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改性花生壳生物炭吸附典型烷基和氯代有机磷阻燃剂的机理研究
1
作者
解鑫颖
孙悦莹
+4 位作者
傅晓旭
王学东
秦宏兵
钱飞跃
王俊霞
《生态与农村环境学报》
北大核心
2025年第10期1367-1380,共14页
近年来,烷基和氯代有机磷阻燃剂(OPFRs)污染在环境中的普遍存在引起了人们的关注。磷酸三(2-丁氧基乙基)酯(TBOEP)、磷酸三丙酯(TPrP)以及磷酸三(1,3-二氯-2-丙基)酯(TDCPP)分别为烷基和氯代OPFRs的典型化合物。该文以废弃花生壳为前驱...
近年来,烷基和氯代有机磷阻燃剂(OPFRs)污染在环境中的普遍存在引起了人们的关注。磷酸三(2-丁氧基乙基)酯(TBOEP)、磷酸三丙酯(TPrP)以及磷酸三(1,3-二氯-2-丙基)酯(TDCPP)分别为烷基和氯代OPFRs的典型化合物。该文以废弃花生壳为前驱体、KOH为改性剂,采用简单热解法制备了不同热解温度的4种改性花生壳生物炭,并将其用于吸附这3种OPFRs污染物。通过扫描电镜(SEM)、比表面积分析(BET)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、零点电位及水接触角等表征分析发现,600℃下热解的生物炭(PBC600)具有较高的比表面积、丰富的孔结构,并含有—OH、—NH和—COOH等表面官能团。当OPFRs初始浓度为5 mg·L^(-1)、pH=5时,投加10 mg PBC600吸附3 h后,TBOEP、TPrP和TDCPP的去除率分别达73%、80%和89%,环境水体中常见共存离子(K^(+)、Na^(+)、Ca^(2+)、Mg^(2+)、Al 3^(+)、Cl^(-)和SO_(4)^(2-))对OPFRs吸附均无显著影响。通过吸附前后SEM-EDS、FT-IR比较分析,结合吸附试验、吸附模型拟合以及密度泛函理论(DFT)分析,发现PBC600对TDCPP的吸附更符合伪二阶动力学,以化学吸附为主;而TBOEP更符合伪一阶动力学,以物理吸附为主,其理论吸附量Q m(110.62 mg·g^(-1))与实验吸附量(108.20 mg·g^(-1))相符。PBC600对3种OPFRs的吸附速率从大到小依次为TDCPP>TPrP>TBOEP,这与3种化合物的分子静电势有关。3种OPFRs在PBC600上的吸附过程更符合Langmuir模型,但Langmuir模型的理论吸附量与实验数据并不一致,说明PBC600存在非均匀的多层吸附。3种OPFRs的吸附机理主要包括孔隙填充、氢键作用和疏水作用,TDCPP还存在弱的静电效应。PBC600对实际水样中OPFRs的吸附去除率略有降低,且循环5次后去除率有所下降。该研究结果可为OPFRs污染的绿色吸附材料开发提供理论参考。
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关键词
改性花生壳生物炭
碱熔-炭化法
有机磷阻燃剂
吸附机理
密度泛函理论计算
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职称材料
题名
改性花生壳生物炭吸附典型烷基和氯代有机磷阻燃剂的机理研究
1
作者
解鑫颖
孙悦莹
傅晓旭
王学东
秦宏兵
钱飞跃
王俊霞
机构
苏州科技大学环境科学与工程学院苏州市绿色低碳水处理与资源化利用技术国际联合实验室
浙江省湖州生态
环境
监测中心
出处
《生态与农村环境学报》
北大核心
2025年第10期1367-1380,共14页
基金
苏州科技计划(2022SS34)
湖州科技计划(2024GZ65)
苏州市绿色低碳水处理与资源化利用技术国际联合实验室开放课题(SZLSDT202404)。
文摘
近年来,烷基和氯代有机磷阻燃剂(OPFRs)污染在环境中的普遍存在引起了人们的关注。磷酸三(2-丁氧基乙基)酯(TBOEP)、磷酸三丙酯(TPrP)以及磷酸三(1,3-二氯-2-丙基)酯(TDCPP)分别为烷基和氯代OPFRs的典型化合物。该文以废弃花生壳为前驱体、KOH为改性剂,采用简单热解法制备了不同热解温度的4种改性花生壳生物炭,并将其用于吸附这3种OPFRs污染物。通过扫描电镜(SEM)、比表面积分析(BET)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、零点电位及水接触角等表征分析发现,600℃下热解的生物炭(PBC600)具有较高的比表面积、丰富的孔结构,并含有—OH、—NH和—COOH等表面官能团。当OPFRs初始浓度为5 mg·L^(-1)、pH=5时,投加10 mg PBC600吸附3 h后,TBOEP、TPrP和TDCPP的去除率分别达73%、80%和89%,环境水体中常见共存离子(K^(+)、Na^(+)、Ca^(2+)、Mg^(2+)、Al 3^(+)、Cl^(-)和SO_(4)^(2-))对OPFRs吸附均无显著影响。通过吸附前后SEM-EDS、FT-IR比较分析,结合吸附试验、吸附模型拟合以及密度泛函理论(DFT)分析,发现PBC600对TDCPP的吸附更符合伪二阶动力学,以化学吸附为主;而TBOEP更符合伪一阶动力学,以物理吸附为主,其理论吸附量Q m(110.62 mg·g^(-1))与实验吸附量(108.20 mg·g^(-1))相符。PBC600对3种OPFRs的吸附速率从大到小依次为TDCPP>TPrP>TBOEP,这与3种化合物的分子静电势有关。3种OPFRs在PBC600上的吸附过程更符合Langmuir模型,但Langmuir模型的理论吸附量与实验数据并不一致,说明PBC600存在非均匀的多层吸附。3种OPFRs的吸附机理主要包括孔隙填充、氢键作用和疏水作用,TDCPP还存在弱的静电效应。PBC600对实际水样中OPFRs的吸附去除率略有降低,且循环5次后去除率有所下降。该研究结果可为OPFRs污染的绿色吸附材料开发提供理论参考。
关键词
改性花生壳生物炭
碱熔-炭化法
有机磷阻燃剂
吸附机理
密度泛函理论计算
Keywords
odified peanut shell biochar
alkali fusion-carbonization method
organophosphorus flame retardants
adsorption mechanism
density functional theory calculations
分类号
X144 [环境科学与工程—环境科学]
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作者
出处
发文年
被引量
操作
1
改性花生壳生物炭吸附典型烷基和氯代有机磷阻燃剂的机理研究
解鑫颖
孙悦莹
傅晓旭
王学东
秦宏兵
钱飞跃
王俊霞
《生态与农村环境学报》
北大核心
2025
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