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Ni-Mg-Al类水滑石衍生镍基催化剂的制备及其氨分解性能
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作者 连敏丽 苏佳欣 +5 位作者 黄鸿杨 嵇玉寅 邓海帆 张彤 陈崇启 李达林 《无机材料学报》 北大核心 2025年第1期53-60,共8页
氨分解作为一种很有前景的现场制氢技术,关键在于开发出廉价、高性能的催化剂。本研究通过共沉淀法合成系列Ni_(x)Mg_(75–x)Al_(25)类水滑石化合物(HTlc)作为前驱体,经过焙烧和还原处理制备负载型高分散Ni/Mg(Al)O催化剂并用于氨分解制... 氨分解作为一种很有前景的现场制氢技术,关键在于开发出廉价、高性能的催化剂。本研究通过共沉淀法合成系列Ni_(x)Mg_(75–x)Al_(25)类水滑石化合物(HTlc)作为前驱体,经过焙烧和还原处理制备负载型高分散Ni/Mg(Al)O催化剂并用于氨分解制氢,采用不同研究手段对样品进行了表征,考察了Ni含量和氨还原对催化性能的影响。结果显示,HTlc前驱体经过焙烧分解形成Mg(Ni,Al)O固溶体,Ni物种与载体之间存在较强的相互作用,经750℃氨还原得到高分散Ni金属纳米颗粒,其平均晶粒尺寸为5.9~7.7 nm。质谱分析表明,氨还原过程中无氮氧化物(NOx)生成,同时750℃氨还原与氢还原催化剂的活性相当,说明氨是一种合适的还原气。催化剂活性随着Ni含量和还原温度升高而增加。其中,750℃氨还原Ni_(20)Mg_(55)Al_(25)催化剂在30000 m L·g^(–1)cat·h^(–1)、600℃下的氨转化率为98%,且在100 h反应过程中转化率保持不变,Ni金属无明显烧结现象,催化剂表现出良好的活性、稳定性和抗烧结性能。 展开更多
关键词 制氢 氨分解 镍催化剂 类水滑石化合物
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Au/Al_2O_3催化剂的UV-Vis谱研究 被引量:6
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作者 陈葳 肖益鸿 +3 位作者 詹瑛瑛 蔡国辉 魏可镁 郑起 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2004年第9期1096-1098,共3页
研究了十六烷基三甲基溴化铵 (CTAB) /正己醇 /水体系的W/O微乳体系中 ,几种主要实验参数对用NaBH4还原氯金酸溶液制得的金纳米粒子大小的影响。实验结果表明 :微乳体系中水与表面活性剂的摩尔比rw 在所研究的范围内对金粒子大小影响不... 研究了十六烷基三甲基溴化铵 (CTAB) /正己醇 /水体系的W/O微乳体系中 ,几种主要实验参数对用NaBH4还原氯金酸溶液制得的金纳米粒子大小的影响。实验结果表明 :微乳体系中水与表面活性剂的摩尔比rw 在所研究的范围内对金粒子大小影响不大 ,而氯金酸溶液的浓度对金粒子大小影响较大。通过优化制备条件 ,用两种不同的方法制备了Au/Al2 O3 催化剂 ,并用紫外 可见光谱、透射电镜 (TEM)和X射线衍射(XRD)对其进行表征 。 展开更多
关键词 金/三氧化二铝 催化剂 紫外-可见光谱 透射电镜 X射线衍射 制备
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火焰原子吸收光谱法测定汽车尾气催化剂中Pd的研究 被引量:8
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作者 魏笑峰 蔡国辉 +3 位作者 肖益鸿 詹瑛瑛 谢增鸿 魏可镁 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第12期3409-3411,共3页
研究了火焰原子吸收光谱法测定汽车尾气净化催化剂中的贵金属Pd。对测试条件和共存元素的干扰进行了研究。采用H2O2+HCl溶解催化剂,在基体元素共存的条件下,直接测定催化剂中的Pd。方法线性范围为0.1~15μg·mL-1,检测限为0.029μg... 研究了火焰原子吸收光谱法测定汽车尾气净化催化剂中的贵金属Pd。对测试条件和共存元素的干扰进行了研究。采用H2O2+HCl溶解催化剂,在基体元素共存的条件下,直接测定催化剂中的Pd。方法线性范围为0.1~15μg·mL-1,检测限为0.029μg·mL-1,相对标准偏差(RSD)在0.8%~2.5%之间,加标回收率为99.6%~101.2%。方法简便,快速,准确,满足催化剂测试要求。 展开更多
关键词 火焰原子吸收光谱法 汽车尾气催化剂
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碳化硅为载体的氨合成催化剂的制备及性能研究 被引量:5
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作者 郑勇 郑瑛 +2 位作者 于伟鹏 王榕 魏可镁 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第6期1007-1011,共5页
A sol-gel process catalyzed by oxalic acid was used for the preparation of SiC precursor from raw materials of tetraethyl orthosilicate (TEOS) and sucrose. The precursor thus obtained was homogeneous. Sintered with a ... A sol-gel process catalyzed by oxalic acid was used for the preparation of SiC precursor from raw materials of tetraethyl orthosilicate (TEOS) and sucrose. The precursor thus obtained was homogeneous. Sintered with a certain heating program in an argon flow, the precursor was converted into the high surface area SiC. The high specific surface area silicon carbide was used as catalyst support for ammonia synthesis. The effect of the surface of the support, promoter and the amount of Ru on the catalytic activity for ammonia synthesis was studied. The results show that when the high specific surface area SiC of 113 m2·g-1 is used as support, the prepared SiC-supported ruthenium catalyst has a relatively high activity(11.85%) under Ru 4wt%, Ba 4wt%, K 8wt%, 475 ℃, 10.0 MPa and 10 000 h-1. 展开更多
关键词 碳化硅 碳热还原 高比表面积 氨合成
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Ag-TiO_2/KIT-6复合纳米光催化剂的研究 被引量:3
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作者 张凤利 郑远辉 +3 位作者 詹瑛瑛 林性贻 张汉辉 郑起 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第8期2166-2170,共5页
以有序介孔SiO2(简称KIT-6)为载体,采用钛酸丁酯水解法将纳米TiO2与KIT-6复合,并通过沉积沉淀法将纳米Ag粒子负载于其上,首次制得Ag-TiO2/KIT-6复合光催化剂,并采用相同的方法制备了一系列相关的催化剂。以光催化降解甲基橙来评价其催... 以有序介孔SiO2(简称KIT-6)为载体,采用钛酸丁酯水解法将纳米TiO2与KIT-6复合,并通过沉积沉淀法将纳米Ag粒子负载于其上,首次制得Ag-TiO2/KIT-6复合光催化剂,并采用相同的方法制备了一系列相关的催化剂。以光催化降解甲基橙来评价其催化性能,光催化活性顺序为Ag-TiO2/KIT-6>Ag/TiO2>TiO2/KIT-6>TiO2>Ag/KIT-6。利用XRD、N2物理吸附、XPS、UV-Vis DRS和TEM对系列催化剂进行表征,结果表明Ag-TiO2之间形成的异质结和催化剂的大比表面积是Ag-TiO2/KIT-6具有最高光催化活性的重要原因。其中Ag-TiO2之间的异质结结构,有效抑制了光生电子和光生空穴在TiO2表面和体相内部的复合,提高了光催化活性;此外Ag-TiO2/KIT-6的大比表面积大大提高了催化剂的吸附能力,增加了催化剂与污染物的接触,达到快速光催化降解污染物的目的。 展开更多
关键词 XPS UV-VIS DRS异质结 Ag-TiO2/KIT-6催化剂
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氧化锌修饰的铁酸铜催化剂水煤气变换性能研究(英文) 被引量:2
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作者 林性贻 张勇 +3 位作者 李汝乐 詹瑛瑛 陈崇启 殷玲 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第11期1351-1356,共6页
以250-400℃为活性测试温区,研究了氧化锌修饰的铁酸铜催化剂的水煤气变换性能。发现以2.5%ZnO修饰的催化剂表现出较高的催化活性,N2物理吸附、SEM、XRD、H2-TPR和CO2-TPD表征结果表明,适量ZnO的引入不仅能够促使CuFe2O4晶相发生转变,... 以250-400℃为活性测试温区,研究了氧化锌修饰的铁酸铜催化剂的水煤气变换性能。发现以2.5%ZnO修饰的催化剂表现出较高的催化活性,N2物理吸附、SEM、XRD、H2-TPR和CO2-TPD表征结果表明,适量ZnO的引入不仅能够促使CuFe2O4晶相发生转变,而且可以增强催化剂还原性能和增加弱碱性和中强碱性位点数量,同时也可改善铜铁之间的相互作用,从而提高了CuFe2O4的催化活性。 展开更多
关键词 水煤气变换反应 铁酸铜催化剂 氧化锌修饰 还原性 碱性位点
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改性ZrO_2负载钌氨合成催化剂的制备及其构效关系研究 被引量:1
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作者 王自庆 林建新 +1 位作者 王榕 魏可镁 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第12期1472-1479,共8页
由ZrO(NO3)2水解得到的ZrO(OH)2水凝胶经碱液回流老化、焙烧后制备了改性ZrO2载体材料,直接浸渍K2RuO4溶液,经还原后用于催化氨合成反应。并运用X射线衍射(XRD)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、X射线荧光光谱(XRF)、N2物理吸附、H2程序升... 由ZrO(NO3)2水解得到的ZrO(OH)2水凝胶经碱液回流老化、焙烧后制备了改性ZrO2载体材料,直接浸渍K2RuO4溶液,经还原后用于催化氨合成反应。并运用X射线衍射(XRD)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、X射线荧光光谱(XRF)、N2物理吸附、H2程序升温还原技术(H2-TPR)和CO化学吸附对其进行了表征,重点考察了催化剂性能与载体性能间的构效关系。结果表明,KOH和NH4OH溶液回流均可提高载体的比表面积,但是KOH回流制备的载体同时还具有较强的碱性,因此,负载钌以后表现出最佳活性。在425℃、5 MPa、空速为10 000 h-1条件下,出口氨浓度为5.96%,分别较催化剂K-Ru/ZrO2-NH4OH、K-Ru/ZrO2-CP和Ru/ZrO2-NH4OH提高了11%、143%和103%。与活性组分分散度相比,载体碱性强度对活性的促进作用更为明显。 展开更多
关键词 碱液回流 二氧化锆 氨合成 碱性
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ZrO_2,Nb_2O_5助剂改性Au/α-Fe_2O_3催化剂的光谱研究 被引量:1
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作者 张凤利 郑起 +3 位作者 林性贻 张汉辉 李锦卫 张卿 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第4期781-784,共4页
通过并流共沉淀方法,制备了一系列添加助剂ZrO2和Nb2O5的Au/α-Fe2O3催化剂,并用紫外-可见漫反射光谱,X射线光电子能谱,透射电镜和X射线荧光元素分析对其进行了表征。结果表明ZrO2和Nb2O5之间存在着较强的协同作用;两种助剂的同时添加... 通过并流共沉淀方法,制备了一系列添加助剂ZrO2和Nb2O5的Au/α-Fe2O3催化剂,并用紫外-可见漫反射光谱,X射线光电子能谱,透射电镜和X射线荧光元素分析对其进行了表征。结果表明ZrO2和Nb2O5之间存在着较强的协同作用;两种助剂的同时添加促进了Au,ZrO2和Nb2O5在Au/α-Fe2O3催化剂表面的富集,有效地阻止了纳米微粒的团聚。经甲醇重整气氛下的催化性能评价,在200℃时,AuFZN的活性达到平衡转化率99.9%;经50h的稳定性测试,其稳定性远远高于未加助剂的Au/α-Fe2O3样品。这表明ZrO2和Nb2O5双助剂的添加有效地改善了Au/α-Fe2O3催化剂的性能。 展开更多
关键词 助剂 UV-VisDRS谱 XPS Au/α-Fe2O3催化剂
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钙钛矿型BaZrO_3负载钌催化剂氨合成和性能研究 被引量:3
9
作者 王自庆 林建新王 +1 位作者 榕魏 可镁 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第3期493-499,共7页
采用柠檬酸络合法制备了钙钛矿型BaZrO3纳米材料,负载Ru以后用于催化氨合成反应,研究了BaZrO3前驱体焙烧温度对载体结构和Ru/BaZrO3催化剂氨合成反应性能的影响。以X射线衍射(XRD)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、N2物理吸附、扫描电镜(SEM... 采用柠檬酸络合法制备了钙钛矿型BaZrO3纳米材料,负载Ru以后用于催化氨合成反应,研究了BaZrO3前驱体焙烧温度对载体结构和Ru/BaZrO3催化剂氨合成反应性能的影响。以X射线衍射(XRD)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、N2物理吸附、扫描电镜(SEM)和H2程序升温还原技术(H2-TPR)等方法对载体材料和催化剂进行了表征。结果表明,随着焙烧温度的升高,材料的比表面积和孔容均不断降低,但是有利于BaZrO3的生成。在750℃条件下焙烧得到的催化剂表现出最高的氨合成活性。在425℃,5 MPa,空速为10 000 h-1条件下,出口氨浓度可以达到9.12%,这可能是由于载体与活性金属间的强相互作用和载体的强电子传导综合作用所致。 展开更多
关键词 锆酸钡 焙烧温度 氨合成 金属-载体强相互作用
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CoMo/TiO_2-Al_2O_3 HDS催化剂的氟里昂气相氟化改性研究
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作者 凌岚 翁浩 +2 位作者 杨青 王绪绪 傅贤智 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第z1期83-86,共4页
利用连续流动微反催化装置、XRD、吡啶吸附IR光谱和氮气吸附等方法研究了气相预氟化处理对MoCo/Al2 O3 TiO2 催化剂物化性能和噻吩加氢脱硫催化活性的影响。文章对 0 5V %~ 8V %各种氟里昂浓度和 2 0 0℃~45 0℃各种温度条件下氟化... 利用连续流动微反催化装置、XRD、吡啶吸附IR光谱和氮气吸附等方法研究了气相预氟化处理对MoCo/Al2 O3 TiO2 催化剂物化性能和噻吩加氢脱硫催化活性的影响。文章对 0 5V %~ 8V %各种氟里昂浓度和 2 0 0℃~45 0℃各种温度条件下氟化处理的样品进行了详细考察 ,发现在 35 0℃下由含氟里昂 1V %的湿空气氟化的载体并按常规法制备的催化剂样品 ,其噻吩的加氢脱硫活性有明显改善 ,相对于未氟化样品或BY 2工业催化剂提高 2 0 %~ 30 % ,且活性非常稳定。初步表征结果表明 ,氟里昂气相加氟优于氟盐溶液浸渍加氟 ,不破坏催化剂的结构 ,不降低催化剂的表面积。 展开更多
关键词 加氢脱硫 氟里昂 气相氟化 催化剂
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Ag/K_4Nb_6O_(17)异质结催化剂的制备、光谱分析及光催化性能研究 被引量:2
11
作者 张凤利 曹彦宁 +3 位作者 应松 陈熔 张汉辉 郑起 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2010年第10期2636-2640,共5页
采用低温水热法成功制备了层状的K4Nb6O17半导体光催化材料。考虑到水热合成的K4Nb6O17表面多羟基(Nb—OH)和端氧(Nb O,Nb—O-)的特点,采用Ag(en)2+配合物前驱体法制备了高度均匀分散的Ag/K4Nb6O17异质结光催化剂,光催化性能评价结果表... 采用低温水热法成功制备了层状的K4Nb6O17半导体光催化材料。考虑到水热合成的K4Nb6O17表面多羟基(Nb—OH)和端氧(Nb O,Nb—O-)的特点,采用Ag(en)2+配合物前驱体法制备了高度均匀分散的Ag/K4Nb6O17异质结光催化剂,光催化性能评价结果表明,半导体K4Nb6O17表面负载极少量的Ag,其光催化降解甲基橙活性便得到大幅度提高,Ag的最佳负载量为0.5 at%。综合XRD,FTIR,UV-VisDRS,XRF和TEM表征结果,对Ag/K4Nb6O17异质结光催化剂的作用机制进行了较详细地阐述并获得如下结论:(1)K4Nb6O17提供了降解有机染料分子的电子和空穴;(2)K4Nb6O17纳米晶上Ag粒子作为光生电子接受器,促进了金属-半导体界面上电荷的转移,有效地分离了光生电子-空穴对,提高了光催化活性。 展开更多
关键词 FTIR UV-VisDRS 异质结 Ag/K4Nb6O17催化剂
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助剂对Ru/C催化剂的表面性质及氨合成催化性能的影响 被引量:12
12
作者 郑晓玲 傅武俊 +3 位作者 俞裕斌 张淑娟 许交兴 魏可镁 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第1期86-91,共6页
以碱金属、碱土金属硝酸盐作为助剂前体,活性炭为载体制备了系列负载型钌催化剂,采用物理吸附、化学吸附和XRD等表征手段,考察了助剂对Ru C催化剂的比表面、孔分布和钌分散度的影响,并在430℃、10 0MPa和10000h-1条件下进行氨合成活性... 以碱金属、碱土金属硝酸盐作为助剂前体,活性炭为载体制备了系列负载型钌催化剂,采用物理吸附、化学吸附和XRD等表征手段,考察了助剂对Ru C催化剂的比表面、孔分布和钌分散度的影响,并在430℃、10 0MPa和10000h-1条件下进行氨合成活性评价。结果表明,单助剂Ru C催化剂,碱金属助剂的促进作用与其相应氢氧化物碱性变化规律一致,碱土金属助剂的促进作用与其相应氧化物碱性变化规律一致。在同类化合物中,铯和钡均是最有效的助剂,钡比铯具有更强的促进作用。以硝酸钡和硝酸铯制备双助剂Ru C催化剂,先钡后铯分步浸渍制备钌催化剂的活性不仅明显高于钡、铯共浸渍钌催化剂,而且也高于先铯后钡分步浸渍钌催化剂。 展开更多
关键词 Ru/C催化剂 表面性质 催化性能 助剂 碱金属 碱土金属 合成 碳负载型催化剂
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金负载量对低温水煤气变换Auα-Fe_2O_3催化剂结构和性能的影响 被引量:15
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作者 华金铭 郑起 +1 位作者 林性贻 魏可镁 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第6期558-563,共6页
采用共沉淀法制备了低温水煤气变换Au α Fe2O3催化剂。通过正交实验优化催化剂的还原活化条件,考察了金负载量对催化剂性能的影响。采用BET、XRD、UV VIS、XRF、H2 TPR和O2 TPO等表征手段对催化剂的结构进行分析,并与其催化性能进行关... 采用共沉淀法制备了低温水煤气变换Au α Fe2O3催化剂。通过正交实验优化催化剂的还原活化条件,考察了金负载量对催化剂性能的影响。采用BET、XRD、UV VIS、XRF、H2 TPR和O2 TPO等表征手段对催化剂的结构进行分析,并与其催化性能进行关联。结果表明,(1)采用10% H2 N2还原气将催化剂在150℃原位还原9h,其催化活性最高;(2)金的最佳负载量为8 00%,此时在催化剂制备过程中金的流失量较少,金粒子较小,也有利于抑制催化剂在反应过程中烧结;(3)TPR TPO结果表明,金的负载量为8 00%时,Au α Fe2O3催化剂具有较易被还原、不易被氧化的性质,从而显示出最高催化活性。(4)Au α Fe2O3催化剂中的金以单质金(Au0)形式存在;其高活性与Au0 Fe3O4间的协同作用有关。 展开更多
关键词 低温水煤气变换 Au/α—Fe2O3催化剂 金负载量 还原氧化性质 结构
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活性炭载体对醋酸乙烯合成催化剂活性的影响 被引量:7
14
作者 于政锡 徐建本 +2 位作者 郑起 林性贻 詹瑛瑛 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第12期1140-1144,共5页
选择6种活性炭为载体制备了用于合成醋酸乙烯的负载型醋酸锌催化剂,采用N2吸附、程序升温脱附、元素分析、扫描电子显微镜等表征方法,考察了活性炭载体的比表面积、孔结构、表面含氧官能团、表面形貌及化学组成对负载型醋酸锌催化剂活... 选择6种活性炭为载体制备了用于合成醋酸乙烯的负载型醋酸锌催化剂,采用N2吸附、程序升温脱附、元素分析、扫描电子显微镜等表征方法,考察了活性炭载体的比表面积、孔结构、表面含氧官能团、表面形貌及化学组成对负载型醋酸锌催化剂活性的影响。研究结果发现,相对于墨水瓶孔结构的活性炭,具有平行板孔结构的活性炭更有利于反应物分子和产物分子在催化剂内表面的吸附和脱附,对应的负载型醋酸锌催化剂的活性较高;相同材质的活性炭载体中,比表面积较大、含CO的表面含氧官能团的比例较大、纯度高、灰分含量低的活性炭载体负载的醋酸锌催化剂的活性较高。 展开更多
关键词 活性炭 载体 醋酸锌 催化剂 醋酸乙烯
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Ni-Cu-Mn-K/γ-Al_2O_3高温变换催化剂的制备和还原条件 被引量:8
15
作者 叶炳火 江莉龙 +1 位作者 魏可镁 林诚 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第6期1445-1450,共6页
以γ-Al2O3为载体,采用二步等体积浸渍法,制备了多元体高温水煤气变换催化剂。采用活性表征、TG、DTA和TPR等方法,考察了制备参数和还原条件对催化剂的影响。结果表明:第一步浸渍时间为300min时达到浸渍平衡;第一步浸渍组分(Ni∶Cu∶Mn... 以γ-Al2O3为载体,采用二步等体积浸渍法,制备了多元体高温水煤气变换催化剂。采用活性表征、TG、DTA和TPR等方法,考察了制备参数和还原条件对催化剂的影响。结果表明:第一步浸渍时间为300min时达到浸渍平衡;第一步浸渍组分(Ni∶Cu∶Mn)配比2∶1.5∶1、第二步K+的加入量为5%、焙烧温度400℃时制得的催化剂具有高活性;还原最高温度为400℃,还原过程添加适量的水蒸气时,催化剂具有良好的催化性能和热稳定性能。催化性能优于国内外现有工业产品。而且还消除了传统的共沉淀法制备工艺产生的大量氨氮废水。 展开更多
关键词 水煤气变换催化剂 多元体金属组分 等体积浸渍法 制备参数 还原条件
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Ni-Cu-Mn-K/γ-Al_2O_3高温变换催化剂的结构和性能表征 被引量:9
16
作者 叶炳火 江莉龙 +1 位作者 魏可镁 林诚 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第8期1358-1364,共7页
以γ-Al2O3为载体,采用二步等体积浸渍法,制备了Ni-Cu-Mn-K/γ-Al2O3高温水煤气变换催化剂。采用低温氮吸附-脱附,DTA,XRD,H2-TPR等方法对催化剂进行了表征,比较了载体、单组分、双组分、以及多组分浸渍的样品结构及各物种的存在形式,... 以γ-Al2O3为载体,采用二步等体积浸渍法,制备了Ni-Cu-Mn-K/γ-Al2O3高温水煤气变换催化剂。采用低温氮吸附-脱附,DTA,XRD,H2-TPR等方法对催化剂进行了表征,比较了载体、单组分、双组分、以及多组分浸渍的样品结构及各物种的存在形式,探讨了催化剂的活性相组成。结果表明,所制备的催化剂具有较大的比表面积,孔径呈介孔分布结构;低温时,催化剂活性相主要为高度分散的Cu、Ni、Ni-Cu-O、xCuO·yMnO2和xNiO·yMnO2复合氧化物;高温时,活性相可能为xCuO·yMnO2和xNiO·yMnO2等复合氧化物。经530℃耐热15h后催化活性测试结果分析认为,活性相xCuO·yMnO2和xNiO·yMnO2等复合氧化物提高了该催化剂的热稳定性。 展开更多
关键词 水煤气变换 Ni-Cu-Mn-K/γ-Al2O3 等体积浸渍法 催化剂表征
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柠檬酸对Ru/AC氨合成催化剂结构和活性的影响 被引量:6
17
作者 倪军 王榕 +1 位作者 林建新 魏可镁 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第3期519-524,共6页
使用柠檬酸(CA)修饰石墨化活性炭(AC)和钌以改善Ru/AC催化剂中钌粒子的尺寸分布和催化剂的活性,并通过透射电镜(TEM)、热重分析(TGA)、CO化学吸附和N2物理吸附等方法研究了柠檬酸对AC和Ru/AC催化剂织构、钌的分散度和催化剂的活性等性... 使用柠檬酸(CA)修饰石墨化活性炭(AC)和钌以改善Ru/AC催化剂中钌粒子的尺寸分布和催化剂的活性,并通过透射电镜(TEM)、热重分析(TGA)、CO化学吸附和N2物理吸附等方法研究了柠檬酸对AC和Ru/AC催化剂织构、钌的分散度和催化剂的活性等性质的影响.结果表明,负载的柠檬酸优先吸附于活性炭微孔,少量柠檬酸即可大幅度降低活性炭的比表面积,增加活性炭表面含氧官能团的数量,改善了钌粒子分布.最佳负载顺序是柠檬酸和氯化钌依次负载.在活性炭中添加适量的柠檬酸对催化剂的低温活性有显著影响.柠檬酸处理后的Ru/AC催化剂活性最大提高幅度为21.4%. 展开更多
关键词 柠檬酸 分散度 活性 氨合成
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氨合成铁、钌催化剂联用工艺 被引量:8
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作者 王榕 林建新 +2 位作者 俞秀金 倪军 魏可镁 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第1期95-101,共7页
在实验室和工业侧线装置上考察了FA-Ru型氨合成钉催化剂与铁系A202型催化剂的性能差异,以及铁催化剂和钌催化剂联用工艺与单铁催化剂工艺对氨合成效果的影响。结果表明,FA—Ru催化剂在低温(375~425℃)、低压(10~15MPa)、低氢氮... 在实验室和工业侧线装置上考察了FA-Ru型氨合成钉催化剂与铁系A202型催化剂的性能差异,以及铁催化剂和钌催化剂联用工艺与单铁催化剂工艺对氨合成效果的影响。结果表明,FA—Ru催化剂在低温(375~425℃)、低压(10~15MPa)、低氢氮比(R=1.5~2.3)和合成气高氨浓度(10%~16%,体积分数)条件下,活性比A202催化剂相对提高44%~75%。铁催化剂与钉催化剂混装工艺的氨合成率随着钉催化剂装量的增加而增加,比单铁催化剂的氨合成率提高24.5%~44.8%。铁催化剂串钌催化剂工艺的氨合成率同样随着钉催化剂装量的增加而增加,比单铁催化剂的氨合成率提高27.7%~58.8%。对于铁、钉催化剂联用的氨合成工艺,在实验条件下,当钌催化剂用量达铁催化剂用量1/2以上时,催化剂的最高活性点温度降至400℃。工业侧线实验表明,FA-Ru催化剂在13.0MPa、10000-15000h。条件下的氨合成率可达到铁催化剂在相同空速、26MPa压力下的水平。根据不同工况,铁催化剂串钉催化剂生产工艺比单铁催化剂生产工艺氨合成率可相对提高43%~56%。 展开更多
关键词 氨合成 钌催化剂 评价
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烯丙醇在Ti-MWW催化剂上的环氧化反应 被引量:5
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作者 陈晓晖 范志勇 魏可镁 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第3期255-259,共5页
以水热合成-酸处理法制得的T i-MWW分子筛为催化剂,研究了烯丙醇(AAL)和H2O2在水中的环氧化反应,考察了反应条件对AAL的转化率和环氧丙醇(GLY)选择性的影响。实验结果表明,AAL的浓度较低时有利于反应的进行,高浓度的H2O2则降低GLY的选择... 以水热合成-酸处理法制得的T i-MWW分子筛为催化剂,研究了烯丙醇(AAL)和H2O2在水中的环氧化反应,考察了反应条件对AAL的转化率和环氧丙醇(GLY)选择性的影响。实验结果表明,AAL的浓度较低时有利于反应的进行,高浓度的H2O2则降低GLY的选择性,n(AAL)∶n(H2O2)=1时,GLY的选择性最高;当反应温度高于333K时,GLY的选择性随反应温度升高明显下降。当T i-MWW催化剂用量为50m g、AAL和H2O2的用量均为10mm ol、水量为20mL时,在333K下反应30m in,AAL的转化率达到96%,同时GLY的选择性可达98%以上。该反应的机理与TS-1催化剂催化烯烃环氧化反应类似,AAL和溶剂在活性位上存在竞争吸附。GLY的高选择性归因于T i-MWW催化剂中T i活性位与水、H2O2形成的五元环过渡态。 展开更多
关键词 Ti—MWW分子筛 催化剂 烯丙醇 环氧丙醇 环氧化
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载体的结构对Ru/Al_2O_3催化剂金属分布状态的影响 被引量:6
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作者 张淑娟 郑晓玲 +1 位作者 许交兴 魏可镁 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第z1期96-98,共3页
以 5种γ Al2 O3 为载体制备负载型钌催化剂。利用N2 物理吸附和CO化学吸附等实验手段测定载体的比表面、孔径分布以及催化剂的金属分散度 ,研究γ Al2 O3 载体的表面织构对Ru/Al2 O3 催化剂活性金属分布状态的影响。结果表明 :活性金... 以 5种γ Al2 O3 为载体制备负载型钌催化剂。利用N2 物理吸附和CO化学吸附等实验手段测定载体的比表面、孔径分布以及催化剂的金属分散度 ,研究γ Al2 O3 载体的表面织构对Ru/Al2 O3 催化剂活性金属分布状态的影响。结果表明 :活性金属在γ Al2 O3 载体中的分散不完全取决于载体的比表面 ,载体的比孔容。 展开更多
关键词 Γ-AL2O3 负载型催化剂 分散度
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