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缺陷态二维超薄材料用于光/电催化CO_(2)还原的基础与展望
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作者 陈润华 吴琼 +3 位作者 罗婧宸 祖小龙 朱姗 孙永福 《物理化学学报》 北大核心 2025年第3期1-19,共19页
太阳能、风能等可再生能源驱动的光/电催化还原二氧化碳(CO_(2))制碳基燃料是一种非常吸引人的资源再生和能源存储策略,这对中国实现碳达峰和碳中和战略具有重要意义。然而,CO_(2)分子极高的热力学稳定性和极强的化学惰性导致CO_(2)还... 太阳能、风能等可再生能源驱动的光/电催化还原二氧化碳(CO_(2))制碳基燃料是一种非常吸引人的资源再生和能源存储策略,这对中国实现碳达峰和碳中和战略具有重要意义。然而,CO_(2)分子极高的热力学稳定性和极强的化学惰性导致CO_(2)还原反应的转化效率和选择性仍然不理想,这严重限制了CO_(2)转化技术的实际应用。得益于超薄的厚度、高比表面积和相对均一的暴露晶面等特性,二维超薄材料具有高活性、高密度以及高均一的催化位点,能够优化关键的热力学和动力学因素,进而有效改善CO_(2)光/电还原性能。需要指出的是,缺陷态二维超薄材料中的富电子催化位点能够更高效地吸附和活化CO_(2)分子,从而有效降低反应势垒,加速CO_(2)还原并提高产物选择性。此外,二维超薄材料的缺陷结构也有助于催化过程中的质子传递和电子转移等行为,从而进一步提高催化剂的反应活性。本文综述了缺陷态二维超薄材料在CO_(2)光/电催化还原方面的最新研究进展,详细介绍了几类常见的缺陷态二维超薄材料的可控制备方法和精细结构表征。结合典型实例,系统总结了表面缺陷结构对二维超薄材料的局域原子结构和电子结构的调制作用,以及对CO_(2)还原性能的影响。最后,展望了缺陷态二维超薄材料在CO_(2)还原领域所面临的挑战与机遇,为今后的研究提供了借鉴和启示。 展开更多
关键词 缺陷结构 二维超薄材料 二氧化碳还原 光/电催化反应
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Enhanced selectivity of catalytic hydrogenation of halogenated nitroaromatics by interfacial effects
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作者 HUANG Rui LIU Shengjie +1 位作者 WU Qingyuan ZHENG Nanfeng 《无机化学学报》 北大核心 2025年第1期201-212,共12页
The highly selective catalytic hydrogenation of halogenated nitroaromatics was achieved by employing Pd‑based catalysts that were co‑modified with organic and inorganic ligands.It was demonstrated that the catalysts c... The highly selective catalytic hydrogenation of halogenated nitroaromatics was achieved by employing Pd‑based catalysts that were co‑modified with organic and inorganic ligands.It was demonstrated that the catalysts contained Pd species in mixed valence states,with high valence Pd at the metal‑support interface and zero valence Pd at the metal surface.While the strong coordination of triphenylphosphine(PPh3)to Pd0 on the Pd surface prevents the adsorption of halogenated nitroaromatics and thus dehalogenation,the coordination of sodium metavanadate(NaVO3)to high‑valence Pd sites at the interface helps to activate H2 in a heterolytic pathway for the selective hydrogenation of nitro‑groups.The excellent catalytic performance of the interfacial active sites enables the selective hydrogenation of a wide range of halogenated nitroaromatics. 展开更多
关键词 halogenated nitroaromatic heterogeneous catalysis HYDROGENATION selectivity control interfacial effect
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机器学习加速氧化还原电位和酸度常数计算 被引量:1
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作者 王锋 程俊 《电化学(中英文)》 CAS 北大核心 2024年第2期23-34,共12页
氧化还原电位和酸度常数作为重要的物理化学性质被应用于分析能源材料重要指标值。为了实现能源材料的计算设计,发展计算电化学的方法,在复杂电化学环境下计算这些性质至关重要。近年来,利用计算电化学方法计算氧化还原电位和酸度常数... 氧化还原电位和酸度常数作为重要的物理化学性质被应用于分析能源材料重要指标值。为了实现能源材料的计算设计,发展计算电化学的方法,在复杂电化学环境下计算这些性质至关重要。近年来,利用计算电化学方法计算氧化还原电位和酸度常数已经受到了广泛的关注。然而,常用的计算方法如基于隐式溶剂化模型的小分子自由能计算,对于复杂溶剂化环境的处理非常有限。因此,基于第一性原理分子动力学(AIMD)的自由能计算被引入来描述复杂溶剂化环境中的溶质-溶剂相互作用。同时,基于AIMD的自由能计算方法已经被证实可以准确预测这些物理化学性质。然而,由于AIMD计算效率低且计算资源需求大,需要引入机器学习分子动力学(MLMD)加速计算。MLMD通过机器学习方法,构建模拟体系结构到第一性原理计算结果的一对一映射,可以在低成本下实现长时间尺度的AIMD。对于氧化还原电位和酸度常数计算,如何构建训练机器学习势函数模型所需的数据集至关重要。本文介绍了如何通过自动化工作流实现自由能计算势函数的自动化构建,通过机器学习分子动力学计算自由能并转化为对应的物理化学性质。 展开更多
关键词 机器学习分子动力学 自动化工作流 复杂体系 自由能计算
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锌-空气电池隔膜的关键作用及其最新研究进展
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作者 王梦茵 黄若贝 +3 位作者 熊剑峰 田景华 李剑锋 田中群 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第6期20-33,共14页
在化石能源日益短缺、资源消耗急剧增加的背景下,开发可再生的清洁能源,如太阳能和风能,变得尤为重要。然而,这些清洁能源供应不稳定,因此需要大规模能源转换和储存装置的发展。在这方面,锌-空气电池能量密度高、安全性好、成本低、易... 在化石能源日益短缺、资源消耗急剧增加的背景下,开发可再生的清洁能源,如太阳能和风能,变得尤为重要。然而,这些清洁能源供应不稳定,因此需要大规模能源转换和储存装置的发展。在这方面,锌-空气电池能量密度高、安全性好、成本低、易组装、对环境友好并且金属锌储量丰富,作为能源储存与转换器件有良好的发展前景,但在应用的过程中仍存在一些问题。其中,隔膜在锌-空气电池中起着隔离正负极,防止短路的重要作用,但关于锌-空气电池隔膜及其改性的研究较少。本文简要介绍了锌-空气电池的发展,以水系碱性锌-空气电池为例,阐述了其工作原理。文中通过理解电池各个组件可能导致电池失效的机制,重点分析了隔膜性能对整体电池性能的影响。其中包括隔膜的离子选择性、离子导电性、稳定性以及保水性等因素。这些因素在锌-空气电池中起到至关重要的作用,直接影响电池的效率、寿命和稳定性。此外,本文还对锌-空气电池隔膜未来发展方向进行了展望。随着科技的进步,锌-空气电池的隔膜材料可能会进行更多的改良和创新,以提高电池的性能和稳定性。对于清洁能源的推动,锌-空气电池在能源储存和转换领域有望发挥更大的作用。 展开更多
关键词 隔膜 离子选择性 离子导电性 稳定性 锌-空气电池
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光电离质谱法在典型固体燃料热解研究中的应用进展
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作者 沈洋 崔存浩 +4 位作者 刘浩然 任海荣 蔡江淮 周忠岳 齐飞 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期921-944,共24页
通过热解将固体燃料在热化学上转化为运输燃料和增值化学品是实现固体燃料高效利用的最为切实可行和兼顾经济性的途径之一。由于热解反应产物的复杂性,对固体燃料热解的中间产物和最终产物在分子水平上进行全面阐明对于理解热解反应机... 通过热解将固体燃料在热化学上转化为运输燃料和增值化学品是实现固体燃料高效利用的最为切实可行和兼顾经济性的途径之一。由于热解反应产物的复杂性,对固体燃料热解的中间产物和最终产物在分子水平上进行全面阐明对于理解热解反应机理至关重要,同时对提高热解过程的可持续性具有积极意义。光电离质谱(PIMS)技术被普遍认为是一种高度通用的过程分析技术,通过对热解气相产物中的离子进行实时检测和分析,为热解提供了实时的信息。为此,本工作综述了近年来PIMS技术在固体燃料(包括煤、生物质和固体推进剂)热解领域的应用,并对不同实验和模型的进展进行了概述。这些进展相互促进,有助于学者加深对热解固体燃料复杂过程的理解,并为未来深入研究热解机理提供有力支持。 展开更多
关键词 热解 光电离质谱法 煤炭 生物质能 固体推进剂 在线分析
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PLGA-姜黄素纳米颗粒的制备及体外抗炎性能评价 被引量:10
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作者 李真 郝凯 +1 位作者 贺超良 田华雨 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期237-244,共8页
以聚乙烯醇(PVA)水溶液为水相,聚乳酸-羟基乙酸共聚物(PLGA)和姜黄素(Cur)的二氯甲烷溶液为油相,采用水包油包水的双乳液法制备了包载姜黄素的PLGA纳米颗粒(PLGA@Cur NPs),改善了姜黄素的分散性,提高了其抗氧化和抗炎性能.动态光散射粒... 以聚乙烯醇(PVA)水溶液为水相,聚乳酸-羟基乙酸共聚物(PLGA)和姜黄素(Cur)的二氯甲烷溶液为油相,采用水包油包水的双乳液法制备了包载姜黄素的PLGA纳米颗粒(PLGA@Cur NPs),改善了姜黄素的分散性,提高了其抗氧化和抗炎性能.动态光散射粒度仪(DLS)和扫描电子显微镜(SEM)表征结果显示, PLGA@Cur3呈均匀的球形,平均尺寸为(340±15) nm,多分散指数(PDI)为(0.22±0.01),电位为(-20.2±4.2) mV,具有良好的稳定性.高效液相色谱(HPLC)分析结果表明,PLGA@Cur3 NPs中Cur的包封率为15.09%,载药率为34.85%.细胞水平结果显示, PLGA@Cur NPs具有良好的生物相容性,能够清除多种活性氧(ROS),有效降低RAW 264.7巨噬细胞分泌的促炎细胞因子含量,缓解细胞水平的炎症. 展开更多
关键词 姜黄素 聚乳酸-羟基乙酸 抗氧化 抗炎 细胞因子
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激光熔覆氧化铝涂层的管式铜网油水分离性能研究
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作者 赖俊金 周锐 +2 位作者 颜黄苹 崔景芹 陈哲堃 《光子学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第11期49-62,共14页
采用一种操作简单且成本低的激光熔覆方法将氧化铝涂层一步熔覆到柔性铜网表面,在铜网表面上形成不同粗糙度的纳米级颗粒状结构修饰层,调控表面润湿特性。引入瞬态热分析法探索由扫描路径间距减小引起的温度场变化情况。研究发现,当激... 采用一种操作简单且成本低的激光熔覆方法将氧化铝涂层一步熔覆到柔性铜网表面,在铜网表面上形成不同粗糙度的纳米级颗粒状结构修饰层,调控表面润湿特性。引入瞬态热分析法探索由扫描路径间距减小引起的温度场变化情况。研究发现,当激光熔覆过程的扫描路径间距为10μm时,分离网表面铝涂层呈现α-Al_(2)O_(3)晶型,耐久性良好,在空气中水的接触角接近0°,水下油的接触角大于160°,经循环测试后分离效率仍超95%。针对微流体管道应用中的油水分离需求,对分离膜柔性基底卷曲成型的管道进行油水分离测试和流体行为仿真研究,利用计算流体力学法分析如何通过调控表面纳米颗粒的分布来调节管道内部压强场和速度场的分布,从而促进管道内流体平稳流动而增强油水分离性能。 展开更多
关键词 激光熔覆 纳米微结构 表面粗糙度 温度场分布 流体力学
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