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胺功能化沸石吸附剂载体的结构性质对CO_(2)吸附性能的影响
1
作者 刘天祥 李蓉 +1 位作者 李晶莹 马晓迅 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期2840-2850,共11页
为了探究胺功能化沸石吸附剂载体的结构性质对其CO_(2)吸附性能的影响并进一步探索出低成本制备高效CO_(2)吸附剂的有效方法,采用不同的后处理方法对MCM–41沸石的孔道结构进行改造,并将四乙烯五胺(TEPA)负载在这些沸石上制备胺功能化... 为了探究胺功能化沸石吸附剂载体的结构性质对其CO_(2)吸附性能的影响并进一步探索出低成本制备高效CO_(2)吸附剂的有效方法,采用不同的后处理方法对MCM–41沸石的孔道结构进行改造,并将四乙烯五胺(TEPA)负载在这些沸石上制备胺功能化吸附剂。利用N_(2)吸脱附、扫描电镜、X射线衍射、红外光谱等方法对沸石载体进行表征,并利用热重分析仪(TGA)对吸附剂的吸附性能进行评价,系统研究了载体的结构性质、活性胺负载量以及吸附温度对CO_(2)吸附性能的影响,计算了吸附剂的吸附动力学和吸附活化能。最后,通过循环吸脱附实验评估了吸附剂的稳定性。结果表明,通过合理设计载体的结构,可以有效提升基于不同吸附原理的吸附剂的CO_(2)吸附性能。微孔沸石对物理吸附过程更有利,而具有宽孔径分布的多级介孔沸石则比微孔沸石在负载TEPA后表现出更好的化学吸附性能。在80℃和15%(体积分数)CO_(2)条件下,经结构改造并负载TEPA的吸附剂(M–N−T60)的最大吸附容量达到4.04 mmol/g。10次吸脱附循环后,其吸附容量仅下降8.4%,表现出良好的循环稳定性能,这表明M–N−T60为一种有望应用于烟气中CO_(2)捕集的吸附材料。 展开更多
关键词 CO_(2)捕集 胺功能化吸附剂 MCM–41沸石 后处理改性 循环稳定性
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化学链燃烧中Co掺杂改性Fe2O3（104）载氧体反应特性 被引量：4
2
作者 梁志永 覃吴 +1 位作者 石司默 马晓迅 《工程科学与技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期28-35,共8页
基于密度泛函理论建立金属Co掺杂的铁基载氧体的微观模型,探究掺杂Co后模型表面的电子结构及反应特性的变化。首先,采用Material Studio软件中CASTEP模块构建并优化Fe2O3(104)的平板模型;其次,以Co原子分别替换模型表面不同配位数的Fe原... 基于密度泛函理论建立金属Co掺杂的铁基载氧体的微观模型,探究掺杂Co后模型表面的电子结构及反应特性的变化。首先,采用Material Studio软件中CASTEP模块构建并优化Fe2O3(104)的平板模型;其次,以Co原子分别替换模型表面不同配位数的Fe原子(Fe5 f,Fe6 f和Fe7 f),构建Co在表面不同Fe原子位的掺杂模型(Co–Fe2O3(104));最后,计算纯净模型和掺杂模型的表面能、掺杂结合能、态密度以及掺杂位点原子的键长、键角和原子间距离等参数,考察CO在Fe2O3(104)和Co掺杂的Fe2O3(104)表面的等温吸附特性,并以CO分子为探针测试Co掺杂模型和纯净模型表面的氧化反应特性,获取反应路径、过渡态和反应活化能等信息。几何优化结果得到Co掺杂模型的稳定性顺序是:Co5f–Fe2O3(104)>Co6f–Fe2O3(104)>Co7f–Fe2O3(104),对应的结合能分别为–0.399 eV、–0.215 eV和0.487 eV,Co在Fe5f和Fe6f位的掺杂是放热过程,并且在Fe5f原子位的掺杂时放热较多,而在Fe7f原子的掺杂属于是吸热反应;Co掺杂改变了掺杂位点相邻O原子的平均键长LO-M(M代表Fe或Co),其中Co替换Fe7f后相邻O原子的LO-M增加了0.0044 nm;掺杂Co后模型的总态密度(DOS)均向费米能级(0 eV)方向移动,在–8 eV^0 eV能量范围内离域性增强,而且Co5f–Fe2O3(104)模型体系靠近费米能级左边的填充态能量高于其他模型。等温吸附表明Co掺杂可以提高CO在模型表面的吸附量,并且存在吸附两种方式:–2.0 eV附近的峰为CO模型表面碱性位点的吸附峰,–0.75 eV附近的峰为CO在非碱性位点的吸附峰。CO在Co5f–Fe2O3(104)表面的吸附能(–0.851 eV)最大,而在Co7f–Fe2O3(104)表面的吸附需要外加能量(0.386 eV),CO在Co6f和Co7f掺杂位吸附的键长(LCO)比纯净模型表面的分别增加了0.0004 nm和0.0011 nm,表明Co掺杂表面对CO分子的活化作用较大;过渡态分析表明CO在Co掺杂表面氧化生成CO2的反应活化能均明显下降,其中CO在Co5f–Fe2O3(104)表面生成CO2的活化能最低,比在Fe2O3(104)表面的减少了0.518 eV,且相应的反应能增加了0.445 eV。研究表明,Co与Fe在其氧化物中成键结构不同,导致掺杂后模型表面的悬键增多,表面能增大,态密度向费米能级方向移动,提高了Fe2O3(104)表面活性,并且Co在低配位数Fe原子位的掺杂更有利于降低氧化CO的反应活化能。因此,通过掺杂金属Co提高铁基载氧体反应活性是可行的,其改性效果与掺杂活性成分的特性和掺杂方式有密切的关系。 展开更多
关键词 化学链燃烧 密度泛函理论 钴掺杂 铁基载氧体
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煤原位热解研究进展 被引量：5
3
作者 张屿 马明明 +1 位作者 孙鸣 马晓迅 《洁净煤技术》 CAS 2019年第6期71-77,共7页
煤热解是煤炭热转化利用中最初和必经的阶段,煤受热分解会产生煤气、焦油及半焦产品等,是目前我国化工原料和能源燃料的重要来源。由于一次热解是煤热解过程的重要步骤之一,大部分的煤热解产物都直接或间接地来源于一次热解,而一次热解... 煤热解是煤炭热转化利用中最初和必经的阶段,煤受热分解会产生煤气、焦油及半焦产品等,是目前我国化工原料和能源燃料的重要来源。由于一次热解是煤热解过程的重要步骤之一,大部分的煤热解产物都直接或间接地来源于一次热解,而一次热解产物的产率和性质直接影响到二次热解对目的产物的定向调控,故二次调控对提高煤热解产物产率具有一定的局限性。笔者提出了煤原位热解的概念,以提高煤热解产物产率为目的,从直接影响煤一次热解的角度出发,对煤不同的预处理方法,包括热预处理、水热预处理、溶剂溶胀预处理、离子液体预处理以及溶胀同步负载金属离子预处理等方法进行论述,并讨论了温度、压力、热解气氛、停留时间、粒径等工艺参数条件对煤原位热解的影响,最后对未来煤热解工艺技术的发展趋势进行展望,在继续探索煤热解机理的基础上,研究不同煤预处理方式与不同工艺参数条件的优势结合,同时发展对应的煤热解工艺技术,努力提高煤原位热解的产物收率,减少环境污染。 展开更多
关键词 煤 原位热解 预处理 工艺参数
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焦粉吸附深度处理焦化废水研究 被引量：3
4
作者 闫博华 李希龙 +2 位作者 蒋庆 徐龙 马晓迅 《洁净煤技术》 CAS 2019年第1期160-167,共8页
为解决焦化废水经常规生化处理后污染指标不符合排放标准的问题,将焦化厂生产过程中自身产生的焦粉用于焦化厂废水处理工艺中生化出水的深度处理环节,考察了焦粉投加量、焦粉粒径、溶液pH值、吸附时间对焦化废水COD和色度去除率的影响,... 为解决焦化废水经常规生化处理后污染指标不符合排放标准的问题,将焦化厂生产过程中自身产生的焦粉用于焦化厂废水处理工艺中生化出水的深度处理环节,考察了焦粉投加量、焦粉粒径、溶液pH值、吸附时间对焦化废水COD和色度去除率的影响,通过正交试验设计优化了工艺条件得到最优工艺方案,最后采用SEM-EDX对比分析了焦粉使用前后的形貌变化及表面元素分布。结果表明:焦粉投加量从40 g/L增至120 g/L时,COD和色度去除率显著提高;焦粉投加量大于120 g/L时,两者去除率增速减缓,投加量超过200 g/L后,两者去除率基本稳定。焦粉粒径超过5～6 mm后,COD和色度去除率基本稳定不变。焦化废水p H值调节至8附近时,两者去除率达到最大值。吸附时间从0. 5 h逐渐增加到2. 5 h时,COD和色度去除率显著提高;超过2. 5 h后,两者去除率基本稳定。通过L18(37)正交设计试验设计优化的最佳方案为焦粉投加量200 g/L,焦粉粒径5～6 mm,溶液p H值8,吸附时间3 h;在优化条件下的多次平行试验表明,COD平均去除率达到66. 8%,色度平均去除率达到71. 2%。SEM-EDX表征显示,吸附前,焦粉孔径大,表面有较大缝隙,吸附后孔径和缝隙明显减小,分析原因可能是有较多物质附着在焦粉表面及孔道内造成。吸附后焦粉表面碳、氧、硫、氮元素相对含量大幅增加,这说明焦粉对焦化废水中的有机物和部分含硫、含氮物质具有较好的吸附性能。 展开更多
关键词 焦化废水 焦粉 吸附 正交试验 COD 色度
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介质阻挡放电等离子制备5Ni-5La/SiO_(2)催化剂及其甲烷干重整反应催化性能 被引量：1
5
作者 王雅芝 贾显枝 +2 位作者 张宏港 刘璐 赵彬然 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第2期106-113,共8页
利用介质阻挡放电等离子体法制备了5Ni-5La/SiO_(2)催化剂,并用于甲烷干重整反应.在常压,700℃,空速为4.8×10^(4)mL·g^(‒1)·h^(‒1)时,等离子体法所制催化剂催化甲烷干重整反应的CH_(4)和CO_(2)的转化率分别为81.2%和88.... 利用介质阻挡放电等离子体法制备了5Ni-5La/SiO_(2)催化剂,并用于甲烷干重整反应.在常压,700℃,空速为4.8×10^(4)mL·g^(‒1)·h^(‒1)时,等离子体法所制催化剂催化甲烷干重整反应的CH_(4)和CO_(2)的转化率分别为81.2%和88.4%,且在30 h内保持稳定;而传统催化剂的CH4和CO_(2)初始转化率分别为81%和88.4%,30 h后下降到58.8%和68.6%.研究结果表明,介质阻挡放电等离子体法制备的催化剂具有更高的分散性和更强的金属与La_(2)O_(3)的相互作用.等离子体处理增加了Ni周围的电子密度,增强了CO_(2)在催化剂表面的吸附能力和活化能力,促进了HCOO^(‒)中间体的生成,有利于反应正向进行. 展开更多
关键词 等离子体 甲烷干重整 镍基催化剂 三氧化二镧
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核桃壳与油房梁煤的共热解协同效应 被引量：3
6
作者 刘巧霞 高亚男 +4 位作者 杨会民 孙鸣 郝婷 黄勇 无 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第8期30-40,共11页
利用固定床、流化床开展了核桃壳(BHTK)与油房梁煤(CYFL)的共热解研究。在固定床中考察了升温速率、掺混比对共热解的影响。结果表明:随着升温速率增加,失重速率增大,共热解呈现单独热解的简单加和趋势,共热解的协同效应不明显。在流化... 利用固定床、流化床开展了核桃壳(BHTK)与油房梁煤(CYFL)的共热解研究。在固定床中考察了升温速率、掺混比对共热解的影响。结果表明:随着升温速率增加,失重速率增大,共热解呈现单独热解的简单加和趋势,共热解的协同效应不明显。在流化床中考察了温度、掺混比对产物分布和共热解油协同效应度的影响,结果表明:在压力0.1 MPa,输送气15 L/min,流化气25 L/min,进料速率1.5 kg/h,N_(2)气氛条件下,BHTK质量掺混比30%时,600℃油收率18.75%,此时协同效应度达最大39.30%,协同效应显著,且共热解油品较煤焦油S质量分数由0.60%降至0.38%,C质量分数由82.00%降至72.28%,H/C比由0.095上升至0.099,油品品质提升明显;酚系物主要集中在3-甲酚(21.80%)、苯酚(16.43%)、2,4-二甲基苯酚(13.15%)、邻苯二酚(12.53%),萘系物主要集中在1-甲基萘(45.69%)、烷基萘(19.43%)、2,6-二甲基萘(10.75%),便于油品中精细化学品的提取。 展开更多
关键词 核桃壳 油房梁煤 流化床 共热解 协同效应
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纳米流体强化吸收CO_(2)研究进展 被引量：1
7
作者 梁嘉欣 冉艺璇 +3 位作者 武西宁 李亚男 马晓迅 徐龙 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2022年第9期60-64,69,共6页
纳米流体作为一种新型传质增强技术,能有效地降低传质阻力,提高传质速率。综述了纳米流体强化CO_(2)吸收的研究现状。阐述了纳米流体的气液传质增强机制,重点讨论了纳米颗粒的种类、尺寸、表面官能化、浓度及初始CO_(2)浓度等因素对CO_... 纳米流体作为一种新型传质增强技术,能有效地降低传质阻力,提高传质速率。综述了纳米流体强化CO_(2)吸收的研究现状。阐述了纳米流体的气液传质增强机制,重点讨论了纳米颗粒的种类、尺寸、表面官能化、浓度及初始CO_(2)浓度等因素对CO_(2)吸收的影响,简要介绍了几种纳米流体增强CO_(2)吸收的数学模型。最后对纳米流体在CO_(2)捕集领域的应用前景进行了展望。 展开更多
关键词 纳米流体 二氧化碳 化学吸收 气液传质
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西安市可再生能源技术应用现状 被引量：3
8
作者 侯彪 秦佳敏 +2 位作者 屈佩玺 史帆 徐龙 《能源与环保》 2023年第6期186-192,共7页
保护环境已成为各国共识,在气候问题上的紧迫性尤为突出,大力发展可再生能源在减少环境污染的同时,还可以满足国家能源安全上的重大战略需求。当前,我国也正在构建“碳达峰、碳中和”的“1+N”政策体系,发展可再生能源的创新技术是我国... 保护环境已成为各国共识,在气候问题上的紧迫性尤为突出,大力发展可再生能源在减少环境污染的同时,还可以满足国家能源安全上的重大战略需求。当前,我国也正在构建“碳达峰、碳中和”的“1+N”政策体系,发展可再生能源的创新技术是我国实现双碳目标的重要途径。为了更高效利用可再生能源,对西安市的生物质能、地热能、太阳能、风能、水能等资源状况进行了调研,对各种可再生能源的可利用量予以估算,同时对西安市目前各类可再生能源的技术应用现状进行分析总结,最后对西安市可再生能源的未来发展提出了相应的意见。 展开更多
关键词 西安市 可再生能源 生物质能 地热能 太阳能
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生命周期评价在焦化领域中的应用及研究进展
9
作者 史帆 李晶莹 +4 位作者 张穗穗 屈佩玺 唐团团 徐龙 马晓迅 《延安大学学报（自然科学版）》 2023年第2期1-7,15,共8页
焦化行业作为传统的煤化工产业,目前仍存在高能耗、高污染、产能过剩等问题。生命周期评价(Life Cycle Assessment,简称LCA)作为一种系统地评价产品或工艺过程整个生命周期环境影响的评价方法和管理工具,目前已经广泛应用于各行各业。... 焦化行业作为传统的煤化工产业,目前仍存在高能耗、高污染、产能过剩等问题。生命周期评价(Life Cycle Assessment,简称LCA)作为一种系统地评价产品或工艺过程整个生命周期环境影响的评价方法和管理工具,目前已经广泛应用于各行各业。在焦化过程中引入LCA方法可以为行业的绿色可持续发展提供系统的理论指导和决策依据。本文简述了LCA的理论方法和技术框架,对焦化领域的LCA相关文献进行分析,并综述了LCA方法在焦化生产、焦炉煤气下游利用以及焦化废水处理方面的应用和研究进展。重点从目标与范围的确定、生命周期清单数据的获取、生命周期影响评价方法、影响类型和解释结果等方面探讨了焦化领域LCA的研究现状,指出了目前存在的主要问题,如系统边界界定和相关细节假定交代不清晰、分配方法不明确、数据来源和质量良莠不齐、本地化清单数据库较为缺乏、生命周期影响评价方法选取不统一、结果解释不够完整等一系列问题。最后,基于当前焦化领域LCA的研究现状和亟待解决的问题,对未来焦化过程中的LCA发展提出建议,认为焦化过程中的LCA应该从明确系统边界、建立全面的本土化生命周期清单数据库、选择合理的分配方法以及评价指标多元化4个关键方面加强研究。 展开更多
关键词 焦化领域 生命周期评价 温室气体 能耗 可持续性
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