“绿氢”的必经之路。然而,目前电解水制氢仍面临电解效率低和能耗高的巨大挑战。通过将电解水体系与热力学上更有利的有机氧化反应耦合是解决上述问题的重要途径,在有效提升阴极产氢效率的同时还可以在阳极获得高附加值化学品(用于进一步分摊并降低制氢成本)。这一新兴领域的发展关键在于制备具有高选择性和高稳定性的催化材料。碳基材料具有来源丰富、比表面积高、孔隙率高等优点,在高性能有机电氧化和电解水析氢催化剂方面引起了科研人员的广泛关注。本研究总结了碳基材料在电解水制氢耦合有机氧化方面的最新研究进展,并讨论了该材料在这一新兴电催化领域的发展前景和面临挑战,以推进新型炭材料的发展。 展开更多
关键词 炭材料 氢气 电解水 有机物氧化 电催化
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电解水制氢耦合有机物氧化研究进展 被引量：1
2
作者 夏天 栗振华 +1 位作者 邵明飞 段雪 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期42-51,共10页
利用可再生能源(太阳能、风能)驱动的电解水制氢技术是获取“绿氢”的必经之路,是实现碳中和的重要战略措施。然而,目前电解水制氢技术仍面临电解效率低和能耗高等问题。其原因之一在于阳极析氧反应(OER)动力学过程缓慢,制约了阴极产氢... 利用可再生能源(太阳能、风能)驱动的电解水制氢技术是获取“绿氢”的必经之路,是实现碳中和的重要战略措施。然而,目前电解水制氢技术仍面临电解效率低和能耗高等问题。其原因之一在于阳极析氧反应(OER)动力学过程缓慢,制约了阴极产氢,并且阳极产物氧气的附加值较低。利用电解水过程中阳极产生的“活性氧”物种催化有机物选择性氧化(替代OER),被证明是能够降低电解水反应电压、提高产氢效率的有效策略,并且利用阳极得到高附加值化学品可以进一步分摊并降低制氢成本,最近受到科研界和产业界的广泛关注。基于此,总结了近年来电解水制氢耦合有机物氧化方面的研究进展,包括:阳极表面水活化产生活性氧的种类及其催化有机氧化反应机理、反应物吸附过程强化提升反应速率相关策略、电解水制氢耦合氧化反应器设计和产物分离等技术。最后,对该领域的未来发展前景和面临的挑战进行了总结和展望。 展开更多
关键词 电解水制氢 活性氧 耦合反应 有机氧化 反应物富集
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废弃塑料回收与转化的研究进展 被引量：12
3
作者 胡延庆 胡凡 +1 位作者 周剑池 豆义波 《中国塑料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期79-87,共9页
综述了塑料在传统物理机械回收和当前研究热点化学升级转化的成果,重点对化学催化方法包括热催化、微波催化、生物催化、电催化、光催化等具有潜在应用前景的方法进行了阐述。系统介绍了化学升级转化塑料,特别是催化转化中核心催化剂的... 综述了塑料在传统物理机械回收和当前研究热点化学升级转化的成果,重点对化学催化方法包括热催化、微波催化、生物催化、电催化、光催化等具有潜在应用前景的方法进行了阐述。系统介绍了化学升级转化塑料,特别是催化转化中核心催化剂的设计构筑、催化产物种类、产率和选择性的调控以及构效关系的机理揭示。此外,通过对比各类方法探讨了优缺点、总结了相关方法面临的问题。最后,基于目前废旧塑料回收存在的挑战和后期发展方向提出了建议,以期为废弃塑料回收为高附加值化学品提供理论指导。 展开更多
关键词 废弃塑料 物理回收 化学催化 高附加值化学品
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载体晶面诱导的Pt-Sn合金及其丙烷脱氢研究 被引量：1
4
作者 刘雅楠 郑天赐 +2 位作者 宋远飞 翁少霞 李殿卿 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期103-108,113,共7页
针对传统浸渍过程中Sn与氧化铝载体易于形成铝酸锡络合物,在反应过程中Pt-Sn合金结构易偏析的问题,利用Al_(2)O_(3)择优暴露晶面诱导效应构筑稳定的Pt-Sn/Al_(2)O_(3)有序合金催化剂。通过丙烷脱氢性能评价发现,棒状r-Al_(2)O_(3)负载的... 针对传统浸渍过程中Sn与氧化铝载体易于形成铝酸锡络合物,在反应过程中Pt-Sn合金结构易偏析的问题,利用Al_(2)O_(3)择优暴露晶面诱导效应构筑稳定的Pt-Sn/Al_(2)O_(3)有序合金催化剂。通过丙烷脱氢性能评价发现,棒状r-Al_(2)O_(3)负载的Pt-Sn催化剂形成了均匀且结构稳定的有序合金结构。在560℃时,丙烷初始转化率达68%,丙烯选择性大于97%,远高于其他氧化铝载体负载的Pt-Sn催化剂。利用SEM、STEM和CO-IR等对系列催化剂结构进行表征,结果表明,Pt-Sn/r-Al_(2)O_(3)中形成了隔离且电子富集的Pt物种,从而促进了C—H的活化及丙烯的脱附。 展开更多
关键词 载体晶面诱导 丙烷脱氢 Pt-Sn合金 贵金属减量化
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低浓度二氧化碳还原光催化剂结构设计的研究进展
5
作者 于梦洁 吴语童 +1 位作者 罗发祥 豆义波 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第S01期335-350,共16页
光催化二氧化碳(CO_(2))转化为增值化学品和燃料是缓解全球变暖、实现“碳中和”目标的有前途的策略之一。为了推进该领域的发展,高效光催化剂的设计合成至关重要。相比于前期研究,近五年研究学者集中在低浓度CO_(2)光还原的研究上。基... 光催化二氧化碳(CO_(2))转化为增值化学品和燃料是缓解全球变暖、实现“碳中和”目标的有前途的策略之一。为了推进该领域的发展,高效光催化剂的设计合成至关重要。相比于前期研究,近五年研究学者集中在低浓度CO_(2)光还原的研究上。基于此,本文综述了低浓度二氧化碳还原光催化剂结构设计的研究进展。首先介绍了光催化CO_(2)还原的机理、路径及其影响因素;其次总结了基于金属有机骨架材料、共价有机框架材料、金属氧化物、单原子这四类光催化剂的结构特征和调控策略;深入探讨了催化剂的CO_(2)吸附和富集能力、电子-空穴分离迁移能力及表面位点活性等重要因素对低浓度CO_(2)光催化还原效率和选择性的影响;最后,针对低浓度CO_(2)还原光催化剂在产物选择性、转化效率、高值C2产品合成方面存在的挑战,本文从催化剂结构设计方向提供了相关的解决思路和策略。 展开更多
关键词 二氧化碳捕集 光化学 催化剂 碳氢化合物
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模板限域原位制备镁基纳米复合材料进展
6
作者 王佳丽 刘芳 +6 位作者 陈伟 张晓英 李生廷 田甜 信翔宇 刘光 宋宇飞 《化工学报》 北大核心 2025年第7期3172-3184,共13页
MgH_(2)作为一种具有高储氢容量[7.6%(质量分数),110 kg·m^(-3)]和低成本优势的固态储氢材料,其高热力学稳定性(脱氢焓值-74.7 kJ·mol^(-1))及缓慢的吸放氢动力学性能,严重制约了实际应用。研究表明,原位合成法通过自下而上... MgH_(2)作为一种具有高储氢容量[7.6%(质量分数),110 kg·m^(-3)]和低成本优势的固态储氢材料,其高热力学稳定性(脱氢焓值-74.7 kJ·mol^(-1))及缓慢的吸放氢动力学性能,严重制约了实际应用。研究表明,原位合成法通过自下而上的组装策略,成功实现了Mg/MgH_(2)体系纳米化,有效调控其粒径从而改善储氢性能。本文综述了化学还原、热氢化、气相沉积等原位合成镁基储氢材料的原理,重点阐述了模板限制材料对Mg/MgH_(2)体系粒径调节、吸放氢热/动力学性能与催化机理的影响,同时针对当前原位合成技术中存在的制备成本高、容量衰减大及空气稳定性差等挑战进行了探讨,展望了在纳米限域材料作用下原位制备高性能高储量镁基储氢材料的可行方向。 展开更多
关键词 氢化镁 固态储氢 纳米限域材料 解吸 热力学
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镍钒水滑石电极用于可放大电催化5-羟甲基糠醛氧化耦合产氢 被引量：1
7
作者 李美然 宋英杰 +6 位作者 万鑫 李洋 罗毅奇 贺业亨 夏博文 周华 邵明飞 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第9期56-58,共3页
可再生能源驱动的电催化水裂解是获取绿氢的重要途径,但受到缓慢的阳极析氧反应(OER)限制。使用热力学有利的5-羟甲基糠醛氧化反应(HMFOR)代替OER的电解水制氢耦合氧化策略提供了一种降低能耗的有效策略,同时可以生产高附加值的有机含... 可再生能源驱动的电催化水裂解是获取绿氢的重要途径,但受到缓慢的阳极析氧反应(OER)限制。使用热力学有利的5-羟甲基糠醛氧化反应(HMFOR)代替OER的电解水制氢耦合氧化策略提供了一种降低能耗的有效策略,同时可以生产高附加值的有机含氧化合物,如2,5-呋喃二甲酸(FDCA)。在该领域,大量工作集中于催化剂工程以获得更好的催化活性和产物选择性。然而,很少有研究关注到5-羟甲基糠醛(HMF)的规模化氧化制备FDCA。为此,我们合成了一种镍钒水滑石(NiV-LDH)催化剂用于高效HMFOR,在1.52 V vs.RHE(可逆氢电极)下,电流密度达到100 mA·cm^(-2) FDCA的法拉第效率高达94.6%。与OER相比,HMFOR将对应的氢气生产率提高了两倍。作为概念验证,我们使用流动反应器展示了连续且可规模化的HMFOR,在10 A条件下,实现了94.8%的高HMF单程转化率和98.5%的高FDCA选择性。 展开更多
关键词 电催化水分解耦合制氢 层状双金属氢氧化物 5-羟甲基糠醛 2 5-呋喃二甲酸
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水泥生料共热耦合原位加氢制合成气 被引量：1
8
作者 张卫涛 于少康 +5 位作者 徐明 董猛 郭大冰 杨宇森 邵明飞 段雪 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期90-101,共12页
水泥工业是世界第三大能源消耗行业和第二大CO_(2)排放行业,占全球CO_(2)排放的7%。水泥生料(CaCO_(3)、Fe_(2)O_(3)、Al_(2)O_(3)和SiO_(2)的混合物)通过高温(>900℃)煅烧得到水泥熟料,此过程能耗高且释放大量CO_(2)。基于双碳背景... 水泥工业是世界第三大能源消耗行业和第二大CO_(2)排放行业,占全球CO_(2)排放的7%。水泥生料(CaCO_(3)、Fe_(2)O_(3)、Al_(2)O_(3)和SiO_(2)的混合物)通过高温(>900℃)煅烧得到水泥熟料,此过程能耗高且释放大量CO_(2)。基于双碳背景,通过球磨法制备水泥生料,采用碳酸盐共热耦合原位加氢还原的创新策略,实现在700℃下水泥生料原位加氢生成CO,其选择性可达94.8%,CO生成速率达0.76 mmol/min,显著降低了碳酸盐的热解温度并抑制了CO_(2)排放,同时获得了均匀多孔的CaO颗粒。采用X射线粉末衍射(XRD)、比表面及孔径分析(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱(Raman)及原位漫反射傅里叶变换红外光谱(In situ DRIFTS)等表征手段,重点探究了反应温度和水泥不同组分(Fe、Si和Al)等因素对碳酸盐加氢性能的影响。结果表明,Fe元素有助于提升CO产物选择性且生成少量甲烷,Si和Al元素的加入降低了碳酸盐加氢反应速率。In situ DRIFTS表明水泥生料加氢生成CO可能遵循甲酸盐中间物种机制。本研究通过水泥生料共热耦合原位加氢制备合成气,实现水泥工业源头降耗与减排增效,为低碳水泥熟料的制备技术提供了新策略与理论依据。 展开更多
关键词 水泥生料 碳酸盐 共热耦合 碳减排 合成气
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太阳能直接驱动CH_(4)和CO_(2)干重整技术进展 被引量：2
9
作者 薛耀 李金昊 +4 位作者 杨志佳 王若愚 孟宪光 林蒙 赵宇飞 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期21-40,共20页
随着世界经济的快速发展,能源短缺和环境污染已成为关注焦点,化石燃料的快速消耗使得温室效应持续增强,对全球环境和气候造成了严重影响。利用丰富和清洁的太阳能驱动的方式可以快速靶向供热,在温和条件下将2种主要温室气体(CH_(4)/CO_(... 随着世界经济的快速发展,能源短缺和环境污染已成为关注焦点,化石燃料的快速消耗使得温室效应持续增强,对全球环境和气候造成了严重影响。利用丰富和清洁的太阳能驱动的方式可以快速靶向供热,在温和条件下将2种主要温室气体(CH_(4)/CO_(2))转化为有价值的合成气,可以大幅降低传统热催化过程所产生的能耗及碳排放。然而,当前太阳能直接驱动干重整制合成气技术距离工业应用仍有一些距离,存在反应分子转化速率低、光能-化学能转化效率低、催化剂易烧结及积碳造成的催化剂失活等问题。针对干重整反应的固有特性以及当前光热研究领域普遍存在的问题,围绕该反应涉及的催化剂制备、载体构筑、反应器及系统搭建与优化,详细介绍了光热干重整反应的研究进展,最后展望了太阳能直接驱动光热催化干重整体系的前景和挑战。 展开更多
关键词 CO_(2)干重整 合成气 光热催化 结构载体 太阳能系统
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基于反应耦合的低能耗水合氯化钙脱水制无水氯化钙
10
作者 臧雅晴 张益钧 +4 位作者 王金钊 王倩 李殿卿 冯俊婷 段雪 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第4期1508-1518,F0002,共12页
在降低工业热脱水工艺能耗的迫切需求下,基于反应耦合基本原理,报道了一种低温水煤气变换反应耦合水合氯化钙低能耗脱水的新策略。以工业水合氯化钙为原料,将其中具有一定化学反应活性的结晶水作为反应物与CO耦合反应,在413 K下即可制... 在降低工业热脱水工艺能耗的迫切需求下,基于反应耦合基本原理,报道了一种低温水煤气变换反应耦合水合氯化钙低能耗脱水的新策略。以工业水合氯化钙为原料,将其中具有一定化学反应活性的结晶水作为反应物与CO耦合反应,在413 K下即可制备得到符合国家标准(GB/T 26520—2021)要求的Ⅰ型工业无水氯化钙产品(CaCl_(2)·0.38H_(2)O),较在N_(2)条件下获得同等结晶水含量产品的处理时间缩短了1/3,说明耦合催化脱水策略在降低过程能耗方面具有优势。原位FTIR和CO-TPD-MS实验研究表明,CO可化学吸附或准化学吸附于水合氯化钙样品表面,结合MS分析在脱水产物中检测到CO_(2)和H_(2),说明发生了一定程度的耦合催化脱水。进一步,对所得无水氯化钙样品进行SEM、压汞测试及水蒸气吸附测试,结果表明,与CO耦合反应使得无水CaCl_(2)样品形成了较为丰富的孔结构,在作为干燥剂使用时有利于增加与水的接触面积,从而使其表现出比商用无水氯化钙更快的吸水速率。本工作报道的低能耗耦合催化脱水策略有望拓展至更多材料的脱水环节。 展开更多
关键词 水煤气变换反应 自催化 氯化钙 水合物 一氧化碳
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