功能分子材料为受体的阴离子识别研究新进展

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作者 刘艳芝 刘流 +2 位作者 王晓峰 袁焜 朱元成 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第5期116-122,共7页

超分子化学领域最近的热点和焦点问题之一是阴离子识别的主客体化学及其应用研究。在自然界或生命过程,人工系统及材料科学中,阴离子识别往往也起着至关重要的作用。近年来,关于阴离子识别的研究取得了令人鼓舞的进展。就新颖功能有机... 超分子化学领域最近的热点和焦点问题之一是阴离子识别的主客体化学及其应用研究。在自然界或生命过程,人工系统及材料科学中,阴离子识别往往也起着至关重要的作用。近年来,关于阴离子识别的研究取得了令人鼓舞的进展。就新颖功能有机小分子阴离子识别、阳离子增强的阴离子识别、卤键与氢键协同阴离子识别和阴离子识别受体的大分子化等几个阴离子识别研究的新动向予以扼要综述。 展开更多

关键词 阴离子识别 离子对识别 弱键协同

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一种高灵敏检测Cu^(2+)和CN^(-)探针的设计、合成及应用研究

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作者 刘岿 郑权 +3 位作者 裴鹏翔 张建斌 司长代 赵天宇 《佳木斯大学学报(自然科学版)》 2025年第4期155-158,180,共5页

设计合成了能够检测Cu^(2+)和CN^(-)的探针CL,通过1 HNMR,ESI-MS对CL进行了表征,在DMSO/H_(2)O(2:8,v/v)溶液中研究了CL与多种阴、阳离子的UV-vis光谱性能。结果表明:CL能够通过UV-vis变化识别Cu^(2+)和CN^(-)离子,UV-vis吸光度和Cu^(2+... 设计合成了能够检测Cu^(2+)和CN^(-)的探针CL,通过1 HNMR,ESI-MS对CL进行了表征,在DMSO/H_(2)O(2:8,v/v)溶液中研究了CL与多种阴、阳离子的UV-vis光谱性能。结果表明:CL能够通过UV-vis变化识别Cu^(2+)和CN^(-)离子,UV-vis吸光度和Cu^(2+)离子浓度呈现良好的线性关系,检测限为3.8×10^(-8)M;UV-vis吸光度与CN^(-)离子浓度呈现良好的线性关系,检测限为6.28×10^(-8)M,远低于WHO中饮用水中氰化物的最高标准2.7×10^(-6)M,可用于监测生理和环境系统中的CN^(-);此外,CL可以制作成试纸快速方便检测Cu^(2+)和CN^(-)离子。 展开更多

关键词 探针 Cu^(2+) CN^(-) UV-VIS 检测

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石墨烯/金属氮杂环纳米复合材料在燃料电池分子氧催化还原反应中的应用研究 被引量：1

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作者 雷新有 左国防 +1 位作者 张建斌 李志锋 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第7期133-137,共5页

石墨烯具有良好的电子传导性、巨大的表面积、稳定的化学和机械稳定性等,在分子氧催化还原(ORR)反应中可以有效地改进催化剂的催化活性,是过渡金属大环催化剂新的基底材料。对石墨烯支持的非贵金属氮杂环复合材料在ORR催化反应中的应用... 石墨烯具有良好的电子传导性、巨大的表面积、稳定的化学和机械稳定性等,在分子氧催化还原(ORR)反应中可以有效地改进催化剂的催化活性,是过渡金属大环催化剂新的基底材料。对石墨烯支持的非贵金属氮杂环复合材料在ORR催化反应中的应用以及影响催化O_2活性的因素进行了讨论。重点讨论了卟啉和酞菁中心金属核,Co和Fe,以及卟啉和酞菁作为N的前驱体对ORR电催化活性的影响,并展望了非贵金属氧还原催化剂在燃料电池中的研究发展方向。 展开更多

关键词 石墨烯 金属卟啉 金属酞菁 纳米复合材料 ORR 燃料电池

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2-F-环氧丁烷与几种生物小分子间的赝氢键结构 被引量：1

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作者 刘艳芝 袁焜 +2 位作者 吕玲玲 朱元成 董晓宁 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2012年第6期970-976,共7页

采用密度泛函B3LYP(Becke,three-parameter,Lee-Yang-PaH)/6-311++G**和HF(Hartree Fock)/6-311++G**方法,从理论上探讨了2-F-环氧丁烷分别与几种常见而重要的生物小分子咪唑(Iminazole)、噻唑(Thiazole)和恶唑(Oxazo1e)等分子间的弱相... 采用密度泛函B3LYP(Becke,three-parameter,Lee-Yang-PaH)/6-311++G**和HF(Hartree Fock)/6-311++G**方法,从理论上探讨了2-F-环氧丁烷分别与几种常见而重要的生物小分子咪唑(Iminazole)、噻唑(Thiazole)和恶唑(Oxazo1e)等分子间的弱相互作用,发现分子间同时存在N…H常规氢键和C-F…H-C赝氢键结构.弱相互作用能计算表明3个复合物的相对稳定性相当.计算结果表明,在C-F…H-C赝氢键结构中,与电子的直接供体F密切相关的共价键C-F键长增大,伸缩振动的频率红移,而作为电子受体的H-C基团,其C-H键伸缩振动光谱蓝移;另外,电子密度拓扑性质表明C-F…H-C赝氢键的共价性及离子性均与常规氢键相当. 展开更多

关键词 分子间相互作用 赝氢键 电子结构 自然键轨道

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石墨烯纳米复合材料在电子转移及光电转换中的应用研究 被引量：1

5

作者 左国防 王琦 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第17期5-9,共5页

石墨烯及其衍生物作为二维碳纳米材料可以有效地结合金属、半导体纳米粒子,同时,石墨烯及其衍生物与有机功能分子之间也可以通过共价或以π-π、静电等非共价形式发生相互作用。简述了石墨烯纳米复合材料的基本结构、制备策略、电子储... 石墨烯及其衍生物作为二维碳纳米材料可以有效地结合金属、半导体纳米粒子,同时,石墨烯及其衍生物与有机功能分子之间也可以通过共价或以π-π、静电等非共价形式发生相互作用。简述了石墨烯纳米复合材料的基本结构、制备策略、电子储存与转移以及能量传递特性,讨论了石墨烯纳米复合材料在光、电催化、电化学太阳能电池等领域中的研究应用进展。 展开更多

关键词 石墨烯 纳米复合材料 电子传递 能量转移

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SiH_4…Y(Y=He,Ne,Ar,Kr)体系中的分子间弱相互作用

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作者 袁焜 吕玲玲 +1 位作者 朱元成 李会学 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2013年第2期178-184,共7页

在MP2/aug-cc-pvtz水平上对SiH4…Y(Y=He,Ne,Ar,Kr)复合物势能面上的4个构型进行优化,探讨了SiH4…Y(Y=Ar,Kr)复合物体系中的蓝移氢键结构和电子性质.含基组重叠误差(BSSE)校正的分子间相互作用能的相对大小可以判断复合物的相对稳定性... 在MP2/aug-cc-pvtz水平上对SiH4…Y(Y=He,Ne,Ar,Kr)复合物势能面上的4个构型进行优化,探讨了SiH4…Y(Y=Ar,Kr)复合物体系中的蓝移氢键结构和电子性质.含基组重叠误差(BSSE)校正的分子间相互作用能的相对大小可以判断复合物的相对稳定性递增顺序为:SiH4…He→SiH4…Ne→SiH4…Ar≈SiH4…Kr.且SiH4与Y(Y=He,Ne)体系之间的相互作用可归属为van der Waals力,而SiH4与Y(Y=Ar,Kr)之间的相互作用属弱氢键.NBO及电子行为分显示,SiH4…Y(Y=Ar,Kr)氢键复合物是一种非静电性质的弱氢键作用.另外,对各复合物中相关键鞍点处的电子密度拓扑性质分析也表明复合物中均存在非静电性质的分子间弱相互作用. 展开更多

关键词 SIH4 弱氢键 van der Waals力 自然键轨道理论

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卟啉功能化石墨烯的光诱导电子传递过程

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作者 雷新有 左国防 +1 位作者 张建斌 李志锋 《微纳电子技术》 北大核心 2016年第4期227-231,共5页

阐述了人工光合成系统高效光电转换过程与其结构之间的关系,讨论了光敏剂功能化石墨烯光诱导电子转移过程。石墨烯及氧化石墨烯(GO)与光敏剂卟啉、酞菁以共价、非共价或超分子形式相互作用,并通过调整其电子给体-受体(D-A)杂化分子电子... 阐述了人工光合成系统高效光电转换过程与其结构之间的关系,讨论了光敏剂功能化石墨烯光诱导电子转移过程。石墨烯及氧化石墨烯(GO)与光敏剂卟啉、酞菁以共价、非共价或超分子形式相互作用,并通过调整其电子给体-受体(D-A)杂化分子电子性质和结构,在光照条件下,促进了系统高效的电子传递过程。卟啉类化合物功能化石墨烯D-A杂化分子光诱导电子传递产生的长寿命的激发态离子对,有助于构建高效人工光合成系统,开发新型分子光电装置。 展开更多

关键词 光诱导电子传递 石墨烯 氧化石墨烯(GO) 卟啉 酞菁

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核壳纳米复合颗粒Au_(rod)@Ag和Au_(rod)@Ag@Au合成及SERS应用

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作者 龙世佳 刘杨 +2 位作者 司长代 冯小强 汪河滨 《化学研究与应用》 北大核心 2025年第4期873-880,共8页

通过外延生长法以金纳米棒为核制备了Au_(rod)@Ag核壳纳米八面体及Au_(rod)@Ag@Au复合纳米立方体,利用诱导试剂调控实现壳层形状可控制备,核壳金银协同效应使得所制备金核银壳纳米粒子既具有金溶胶的均匀性,又具备银溶胶的表面增强拉曼... 通过外延生长法以金纳米棒为核制备了Au_(rod)@Ag核壳纳米八面体及Au_(rod)@Ag@Au复合纳米立方体,利用诱导试剂调控实现壳层形状可控制备,核壳金银协同效应使得所制备金核银壳纳米粒子既具有金溶胶的均匀性,又具备银溶胶的表面增强拉曼效应(SERS),是高增强因子的新型活性基底。研究结果表明:与金棒、Au_(rod)@Ag@Au相比,Au_(rod)@Ag是更好的拉曼增强基底,其对罗丹明6G的增强因子高达3.12×10^(9),可实现罗丹明6G的定量检测。 展开更多

关键词 金纳米棒 核壳纳米复合颗粒 SERS效应 硅片表面

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卟啉类化合物/石墨烯纳米复合材料的制备及其光诱导电子传递性质研究 被引量：1

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作者 王琦 左国防 《材料导报》 CSCD 北大核心 2013年第21期61-65,共5页

介绍了卟啉类化合物/石墨烯纳米复合材料的制备方法及其光诱导电子传递性质。论述了影响复合材料光电转换效率和卟啉类基团电荷有效保留时间的结构、相互作用方式、空间定位等因素。分析了卟啉类化合物/石墨烯纳米复合材料在目前研究和... 介绍了卟啉类化合物/石墨烯纳米复合材料的制备方法及其光诱导电子传递性质。论述了影响复合材料光电转换效率和卟啉类基团电荷有效保留时间的结构、相互作用方式、空间定位等因素。分析了卟啉类化合物/石墨烯纳米复合材料在目前研究和应用中存在的主要问题,并对其应用前景进行了展望。 展开更多

关键词 卟啉 酞菁 石墨烯 纳米复合材料 光诱导电子转移 光电转换

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“超越石墨烯”二维纳米结构材料在生物传感领域中的应用 被引量：1

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作者 张建斌 左国防 +1 位作者 王鹏 李志锋 《化学世界》 CAS CSCD 2018年第6期321-328,共8页

基于石墨烯独特的性能,激发了研究者去探索其它二维纳米材料,并建立了一类独特的"超越石墨烯"的新材料领域。这些二维非石墨烯材料具有直接带隙,比石墨烯及其前驱体更具优势,是非常有应用前景的新材料。其应用不仅局限于光电... 基于石墨烯独特的性能,激发了研究者去探索其它二维纳米材料,并建立了一类独特的"超越石墨烯"的新材料领域。这些二维非石墨烯材料具有直接带隙,比石墨烯及其前驱体更具优势,是非常有应用前景的新材料。其应用不仅局限于光电子,在生物传感技术领域也具有很强的发展潜力。讨论了过渡金属硫化物、过渡金属氧化物等二维纳米结构材料在生物传感器领域中的研究与应用。 展开更多

关键词 超越石墨烯 过渡金属硫化物 过渡金属氧化物 二维结构纳米材料 生物传感器

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1,3-双(1-苯基-1 H-四唑-5-巯基)-乙酰苯腙钳形受体对卤素阴离子的识别机理 被引量：3

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作者 刘艳芝 袁焜 +4 位作者 吕玲玲 董晓宁 朱元成 左国防 刘新文 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2011年第5期809-815,共7页

要采用密度泛函B3LYP(Becke,three-parameter,Lee-Yang-Parr)和HF(Hatree-Fock)方法,从理论上探讨了1,3-双(1-苯基-1H-四唑-5-巯基)-乙酰苯腙(DAPHZ)钳形受体对卤素阴离子的识别机理,结果发现DAPHZ受体以其钳形结构中的-N-H基团与卤素... 要采用密度泛函B3LYP(Becke,three-parameter,Lee-Yang-Parr)和HF(Hatree-Fock)方法,从理论上探讨了1,3-双(1-苯基-1H-四唑-5-巯基)-乙酰苯腙(DAPHZ)钳形受体对卤素阴离子的识别机理,结果发现DAPHZ受体以其钳形结构中的-N-H基团与卤素阴离子间形成双侧红移氢键进行识别.经BSSE校正后DAPHZ…F^-,DAPHZ…Cl^-和DAPHZ…Br^-体系的分子识别相互作用能ΔE_(CP)分别为-327.5,-163.5和-148.3kJ·mol^(-1),说明钳形DAPHz受体对F^-具有最好的识别能力.此外,采用自然键轨道(NBO)计算,相关H原子化学位移计算及分子中原子(AIM)等理论分析了识别体系中红移氢键的电子结构和性质,结果表明APHZ受体对卤素阴离子的识别能力的相对顺序为DAPHZ…F^->>DAPHZ…Cl^-≈DAPHZ…Br^-. 展开更多

关键词 分子识别 钳形受体 卤素阴离子 红移氢键

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同时基于氢键和卤键的尿素含碘衍生物对卤素阴离子的识别机理

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作者 刘艳芝 袁焜 +2 位作者 吕玲玲 董晓宁 朱元成 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2013年第5期699-706,共8页

采用密度泛函B3LYP(Becke,three-parameter,Lee-Yang-Parr)量子化学理论方法探讨了同时基于氢键和卤键者两种弱相互作用的尿素无氟含碘衍生物对卤素阴离子(F-,Cl-,Br-和I-)的识别机理,结果发现尿素衍生物受体分子A以其结构中的两个N-H... 采用密度泛函B3LYP(Becke,three-parameter,Lee-Yang-Parr)量子化学理论方法探讨了同时基于氢键和卤键者两种弱相互作用的尿素无氟含碘衍生物对卤素阴离子(F-,Cl-,Br-和I-)的识别机理,结果发现尿素衍生物受体分子A以其结构中的两个N-H键和两个C-I与卤素阴离子间形成四齿弱键进行识别.其中包括2个N-H…X-红移氢键和2个C-I…X-蓝移卤键弱相互作用.另外,经BSSE校正后的A…F-,A…Cl-,A…Br-和A…I-分子识别体系中相互作用能ΔECP分别为-48.90,-121.78,-311.42和-96.55kJ/mol,从结合强度上来看,受体A对Br-和Cl-具有较好的识别能力,而对F-的识别能力相对较弱.此外,采用自然键轨道(NBO)理论分析了C…X-(X=F-,Cl-,Br-和I-)识别体系中红移氢键和蓝移卤键的电子行为与性质. 展开更多

关键词 识别机理 尿素衍生物受体 卤素阴离子 氢键卤键组合

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Cu^+与N-[2-羟基-1(S)-甲基]-N-甲基甘氨酸间的C-H…Cu(Ⅰ)抓氢键

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作者 刘艳芝 袁焜 +3 位作者 吕玲玲 董晓宁 左国防 朱元成 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2012年第1期37-43,共7页

采用密度泛函B3LYP(Becke,thee-parameter,Lee-Yang-Parr)/6-311G**理论水平研究了Cu^+和Cu^(2+)离子与N-[2-羟基-1(S)-甲基]-N-甲基甘氨酸根负离子配体(PT)形成的配合物的结构,重点讨论了配合物中的C-HCu抓氢键结构.计算表明,当单个配... 采用密度泛函B3LYP(Becke,thee-parameter,Lee-Yang-Parr)/6-311G**理论水平研究了Cu^+和Cu^(2+)离子与N-[2-羟基-1(S)-甲基]-N-甲基甘氨酸根负离子配体(PT)形成的配合物的结构,重点讨论了配合物中的C-HCu抓氢键结构.计算表明,当单个配体与Cu^+结合时,配合物PT…Cu(Ⅰ)结构中有C-HCu抓氢键形成,C-H键伸缩振动频率显著红移,键长显著增大而被活化,配体为三齿配体;当两个配体与Cu^(2+)结合时,配合物PT…Cu(Ⅱ)不存在C-HCu抓氢键结构,配体为双齿配体.NBO及AIM理论分析均表明C-HCu抓氢键属于一种较强的基团间相互作用,在强度和电子行为上与氢键弱相互作用有本质不同. 展开更多

关键词 甘氨酸根负离子配体 抓氢键 电子结构 性质

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间-苯二氧乙酰-(N-苯甲酰基)肼钳形受体对卤素阴离子的识别机理 被引量：1

14

作者 刘艳芝 袁焜 +4 位作者 吕玲玲 李会学 朱元成 左国防 刘新文 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2013年第1期37-44,共8页

采用密度泛函B3LYP(Bccke.thrcc-paramctcr,Lee-Yang-Parr)方法探讨了间-苯二氧乙酰-(N-苯甲酰基)肼(DAPHZ)受体对卤素阴离子的识别机理,结果发现DAPHZ钳形受体C构型以其钳形结构中的N-H键与卤素阴离子间形成多齿红移氢键进行识别,其中C... 采用密度泛函B3LYP(Bccke.thrcc-paramctcr,Lee-Yang-Parr)方法探讨了间-苯二氧乙酰-(N-苯甲酰基)肼(DAPHZ)受体对卤素阴离子的识别机理,结果发现DAPHZ钳形受体C构型以其钳形结构中的N-H键与卤素阴离子间形成多齿红移氢键进行识别,其中C…X^-(X=F^-,Cl^-和Br^-)体系中主客体间以双齿氢键识别结合,而在C…I^-体系中主客体间以三齿氢键识别结合,说明钳形受体C对I^-在空间几何上具有最好的匹配性.经BSSE校正后的C…F^-,C…Cl^-,C…Br^-和C…I^-体系分子识别相互作用能△E_(CP)分别为-314.0,-200.1,-183.3和-136.3 kJmol^(-1),说明钳形受体C对F^-在热力学上具有最好的识别能力.此外,采用自然键轨道(NBO))分析及分子中原子(AIM)等理论分析了C…X^-(X=F^-,Cl^-,Br^-和I^-)识别体系中红移氢键的电子结构和性质. 展开更多

关键词 主客体识别 酰肼类钳形受体 卤素阴离子 红移氢键

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几种含吡啶环的双醛腙类化合物的结构与光谱性质

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作者 袁煜 刘艳芝 +3 位作者 吕玲玲 左国防 李志锋 朱元成 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2010年第6期1019-1024,共6页

采用DFT/B3LYP方法在3-21+G基组下对4种含吡啶环的双醛腙类化合物进行基态(S_0)构型优化,并用单组态相互作用方法(CIS)优化四种化合物分子的激发态(S_1)结构,从理论上探讨了四种化合物的分子轨道能量、电子吸收和发射光谱等性质与结构... 采用DFT/B3LYP方法在3-21+G基组下对4种含吡啶环的双醛腙类化合物进行基态(S_0)构型优化,并用单组态相互作用方法(CIS)优化四种化合物分子的激发态(S_1)结构,从理论上探讨了四种化合物的分子轨道能量、电子吸收和发射光谱等性质与结构的关系,并与实验值进行了对比,发现理论计算数据能够与实验结果基本一致.通过对分子中前线轨道能量的计算,揭示了不同取代基对材料光电活性的影响,即分子中的共轭体系增大,吸收光谱波长也随之红移.根据化合物的吸收和发射光谱的计算数据推测化合物D是这四种化合物中最可选的电子传输材料及光活性材料. 展开更多

关键词 吡啶 双醛腙 光谱性质 含时密度泛函理论

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基于纳米金自组装膜固定辣根过氧化物酶的生物传感研究 被引量：3

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作者 左国防 袁焜 潘素娟 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2012年第1期84-89,共6页

将辣根过氧化物酶(HRP)通过纳米技术和自组装技术固定于电极表面,制得了酶修饰电极。纳米金与HRP形成了静电复合物并高效地保持了HRP的生物活性,以对苯二酚作为电子媒介体,差示脉冲伏安法(DPV)研究生物酶电极测定H2O2的线性范围为5.0... 将辣根过氧化物酶(HRP)通过纳米技术和自组装技术固定于电极表面,制得了酶修饰电极。纳米金与HRP形成了静电复合物并高效地保持了HRP的生物活性,以对苯二酚作为电子媒介体,差示脉冲伏安法(DPV)研究生物酶电极测定H2O2的线性范围为5.0×10-6～1.0×10-3 mol/L,检测限为2.5×10-6 mol/L,线性方程为△I=0.34765+4.05553CH2O2(mM)。酶电极的表观米氏常数(Kmapp)为0.0675 mmol/L。实验同时证明该生物酶电极具有良好的稳定性和使用寿命。 展开更多

关键词 自组装膜 纳米技术 电子传递 过氧化氢 电化学生物传感

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石墨炔及其聚集态结构与性能研究进展 被引量：1

17

作者 刘艳芝 袁焜 朱元成 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第A02期107-110,133,共5页

石墨炔是由sp和sp2杂化形成的具有一种新型二维网络结构的碳的同素异形体,具有丰富的碳化学键、大的共轭体系、宽面间距、优良的化学稳定性。由于其具有特殊的电子结构及类似硅的优异的半导体性能,石墨炔有望广泛应用于电子、半导体与... 石墨炔是由sp和sp2杂化形成的具有一种新型二维网络结构的碳的同素异形体,具有丰富的碳化学键、大的共轭体系、宽面间距、优良的化学稳定性。由于其具有特殊的电子结构及类似硅的优异的半导体性能,石墨炔有望广泛应用于电子、半导体与光电器件、催化以及新能源领域。本文总结了石墨炔的结构、超分子类石墨炔结构、石墨炔的多层超分子聚集体结构、类石墨炔碳纳米网络结构及其设计策略、石墨炔的力学性能等研究进展,对其在2D负泊松比材料分子设计研究方面进行了展望。 展开更多

关键词 石墨炔 聚集体 结构与性能 力学性能

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基于掺杂改性的石墨烯费米能级调谐研究 被引量：1

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作者 雷新有 左国防 +1 位作者 王鹏 李志锋 《化学世界》 CAS 2021年第10期579-589,共11页

石墨烯是一种零带隙材料,为了实现这一先进材料在光电领域中的应用,必须对其进行精确的电子调制。概述了石墨烯费米能级调制的各种策略,包括杂原子取代、分子吸附、衬底相互作用、外界刺激响应等,探讨了各种掺杂类型对其电化学性能的影... 石墨烯是一种零带隙材料,为了实现这一先进材料在光电领域中的应用,必须对其进行精确的电子调制。概述了石墨烯费米能级调制的各种策略,包括杂原子取代、分子吸附、衬底相互作用、外界刺激响应等,探讨了各种掺杂类型对其电化学性能的影响。研究表明,石墨烯的有效掺杂可以精确控制其n型或p型特性,获得所需的电荷载流子浓度,促进新型石墨烯杂化材料在分子电子学、光电检测以及催化等领域中的应用。 展开更多

关键词 石墨烯 掺杂 费米能级 调谐

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