针对甲烷部分氧化(partial oxidation of methane,POM)制合成气反应中SiO2负载Ni基催化剂表面易积炭的问题,从理论计算和实验研究的角度进行了探讨.理论计算结果表明,金属Ni粒径的减小可以降低表面积炭,而部分氧化的金属Ni可以提高表面...针对甲烷部分氧化(partial oxidation of methane,POM)制合成气反应中SiO2负载Ni基催化剂表面易积炭的问题,从理论计算和实验研究的角度进行了探讨.理论计算结果表明,金属Ni粒径的减小可以降低表面积炭,而部分氧化的金属Ni可以提高表面消积炭的能力.实验结果表明,浸渍法制SiO2负载Ni基催化剂,在引入Y后,呈现出良好的POM稳定性.其原因为,Y以Y2O3形式存在,Ni的颗粒粒径减小,有助于提高金属表面的抗积炭和消积炭能力.展开更多
[目的]利用本课题组发展的定量分析方法研究激发态DNA碱基对分子间相互作用的本质,以及不同类型的电子跃迁对DNA碱基对分子间相互作用的影响.[方法]采用广义Kohn-Sham能量分解分析方法(generalized Kohn-Sham based energy decompositio...[目的]利用本课题组发展的定量分析方法研究激发态DNA碱基对分子间相互作用的本质,以及不同类型的电子跃迁对DNA碱基对分子间相互作用的影响.[方法]采用广义Kohn-Sham能量分解分析方法(generalized Kohn-Sham based energy decomposition analysis,GKS-EDA),对两种Waston-Crick构型和两种stacked构型的DNA碱基对分子间相互作用本质进行理论研究.[结果]对于Waston-Crick构型的碱基对,n→π^(*)跃迁削弱了轨道极化作用但加强了电子相关作用,激发态分子间相互作用由电子相关作用主导,而π→π^(*)跃迁对分子间氢键影响较小;对于stacked构型的碱基对,π→π^(*)跃迁削弱了静电相互作用但增强了电子相关作用.[结论]Waston-Crick构型碱基对分子间相互作用本质受电子激发跃迁影响较大,而电子激发跃迁基本不改变stacked构型碱基对分子间相互作用本质.展开更多
文摘针对甲烷部分氧化(partial oxidation of methane,POM)制合成气反应中SiO2负载Ni基催化剂表面易积炭的问题,从理论计算和实验研究的角度进行了探讨.理论计算结果表明,金属Ni粒径的减小可以降低表面积炭,而部分氧化的金属Ni可以提高表面消积炭的能力.实验结果表明,浸渍法制SiO2负载Ni基催化剂,在引入Y后,呈现出良好的POM稳定性.其原因为,Y以Y2O3形式存在,Ni的颗粒粒径减小,有助于提高金属表面的抗积炭和消积炭能力.
文摘[目的]利用本课题组发展的定量分析方法研究激发态DNA碱基对分子间相互作用的本质,以及不同类型的电子跃迁对DNA碱基对分子间相互作用的影响.[方法]采用广义Kohn-Sham能量分解分析方法(generalized Kohn-Sham based energy decomposition analysis,GKS-EDA),对两种Waston-Crick构型和两种stacked构型的DNA碱基对分子间相互作用本质进行理论研究.[结果]对于Waston-Crick构型的碱基对,n→π^(*)跃迁削弱了轨道极化作用但加强了电子相关作用,激发态分子间相互作用由电子相关作用主导,而π→π^(*)跃迁对分子间氢键影响较小;对于stacked构型的碱基对,π→π^(*)跃迁削弱了静电相互作用但增强了电子相关作用.[结论]Waston-Crick构型碱基对分子间相互作用本质受电子激发跃迁影响较大,而电子激发跃迁基本不改变stacked构型碱基对分子间相互作用本质.
