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快速液相色谱-串联质谱法测定环境空气中的全氟化合物 被引量:11
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作者 张俊桦 祝玉杰 +5 位作者 陈来国 冯倩华 高博 叶芝祥 贺德春 丁紫荣 《生态毒理学报》 CAS CSCD 北大核心 2016年第2期658-665,共8页
不同研究报道的空气中离子型全氟化合物(PFCs)的分析方法各不相同,本文的目的在于对比和优化不同分析条件。通过对比不同流动相(甲醇和乙腈)、不同色谱柱(C8和C18)、不同梯度洗脱条件下目标化合物的分离效果,确定了以甲醇为流动相、C18... 不同研究报道的空气中离子型全氟化合物(PFCs)的分析方法各不相同,本文的目的在于对比和优化不同分析条件。通过对比不同流动相(甲醇和乙腈)、不同色谱柱(C8和C18)、不同梯度洗脱条件下目标化合物的分离效果,确定了以甲醇为流动相、C18色谱柱为分离柱和最佳梯度淋洗液分离的仪器分析条件。比较了甲醇和正已烷/丙酮混合溶剂萃取气相(PUF)和颗粒相(GFF)样品的效果,确定以甲醇为萃取溶剂。建立了空气中PFCs的LC-MS/MS优化分析方法,方法线性范围在0.1~50 ng·m L^(-1)之间,PUF与GFF样品方法检出限分别为0.02~0.35 pg·m^(-3)和0.02~0.26 pg·m^(-3)。同时将方法用于大气实际样品分析。 展开更多
关键词 全氟化合物 空气 液相色谱-串联质谱 优化
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大气中全氟与多氟有机化合物研究进展 被引量:3
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作者 祝玉杰 陈来国 +1 位作者 高博 叶芝祥 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2015年第8期1396-1407,共12页
全氟与多氟有机化合物(PFCs)作为表面活性剂被广泛应用于工业生产及生活家居领域,部分PFCs已被列为斯德哥尔摩公约受控持久性有机污染物(POPs).PFCs具有一些特殊的理化性质(如高表面活性、憎水憎油性等),使其采样、分析、环境迁移转化... 全氟与多氟有机化合物(PFCs)作为表面活性剂被广泛应用于工业生产及生活家居领域,部分PFCs已被列为斯德哥尔摩公约受控持久性有机污染物(POPs).PFCs具有一些特殊的理化性质(如高表面活性、憎水憎油性等),使其采样、分析、环境迁移转化过程等都不同于"传统"POPs(如PCBs、PAHs等).相对于其它环境介质(水、沉积物和生物等)研究,大气中PFCs的研究相对较少.本文针对大气中PFCs的研究现状进行综述,内容涵盖了大气PFCs的样品采集、前处理、仪器分析、含量水平和迁移转化过程,其中重点概述了大气中PFCs的气-颗粒两相分配、长距离迁移、干湿沉降和大气降解,并提出了今后的重点研究方向建议. 展开更多
关键词 全氟与多氟有机化合物 大气 采样技术 分析方法 气-颗粒两相分配
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在线生物毒性监测技术预警水质有毒物质污染与因果关系分析的案例研究 被引量:6
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作者 张苒 黎如昊 +1 位作者 刘芸 易皓 《生态毒理学报》 CAS CSCD 北大核心 2014年第6期1232-1238,共7页
有毒化学物质排放引起的水质污染可以用暴露后水生生物的生物学响应来监测预警。本文利用2013年7月份广东某水源流域发生的一次突发污染物事件作为案例分析,讨论在线生物预警技术在实际应用中的效果及存在的问题。研究结果表明,采用发... 有毒化学物质排放引起的水质污染可以用暴露后水生生物的生物学响应来监测预警。本文利用2013年7月份广东某水源流域发生的一次突发污染物事件作为案例分析,讨论在线生物预警技术在实际应用中的效果及存在的问题。研究结果表明,采用发光菌抑制和鱼类行为改变的生物预警技术均能够有效判别突发性污染事件。结合预警后的采样和化学分析,18种金属元素和114种有机污染物监测指标中,所有指标的浓度均低于国家地面水水质II类标准(GB3838-2002)。在能够检出的金属元素和有机污染物中,超出检出限最大的金属元素是钡,达到检出限的870倍;超出检出限最大的有机物是二氯甲烷,是检出限的145倍。根据文献发表的毒性数据和毒理学证据,推测本次案例研究中的二氯甲烷是潜在的污染因子;二氯甲烷通过其神经毒性和较强烈的嗅味影响到青鳉鱼的运动行为、导致报警。另外,文章分析了生物监测技术的优点和缺陷,以期为进一步开发水源污染生物预警系统提供基础数据。 展开更多
关键词 有毒污染 生物监测 化学分析 因子甄别
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广东南岭大气背景点气态元素汞含量变化特征 被引量:11
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作者 高志强 刘明 +6 位作者 陈来国 孙家仁 陈多宏 黄向峰 欧劼 李杰 许振成 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第2期342-348,共7页
利用高时间分辨率自动大气测汞仪(Tekran 2537B),于2012年6月~2013年5月对南岭地区大气气态元素汞(GEM)进行了为期1a的野外观测.结果表明,南岭地区年均GEM含量为(2.56±0.93)ng/m^3,明显高于全球大气汞背景值(1.50~1.70ng/m^3).GEM... 利用高时间分辨率自动大气测汞仪(Tekran 2537B),于2012年6月~2013年5月对南岭地区大气气态元素汞(GEM)进行了为期1a的野外观测.结果表明,南岭地区年均GEM含量为(2.56±0.93)ng/m^3,明显高于全球大气汞背景值(1.50~1.70ng/m^3).GEM秋季含量最高[(3.03±1.08)ng/m^3],春季最低[(2.30±0.69)ng/m^3].日间GEM含量[(2.61±0.06)ng/m^3]略高于夜间[(2.53±0.07)ng/m^3],峰值出现在17:00.太阳辐射、气温、风速、相对湿度及本地源都对GEM日变化过程有一定的贡献.潜在贡献因子分析(PSCF)结果表明,大气汞的长距离迁移是南岭地区GEM的重要来源,全年南岭地区主要受源自于广西、湖南、广东和江西的大气汞迁移的共同影响.GEM主要源区与主要的有色金属冶炼厂分布有较强的一致性,暗示有色金属冶炼是影响南岭大气汞含量的重要大气汞排放源,而本地局部的燃煤排放也对监测点大气汞含量有一定的影响. 展开更多
关键词 广东南岭 气态元素汞 季节变化 日变化 潜在源区
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珠江口生物中多氯萘、六氯丁二烯和五氯苯酚的含量水平和分布特征 被引量:7
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作者 黄玉妹 陈来国 +3 位作者 任璐 冯倩华 卢清 刘明 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2018年第8期1755-1762,共8页
为了解珠江口生物中新增持久性有机污染物多氯萘(PCNs)、六氯丁二烯(HCBD)和五氯苯酚(PCP)及其醚类(五氯苯甲醚,PCA)和酯类(月桂酸五氯苯酯,PCPL)的污染特征,本研究采集了珠江口鱼类、甲壳类(虾和蟹)和贝类(牡蛎)等生物样品,并分析了这... 为了解珠江口生物中新增持久性有机污染物多氯萘(PCNs)、六氯丁二烯(HCBD)和五氯苯酚(PCP)及其醚类(五氯苯甲醚,PCA)和酯类(月桂酸五氯苯酯,PCPL)的污染特征,本研究采集了珠江口鱼类、甲壳类(虾和蟹)和贝类(牡蛎)等生物样品,并分析了这些样品中PCNs、HCBD、PCP、PCA和PCPL的含量.珠江口牡蛎样品中PCNs的浓度(32—77 ng·g^(-1)脂重(lw))显著高于鱼类样品(3.0—27 ng·g^(-1)lw)和甲壳类的虾蟹样品(2.7—29 ng·g^(-1)lw)(P<0.01).低氯代的PCN2—PCN28是珠江口生物样品中PCNs的主要成分,其贡献率为76%—99%.牡蛎样品中PCNs的毒性当量为0.03—4.4 pg·g^(-1)lw,平均值为1.8±1.4 pg·g^(-1)lw,高于鱼类和虾蟹样品;PCN73是珠江口生物样品毒性当量的主要贡献者(60.8%—99.8%).珠江口生物样品中HCBD的浓度为n.d.—0.99 ng·g^(-1)lw,不同生物样品中HCBD的浓度没有显著性差异(P>0.05).PCA在生物样品中检出率高于PCP和PCPL.与其他研究相比,珠江口生物样品中PCP的浓度(n.d.—100 ng·g^(-1)lw)处于中等偏低水平. 展开更多
关键词 多氯萘 六氯丁二烯 五氯苯酚 持久性有机污染物 生物 珠江口
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珠江入海口海产品中总汞与甲基汞含量特征及食用风险 被引量:16
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作者 高志强 张毅强 +4 位作者 李杰 陈来国 刘明 赵伟 许振成 《生态环境学报》 CSCD 北大核心 2015年第9期1499-1504,共6页
为了解珠江入海口不同种类海产品中汞和甲基汞的分布特征,并评估此区域内海产品的食用人群的暴露风险,于2015年春季在珠江入海口海域捕捞11 种不同种类的海产品,利用直接燃烧-原子吸收法和KOH/H2O 消解-气相色谱(GC)-冷原子荧光(CVAF... 为了解珠江入海口不同种类海产品中汞和甲基汞的分布特征,并评估此区域内海产品的食用人群的暴露风险,于2015年春季在珠江入海口海域捕捞11 种不同种类的海产品,利用直接燃烧-原子吸收法和KOH/H2O 消解-气相色谱(GC)-冷原子荧光(CVAFS)法分别分析其肌肉中总汞(THg)和甲基汞(MeHg)含量.结果表明,THg 质量分数范围为27.1-231.4 μg·kg^-1(干质量,下同),MeHg 质量分数范围为21.7-197.0 μg·kg^-1(干质量,下同),不同种类的海产品THg 和MeHg 质量分数均值排序为:鱼类(152±75.1 μg·kg^-1,127±58.0 μg·kg^-1)〉甲壳类(87.7±44.2 μg·kg^-1,63.4±34.1 μg·kg-1)〉贝类(29.7±7.2 μg·kg-1,24.3±3.2 μg·kg-1),处于食物链不同营养层级解释了这种含量差异.与国内其它地区海产品相比,珠江入海口鱼类THg 和MeHg 明显高于其它地区野生捕捞或市售鱼,贝类THg 和MeHg 含量与其它地区相差较大,而甲壳类相差甚微.海产品中汞绝大多数以MeHg 形式存在,MeHg 占THg 的比例范围为70.2%-92.9%.同种类不同生物体内MeHg 和THg 的含量与其捕食水层有关,以中下层或底层生物为食的鱼类体内MeHg 和THg 含量明显高于以中上层生物为食的枪乌贼(Loligochinensis).所有海产品中MeHg 含量均低于国内外相关标准限值.通过对人群食用暴露风险评估表明,人群食用该区域内海产品MeHg 最大摄入量为0.20 μg·g^-1·d^-1 远低于美国EPA 颁布的MeHg 摄入量参考限值(1.1 μg·g^-1·d^-1)和WHO/FAO 制定的临时性周可承受摄入量(0.23 μg·g^-1·d^-1),食用人群的暴露风险在安全范围内. 展开更多
关键词 水生生物 总汞 甲基汞 暴露风险
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西藏土壤汞的分布特征及污染评价 被引量:5
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作者 祝玉杰 张毅强 +4 位作者 刘明 陈来国 何秋生 叶芝祥 孙家仁 《生态环境学报》 CSCD 北大核心 2014年第9期1487-1491,共5页
为了解西藏地区土壤汞的污染水平与现状,采集西藏四区一市(拉萨、林芝、那曲、阿里、日喀则)耕地、冲积土、草地、荒地4种类型的土壤,其中表层土壤54个,剖面样品18个。利用直接加热-金管富集-原子吸收法对土壤中汞含量进行分析,结果表明... 为了解西藏地区土壤汞的污染水平与现状,采集西藏四区一市(拉萨、林芝、那曲、阿里、日喀则)耕地、冲积土、草地、荒地4种类型的土壤,其中表层土壤54个,剖面样品18个。利用直接加热-金管富集-原子吸收法对土壤中汞含量进行分析,结果表明,西藏地区土壤中汞含量平均含量为0.026 mg·kg-1,低于我国土壤中汞的背景值,与先前西藏土壤中汞的含量相近。部分样品中汞的含量较高,其中最大值为0.563 mg·kg-1,可能与人为源点状污染有关。西藏土壤汞的分布具有显著的地势分布特征,土壤中汞含量从东南到西北逐渐降低。这与西藏的地势条件和人为活动有关。由于土壤中有机质与人为影响的差异,不同类型土壤中耕地土壤汞含量最高(0.051 mg·kg-1),冲积土最低(0.015 mg·kg-1),偏远地区荒地汞含量最稳定。西藏东南和西北地区土壤汞的垂直分布特征有明显的差异,西北低汞含量地区垂直分布特征主要表现为表层>中层>底层,而东南地区分布规律并不明显,人为翻动频繁和较复杂汞来源与迁移是造成都东南部耕地土壤和河滩土汞含量垂直分布的主要原因。以西藏土壤背景含量水平为单因子污染评价标准,结果显示西藏27.4%的土壤处于中度或重度污染,31.5%处于无污染状态,人为活动对西藏地区土壤中汞含量的升高有较大的贡献。 展开更多
关键词 西藏 土壤 分布特征 污染评价
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DP-PT-GC-CVAFS法分析水中烷基汞的影响因素和方法适用性 被引量:4
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作者 刘明 高志强 +3 位作者 赵伟 陈来国 李杰 许振成 《生态环境学报》 CSCD 北大核心 2017年第1期136-141,共6页
烷基汞(甲基汞和乙基汞)是中国污水排放标准、工业废水排放标准和地表水环境质量标准的重要指标,水中的烷基汞处于痕量水平,其分析检测是目前的难点之一。直接丙基化衍生化-吹扫捕集-气相色谱-冷原子荧光光谱法(DP-PT-GC-CVAFS)能快速... 烷基汞(甲基汞和乙基汞)是中国污水排放标准、工业废水排放标准和地表水环境质量标准的重要指标,水中的烷基汞处于痕量水平,其分析检测是目前的难点之一。直接丙基化衍生化-吹扫捕集-气相色谱-冷原子荧光光谱法(DP-PT-GC-CVAFS)能快速、高效分析部分环境水样中的甲基汞,是较为理想的分析方法,但该方法在丙基化过程中易受到水中部分基质的干扰,不利于该方法的推广和应用。文章分析了影响水样丙基化反应的干扰因素,表明有机质、Cl^-和硫化物均会对甲基汞和乙基汞的丙基化衍生化产生干扰,且对甲基汞的影响更大。此外,Hg^(2+)含量较高的水样在丙基化衍生化过程中会生成甲基汞和乙基汞,影响分析结果的准确定量。当水样中Hg^(2+)超过25 ng·L^(-1)时(进样量40 mL),直接衍生化会导致0.06%~0.09%的Hg^(2+)转化为甲基汞,且甲基汞的生成率随Hg^(2+)含量增大呈减小趋势;同时衍生化过程中约有0.1%的Hg^(2+)转化为乙基汞,这将严重干扰水样中低含量乙基汞的准确定量。直接丙基化衍生化方法对于基质干扰较少的地表水(自来水、水库水、江水、地下水等)均能取得良好的分析效果,但并不适用于基质干扰严重和Hg^(2+)含量较高的其他自然水体,衍生化前进行蒸馏处理可以高效和稳定去除水中Hg^(2+)(去除率98%)并消除其他基质的干扰,对多种水体具有普遍适用性。 展开更多
关键词 直接丙基化 烷基汞 影响因素 适用性
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华北地区一次强灰霾污染的天气学效应 被引量:13
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作者 杨雨灵 谭吉华 +5 位作者 孙家仁 王莉莉 王学远 张元勋 瞿群 赵伟 《气候与环境研究》 CSCD 北大核心 2015年第5期555-570,共16页
利用在线耦合的大气化学模式WRF-Chem V3.6(Weather Research Forecasting Model with Chemistry Version 3.6)及环境、气象观测数据,在完成大气化学方案优选的基础上,研究了华北地区一次重霾污染过程(2013年2月15-17日)对气象条件... 利用在线耦合的大气化学模式WRF-Chem V3.6(Weather Research Forecasting Model with Chemistry Version 3.6)及环境、气象观测数据,在完成大气化学方案优选的基础上,研究了华北地区一次重霾污染过程(2013年2月15-17日)对气象条件的反馈作用。重点关注一次颗粒物、无机气态成分和挥发性有机污染物的人为排放对PM2.5(空气动力学当量直径小于等于2.5μm的颗粒物,即细颗粒物)生成的贡献,探讨了由此引发的气象条件的变化。模拟结果显示,上述3种人为源的综合排放对华北地区PM2.5浓度的平均贡献率为91.27%,其中对北京、秦皇岛和沧州的贡献率分别达96.9%、95.9%和97.2%。这使区域地面太阳向下短波辐射降低近15.99%,区域平均地面辐射强迫达-26.51 W m^-2,由此导致地面温度下降0.14°C(3.68%),逆温增强,垂直温度梯度(?T/?z)升高0.026 K km^-1,边界层高度降低18.92 m(8.77%),平均风速减少约0.014 m s^-1(0.35%),相对湿度绝对值升高0.51%,地面平均气压降低0.86 Pa。对于15-17日污染过程,人为源综合排放的气溶胶对短波辐射的影响在天气过程中占主导地位,对边界层高度的影响较大,但不起主导作用,对温度、风速、相对湿度、气压的作用则远小于天气系统本身。挥发性有机污染物(Volatile Organic Compounds,VOCs)作为二次有机气溶胶(Secondary Organic Aerosol,SOA)的前体物,其人为排放对SOA浓度的贡献率约为99.6%。同时,VOCs通过调整大气反应活性促进无机气态成分向无机盐转化,它对硫酸盐和硝酸盐浓度的贡献达50%以上。然而,VOCs对整个PM2.5浓度的贡献不及各种源综合贡献的1/4。人为排放的VOCs对气象场的反馈与综合排放的作用基本一致,但对地面气压的影响VOCs排放时以热力因子为主,而人为源综合排放时以动力因子为主。上述结果暗示,灰霾污染过程所引发的气象条件向不利于污染物扩散方向改变,这可能促进污染物的局地累积、增强污染程度并延长区域内重污染的持续时间。因此,在探讨区域性灰霾污染成因时,灰霾自身通过辐射强迫作用对大气的调节是不可忽视的重要影响因素。 展开更多
关键词 WRF-Chem模式 华北地区 灰霾 挥发性有机污染物(VOCs) 反馈作用
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东江野生鱼中多溴联苯醚的污染特征 被引量:5
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作者 詹蔚 陈来国 +2 位作者 范瑞芳 黄玉妹 唐才明 《农业环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2013年第7期1309-1314,共6页
为了解东江多溴联苯醚(Polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)污染的环境风险,采集东江南支流东莞河段7种野生鱼(花鲈、罗非鱼、黄唇鱼、大眼华鳊、鮻、大鳞鮻和棘头梅童鱼)并研究了其PBDEs污染特征。采用气相色谱-质谱联用仪分析10种P... 为了解东江多溴联苯醚(Polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)污染的环境风险,采集东江南支流东莞河段7种野生鱼(花鲈、罗非鱼、黄唇鱼、大眼华鳊、鮻、大鳞鮻和棘头梅童鱼)并研究了其PBDEs污染特征。采用气相色谱-质谱联用仪分析10种PBDEs的结果表明,∑10PBDEs(BDE28,47,66,100,99,85,154,153,138,183)的含量范围为21~363ng·g-1.lip(脂肪归一化浓度)。浓度最高的为杂食性的大鳞鮻,均值为96ng·g-1.lip,范围为56~168ng·g-1.lip;浓度最低的为肉食性的黄唇鱼,均值为41ng·g-1.lip,范围为25~58ng·g-1.lip。总体来说,鱼肌肉中∑10PBDEs含量在国内处于较高水平,在国外处于中端水平。所有样品中,BDE47相对含量最高,占∑10PBDEs的比例为41%~77%。不同鱼类肌肉中∑10PBDEs、BDE47和BDE100与鱼重、鱼长和脂肪含量之间相关性不同,只有大鳞鮻与大眼华鳊肌肉中的PBDEs与鱼重、鱼长和脂肪含量之间有明显相关性。 展开更多
关键词 东江 野生鱼 多溴联苯醚
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