分析Ti-β分子筛催化1-己烯环氧化反应过程中的失活的原因,研究其失活过程及再生方法;采用^(13)C MAS NMR和GC-MS等手段分析Ti-β分子筛的积炭情况,并采用XPS、UV-Vis和EDX等手段研究其钛物种变化;进一步以二甲基亚砜溶剂处理失活Ti-β...分析Ti-β分子筛催化1-己烯环氧化反应过程中的失活的原因,研究其失活过程及再生方法;采用^(13)C MAS NMR和GC-MS等手段分析Ti-β分子筛的积炭情况,并采用XPS、UV-Vis和EDX等手段研究其钛物种变化;进一步以二甲基亚砜溶剂处理失活Ti-β分子筛,对其进行再生研究。结果表明:Ti-β分子筛循环使用10次以后,1-己烯转化率降低至新鲜剂的30%以下;在此过程中,Ti-β分子筛中的部分骨架钛转化为非骨架钛,同时1,2-己二醇副产物堵塞孔道或者覆盖活性中心,两者共同导致Ti-β分子筛失活。以二甲基亚砜在160℃条件下对失活的Ti-β分子筛处理可以脱除大部分吸附的1,2-己二醇,使其催化1-己烯环氧化反应的活性恢复至新鲜剂的83%。展开更多
通过电渗析法制备出ε-Al_(13)溶胶,经干燥、焙烧后制备γ-Al_(2)O_(3)。以ε-Al_(13)溶胶为黏结剂,与REY分子筛按质量比3∶7混合,经干燥、焙烧、饱和浸渍环烷酸钒后,制备材料Al_(13)-REY-V。以常规工业铝溶胶与REY分子筛按质量比3∶7混...通过电渗析法制备出ε-Al_(13)溶胶,经干燥、焙烧后制备γ-Al_(2)O_(3)。以ε-Al_(13)溶胶为黏结剂,与REY分子筛按质量比3∶7混合,经干燥、焙烧、饱和浸渍环烷酸钒后,制备材料Al_(13)-REY-V。以常规工业铝溶胶与REY分子筛按质量比3∶7混合,浸渍环烷酸钒制备材料Al-REY-V。采用CO-FTIR、NH_(3)-TPD、BET、XPS、^(27)Al MAS NMR等手段分析物质的结构和理化性质,以Al-REY-V为对比样进行重油微反活性评价。结果表明:以ε-Al_(13)溶胶制备的γ-Al_(2)O_(3)具有高酸量、高比表面积及孔体积等特点;Al_(13)-REY-V较Al-REY-V重油转化率显著提高,焦炭选择性得以改善;ε-Al_(13)溶胶制备的氧化铝中Al^(Ⅳ)易与钒发生强相互作用,从而抑制钒对REY分子筛骨架结构及活性中心的破坏,提升材料的微孔及酸量保留度。展开更多
文摘分析Ti-β分子筛催化1-己烯环氧化反应过程中的失活的原因,研究其失活过程及再生方法;采用^(13)C MAS NMR和GC-MS等手段分析Ti-β分子筛的积炭情况,并采用XPS、UV-Vis和EDX等手段研究其钛物种变化;进一步以二甲基亚砜溶剂处理失活Ti-β分子筛,对其进行再生研究。结果表明:Ti-β分子筛循环使用10次以后,1-己烯转化率降低至新鲜剂的30%以下;在此过程中,Ti-β分子筛中的部分骨架钛转化为非骨架钛,同时1,2-己二醇副产物堵塞孔道或者覆盖活性中心,两者共同导致Ti-β分子筛失活。以二甲基亚砜在160℃条件下对失活的Ti-β分子筛处理可以脱除大部分吸附的1,2-己二醇,使其催化1-己烯环氧化反应的活性恢复至新鲜剂的83%。
文摘通过电渗析法制备出ε-Al_(13)溶胶,经干燥、焙烧后制备γ-Al_(2)O_(3)。以ε-Al_(13)溶胶为黏结剂,与REY分子筛按质量比3∶7混合,经干燥、焙烧、饱和浸渍环烷酸钒后,制备材料Al_(13)-REY-V。以常规工业铝溶胶与REY分子筛按质量比3∶7混合,浸渍环烷酸钒制备材料Al-REY-V。采用CO-FTIR、NH_(3)-TPD、BET、XPS、^(27)Al MAS NMR等手段分析物质的结构和理化性质,以Al-REY-V为对比样进行重油微反活性评价。结果表明:以ε-Al_(13)溶胶制备的γ-Al_(2)O_(3)具有高酸量、高比表面积及孔体积等特点;Al_(13)-REY-V较Al-REY-V重油转化率显著提高,焦炭选择性得以改善;ε-Al_(13)溶胶制备的氧化铝中Al^(Ⅳ)易与钒发生强相互作用,从而抑制钒对REY分子筛骨架结构及活性中心的破坏,提升材料的微孔及酸量保留度。
