硫掺杂石墨烯阴极在微生物燃料电池中的性能研究

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作者 刘丽华 许文锋 +4 位作者 贺琦 蓝瑞嵩 张倩 陈博彦 洪俊明 《工业水处理》 北大核心 2025年第4期133-138,共6页

通过水热法将硫原子掺杂到石墨烯结构中,利用单室反应器装置搭建微生物燃料电池(MFC)。采用硫掺杂石墨烯(S-rGO)、活性炭(AC)和炭黑(CB)作为阴极催化剂,选用不同的比例进行混合。发现m(AC)∶m(CB)∶m(S-rGO)为1∶0.25∶0.075时,MFC反应... 通过水热法将硫原子掺杂到石墨烯结构中,利用单室反应器装置搭建微生物燃料电池(MFC)。采用硫掺杂石墨烯(S-rGO)、活性炭(AC)和炭黑(CB)作为阴极催化剂,选用不同的比例进行混合。发现m(AC)∶m(CB)∶m(S-rGO)为1∶0.25∶0.075时,MFC反应器表现出最佳性能,最大输出电压为295 mV,功率密度为256 mW/cm^(2)。此外,S-rGO的极限电流密度为3.46 mA/cm^(2),高于rGO(3.22 mA/cm^(2)),表明S-rGO具有优异的电化学性能和稳定性。应对有机物冲击方面,S-rGO修饰的MFC能够提高污水的COD和TN的去除,相较于rGO,分别提升了2.5%和5.0%。因此,S-rGO是一种高效、稳定的MFC阴极催化剂,不仅能够提高MFC的电能转化效率,还能够提高MFC的污水处理能力,具有广阔的应用前景。 展开更多

关键词 硫掺杂石墨烯 氧还原反应 微生物燃料电池

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纳米片层铁锰双金属催化剂活化过一硫酸盐预处理烟草糖香料废水 被引量：3

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作者 薛雨微 叶校圳 +2 位作者 曾静 王永全 洪俊明 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第10期5661-5668,共8页

以烟草行业糖香料废水为研究对象,首先调查了某糖香料调配中心废水的水质情况。采用共沉淀法制备纳米片层铁锰双金属催化剂激活过一硫酸盐(PMS)产生自由基对烟草糖香料废水开展预处理研究。采用透射电子显微镜(TEM)、X射线粉末衍射仪(X... 以烟草行业糖香料废水为研究对象,首先调查了某糖香料调配中心废水的水质情况。采用共沉淀法制备纳米片层铁锰双金属催化剂激活过一硫酸盐(PMS)产生自由基对烟草糖香料废水开展预处理研究。采用透射电子显微镜(TEM)、X射线粉末衍射仪(XRD)、X射线能谱分析(EDS)和比表面积测试(BET)对催化剂进行表征。通过因素实验分析降解过程中废水的化学需氧量和氨氮降解情况,在反应时间6h、PMS浓度为4mmol/L、催化剂投加量为0.6g/L的最佳条件下,COD去除率76.5%、氨氮去除率96.3%,降解过程符合一级动力学(R~2>0.9)。降解前后水样的三维荧光和气相色谱显示,难降解物质被转化为可生物利用的有机碳源,表明这一体系作为预处理有助于提高生化段的处理效率,对高级氧化法在污水预处理中的实际应用具有良好的应用前景。 展开更多

关键词 过一硫酸盐 催化剂活化 糖香料废水 化学需氧量 纳米片层 自由基

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纳米管状Co-N-C活化过碳酸盐降解四环素

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作者 石秀顶 王永全 +2 位作者 曾静 苏畅 洪俊明 《化工进展》 北大核心 2025年第6期3041-3052,共12页

过碳酸钠(SPC,Na_(2)CO_(3)·1.5H_(2)O_(2))作为固体过氧化氢,近年来受到越来越多的关注。在此,通过简单的方法制备了具有丰富活性位点的纳米管状钴氮碳催化剂(Co-N-C),并用于活化SPC以有效去除四环素(TC)。通过透射电子显微镜(TEM... 过碳酸钠(SPC,Na_(2)CO_(3)·1.5H_(2)O_(2))作为固体过氧化氢,近年来受到越来越多的关注。在此,通过简单的方法制备了具有丰富活性位点的纳米管状钴氮碳催化剂(Co-N-C),并用于活化SPC以有效去除四环素(TC)。通过透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)对材料形貌进行表征。通过X射线粉末衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)分析元素分布和价态变化。表征结果表明合成了具有丰富活性位点的纳米管状Co-N-C。在TC浓度10mg/L,SPC浓度为2mmol/L,Co-N-C含量为0.2g/L,pH为7的条件下,在20min内几乎实现了TC的100%降解。自由基淬灭实验和EPR测试表明Co-N-C/SPC系统中的·OH、·CO_(3)^(−)和·O_(2)^(−)为TC降解的主要活性物质。反应前后钴元素价态变化以及Co^(2+)/Co^(3+)循环过程促进了SPC的活化,三维荧光光谱分析表明TC在Co-N-C/SPC体系中被降解。 展开更多

关键词 过碳酸钠 钴氮碳催化剂 四环素 动力学 自由基作用

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强化电子传递Fe@C-MoS_(2)催化剂用于活化PMS降解ATZ

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作者 张如萍 王永全 +4 位作者 叶荣斌 苏畅 刘丽华 陆正义 洪俊明 《中国环境科学》 北大核心 2025年第10期5539-5549,共11页

利用抗坏血酸在水热条件下将四氧化三铁(Fe3O4)和二硫化钼(MoS_(2))复合制备增强电子传递的Fe@C-MoS_(2),用于催化PMS降解阿特拉津(ATZ).当ATZ浓度为5mg/L,催化剂投加量为0.2g/L,PMS浓度为1mmol/L的条件下,反应35min后ATZ降解率可达84.... 利用抗坏血酸在水热条件下将四氧化三铁(Fe3O4)和二硫化钼(MoS_(2))复合制备增强电子传递的Fe@C-MoS_(2),用于催化PMS降解阿特拉津(ATZ).当ATZ浓度为5mg/L,催化剂投加量为0.2g/L,PMS浓度为1mmol/L的条件下,反应35min后ATZ降解率可达84.6%.通过电化学实验和X射线光电子能谱(XPS)表征证明,Fe@C-MoS_(2)良好的催化性能归因于碳源诱导混合相MoS_(2)的生成,有效提高了催化剂的电导率,促进电子的快速转移.另外,通过生物毒性试验,以当地产蔬菜花椰菜为研究对象,评估了Fe@C-MoS_(2)/PMS体系降解后溶液作为农业灌溉用水的可行性,结果表明,降解后溶液对幼苗期花椰菜的存活个体数量与常规水源相比影响不大,对其生长水平无明显影响. 展开更多

关键词 阿特拉津(ATZ) MoS_(2) 电子传递 过一硫酸盐(PMS) 花椰菜

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MnFe2O4活化过一硫酸盐降解废水中LAS 被引量：27

5

作者 佘月城 董正玉 +3 位作者 吴丽颖 王霁 张倩 洪俊明 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第8期3323-3331,共9页

采用共沉淀法制备了铁锰双金属复合催化剂(MnFe2O4),用于活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4^?·)氧化降解水中阴离子表面活性剂(LAS).采用傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM... 采用共沉淀法制备了铁锰双金属复合催化剂(MnFe2O4),用于活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4^?·)氧化降解水中阴离子表面活性剂(LAS).采用傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)对催化剂进行表征,表明成功合成了具有尖晶石结构的MnFe2O4催化剂.考察了催化剂投加量、PMS投加量以及初始pH值等各种因素条件对LAS的降解效率以及反应动力学的影响.实验结果表明,MnFe2O4活化PMS降解LAS的过程符合准一级动力学(R ^2>0.9).在LAS初始浓度为80mg/L,催化剂投加量为2.0g/L,PMS的浓度为2.5mmol/L,初始pH值为7.0,反应时间为30min的情况下,LAS降解效率达到94.1%,此时LAS的降解速率常数达到0.192min^-1.通过自由基猝灭实验证明了MnFe2O4/PMS体系中起主要氧化降解作用的活性自由基为SO4^?·.通过反应前后催化剂的X射线光电子能谱(XPS),证实Fe和Mn之间存在协同作用,提高了MnFe2O4对PMS的活化效率. 展开更多

关键词 MnFe2O4 过一硫酸盐 LAS 硫酸根自由基

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纳米铁酸铜催化剂活化过一硫酸盐降解苯胺废水 被引量：7

6

作者 王霁 董正玉 +4 位作者 吴丽颖 黄湾 张倩 洪俊明 苏树明 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2019年第3期334-338,共5页

使用溶胶凝胶法制备纳米铁酸铜催化剂,并用于活化过一硫酸盐催化降解苯胺废水。探究了纳米铁酸铜投加量、过一硫酸盐投加量和pH对苯胺降解率的影响。结果表明,在纳米铁酸铜投加量为2.0g/L、过一硫酸盐投加量为0.2g/L、pH=7.0的条件下,... 使用溶胶凝胶法制备纳米铁酸铜催化剂,并用于活化过一硫酸盐催化降解苯胺废水。探究了纳米铁酸铜投加量、过一硫酸盐投加量和pH对苯胺降解率的影响。结果表明,在纳米铁酸铜投加量为2.0g/L、过一硫酸盐投加量为0.2g/L、pH=7.0的条件下,纳米铁酸铜活化过一硫酸盐催化降解苯胺废水的效果最好,反应60min,100mL质量浓度为10mg/L的苯胺降解率可达99%。纳米铁酸铜在反应过程中的总铁溶出量仅为0.87mg/L,总铜溶出量仅为0.03mg/L。苯胺的降解途径:一是苯胺中的氨基被自由基攻击,生成亚硝基苯,继续氧化生成硝基苯,然后开环矿化为CO_2和H_2O;二是氨基对位苯环上的氢原子被羟基取代生成对羟基苯胺,对羟基苯胺被自由基攻击生成亚氨基苯醌,进一步反应生成对苯醌,然后开环矿化为CO_2和H_2O。 展开更多

关键词 纳米铁酸铜 过一硫酸盐 苯胺

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RGO电极电催化降解海产养殖废水中盐酸四环素 被引量：2

7

作者 郭谍 郭兆春 +3 位作者 陈思 胡腾飞 张倩 洪俊明 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期62-65,86,共5页

研究通过改进的Hummers法结合水热法制备还原氧化石墨烯(RGO)作为电催化阳极,利用透射电子显微镜(TEM)和X-射线光电子能谱(XPS)对RGO进行表征,以盐酸四环素为目标污染物,对其进行电催化降解实验。研究发现在外加电流为15 mA,温度为20℃... 研究通过改进的Hummers法结合水热法制备还原氧化石墨烯(RGO)作为电催化阳极,利用透射电子显微镜(TEM)和X-射线光电子能谱(XPS)对RGO进行表征,以盐酸四环素为目标污染物,对其进行电催化降解实验。研究发现在外加电流为15 mA,温度为20℃,盐酸四环素的浓度为5 mg/L的条件下,30 min内RGO电催化盐酸四环素的降解率可达95.07%。为深入研究电催化去除海产养殖废水中盐酸四环素污染的实际应用可行性,利用循环试验对材料稳定性进行测试,该材料耐盐性与稳定性能良好。通过自由基猝灭和活性氯产生量的实验,发现RGO电催化降解盐酸四环素的主要活性物种为表面产生的活性氯和·OH。 展开更多

关键词 还原氧化石墨烯 电化学 海产养殖废水 抗生素 降解

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POE/LDPE共混交联改性发泡PP力学性能的研究 被引量：2

8

作者 蒋鹭翔 陈雷雨 +2 位作者 刘畅 许绿丝 马晟佳 《材料科学与工艺》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第4期24-29,共6页

采用低密度聚乙烯(LDPE)和乙烯-1-辛烯共聚物(POE)作为增韧材料,以过氧化二异丙苯(DCP)和三羟甲基丙烷三甲基丙烯酸酯(TM)为交联体系制备共混交联改性聚丙烯(PP),通过多指标正交实验研究共混交联改性的配方,分析了共混交联改性对PP力学... 采用低密度聚乙烯(LDPE)和乙烯-1-辛烯共聚物(POE)作为增韧材料,以过氧化二异丙苯(DCP)和三羟甲基丙烷三甲基丙烯酸酯(TM)为交联体系制备共混交联改性聚丙烯(PP),通过多指标正交实验研究共混交联改性的配方,分析了共混交联改性对PP力学性能的影响.结果表明:最佳改性配方为PP70%,LDPE/POE20/10%,DCP0.2%,TM0.6%,纳米ZnO1%;共混交联改性对PP具有良好的增韧作用,冲击强度提高了490%;共混交联改性PP的结晶速率下降,熔融温度范围由原来的17.3℃增加到21.8℃,而结晶度还有所增大.实验最终表明:采用POE/LDPE共混交联改性PP制备出的发泡塑料发泡效果较好. 展开更多

关键词 聚丙烯 低密度聚乙烯 乙烯-1-辛烯共聚物 共混 交联改性 发泡

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硫掺杂石墨烯作为MFC阴极性能和生物毒性检测 被引量：1

9

作者 蓝瑞嵩 刘丽华 +2 位作者 张倩 陈博彦 洪俊明 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期3430-3439,共10页

采用水热法制备了硫掺杂还原氧化石墨烯(S-rGO),表征发现S原子的掺杂会导致结构缺陷的形成,这些结构缺陷会增加活性位点。通过电化学测试,S-rGO的氧还原反应(ORR)性能优于rGO,其极限电流密度为4.08mA/cm^(2),高出rGO(3.48mA/cm^(2))17.... 采用水热法制备了硫掺杂还原氧化石墨烯(S-rGO),表征发现S原子的掺杂会导致结构缺陷的形成,这些结构缺陷会增加活性位点。通过电化学测试,S-rGO的氧还原反应(ORR)性能优于rGO,其极限电流密度为4.08mA/cm^(2),高出rGO(3.48mA/cm^(2))17.3%,这表明S原子的掺杂能够有效提高rGO的ORR活性。将S-rGO与活性炭(AC)、炭黑(CB)以0.1∶0.25∶1的质量比混合作为微生物燃料电池阴极催化剂。结果表明,S-rGO催化的微生物燃料电池反应器每个周期可持续27h,输出电压为0.33V,而rGO催化的反应器每个周期可持续24h,输出电压为0.30V;CB催化的反应器每个周期可持续23h,输出电压为0.26V。以苯扎氯铵(BAC)为生物毒性物质,探讨了S-rGO修饰的微生物燃料电池作为毒性传感器的相关性能,根据电压与BAC浓度的线性拟合结果,发现S-rGO具有更高的毒性检测灵敏度和稳定性(相关系数为0.996),而传统的Pt/C阴极催化剂的相关系数为0.932,表明S-rGO在毒性检测领域具有巨大的应用潜力。 展开更多

关键词 微生物燃料电池 阴极催化剂 硫掺杂还原氧化石墨烯 毒性检测 苯扎氯铵

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生源性Cu/GO复合材料阳极激活PMS降解活性黑5 被引量：2

10

作者 郭雅萍 陈小琦 +2 位作者 张帆 吴文霆 张倩 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期6764-6774,共11页

利用S.oneidensis MR-1(MR-1)菌的胞外还原作用,制备铜/氧化石墨烯复合材料(MR1-Cu-GO)作为电催化(EC)及过一硫酸盐(PMS)协同催化剂.表征结果显示,所得MR1-Cu-GO具有良好的小尺寸Cu物种分布(粒径约为5~10nm),且Cu物种以CuCl_(2)、CuO和C... 利用S.oneidensis MR-1(MR-1)菌的胞外还原作用,制备铜/氧化石墨烯复合材料(MR1-Cu-GO)作为电催化(EC)及过一硫酸盐(PMS)协同催化剂.表征结果显示,所得MR1-Cu-GO具有良好的小尺寸Cu物种分布(粒径约为5~10nm),且Cu物种以CuCl_(2)、CuO和Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)混合态为主.活性黑5(RBK5,10mg/L)降解效率测试显示,MR1-Cu-GO/PMS,MR1-Cu-GO/EC,MR1-Cu-GO/EC/PMS体系对RBK5均有良好的降解效率.其中MR1-Cu-GO/EC/PMS体系降解效率最高,在外加电流为50A/m^(2),PMS初始浓度为3mmol/L的最佳条件下,借助HO·和SO_(4)^(·-)等活性物质的产生,在30min内可以达到100%的RBK5降解率. 展开更多

关键词 S.oneidensis MR-1 金属/氧化石墨烯复合催化剂 PMS活化 电化学氧化

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非自由基主导的FeMn纳米颗粒活化过一硫酸盐降解有机污染物 被引量：6

11

作者 林双杰 王永全 +2 位作者 曾静 蔡蓝燕 洪俊明 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期3729-3740,共12页

采用水热-煅烧两步法成功合成了具有高催化活性和稳定性的介孔铁锰纳米颗粒(FMNPs).通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱仪(EDS)、比表面及孔径分析仪(BET)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线粉末衍射仪(XRD)等表征分析了FMNPs的形貌... 采用水热-煅烧两步法成功合成了具有高催化活性和稳定性的介孔铁锰纳米颗粒(FMNPs).通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱仪(EDS)、比表面及孔径分析仪(BET)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线粉末衍射仪(XRD)等表征分析了FMNPs的形貌和结构等理化性质.合成的催化剂具有丰富的介孔和较大的比表面积,有利于污染物的催化降解.为了评估催化剂的可重复使用性、稳定性和适应性,研究不同反应条件下活性黑5(RBK5)的降解效率.在初始pH值为7、过一硫酸盐(PMS)浓度为2mmol/L、催化剂用量为0.2g/L的最佳条件下,10mg/L RBK5在60min内的去除率可达96.74%.从反应机理来看,电子顺磁共振(EPR)、淬灭实验和计时电流(i-t)曲线显示非自由基途径(1 O_(2)、介导的电子转移)在降解体系中占据主导地位.X射线光电子能谱(XPS)分析表明,Fe和Mn的协同作用促进了Fe3+/Fe2+与Mn2+/Mn3+的氧化还原循环,加速了电子向PMS的转移,从而提高了FMNPs活化PMS的效率. 展开更多

关键词 双金属催化剂 过一硫酸盐(PMS) 非自由基途径 高效降解

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MOF衍生FeOOH-MnO_(x)活化PMS降解盐酸四环素 被引量：2

12

作者 陆正义 王永全 +3 位作者 蔡蓝燕 曾静 叶荣斌 洪俊明 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期6935-6948,共14页

以金属有机框架(Mn-MOF-74)为前驱体,通过煅烧后引入Fe^(2+)合成Fe OOH-Mn O_(x),并将其作为催化剂有效活化过硫酸盐降解盐酸四环素(TCH).通过X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等表征证明催化剂为交织多面体结构.BET测试表明F... 以金属有机框架(Mn-MOF-74)为前驱体,通过煅烧后引入Fe^(2+)合成Fe OOH-Mn O_(x),并将其作为催化剂有效活化过硫酸盐降解盐酸四环素(TCH).通过X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等表征证明催化剂为交织多面体结构.BET测试表明Fe OOH-Mn O_(x)的比表面积约为改性前的2.25倍,为暴露更多的活性位点提供了条件.在最佳条件下(10mg/L TCH,0.1g/L催化剂,1mmol/L PMS),FeOOH-Mn O_(x)/PMS体系中TCH去除率为92.5%,在无机离子干扰和真实水环境下具有良好的稳定性和适应性.电子顺磁共振(EPR)和猝灭实验结果表明O_(2)^(·-)为降解体系中的主要活性物质.XPS结果显示了Fe^(2+)的成功引入,Fe、Mn共存可以促进Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)的转化,加快电子转移速率,进一步提高催化性能. 展开更多

关键词 盐酸四环素(TCH) MnO_(x) FEOOH O_(2)^(·-) 过一硫酸盐(PMS)

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新型Fe_3O_4@α-MnO_2活化过一硫酸盐降解水中偶氮染料 被引量：24

13

作者 董正玉 吴丽颖 +3 位作者 王霁 黄湾 张倩 洪俊明 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2018年第8期3003-3010,共8页

采用两步水热法制备了新型磁性纳米Fe_3O_4@α-MnO_2复合材料作为催化剂,用于活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4-·)氧化降解偶氮染料活性黑5(RBK5).采用透射电子显微镜(TEM),X射线粉末衍射仪(XRD)和振动样品磁强... 采用两步水热法制备了新型磁性纳米Fe_3O_4@α-MnO_2复合材料作为催化剂,用于活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4-·)氧化降解偶氮染料活性黑5(RBK5).采用透射电子显微镜(TEM),X射线粉末衍射仪(XRD)和振动样品磁强计(VSM)对制备的催化剂进行表征,证明成功合成了纳米α-MnO_2包覆Fe_3O_4形态的Fe_3O_4@α-MnO_2催化剂,催化剂的饱和磁化强度为39.89emu/g.Fe_3O_4@α-MnO_2催化剂活化PMS与单一的Fe_3O_4和α-MnO_2活化PMS相比,具有更高的催化效率,说明铁锰双金属存在协同作用.同时研究了催化剂的投加量、PMS的浓度和初始pH值等各种因素对RBK5的降解效率以及反应动力学的影响.实验结果表明,Fe_3O_4@α-MnO_2催化剂活化PMS降解RBK5的过程符合准一级反应动力学,在催化剂投加量为1.2g/L,PMS的浓度为4mmol/L,初始pH值为7.0,反应时间为60min的情况下,浓度为30mg/L的RBK5的降解效率可达到91%,此时RBK5的降解速率常数也达到最高值0.023min^(-1).此外,通过加入自由基淬灭剂甲醇、叔丁醇和硝基苯判断了Fe_3O_4@α-MnO_2/PMS体系中起主要氧化降解作用的活性物种为SO4-·. 展开更多

关键词 Fe3O4@α-MnO2 过一硫酸盐 活性黑5 硫酸根自由基

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氧化石墨烯电催化高效降解有机染料RBk5 被引量：14

14

作者 周玉莲 于永波 +3 位作者 黄湾 吴丽颖 洪俊明 张倩 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第11期4653-4659,共7页

电化学高级氧化技术是处理有机染料废水的有效技术方法之一,但其应用受传统贵金属电极成本高、易毒化失活等缺陷的限制.本研究采用廉价易得的石墨粉材料,制备氧化石墨烯(GO)催化剂,用于活性黑5(RBk5)染料废水的电催化氧化降解研究.利用... 电化学高级氧化技术是处理有机染料废水的有效技术方法之一,但其应用受传统贵金属电极成本高、易毒化失活等缺陷的限制.本研究采用廉价易得的石墨粉材料,制备氧化石墨烯(GO)催化剂,用于活性黑5(RBk5)染料废水的电催化氧化降解研究.利用透射电子显微镜、X射线光电子能谱、红外光谱、拉曼光谱、循环伏安法和电化学阻抗谱分析材料的结构特性及电化学性能.结果显示,氧化石墨烯具有较高的电子迁移速率,良好的亲水性和电催化活性.不同的RBk5浓度、外加电流、电解质、初始pH值等条件对RBk5的降解效率也有一定程度的影响.其中,电解质因素对材料性能影响最为显著.在RBk5浓度为10mg/L、外加电流为20mA、反应时间为35min、电解质为NaCl的条件下,电催化降解效率可以达到100%. 展开更多

关键词 氧化石墨烯 电催化氧化 降解染料

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硫掺杂石墨烯电催化降解有机染料甲基橙 被引量：12

15

作者 陈思 胡腾飞 +3 位作者 于永波 王冰鑫 洪俊明 张倩 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期550-558,共9页

电极作为影响污染物电催化氧化效率与路径的最主要因素,是电催化效率提升的重要突破口。本研究以氧化石墨烯(GO)为碳源,以二苯二硫醚作为硫源,合成硫掺杂石墨烯(SGN)电极,用于电催化降解甲基橙染料。利用扫描电子显微镜、透射电子显微... 电极作为影响污染物电催化氧化效率与路径的最主要因素,是电催化效率提升的重要突破口。本研究以氧化石墨烯(GO)为碳源,以二苯二硫醚作为硫源,合成硫掺杂石墨烯(SGN)电极,用于电催化降解甲基橙染料。利用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、红外光谱、拉曼光谱、X射线光电子能谱等对材料进行表征。考察电解质、外加电流、初始pH等因素对降解过程的影响。研究结果表明,硫掺杂能有效提升石墨烯材料的电催化性能。在初始pH=3、甲基橙浓度为10mg/L、电解质为NaCl、外加电流为30mA且实验温度为20℃的最佳条件下,反应35min可以达到98.39%的甲基橙降解率。材料性能稳定,可重复使用,在降解有机污染物方面具有良好的应用前景。 展开更多

关键词 电催化氧化 硫掺杂石墨烯 降解 偶氮染料 自由基 催化剂

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菱形片状铁锰催化剂活化过硫酸盐降解四环素 被引量：15

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作者 朱紫琦 李立 +2 位作者 徐铭骏 张倩 洪俊明 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第11期5142-5152,共11页

采用草酸蚀刻法制备由普鲁士蓝类似物衍生的菱形片状铁锰双金属催化剂,活化过一硫酸盐(PMS)降解四环素.通过热重分析仪(TGA)、X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)对催化剂进行表征,表明合成的催化... 采用草酸蚀刻法制备由普鲁士蓝类似物衍生的菱形片状铁锰双金属催化剂,活化过一硫酸盐(PMS)降解四环素.通过热重分析仪(TGA)、X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)对催化剂进行表征,表明合成的催化剂FeMn/OA-350具有菱形片状的特殊结构.铁锰双金属的协同作用与片状结构上的活性位点有效地提高了四环素的降解效率.在初始pH=7、催化剂投加量为0.6g/L、PMS浓度为2mmol/L的最优条件下,仅在30min内可使20mg/L的四环素去除率高达100%,反应过程符合二级动力学(R^(2)>0.9),催化剂具有较宽的pH值适用范围.自由基猝灭实验表明该体系下存在羟基自由基、硫酸根自由基、单线态氧以及超氧自由基,单线态氧作为主要作用基团.X射线光电子能谱(XPS)反映了铁锰元素存在价态以及双金属间的协同作用,不同铁锰价态变化的循环过程促进催化剂的活化性能,同时根据猝灭实验和XPS、LC-MS初步分析降解机制. 展开更多

关键词 菱形片状结构 铁锰双金属催化剂 过一硫酸盐 四环素

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纳米片状Mn_(2)O_(3)@α-Fe_(3)O_(4)活化过碳酸盐降解偶氮染料 被引量：11

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作者 徐铭骏 郭兆春 +3 位作者 李立 朱紫琦 张倩 洪俊明 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第2期1043-1053,共11页

过碳酸钠是过氧化氢与碳酸钠的加成化合物,具有在存储、运输和使用过程中安全稳定的优点。本文采用共沉淀-高温煅烧法制备纳米片状Mn_(2)O_(3)@α-Fe_(3)O_(4),活化过碳酸钠(SPC)产生自由基氧化降解偶氮染料活性黑5(RBK5)。采用透射电... 过碳酸钠是过氧化氢与碳酸钠的加成化合物,具有在存储、运输和使用过程中安全稳定的优点。本文采用共沉淀-高温煅烧法制备纳米片状Mn_(2)O_(3)@α-Fe_(3)O_(4),活化过碳酸钠(SPC)产生自由基氧化降解偶氮染料活性黑5(RBK5)。采用透射电子显微镜(TEM)、X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)及比表面积测试(BET)表征制备的纳米片状Mn_(2)O_(3)@α-Fe_(3)O_(4)催化剂,分别探究催化剂投加量、过碳酸钠浓度、初始pH及RBK5溶液浓度对降解效率的影响。当催化剂投加量为0.3g/L、过碳酸钠浓度为1.0mmol/L、初始pH为3、反应时间为90min时,RBK5的降解效率达88%,反应过程符合拟一级动力学(R^(2)>0.9)。Mn_(2)O_(3)@α-Fe_(3)O_(4)/过碳酸钠体系中起氧化降解作用的活性物种为·OH、CO^(-)_(3)·、O^(-)_(2)·和^(1)O_(2),其中·OH占据主导地位,XPS反映了铁锰元素存在价态以及双金属间的协同作用,依据猝灭实验及XPS分析降解机理。 展开更多

关键词 纳米片状 过碳酸钠 活性黑5 羟基自由基 催化剂活化 动力学

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硫掺杂石墨烯电催化降解偶氮染料RBK 被引量：4

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作者 王冰鑫 于永波 +2 位作者 黄湾 洪俊明 张倩 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第12期5471-5477,共7页

采用改进的Hummers方法制备氧化石墨烯(GO),以二苯二硫醚(BDS)为掺杂剂,在一氧化碳(CO)氛围下,采用一步退火法合成硫掺杂石墨烯(SG)。通过透射电子显微镜(TEM)、傅氏转换红外线光谱分析(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)... 采用改进的Hummers方法制备氧化石墨烯(GO),以二苯二硫醚(BDS)为掺杂剂,在一氧化碳(CO)氛围下,采用一步退火法合成硫掺杂石墨烯(SG)。通过透射电子显微镜(TEM)、傅氏转换红外线光谱分析(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)等对样品的微观结构和形貌进行表征,利用电化学阻抗技术测试杂化后石墨烯电导性能,以RBK5为目标污染物进行硫掺杂石墨烯电催化性能研究。研究结果显示,经S掺杂后的石墨烯具有高于纯石墨烯的导电能力与催化活性,当退火温度为400℃且S∶C (质量比)=1.31时,得到的硫掺杂石墨烯(400℃-SG-1.31)在初始pH为3.0时对偶氮染料RBK5的降解效果最好。在初始浓度5mg/L,电流密度为20mA,初始pH为3.0条件下,反应20min即可达到99%的RBK5降解效率。 展开更多

关键词 硫掺杂石墨烯 电催化氧化 偶氮染料

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纳米立方体PBA-Fe_(1)Mn_(2)活化过一硫酸盐降解偶氮有机物 被引量：3

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作者 张廷 曾静 +3 位作者 叶校圳 蔡蓝燕 王永全 洪俊明 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第7期3533-3544,共12页

采用油浴-水热两步法制备纳米立方体铁锰双金属催化剂普鲁士蓝类似物PBA-Fe_(1)Mn_(2),利用纳米立方体结构催化剂接触面积大、活性位点多的特点,活化过一硫酸盐(PMS)降解活性黑5(RBK5).通过X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)... 采用油浴-水热两步法制备纳米立方体铁锰双金属催化剂普鲁士蓝类似物PBA-Fe_(1)Mn_(2),利用纳米立方体结构催化剂接触面积大、活性位点多的特点,活化过一硫酸盐(PMS)降解活性黑5(RBK5).通过X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)对催化剂进行表征,表明合成的催化剂PBA-Fe_(1)Mn_(2)具有普鲁士蓝立方体结构.铁锰双金属的协同作用与立方体结构上的活性位点有效地提高了RBK5的降解效率.在初始pH值为7、催化剂投加量为0.2g/L、PMS浓度为2mmol/L的最优条件下,在60min内可使10mg/L的RBK5脱色率高达100%.自由基淬灭实验及EPR表明该体系中HO·、SO_(4)^(-)·参与RBK5的降解.其中催化剂表面的羟基自由基为主要作用基团.XPS反映了铁锰元素存在价态变化以及双金属间的协同作用,不同铁锰价态变化的循环过程促进催化剂的活化.最后,根据XPS和三维荧光光谱分析降解机制,表明RBK5在体系中被降解. 展开更多

关键词 活性黑5(RBK5) 铁锰双金属 纳米级催化剂 过一硫酸盐(PMS) 脱色降解

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八面体FMN-700活化过硫酸盐产生^(1)O_(2)降解偶氮有机物 被引量：2

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作者 钟晴 叶校圳 +3 位作者 曾静 蔡蓝燕 王永全 洪俊明 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第12期6374-6385,共12页

以掺氮普鲁士蓝类似物(PBA)为前驱体,通过高温煅烧法制备了含铁、锰氮化物的催化材料(FMN-700),用于活化过一硫酸盐(PMS)快速降解偶氮有机物.通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线粉末衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)对催化剂进行表... 以掺氮普鲁士蓝类似物(PBA)为前驱体,通过高温煅烧法制备了含铁、锰氮化物的催化材料(FMN-700),用于活化过一硫酸盐(PMS)快速降解偶氮有机物.通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线粉末衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)对催化剂进行表征,证明FMN-700具有层状堆叠的正八面体结构,含有铁锰氮化物.研究了催化剂投加量,PMS浓度和初始pH值等因素对偶氮有机物降解的影响,结果表明在初始pH值为7、催化剂投加量为0.2g/L、PMS浓度为2mmol/L的条件下,60min内可使10mg/L的RBK5脱色率达99.5%.淬灭实验、电子顺磁共振(EPR)显示^(1)O_(2)为降解体系的主要活性物质.X射线光电子能谱(XPS)表明反应前后Fe(III)/Fe(II)、Mn(III)/Mn(II)比值增大,吡啶N向吡咯N和石墨N转化,该过程可以诱导产生^(1)O_(2).3D-EEM光谱反应后荧光强度大幅升高,表明具有荧光淬灭作用的偶氮键被破坏,实现偶氮有机物的脱色降解. 展开更多

关键词 铁/锰氮化物 过一硫酸盐(PMS) 单线态氧(^(1)O_(2)) 异质催化

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