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锰氧化物/碳活化过硫酸盐选择性生成单线态氧降解水中氟苯尼考 被引量:1
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作者 庄玲玲 姜瑞瑾 +5 位作者 陈斯 黄连杨 张梦露 刘常青 郑育毅 张伟芳 《环境化学》 北大核心 2025年第2期712-720,共9页
为实现养殖废水中的新污染物氟苯尼考(FLO)的高效降解,本研究制备了锰氧化物/碳材料(MnO/C)用于活化过一硫酸盐(PMS)去除FLO.首先,考察了PMS用量、MnO/C用量、溶液pH值等对水中FLO去除的影响.结果表明,在PMS浓度为0.3 mmol·L^(-1)... 为实现养殖废水中的新污染物氟苯尼考(FLO)的高效降解,本研究制备了锰氧化物/碳材料(MnO/C)用于活化过一硫酸盐(PMS)去除FLO.首先,考察了PMS用量、MnO/C用量、溶液pH值等对水中FLO去除的影响.结果表明,在PMS浓度为0.3 mmol·L^(-1)、MnO/C用量为0.2 g·L^(-1)、FLO浓度为10 mg·L^(-1),pH值为7时,15 min内降解了8.5 mg·g^(-1)(kvalue=23.83 min^(−1)·mol·L^(-1))的FLO.并通过自由基淬灭实验及电子顺磁共振测试(EPR)分析表明,MnO/C-PMS体系中主要以单线态氧(^(1)O_(2))的非自由基路径催化降解FLO,液质分析结果可知,MnO/C-PMS对FLO的降解机理主要包括脱卤和氧化.且该体系对磺胺类的磺胺甲氧嘧啶(SDM)、大环内酯类的红霉素(ERY)和喹诺酮类的氧氟沙星(OFL)等典型新污染物均具有良好的降解效果(均>83%).因此,MnO/C在活化PMS上表现出对新污染物良好的降解能力,具有潜在应用性. 展开更多
关键词 氟苯尼考 锰氧化物/碳复合材料 过一硫酸盐 非自由基路径 高级氧化
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碳氮包覆纳米Fe_(3)O_(4)的非自由基路径光催化去除养殖废水中四环素的机制研究 被引量:6
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作者 郑佳慧 王嘉妮 +5 位作者 柯佳琪 何亦天 王原 黄连杨 孙启元 张伟芳 《环境科学研究》 CAS CSCD 北大核心 2023年第7期1306-1316,共11页
养殖废水中的四环素(TC)未经有效处理,直排至水环境中将影响生态环境.本研究通过制备纳米四氧化三铁/碳氮复合材料(Fe_(3)O_(4)/CN),采用XRD、FTIR、TEM、Raman和EIS表征材料的物相组成、微观形貌和结构,并探究其光催化去除TC的性能和机... 养殖废水中的四环素(TC)未经有效处理,直排至水环境中将影响生态环境.本研究通过制备纳米四氧化三铁/碳氮复合材料(Fe_(3)O_(4)/CN),采用XRD、FTIR、TEM、Raman和EIS表征材料的物相组成、微观形貌和结构,并探究其光催化去除TC的性能和机理,推测TC的降解路径.结果表明:①以掺杂氮化碳的海藻酸铁水凝胶为前驱体,经高温煅烧衍生制备碳氮包覆的Fe_(3)O_(4)复合材料,该材料碳缺陷程度强,光生电子(e^(-))和空穴(h^(+))的分离效率高.②在pH=7和TC初始浓度为50μmol/L的溶液中投加0.05 g/L的Fe_(3)O_(4)/CN,且光照150 min后,TC的去除率可达95.1%.③ESR和自由基淬灭试验表明,Fe3O4/CN在光照下主要通过产生h+的非自由基路径直接氧化降解TC.④HPLC-MS测试和QSAR预测结果表明,在光催化反应中,TC发生脱氨基、开环等氧化反应,产生的降解产物对水蚤和黑头鱼的生物毒性均低于TC本身.⑤由于Fe_(3)O_(4)/CN具有良好的磁性(饱和磁化强度为13.9 emu/g),反应后的材料可通过磁铁从液相中分离.研究显示,Fe_(3)O_(4)/CN可高效去除TC,为铁氧化物/碳氮复合材料在水处理中的应用提供理论参考. 展开更多
关键词 四环素(TC) 光催化 四氧化三铁/碳氮复合材料(Fe_(3)O_(4)/CN) 碳缺陷 降解路径
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基于Gaussian、ECOSAR模型的紫外/次氯酸体系降解含卤阻燃剂的产物预测与毒性评估 被引量:3
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作者 卢志磊 范勇杰 +3 位作者 陈洁洁 杨婧 吴春山 孙启元 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期82-91,共10页
含卤阻燃剂广泛应用于各类电子产品的生产,难降解且具有生物毒性.在生产和使用过程中,部分含卤阻燃剂会残留在水体并排放到水环境造成累积污染,威胁水环境安全,亟需探寻有效的降解去毒方法.本研究通过Gaussian与ECOSAR模型预测了四氯双... 含卤阻燃剂广泛应用于各类电子产品的生产,难降解且具有生物毒性.在生产和使用过程中,部分含卤阻燃剂会残留在水体并排放到水环境造成累积污染,威胁水环境安全,亟需探寻有效的降解去毒方法.本研究通过Gaussian与ECOSAR模型预测了四氯双酚A(TCBPA)、四溴双酚A(TBBPA)、十溴二苯乙烷(DBDPE)等3种典型含卤阻燃剂在紫外/次氯酸(UV/Cl)体系中的光催氧化降解路径与产物毒性.结果表明,UV/Cl体系中的含氯自由基(RCS)与羟基自由基(·OH)易攻击阻燃剂分子结构上键能较低、Fukui指数较高的位点,促使C—Cl键、C—Br键、C—C键等因为受到攻击而断裂,进而降解阻燃剂.同时,利用ECOSAR模型评估发现降解产物的急性毒性LC_(50)-96 h均低于100 mg·L^(-1),佐证了UV/Cl体系对含卤阻燃剂降解的有效性,并降低其环境危害.因此,采用Gaussian计算、ECOSAR模型相结合的分析方法,能够更加便捷地预测阻燃剂降解路径与产物毒性特征,为深入揭示UV/Cl体系光催氧化降解含卤阻燃剂机理提供新思路. 展开更多
关键词 GAUSSIAN Fukui指数 ECOSAR模型 含卤阻燃剂 紫外/次氯酸 生物毒性
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紫外/二氯异氰尿酸盐体系对水中抗病毒药物降解路径及降解产物毒性分析 被引量:1
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作者 黄鹏程 许泽平 +3 位作者 郭雨欣 王菲凤 蔡开聪 孙启元 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期2058-2068,共11页
紫外/二氯异氰尿酸盐体系(UV/NaDCC)是一种新兴的高级氧化工艺,通过产生羟基自由基(·OH)和含氯自由基(Cl·,ClO·和Cl_(2)·^(−))等活性物质降解水中持久性有机污染物.莫诺拉韦和巴瑞替尼是用于治疗新冠肺炎等的抗病... 紫外/二氯异氰尿酸盐体系(UV/NaDCC)是一种新兴的高级氧化工艺,通过产生羟基自由基(·OH)和含氯自由基(Cl·,ClO·和Cl_(2)·^(−))等活性物质降解水中持久性有机污染物.莫诺拉韦和巴瑞替尼是用于治疗新冠肺炎等的抗病毒类药物,大量生产和使用导致其通过各环境介质排放进入天然水体,威胁水环境和水质安全.因此,迫切需要探索高效绿色降解莫诺拉韦和巴瑞替尼的新技术.本研究采用密度泛函理论,通过福井函数、简缩双描述符预测了UV/NaDCC体系中莫诺拉韦和巴瑞替尼易发生反应的位点及其降解路径;通过ECOSAR和T.E.S.T程序预测降解产物毒性变化.结果表明,莫诺拉韦中O21、N20及巴瑞替尼中C20、C21更易受到UV/NaDCC产生的含氯自由基和·OH攻击.ECOSAR预测结果显示,部分降解产物表现出比母体物质更高的毒性水平,因此在UV/NaDCC实际应用于抗病毒药物的降解中应关注有毒中间产物的去除.T.E.S.T预测结果表明,多数降解产物生物蓄积性和发育毒性均有所降低.研究成果对UV/NaDCC高级氧化技术对水中抗病毒药物的无害化去除机制和实际应用提供理论依据. 展开更多
关键词 紫外/二氯异氰尿酸盐体系 降解路径 产物毒性 密度泛函理论 莫诺拉韦 巴瑞替尼
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龙江流域CDOM光谱特征的时空动态及其影响因素分析
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作者 黄鹏程 王菲凤 +2 位作者 游燕燕 王登超 孙启元 《水生态学杂志》 2025年第6期114-124,共11页
揭示亚热带河流溶解性有机质(DOM)的时空动态及其影响因素,为流域水质管理提供参考。以福建省龙江流域为对象,于2020年11月—2021年11月对11个采样点的溶解性有机碳(DOC)和发色溶解性有机质(CDOM)光谱指标a(254)、SUVA_(254)和SR进行采... 揭示亚热带河流溶解性有机质(DOM)的时空动态及其影响因素,为流域水质管理提供参考。以福建省龙江流域为对象,于2020年11月—2021年11月对11个采样点的溶解性有机碳(DOC)和发色溶解性有机质(CDOM)光谱指标a(254)、SUVA_(254)和SR进行采样分析,明确流域CDOM的时空动态及其影响因素,并识别DOC与CDOM光谱指标之间的相关关系。结果表明:流域DOC浓度整体较低(均值3.68 mg/L),枯水期与丰水期差异不显著,平均值分别为3.46、3.47 mg/L,但平水期部分点位(如S3)因污水输入或实验误差出现异常高值(142.60 mg/L)。CDOM时空变化显著,丰水期a(254)均值最高(24.51/m),基于a(254)的营养状态分类显示,随着水期更替(枯水期→平水期→丰水期),富营养化状况持续加剧;SUVA_(254)均值较高,为6.39 L/(mg·m),表明水体芳香族化合物占比大,枯水期径流减少导致进入水体中的芳香族化合物减少,从而使其变化趋同;SR分布范围广(5.03~26.67)、均值大(19.29),反映DOM分子量较小且来源多样。相关性分析表明,DOC与a(254)的正相关性随水文条件增强(枯水期R=0.49,丰水期R=0.76),与SUVA_(254)呈负相关,与SR的关系因季节而异。研究揭示了水文变化通过影响外源输入和内源过程驱动CDOM组成与分布的机制。 展开更多
关键词 发色溶解性有机质 光谱特征 时空动态 水文条件 富营养化 影响因素 龙江流域
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