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Fe/SAPO-34催化剂制备及其CO加氢制低碳烯烃性能研究
1
作者 李柳柳 张明伟 +1 位作者 汪颖军 房克功 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第4期504-514,共11页
费托合成是合成气制低碳烯烃的重要途径,但目前存在产物选择性难以控制、碳效低等问题。本工作采用负压浸渍法制备了一系列不同Fe含量的Fe/SAPO-34催化剂,并评价了其CO加氢反应性能。结合N_(2)吸附-脱附、XRD、SEM、NH_(3)-TPD和CO-TPD... 费托合成是合成气制低碳烯烃的重要途径,但目前存在产物选择性难以控制、碳效低等问题。本工作采用负压浸渍法制备了一系列不同Fe含量的Fe/SAPO-34催化剂,并评价了其CO加氢反应性能。结合N_(2)吸附-脱附、XRD、SEM、NH_(3)-TPD和CO-TPD等表征手段,揭示了不同Fe含量Fe/SAPO-34催化剂的构效关系。结果表明,随着Fe负载量的增加,催化剂表面酸强度和酸量依次降低,CO的非解离活化能力减弱,CO的解离活化能力增强,从而使低碳烯烃和含氧化合物选择性分别呈现升高和下降的变化趋势。在200℃,2.0 MPa,GHSV=3300 h^(-1)的温和反应条件下,在包含CO_(2)的全碳产物分布中,当铁负载量为5%时,低碳烯烃选择性为16.2%,含氧化合物选择性为52.6%;当铁负载量为25%时,低碳烯烃选择性为31.9%,含氧化合物选择性为16.9%。结合in situ IR表征,提出了催化剂上合理的CO加氢反应机制。本研究为高碳效制低碳烯烃催化剂的研制提供了一条新的路径,展现出良好的应用前景。 展开更多
关键词 费托合成 铁基催化剂 SAPO-34分子筛 低碳烯烃
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泡沫硅负载钴锰催化剂的制备及其合成气制低碳醇反应性能研究 被引量：1
2
作者 杜鑫 张明伟 房克功 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期1224-1234,共11页
本研究采用浸渍法、沉淀法和水热合成法制备了一系列泡沫硅负载CoMn基催化剂,并结合XRD、H_(2)-TPR、N_(2)物理吸附-脱附、TEM和XPS等表征技术考察了制备方法对催化剂在合成气制低碳醇反应中的性能影响。研究表明,催化剂表面存在Co_(2+)... 本研究采用浸渍法、沉淀法和水热合成法制备了一系列泡沫硅负载CoMn基催化剂,并结合XRD、H_(2)-TPR、N_(2)物理吸附-脱附、TEM和XPS等表征技术考察了制备方法对催化剂在合成气制低碳醇反应中的性能影响。研究表明,催化剂表面存在Co_(2+)(CO_(2)C)、Co^(0)物种,水热合成法制备的催化剂表面CO_(2)C-Co^(0)活性位点存在良好的协同作用有利于醇的生成,较高比例的CO_(2)C也促进了CO的非解离吸附和插入,从而呈现最高的醇选择性。在t=260℃,p=5.0 MPa,GHSV=4500 h^(-1),H_(2)/CO(体积比)=2∶1的反应条件下,该泡沫催化剂可实现CO转化率11.1%,总醇选择性34.7%,C_(2)+OH选择性34.5%的反应性能。 展开更多
关键词 合成气 低碳醇 泡沫硅 钴锰催化剂
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贝壳状Ni_(3)S_(2)/NiMoP_(2)异质结构电催化剂高效大电流密度电解水/尿素复合系统 被引量：2
3
作者 王佳奕 庆绍军 +3 位作者 童希立 项婷 张坤 徐良骥 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期116-127,共12页
水-尿素电解是实现氨氮废水脱氮及高效绿色产氢的有效途径之一,但该技术面临的关键难题是缺乏高活性和大电流耐久性的双功能电催化剂。本研究采用水热耦合气相磷化法,在泡沫镍(NF)上合成了一种贝壳状Ni_(3)S_(2)/NiMoP_(2)异质结构催化... 水-尿素电解是实现氨氮废水脱氮及高效绿色产氢的有效途径之一,但该技术面临的关键难题是缺乏高活性和大电流耐久性的双功能电催化剂。本研究采用水热耦合气相磷化法,在泡沫镍(NF)上合成了一种贝壳状Ni_(3)S_(2)/NiMoP_(2)异质结构催化剂,得益于其片状层叠的非均相纳米结构、丰富的氧空位和高效的电子传质,该电催化剂在析氢反应(HER)和尿素氧化反应(UOR)中表现出优异的活性,产生1000 mA/cm^(2)的大电流密度分别仅需−0.205和1.423 V(vs.RHE)的超低电位。双功能Ni_(3)S_(2)/NiMoP_(2)催化剂组装的水-尿素系统的电解活性得到显著提升,仅需要1.580 V的槽压来驱动500 mA/cm^(2)电流密度实现HER和UOR,比全水解系统的电压低159 mV。此外,它在高电流条件下表现出优异的耐久性,可以连续稳定运行长达100 h。 展开更多
关键词 Ni_(3)S_(2)/MoNiP_(2) 异质结构 电催化剂 尿素氧化 制氢
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基于流态化活化的煤基燃料O_(2)/CO_(2)燃烧碳捕集技术研究进展
4
作者 张海霞 沈威 +5 位作者 朱治平 刘晓星 徐贵玲 齐晓宾 曹晓阳 颜雲飞 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第4期62-77,共16页
我国承诺将在2030年前推动CO_(2)排放量达到峰值,进而在2060年前达成碳中和目标。目前,煤炭等化石能源在我国能源消费结构中仍占据相当比重,对保障能源供应的稳定性与安全性意义重大。采用碳捕集技术,可以有效降低碳排放,甚至实现近零排... 我国承诺将在2030年前推动CO_(2)排放量达到峰值,进而在2060年前达成碳中和目标。目前,煤炭等化石能源在我国能源消费结构中仍占据相当比重,对保障能源供应的稳定性与安全性意义重大。采用碳捕集技术,可以有效降低碳排放,甚至实现近零排放,助力能源转型稳步推进。富氧燃烧是燃烧中碳捕集的核心工艺,具有CO_(2)浓度高、捕集成本低、燃烧效率高、污染物排放少等优势,因而具有广阔的应用前景。为拓宽富氧燃烧技术的燃料适应性并增强其与工业领域的适配性,提出了碳基原料流态化活化技术新思路,采用该技术可制备气固活化态类气体燃料,进而通过类气体燃料的富氧燃烧,实现碳捕集;或通过类气体燃料的富氧气化,制取富CO合成气,用于化学品合成,实现CO_(2)资源化利用。首先剖析了流态化活化技术的基本原理,阐明了CO_(2)在该过程中的作用机制。然后,全面综述了碳基原料经流态化活化后所得煤气的特性和活化半焦的特性,重点探究了活化温度、碳与CO_(2)物质的量比(CC比)、反应气氛、氧气浓度及燃料种类等对煤气组成、煤气产率、煤气热值的影响,同时还研究了这些因素对活化半焦粒径分布、微观形貌、比表面积、孔隙结构、碳架结构、反应活性等的影响规律。此外,梳理了气固活化态类气体燃料在O_(2)/CO_(2)气氛下的气化特性,考察了燃料特性、CO_(2)浓度和O_(2)/C物质的量比等对气化性能指标的影响;梳理了气固活化态类气体燃料在O_(2)/CO_(2)气氛下的燃烧特性,总结归纳了NO_(x)排放规律及反应调控机理。最后,对流态化活化技术进行了总结和展望,以期为工业领域燃烧中碳捕集技术及CO_(2)的大规模资源化利用提供理论依据和数据支撑。 展开更多
关键词 流态化活化 类气体燃料 富氧燃烧 碳捕集 CO_(2)还原 CO_(2)资源化利用
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燃煤循环流化床零碳燃料掺烧技术研究进展
5
作者 谭睿泽 宋国良 +1 位作者 宋维健 徐一 《热力发电》 北大核心 2025年第8期27-41,共15页
燃煤电厂掺烧零碳燃料是实现电力行业低碳排放的重要路径之一,目前常见的掺烧零碳燃料有生物质、氨气与氢气等。针对燃煤循环流化床(circulatingfluidizedbed,CFB)锅炉掺烧零碳燃料的相关研究展开论述,通过分析CFB锅炉掺烧零碳燃料的技... 燃煤电厂掺烧零碳燃料是实现电力行业低碳排放的重要路径之一,目前常见的掺烧零碳燃料有生物质、氨气与氢气等。针对燃煤循环流化床(circulatingfluidizedbed,CFB)锅炉掺烧零碳燃料的相关研究展开论述,通过分析CFB锅炉掺烧零碳燃料的技术原理和优势,结合生物质、氨、氢燃料特性和掺烧研究进展,探讨CFB锅炉掺烧零碳燃料技术未来的技术挑战和发展趋势,为实现燃煤锅炉低碳排放提供理论和技术支持。基于CFB锅炉的流态化燃烧特性,分析了3种零碳燃料的基本燃料特性、掺烧后燃烧特性及排放特性、存在问题以及未来发展方向。尽管3种零碳燃料掺烧时均存在一定的局限性与技术挑战,但通过气-固流场组织、燃料或空气深度分级、耦合其他技术对燃烧过程进行优化和污染物排放控制,燃煤CFB锅炉掺烧零碳燃料将是一条可行的碳减排路线。这将有助于开发新一代CFB锅炉灵活低碳燃煤发电技术,为“双碳”目标下促进能源结构低碳转型提供技术支撑。 展开更多
关键词 循环流化床 零碳燃料掺烧 生物质燃料 氨燃料 氢燃料
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水泥行业燃烧中碳捕集技术研究及应用进展
6
作者 王俊杰 杨华伟 +1 位作者 朱治平 蔡军 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第4期37-51,共15页
水泥行业是CO_(2)排放大户,约占全球CO_(2)排放量7%。碳捕集被视为碳中和“兜底”技术,燃烧中碳捕集具有捕集能力强、过程能耗低、捕集成本小等优势。系统梳理了国内外水泥行业布局的燃烧中碳捕集项目,包括直接分离技术4项,富氧燃烧技... 水泥行业是CO_(2)排放大户,约占全球CO_(2)排放量7%。碳捕集被视为碳中和“兜底”技术,燃烧中碳捕集具有捕集能力强、过程能耗低、捕集成本小等优势。系统梳理了国内外水泥行业布局的燃烧中碳捕集项目,包括直接分离技术4项,富氧燃烧技术12项,钙循环技术4项。直接分离技术通过间接换热捕集生料分解产生的CO_(2),围绕该技术国外布局了LEILAC项目,核心为直接分离反应器,两期项目设计碳捕集规模分别为2.5万t/a和10万t/a,一期试验表明分离CO_(2)纯度>95%;国内某公司开发了外燃式旋窑技术,正在建设5万t/a碳捕集示范项目。富氧燃烧技术分为部分富氧燃烧、第1代全系统富氧燃烧和第2代全系统富氧燃烧。部分富氧燃烧技术仅在分解炉内实现富氧燃烧,可捕集60%~75%的碳排放。富氧气氛(O_(2)/CO_(2))下生料中碳酸钙分解受到抑制,分解炉温度需增加60~70℃以获得较高分解率。围绕该技术国内已建设2个项目。全系统富氧燃烧技术在回转窑、分解炉内构建富氧气氛,CO_(2)捕集能力90%~95%。第1代全系统富氧燃烧技术通过烟气循环控制燃烧温度,研究表明富氧气氛对于熟料质量无明显影响,通过参数调整可实现回转窑温度分布与空气气氛一致。与第1代相比,第2代全系统富氧燃烧技术取消了烟气循环系统,回转窑温度通过过剩O_(2)控制,研究表明增加O_(2)当量比具有理想的温度控制效果,围绕该技术国外已布局多个项目。由于CaCO_(3)、CaO分别是水泥原料和熟料的主要成分,且预分解工艺包含分解炉,钙循环技术在水泥行业具有天然优势。重点论述了集成钙循环工艺布置及CLEANKER项目工业试验结果,表明碳捕集率20%~80%,在碳酸化炉温度450~750℃,随着温度升高CO_(2)捕集效率明显增强,从0增加至最高100%。围绕碳捕集能力、项目规模、能耗及减排成本、技术风险,对燃烧中碳捕集技术进行了对比分析。我国水泥产量占全球约45%,建议加强新技术研发、加快推进技术工程验证、完善相关配套设施。 展开更多
关键词 水泥 碳捕集 富氧燃烧 直接分离 钙循环
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面向双碳目标的煤粉纯化-燃烧:纯化反应N转化
7
作者 张驰 任强强 +3 位作者 韩绍博 胡玉洁 崔瑞芳 李林宣 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第2期190-197,共8页
在“双碳”战略目标驱动下,煤炭高效清洁利用技术革新已成为能源领域的重要研究方向。煤粉纯化-燃烧耦合技术作为新型热转化工艺,其核心在于通过预纯化过程实现燃料氮的高效脱除,为后续燃烧环节的NOx源头控制提供新路径。为探究反应温... 在“双碳”战略目标驱动下,煤炭高效清洁利用技术革新已成为能源领域的重要研究方向。煤粉纯化-燃烧耦合技术作为新型热转化工艺,其核心在于通过预纯化过程实现燃料氮的高效脱除,为后续燃烧环节的NOx源头控制提供新路径。为探究反应温度对煤粉纯化反应氮析出与转化特性的影响,基于高温热化学转化机理,在自行搭建的1700℃四温区滴管炉试验台上,设置不同温度条件进行纯化反应。结果表明:反应温度从900℃提升至1300℃,煤气中H_(2)和CO占比大幅度增加,煤气产率和煤气组分均有所增加;各组分转化率有所增加,N元素向气相的转化率从48.26%跃升至83.14%,相当一部分焦炭N在高温时发生转化,仅有16.86%燃料N残留在固相焦炭N中,这部分氮将是后续燃烧过程中NO_(x)的主要来源。当温度达到1000℃时,燃料N向N_(2)的转化率超过50%,且温度升高能进一步提高还原成N_(2)的比例,同时转化为NH_(3)和HCN的比例也有所增加,而促进燃烧前燃料N的析出并还原成N2是煤燃烧NO_(x)减排的关键所在。另一方面,神木烟煤经过纯化反应,比表面积和孔容积大幅增加,最高分别增加为原煤的66.3倍和10.5倍,平均孔径有所减小,燃料碳架稳定性下降,反应活性位点增加,燃料燃烧特性有所改善,且随温度升高这种改善作用进一步提升,可见纯化反应有利于后续燃料的清洁高效燃烧。 展开更多
关键词 煤粉 纯化反应 滴管炉 燃烧性能 氮转化
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Cu改性Pt@AM催化剂在低温水煤气变换反应中的性能研究
8
作者 韩祝玲 纪任山 +4 位作者 周忠波 商铁成 申文忠 谭明慧 杨国辉 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期152-159,共8页
低温水煤气变换反应(WGSR)是制氢工业的关键环节。针对传统催化剂低温活性差和贵金属催化剂贵金属用量高的问题,采用简单混合法将Pt盐与Cu盐混合后加入钼酸铵中超声、焙烧,制备了Cu改性Pt@AM催化剂用于低温催化WGSR。结果表明,在Pt@AM... 低温水煤气变换反应(WGSR)是制氢工业的关键环节。针对传统催化剂低温活性差和贵金属催化剂贵金属用量高的问题,采用简单混合法将Pt盐与Cu盐混合后加入钼酸铵中超声、焙烧,制备了Cu改性Pt@AM催化剂用于低温催化WGSR。结果表明,在Pt@AM中加入少量Cu不仅有利于α-MoC结构的形成,还能增强金属间相互作用,调节活性位点分布,从而提升催化剂催化活性。其中,0.05%Pt-0.5Cu%@AM在温度200℃、原料气V(CO):V(H_(2)O):V(N_(2))=2:5:18和质量空速40000 mL/(g·h)的反应条件下,反应1 h后表现出高达73.5%的CO转化率和38.6%的H_(2)产率,说明Cu改性显著提高了贵金属Pt基催化剂催化活性。研究揭示了Cu改性提高催化剂催化活性的构效关系,为设计低温高活性WGSR催化剂提供了理论依据。 展开更多
关键词 低温水煤气变换反应 Pt基催化剂 Cu改性 α-MoC
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低浓度甲烷热氧化流向变换反应器的动态行为及余热回收研究 被引量：1
9
作者 李志凯 吴志伟 +3 位作者 秦张峰 董梅 樊卫斌 王建国 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期595-606,共12页
废弃煤矿的低体积分数甲烷(1%-3%)通常被直接排放到大气中,但其较高的升温潜势带来了严重的环境问题。在流向变换反应器中直接热氧化甲烷是一种有吸引力的解决方案,但潜在的爆炸和不稳定燃烧等风险限制了其应用。阐明低含量甲烷在流向... 废弃煤矿的低体积分数甲烷(1%-3%)通常被直接排放到大气中,但其较高的升温潜势带来了严重的环境问题。在流向变换反应器中直接热氧化甲烷是一种有吸引力的解决方案,但潜在的爆炸和不稳定燃烧等风险限制了其应用。阐明低含量甲烷在流向变换反应器中热氧化的动力学行为是开发工业级反应器的基础。为此,采用数值模拟的方法分析了低含量甲烷热氧化流向变换反应器的自热操作边界,深入研究了热空气导出量对流向变换反应器行为的影响。结果显示,甲烷体积分数超过0.2%即可实现自热操作;甲烷体积分数从0.5%提升至3.0%,最高床温仍维持在1200℃左右。当甲烷体积分数超过0.5%,可以回收部分热量;相同甲烷含量条件下,最高床温随着热气抽出量的增加而增加;随着甲烷体积分数从0.5%提升到3.0%,允许导出的热空气从12.5%几乎线性地增加到32%。进一步研究发现,以30-50 s的时间间隔反向流动可以确保甲烷的完全转化和床温稳定。上述结果表明,甲烷体积分数在1%-3%时,采用热氧化处理可以实现余热回收;此外,通过调整换向时间和热空气导出量可以实现床层温度控制。 展开更多
关键词 低含量甲烷 热氧化 流向变换反应器 余热回收 热空气导出
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工业固废CO_(2)矿化协同减污降碳关键技术进展 被引量：5
10
作者 李磊 潘鑫 刘鲁豫 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期1-12,共12页
针对工业过程CO_(2)和固废排放的问题,减污降碳刻不容缓。CO_(2)矿化技术在封存CO_(2)的同时固废得到资源化利用,受到广泛关注。论述了不同工业固废作为CO_(2)矿化原料的利用情况,对比分析了不同矿化工艺优缺点及CO_(2)矿化机理,总结了... 针对工业过程CO_(2)和固废排放的问题,减污降碳刻不容缓。CO_(2)矿化技术在封存CO_(2)的同时固废得到资源化利用,受到广泛关注。论述了不同工业固废作为CO_(2)矿化原料的利用情况,对比分析了不同矿化工艺优缺点及CO_(2)矿化机理,总结了不同CO_(2)矿化工艺研究现状和工业化应用情况。研究发现,目前针对固废CO_(2)矿化缺乏机制性解释,无法有效控制金属离子的浸取过程和矿化过程中气液固传质的效率,同时矿化形成的碳酸盐产品存在粒径大、易团聚、功能单一等问题。未来需进一步研究浸渍过程中表面溶剂扩散等控制浸取速率和程度的机制;深入研究碳酸盐成核结晶动力学机制及碳酸盐晶体形貌、粒度调控方法;构建煤基固废浸取、矿化溶质气-液-固传输模型,进行工艺参数优化和过程强化并确定放大规律;进一步加强CO_(2)矿化利用技术全生命周期和经济评价;最后,需加大CO_(2)矿化利用技术的中试、示范技术集成和成套工艺建设,为规模化减污降碳技术的工业化发展奠定技术支撑。 展开更多
关键词 CO_(2)捕集 工业固废 CO_(2)矿化 吸收-矿化一体化 减污降碳
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高效MFe_(2)O_(4)(M=Zn、Mg、Cu和Mn)尖晶石催化剂应用于费托合成 被引量：2
11
作者 王超 陈建刚 +3 位作者 朱华青 张文绍 白洪彬 张娟 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期667-676,共10页
一系列尖晶石催化剂,包括ZnFe_(2)O_(4)、MgFe_(2)O_(4)、CuFe_(2)O_(4)和MnFe_(2)O_(4)被用于费托合成反应(Fischer-Tropsch synthesis,FTS)。Zn、Mg、Cu和Mn很容易与Fe形成尖晶石。其中,在前处理和反应过程中,Zn和Mg能够显著维持尖晶... 一系列尖晶石催化剂,包括ZnFe_(2)O_(4)、MgFe_(2)O_(4)、CuFe_(2)O_(4)和MnFe_(2)O_(4)被用于费托合成反应(Fischer-Tropsch synthesis,FTS)。Zn、Mg、Cu和Mn很容易与Fe形成尖晶石。其中,在前处理和反应过程中,Zn和Mg能够显著维持尖晶石结构,使得CO转化率较低。在反应过程中,Cu和Mn有利于碳化铁的生成,导致CuFe_(2)O_(4)和MnFe_(2)O_(4)对FTS性能影响显著。C_(2)^(=)-C_(4)^(=)ZnFe_(2)O_(4)对烃分布和C_(2)−C_(4)烯/烷比影响很小。MgFe_(2)O_(4)的C_(5+)选择性较低,同时由于Mg的碱性作用,从而提高了选择性和C_(2)−C_(4)烯/烷比。Cu可以促进催化剂的碳化,从而使CuFe_(2)O_(4)具有较高的活性。同时,CuFe_(2)O_(4)可以显著提高C_(5+)选C_(2)^(=)-C_(4)^(=)择性。此外,Cu可以促进H_(2)的解离和活化,从而有利于烯烃的二次加氢,降低选择性和C_(2)−C_(4)烯/烷比。虽然Mn在反应过程中会促进催化剂的碳化,但MnFe_(2)O_(4)对碳链的长短影响很小。然而,Mn能促进少量ε-Fe_(2)C的生成,这是导C_(2)^(=)-C_(4)^(=)致MnFe_(2)O_(4)具有较高选择性和C_(2)−C_(4)烯/烷比的原因。同时,所有尖晶石催化剂都具有较低的二氧化碳选择性,符合当前的绿色环保发展要求。 展开更多
关键词 费托合成 尖晶石 物相结构 C_(2)-C_(4)烯/烷比
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高碱煤纯烧的灰化学问题及高效燃烧研究进展 被引量：1
12
作者 李林宣 任强强 +1 位作者 杨少波 周丽 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期4088-4116,共29页
煤炭在我国的能源消费结构中占有至关主要的地位,新疆地区拥有丰富的煤炭资源储量,是我国重要的能源接续区和战略储备区。新疆地区的煤炭资源,特别是准东煤中碱金属和碱土金属(Alkali metals and Alkaline Earth Metals,AAEMs)含量普遍... 煤炭在我国的能源消费结构中占有至关主要的地位,新疆地区拥有丰富的煤炭资源储量,是我国重要的能源接续区和战略储备区。新疆地区的煤炭资源,特别是准东煤中碱金属和碱土金属(Alkali metals and Alkaline Earth Metals,AAEMs)含量普遍较高,属于典型高碱煤,可供长期使用。随着新疆地区煤炭资源的大规模开采和利用,高碱煤在燃烧过程中发生的结渣、沾污和腐蚀等问题严重限制了其大规模和高效利用。实现100%纯烧高碱煤是高碱煤利用的重要目标,但解决纯烧过程中涉及的灰问题是首要问题。基于现代多元、分时、动态分方法,利用CiteSpace软件获取近20 a来高碱煤研究领域的4401条文献,对文献结果进行文献聚类分析、关键词凸显分析和时间序列分析,对不同时期的研究热度峰值区间进行了系统分析。指出了该领域未来研究需要关注AAEMs的存在形式与迁移特性、低温共熔物形成机制、燃烧高效利用调控措施等方面。以典型高碱煤为基础,总结了其基本理化特性,重点剖析煤灰碱性组分对煤灰熔融温度的影响和AAEMs的存在形式。在此基础上,调研AAEMs和低温共熔物2个核心方面研究进展,探究AAEMs迁移特性与低温共熔物的生成机制,对煤炭清洁高效利用低碳具有重要意义。然后,将高碱煤燃烧高效利用调控措施归纳为降低AAEMs含量、增加酸性组分和反应器运行与结构优化三大类别,分析了利用措施对缓解高碱煤结渣沾污的原理与效果,并指出对应方法的问题和不足。此外,提出煤粉纯化-燃烧高效利用技术或许是解决高碱煤燃烧高效利用难题的有效手段。最后,双碳背景下对火电提出了灵活性改造需求,火电机组需要提高变负荷调节能力,以保证稳定的功率输出。指出了实现高碱煤燃烧高效利用调控建议和未来研究方向,需要结合地方多样化资源优势并系统地制定整体方案,在全流程精准控制结渣、沾污和腐蚀等难题,实现清洁高效低碳利用。 展开更多
关键词 高碱煤 CiteSpace 结渣沾污 燃烧高效利用 纯化-燃烧
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Mo-Sn相互作用对Mo1Sn2催化剂二甲醚低温氧化性能的影响
13
作者 杨媛 高秀娟 +7 位作者 张伟 王佳豪 曹国壮 梁加仓 宋法恩 姜仁政 韩怡卓 张清德 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期1674-1685,共12页
采用两步水热法制备了一系列Mo-Sn催化剂,通过改变锡氧化物焙烧温度,考察钼氧化物与不同性质锡氧化物之间的作用方式对二甲醚(DME)低温氧化制甲酸甲酯(MF)性能的影响。结果表明,催化剂的性能与处理条件密切相关,当80℃焙烧Sn氧化物,与M... 采用两步水热法制备了一系列Mo-Sn催化剂,通过改变锡氧化物焙烧温度,考察钼氧化物与不同性质锡氧化物之间的作用方式对二甲醚(DME)低温氧化制甲酸甲酯(MF)性能的影响。结果表明,催化剂的性能与处理条件密切相关,当80℃焙烧Sn氧化物,与Mo进行水热作用,通过500℃焙烧得到的MolSn2-80 Sn-500催化剂表现出较好的活性,110℃反应温度下,MF选择性达97.7%,二甲醚转化率为14.7%。通过XRD、Raman、FT-IR、低温ESR、NH_(3)-TPD、CO_(2)-TPD及H_(2)-TPR对催化剂的表面物理化学性质以及钼物种的配位结构进行了表征。结果表明,Sn氧化物焙烧温度的改变影响了钼氧化物在SnO_(2)表面的存在形式,较低温度处理Sn氧化物后,催化剂中MoO_(3)与MoO_(x)共存,且Mo-Sn界面处Mo^(5+)配位结构增多,催化剂表面较多的酸量有利于DME氧化反应进行,强碱不利于MF生成。 展开更多
关键词 两步水热法 焙烧温度 低温氧化 二甲醚 甲酸甲酯
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改性硫化钼催化剂协同低温等离子体转化H_(2)S-CO_(2)酸气制合成气的研究
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作者 冯文爽 宇文晓萌 +2 位作者 穆晓亮 赵璐 房克功 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1412-1425,共14页
以低温等离子体和催化剂耦合法将H_(2)S和CO_(2)混合酸气一步转化为合成气,既完成了两者清洁化处理,又实现了资源化利用,是一条制备合成气的新路线。本研究采用铜、锌为助剂对硫化钼催化剂改性,显著提升了其催化H_(2)S-CO_(2)制合成气... 以低温等离子体和催化剂耦合法将H_(2)S和CO_(2)混合酸气一步转化为合成气,既完成了两者清洁化处理,又实现了资源化利用,是一条制备合成气的新路线。本研究采用铜、锌为助剂对硫化钼催化剂改性,显著提升了其催化H_(2)S-CO_(2)制合成气反应性能。结合多种分析表征手段对比两种助剂引入后对硫化钼催化剂结构、组成、形貌、化合价态等物化特征的影响。通过控制低温等离子体放电条件,深入探究了两种助剂对低温等离子体下催化转化H_(2)S和CO_(2)酸气制合成气的反应性能影响规律和关键因素。研究发现,引入铜、锌助剂后,硫化钼活性相粒径减小且分散度高,提供了更多活性位点。同时也增强了对H_(2)S和CO_(2)分子吸附强度,从而更利于H_(2)S和CO_(2)分子的吸附活化,揭示出低温等离子体与改性硫化钼催化剂协同反应的构效关联。有关理论研究丰富拓展了低温等离子体-催化协同理论,并为改性硫化钼材料的合成提供借鉴。 展开更多
关键词 硫化氢 二氧化碳 合成气 改性MoS_(2)催化剂 低温等离子体
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Mo-Sn催化剂上CO催化氧化的研究
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作者 张伟 高秀娟 +6 位作者 杨媛 曹国壮 王佳豪 宋法恩 伞晓广 韩怡卓 张清德 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期106-115,共10页
采用沉淀浸渍法制备了一系列不同Mo/Sn物质的量比的Mo-Sn催化剂,以CO氧化反应作为探针反应考察不同Mo含量对CO催化氧化反应性能的影响,进一步研究催化剂的活性中心结构及构效关系。结果表明,Mo1Sn20催化剂在300℃实现了CO完全转化,相比... 采用沉淀浸渍法制备了一系列不同Mo/Sn物质的量比的Mo-Sn催化剂,以CO氧化反应作为探针反应考察不同Mo含量对CO催化氧化反应性能的影响,进一步研究催化剂的活性中心结构及构效关系。结果表明,Mo1Sn20催化剂在300℃实现了CO完全转化,相比纯SnO_(2)催化剂的转化温度降低了50℃。采用XRD、Raman、XPS、H2-TPR及In situ FT-IR等表征手段对催化剂的结构、钼物种价态、氧化还原性等进行了研究。相较于纯SnO_(2)催化剂,当引入较少含量的Mo物种后,Mo1Sn20催化剂比表面积增大为反应提供了更多的活性位点,Mo-Sn之间的相互作用增强使得MoO3部分向MoOx转变,产生较多的Mo^(5+)物种,Mo^(5+)物种的存在促进了氧气的吸附活化以及氧原子的迁移,晶格氧与Mo^(5+)物种共同作用增强了CO的催化性能。 展开更多
关键词 CO 催化氧化 Mo-Sn催化剂 Mo5+物种
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直接甲烷中温SOFCs阴极材料SrCo_(0.8)Fe_(0.125)Zr_(0.075)O_(3-δ)的制备与性能研究
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作者 吕秀清 孙海珍 +2 位作者 路敏 何婧 陈绘丽 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第7期1093-1100,共8页
SrCo_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)不仅具有较高的氧还原催化活性,还具有优异的离子电子导电性,但SrCo_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)结构不稳定、易和CO_(2)反应限制了其在固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cells,SOFCs)中的应用。本工作通过Zr... SrCo_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)不仅具有较高的氧还原催化活性,还具有优异的离子电子导电性,但SrCo_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)结构不稳定、易和CO_(2)反应限制了其在固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cells,SOFCs)中的应用。本工作通过Zr掺杂来提高SrCo_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)的结构稳定性和抗CO_(2)性能,合成了SrCo_(0.8)Fe_(0.125)Zr_(0.075)O_(3-δ)阴极材料,对其结构、热膨胀行为、电导率和抗CO_(2)性能进行了研究。在200–850℃温度范围内,SrCo_(0.8)Fe_(0.125)Zr_(0.075)O_(3-δ)在空气中的最大电导率为321 S/cm、与电解质Ba Zr_(0.1)Ce_(0.7)Y_(0.1)Yb_(0.1)O_(3-δ)(BZCYYb)具有良好的化学兼容性。采用阳极支撑型电池Ni-BZCYYb|BZCYYb|BZCYYb-SrCo_(0.8)Fe_(0.125)Zr_(0.075)O_(3-δ),考察了直接以CH4为燃料,SrCo_(0.8)Fe_(0.125)Zr_(0.075)O_(3-δ)作为SOFCs阴极的可行性。在700℃、电池最大功率密度为526 m W/cm^(2)。在650℃、电流密度350 m A/cm^(2)、以97%CH_(4)-3%H_(2)O为燃料的条件下,电池运行50 h电压没有明显下降,表现出良好的稳定性。结果表明,Zr掺杂稳定了SrCo_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)的结构、提高了抗CO_(2)性能,SrCo_(0.8)Fe_(0.125)Zr_(0.075)O_(3-δ)可以作为直接CH_(4)为燃料的SOFCs的阴极材料。 展开更多
关键词 SOFCS 甲烷燃料 阴极材料 掺杂
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Cu-La-Al尖晶石催化剂的甲醇水蒸气重整制氢反应性能 被引量：1
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作者 武文杰 冯阳 +5 位作者 王俊刚 陈从标 马中义 郗宏娟 侯博 杨晓峰 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第5期134-144,共11页
在甲醇水蒸气重整制氢(MSR)反应中,Cu-Al尖晶石催化剂因具有低成本和高选择性的特点,使其成为该反应的理想催化剂,但其催化性能还有待进一步提高。采取共沉淀法、溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Cu-Al尖晶石催化剂,并将其用于MSR反应中。结... 在甲醇水蒸气重整制氢(MSR)反应中,Cu-Al尖晶石催化剂因具有低成本和高选择性的特点,使其成为该反应的理想催化剂,但其催化性能还有待进一步提高。采取共沉淀法、溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Cu-Al尖晶石催化剂,并将其用于MSR反应中。结果表明,共沉淀法制备的Cu-Al尖晶石催化剂在MSR反应中表现出优异的性能,这是由于其比表面积最大,有利于活性位点的暴露。在此基础上,用不同摩尔分数的稀土元素La对共沉淀法制备的Cu-Al尖晶石催化剂进行了改性。结果表明,稀土元素La的引入不仅能进一步提升催化剂的比表面积,还会导致Cu-Al尖晶石微观结构发生变化。由于部分La进入尖晶石结构中,从而改变了Cu-Al尖晶石阳离子的分布情况,并使晶粒尺寸减小。因此,添加适量的稀土元素La可以提升Cu-Al尖晶石的MSR反应性能,而过量的La会导致催化剂表面形成LaAlO3,从而降低催化剂的活性。 展开更多
关键词 共沉淀法 Cu-La-Al尖晶石 甲醇水蒸气重整制氢 制氢 催化剂
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工业固废制备复合助熔剂用于调控高灰熔点煤灰的熔融特性研究 被引量：1
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作者 何鑫 孔令学 +3 位作者 白进 申峻 杜安稳 李文 《煤炭转化》 北大核心 2025年第1期101-113,共13页
煤灰的熔融特性是气化用煤的重要指标,添加助熔剂是降低高灰熔点煤灰熔融温度的主要方法。复合助熔剂可利用不同组分间的协同作用,显著降低助熔剂添加量,提高煤气化整体效率。选取钢渣(GZ)和赤泥(CN)两种工业固废制备复合助熔剂,考察气... 煤灰的熔融特性是气化用煤的重要指标,添加助熔剂是降低高灰熔点煤灰熔融温度的主要方法。复合助熔剂可利用不同组分间的协同作用,显著降低助熔剂添加量,提高煤气化整体效率。选取钢渣(GZ)和赤泥(CN)两种工业固废制备复合助熔剂,考察气化条件下复合助熔剂对高灰熔点潞安煤(LA)灰熔融特性的影响,并分析了高温下煤灰中矿物质的变化。结果表明:添加量为2%~8%的钢渣、赤泥和钢渣与赤泥制备的复合助熔剂,均能降低潞安煤灰的熔融温度,且随钢渣与赤泥混合质量比的增加,潞安煤灰的熔融特征温度呈“V”型变化;钢渣与赤泥对降低潞安煤灰的熔融特征温度存在显著的协同作用,且协同作用与添加量、钢渣与赤泥的混合质量比密切相关;添加量为2%与混合质量比为9∶1、添加量为4%与混合质量比大于5∶5、添加量为6%和8%与所有混合质量比条件下,添加复合助熔剂后潞安煤灰的熔融特征温度均低于单独添加钢渣、赤泥后潞安煤灰的熔融特征温度。高温下潞安煤灰矿物质组成表明,添加量为2%与混合质量比为9∶1,添加复合助熔剂显著降低了潞安煤灰中莫来石和硅线石的含量;添加量为4%~8%,高温下潞安煤灰中钠长石与钙长石、方钙石、钙铝黄长石等含钙矿物质发生低温共熔,这是复合助熔剂对降低潞安煤灰熔融特征温度存在协同作用的根本原因。 展开更多
关键词 煤气化 高灰熔点煤 工业固废 复合助熔剂 煤灰熔融性
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煤基固废衍生多孔炭孔结构对氯苯吸附行为的影响机制 被引量：1
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作者 赵文平 丁肖肖 +3 位作者 侯亚芹 李巧艳 曾泽泉 黄张根 《煤炭转化》 北大核心 2025年第4期106-118,共13页
含氯挥发性有机物(Cl-volatile organic compounds,CVOCs)因其较强的毒性已成为挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)治理的难点和重点。活性炭吸附法以其多孔结构、成本低、效率高的优势成为VOCs脱除的最有效方法之一,但目... 含氯挥发性有机物(Cl-volatile organic compounds,CVOCs)因其较强的毒性已成为挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)治理的难点和重点。活性炭吸附法以其多孔结构、成本低、效率高的优势成为VOCs脱除的最有效方法之一,但目前对于活性炭孔结构对CVOCs的吸附行为影响机制未有系统研究,难以提高CVOCs的脱除效率。以煤基固废气化渣为原料,通过ZnCl_(2),KOH等活化剂对其进行活化,得到了多种分级孔炭,并进一步考察了多孔炭孔结构对氯苯吸附行为的影响。结果表明:当KOH为活化剂时,多孔炭吸附性能最佳,当氯苯体积分数为250×10^(-6)、吸附温度为120℃时,吸附容量达到95.4 mg/g。而采用ZnCl_(2)为活化剂时,得到的多孔炭吸附速率最快,进一步分析发现,微孔为氯苯的主要吸附位点,而介孔是影响氯苯吸附速率的关键因素。此外,通过不同的动态吸附模型与动力学模型拟合了氯苯吸附过程,确定了Boltzmann模型和Yoon-Nelson模型适合描述氯苯在多孔炭上的吸附行为。 展开更多
关键词 煤气化渣 多孔炭 氯苯 吸附 孔结构
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基于分子模拟的新型双阳离子质子型离子液体捕集CO_(2)研究
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作者 张奇 张睿 +6 位作者 郑涛 曹欣 刘植昌 刘海燕 徐春明 张荣 孟祥海 《化工学报》 北大核心 2025年第2期797-811,共15页
有机超强碱质子离子液体作为一种绿色溶剂,在CO_(2)捕集领域展现出独特优势。选择由1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯(DBU)和N-叔丁基二乙醇胺(NtBuDEA)反应生成的有机超强碱双阳离子质子型离子液体[DBUH]_(2)[NtBuDEA]为吸收剂,通过... 有机超强碱质子离子液体作为一种绿色溶剂,在CO_(2)捕集领域展现出独特优势。选择由1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯(DBU)和N-叔丁基二乙醇胺(NtBuDEA)反应生成的有机超强碱双阳离子质子型离子液体[DBUH]_(2)[NtBuDEA]为吸收剂,通过密度泛函理论和分子动力学模拟分析其与CO_(2)之间的微观结构、作用机理及吸收过程。研究发现,阴离子[NtBuDEA]^(2-)的烷基氧负离子在CO_(2)吸收过程中发挥关键作用,与CO_(2)发生化学键合作用,生成烷基碳酸盐[NtBuDEACOO]^(2-)。CO_(2)分子从气相扩散到吸收剂表面并在气/液界面处聚集,其吸收量在达到最大值后围绕平均值波动。温度和压力是影响CO_(2)吸收的关键因素,降低吸收温度和提高CO_(2)分压有利于CO_(2)的捕集。水的存在虽降低了吸收剂与CO_(2)的相互作用能,却提高了CO_(2)的传输性能。 展开更多
关键词 碳捕集 离子液体 密度泛函理论 分子动力学 微观机理
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