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改性PAN纤维铁配合物暗态催化偶氮染料降解反应 被引量:5
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作者 王志超 董永春 韩振邦 《纺织学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第2期88-95,共8页
利用偕胺肟改性聚丙烯腈(PAN)纤维和三氯化铁的配位反应制备改性PAN纤维铁配合物(Fe-AO-PAN),然后将其作为非均相Fenton反应催化剂应用于不同结构偶氮染料的降解反应中,重点考察Fe-AO-PAN的添加量(M)和铁离子含量(CFe-PAN)与暗态时染料... 利用偕胺肟改性聚丙烯腈(PAN)纤维和三氯化铁的配位反应制备改性PAN纤维铁配合物(Fe-AO-PAN),然后将其作为非均相Fenton反应催化剂应用于不同结构偶氮染料的降解反应中,重点考察Fe-AO-PAN的添加量(M)和铁离子含量(CFe-PAN)与暗态时染料的脱色率(D)和初始反应速率常数(k)之间的关系。此外还研究了暗态时偶氮染料的降解反应过程以及无机盐的影响。结果表明:Fe-AO-PAN暗态时能够催化偶氮染料的降解,并且使活性染料的k值明显高于酸性染料;暗态时Fe-AO-PAN的M和CFe-PAN与染料降解反应50 min时的D和k值之间存在着线性关系,可通过定量增加Fe-AO-PAN的M和CFe-PAN来促进暗态时染料的降解反应,达到其在辐射光时的降解效果。 展开更多
关键词 PAN纤维铁配合物 暗态 催化 偶氮染料 降解
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双核茂铁四氮唑的合成及对高氯酸铵热分解的催化作用 被引量:9
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作者 廖文向 豆雅洁 +3 位作者 王静 谢莉莉 林芬 袁耀锋 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第10期2244-2248,共5页
首先以二茂铁为原料合成丙基桥联的双聚二茂铁(DFP),经甲酰化得到丙基桥联的双聚二茂铁甲醛(DFP-CHO,1),再与NH2OH.5HCl进行缩合反应得到双核二茂铁肟(2),然后脱水得到丙基桥联双聚二茂铁甲腈(3),最后在(n-C4H9)3SnCl的催化作用下与NaN... 首先以二茂铁为原料合成丙基桥联的双聚二茂铁(DFP),经甲酰化得到丙基桥联的双聚二茂铁甲醛(DFP-CHO,1),再与NH2OH.5HCl进行缩合反应得到双核二茂铁肟(2),然后脱水得到丙基桥联双聚二茂铁甲腈(3),最后在(n-C4H9)3SnCl的催化作用下与NaN3进行[2+3]环加成反应,生成目标产物丙基桥联双聚二茂铁四唑(4);通过1H NMR,FTIR和ESI-MS对目标产物的结构进行了表征.利用差示扫描量热分析(DSC)和热重(TG)分析研究了这2个双聚二茂铁氮杂衍生物的燃速催化性能,结果表明,通过添加质量分数为5%的丙基桥联双聚二茂铁氮杂化合物3和4均使高氯酸铵(AP)的热分解温度降至100℃左右. 展开更多
关键词 二茂铁衍生物 四唑杂环化合物 高氯酸铵 热分解
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偕胺肟改性聚丙烯腈纤维与不同金属离子之间的配位反应性能 被引量:13
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作者 董永春 武金娜 +3 位作者 孙苏婷 郑戌 韩振邦 刘春燕 《四川大学学报(工程科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第1期173-178,共6页
为了更好地理解纤维材料与金属离子之间的反应,将偕胺肟改性聚丙烯腈纤维(AO-PAN)分别与5种金属离子Fe3+、Cu2+、Co2+、Ce3+和La3+进行配位反应并生成改性PAN纤维金属配合物,在考察了金属离子初始浓度和反应温度影响的基础上重点研究了... 为了更好地理解纤维材料与金属离子之间的反应,将偕胺肟改性聚丙烯腈纤维(AO-PAN)分别与5种金属离子Fe3+、Cu2+、Co2+、Ce3+和La3+进行配位反应并生成改性PAN纤维金属配合物,在考察了金属离子初始浓度和反应温度影响的基础上重点研究了不同金属离子的配位反应特性,并计算和比较了相关反应参数。结果表明,当AO-PAN与金属离子发生配位反应时,提高反应溶液中金属离子初始浓度和反应温度能够促进金属离子平衡配合量的增加。这个配位反应属于一级动力学反应,温度的升高能够导致其反应速率常数显著增大。在相同条件下5种金属离子的反应速率常数的排列顺序为Fe3+>Cu2+>Co2+>Ce3+>La3+,而其反应活化能则表现出相反变化趋势,这表明Fe3+离子的配位反应能力最高,而2种稀土金属离子的配位反应对温度的依赖性更强。热力学参数ΔH0>0、ΔS0>0、ΔG0<0,证实这个配位反应为自发进行的吸热反应。 展开更多
关键词 改性聚丙烯腈纤维 金属离子 配位反应
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5-二茂铁基吡唑啉衍生物的合成及性质 被引量:2
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作者 李恒东 苏小龙 +2 位作者 陈平华 谢莉莉 袁耀锋 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第7期1653-1659,共7页
以甲酰基二茂铁和2-乙酰基吡啶为原料,合成了3个1-芳香酰基-3-(2-吡啶基)-5-二茂铁基-2-吡唑啉衍生物(3~5),通过红外光谱、质谱、1H NMR、13C NMR和元素分析对其进行了表征,并对化合物4的单晶结构进行了解析.研究了该类化合物的电化学... 以甲酰基二茂铁和2-乙酰基吡啶为原料,合成了3个1-芳香酰基-3-(2-吡啶基)-5-二茂铁基-2-吡唑啉衍生物(3~5),通过红外光谱、质谱、1H NMR、13C NMR和元素分析对其进行了表征,并对化合物4的单晶结构进行了解析.研究了该类化合物的电化学性质及紫外、荧光光谱,并借助密度泛函理论(DFT)计算从理论上加以解释. 展开更多
关键词 二茂铁基吡唑啉 晶体结构 循环伏安 光谱性质 密度泛函理论计算
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1′-碘代二茂铁甲醛肟酯的设计与合成 被引量:1
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作者 郭建 吴凯强 +1 位作者 陈欣 袁耀锋 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2010年第1期79-83,共5页
以含多功能团的1′-碘代二茂铁甲醛为起始原料,设计合成了4种1′-碘代二茂铁甲醛肟酯类化合物3a~3d,并用IR,1H NMR,MS和元素分析对其结构进行了确认,其中化合物3a的单晶结构经X射线单晶衍射确证其属单斜晶系(Monoclinic),P2(1)/n空间群... 以含多功能团的1′-碘代二茂铁甲醛为起始原料,设计合成了4种1′-碘代二茂铁甲醛肟酯类化合物3a~3d,并用IR,1H NMR,MS和元素分析对其结构进行了确认,其中化合物3a的单晶结构经X射线单晶衍射确证其属单斜晶系(Monoclinic),P2(1)/n空间群,晶胞参数:a=0.6328(3)nm,b=1.0634(7)nm,c=2.3815(13)nm,α=90°,β=93.546(19)°,γ=90°,Z=4,μ=2.883mm-1,Dc=1.910g/cm3,F(000)=896.晶胞堆积图证明化合物3a的分子之间通过电子的授受作用、π-π堆积和氢键等弱相互作用组装成三维四方形管状空穴结构.这种空穴结构可以选择性地对客体分子进行识别. 展开更多
关键词 二茂铁甲醛肟 Π-Π堆积 氢键 自组装
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水溶性阴离子偶氮染料的非均相Fenton氧化降解性能的QSPR研究
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作者 李冰 董永春 丁志忠 《四川大学学报(工程科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第2期154-161,共8页
为了更好地理解偶氮染料结构与降解性能之间的关系,将改性聚丙烯腈(PAN)纤维铁配合物作为非均相Fenton反应催化剂应用于28种典型水溶性阴离子偶氮染料氧化降解反应中,使用多元线性回归方法分别考察了其分子结构与脱色率和总有机碳(TOC)... 为了更好地理解偶氮染料结构与降解性能之间的关系,将改性聚丙烯腈(PAN)纤维铁配合物作为非均相Fenton反应催化剂应用于28种典型水溶性阴离子偶氮染料氧化降解反应中,使用多元线性回归方法分别考察了其分子结构与脱色率和总有机碳(TOC)去除率之间的定量关系,并使用所建立的QSPR(结构与性能之间的定量关系)模型方程预测了同类染料的降解性能。结果表明,改性PAN纤维铁配合物存在时不同结构偶氮染料均能够发生氧化脱色和矿化反应。染料分子量与分子中磺酸基数目的比值(MW/S)、分子中偶氮基数目、芳香环数目和无机性值与有机性值的比值等4个分子结构描述符与其脱色率或TOC去除率之间存在着较好的线性相关性。其中MW/S值和偶氮基数目是染料脱色率的显著影响因素,并且与其呈负相关性。而偶氮基数目和芳香环数目则是TOC去除率的显著影响因素,分别与其呈负相关性和正相关性。所建立的QSPR模型方程具有良好的稳健性,用于同类染料脱色率和TOC去除率预测的相对误差以及预测值和实验值的相关系数都是可接受的。 展开更多
关键词 偶氮染料 非均相 FENTON 降解
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不同改性聚丙烯腈纤维与Fe^(3+)配位反应动力学
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作者 董永春 李冰 《纺织学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第11期1-5,共5页
为优化制备改性聚丙烯腈纤维铁配合物,分别将低转化率和高转化率的偕胺肟改性聚丙烯腈纤维(L-AO-PAN和H-AO-PAN)以及混合改性聚丙烯腈纤维(M-PAN)与Fe3+进行配位反应并生成改性聚丙烯腈纤维铁配合物,重点研究了3种纤维与Fe3+配位反应的... 为优化制备改性聚丙烯腈纤维铁配合物,分别将低转化率和高转化率的偕胺肟改性聚丙烯腈纤维(L-AO-PAN和H-AO-PAN)以及混合改性聚丙烯腈纤维(M-PAN)与Fe3+进行配位反应并生成改性聚丙烯腈纤维铁配合物,重点研究了3种纤维与Fe3+配位反应的动力学行为,获得并比较了相关动力学参数。结果表明:3种不同改性聚丙烯腈纤维与Fe3+之间的配位反应属于一级反应,并能够使用Langmuir吸附模型进行描述;在相同条件下H-AO-PAN与Fe3+反应的饱和配合量、反应速率常数和活化能均高于L-AO-PAN和M-PAN与Fe3+反应的相应参数。反应温度的升高有利于3种纤维特别是H-AO-PAN与Fe3+配位反应的进行。 展开更多
关键词 改性聚丙烯腈纤维 结构 FE3+ 配位反应 动力学
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