煤间接液化技术及其研究进展 被引量：67

1

作者 孙启文 吴建民 +1 位作者 张宗森 庞利峰 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第1期1-12,共12页

介绍了煤经合成气间接液化合成液体燃料的原理及典型工艺。综述了煤间接液化技术的发展历程及其最新进展,讨论了国内外煤间接液化技术的工艺流程,重点介绍了煤间接液化过程中的核心问题,主要包括气化炉、费托合成反应器和费托合成催化剂... 介绍了煤经合成气间接液化合成液体燃料的原理及典型工艺。综述了煤间接液化技术的发展历程及其最新进展,讨论了国内外煤间接液化技术的工艺流程,重点介绍了煤间接液化过程中的核心问题,主要包括气化炉、费托合成反应器和费托合成催化剂,分析了煤间接液化的技术经济性以及对煤间接液化的工业应用前景进行了展望。分析表明:具有我国自主知识产权的煤间接液化技术建设100万吨级以上工业化装置在技术上可靠、经济上可行,且100万吨级工业化项目的成功实施将带动我国煤间接液化技术的产业化进程,加快形成具有中国特色的能源转化技术和产业。 展开更多

关键词 煤间接液化 费托合成 反应器 催化剂

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煤间接液化中费托合成单元装置的分析 被引量：1

2

作者 吴建民 孙启文 +1 位作者 岳建平 庞利峰 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2012年第12期53-56,78,共5页

在基于PRO/Ⅱ对低温费托合成系统进行模拟及优化的基础上,采用热力学分析方法,对低温费托合成系统进行了量衡算,分析了系统中各主要能耗单元的效率和损失状况。计算结果表明,系统中损失最大的过程是费托合成反应过程。费托合... 在基于PRO/Ⅱ对低温费托合成系统进行模拟及优化的基础上,采用热力学分析方法,对低温费托合成系统进行了量衡算,分析了系统中各主要能耗单元的效率和损失状况。计算结果表明,系统中损失最大的过程是费托合成反应过程。费托合成反应器是损失最大的设备,效率为86.80%,损失占了总损失的85.15%;冷凝液回流泵效率最低,只有6.71%;效率最高的为石蜡收集槽、石蜡泵、石蜡中间槽等,几乎没有损失。采用热力学分析方法可以更准确地揭示系统中各环节和设备的最大损失,为改进设备、节约能源提供目标和对策。 展开更多

关键词 热力学分析 费托合成 炯效率 炯损失

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煤间接液化系统中用PSA法回收氢气的模拟 被引量：2

3

作者 张臻 李涛 +2 位作者 应卫勇 房鼎业 孙启文 《华东理工大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2009年第4期525-529,共5页

从煤间接液化制清洁燃料系统尾气中回收的氢气可作为加氢工段的原料气。用变压吸附(PSA)法回收氢气实现了工业废气的再利用,有利于环境保护。作为大规模气体分离的常用方法,PSA法具有工艺流程简单、自动化程度高、成本低、操作简便等特... 从煤间接液化制清洁燃料系统尾气中回收的氢气可作为加氢工段的原料气。用变压吸附(PSA)法回收氢气实现了工业废气的再利用,有利于环境保护。作为大规模气体分离的常用方法,PSA法具有工艺流程简单、自动化程度高、成本低、操作简便等特点。通过建立多组分气体分离的数学模型,用有限差分法进行计算,对煤间接液化制清洁燃料尾气中氢回收的过程进行了模拟,计算程序通过10次循环后达到稳定状态。通过对模拟数据的分析比较,总结了吸附床出口产品气浓度的影响因素。 展开更多

关键词 氢气回收 变压吸附(PSA) 模拟

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高温固定流化床费托合成技术及其产物加工路线 被引量：8

4

作者 吴建民 孙启文 +3 位作者 董满祥 张宗森 刘继森 孙燕 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第S01期12-20,共9页

与采用低温费托合成主产油品技术相比,产品更为多元化和高值化的高温费托合成技术在目前市场环境下显示出非常明显的优势。本文综述了高温费托合成技术的发展历程及其最新进展,重点介绍了高温费托合成过程中的核心问题,主要包括高温费... 与采用低温费托合成主产油品技术相比,产品更为多元化和高值化的高温费托合成技术在目前市场环境下显示出非常明显的优势。本文综述了高温费托合成技术的发展历程及其最新进展,重点介绍了高温费托合成过程中的核心问题,主要包括高温费托合成工艺、固定流化床反应器、费托合成催化剂;介绍了高温费托合成产物分布与特性,讨论了高温费托合成产物的加工路线,并对高温费托合成煤间接液化的工业应用前景和产业化方向进行了展望。结果表明:高温费托合成技术具有产物附加值高、兼顾油品和化学品、技术发展成熟等优势,产物中轻组分含量高、碳数分布较窄、高附加值的α-烯烃含量高;精细化、高端化、差异化加工是实现高温费托合成产物高值化利用的关键。 展开更多

关键词 高温费托合成 煤间接液化 Α-烯烃 固定流化床反应器 催化剂

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SAPO-34分子筛的合成及其对甲醇制低碳烯烃反应的催化性能 被引量：7

5

作者 叶丽萍 胡浩 +3 位作者 曹发海 孙启文 应卫勇 房鼎业 《华东理工大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2010年第1期6-13,共8页

制备具有适宜酸性能和最佳物理性质的催化荆是甲醇制低碳烯烃（MTO）工艺的关键。采用水热晶化法，考察了不同模板剂、模板剂用量、PH、晶化时间和温度等因素对SAPO-34分子筛制备的影响，并采用XRD、SEM、BET和NH3-TPD等方法进行表征，... 制备具有适宜酸性能和最佳物理性质的催化荆是甲醇制低碳烯烃（MTO）工艺的关键。采用水热晶化法，考察了不同模板剂、模板剂用量、PH、晶化时间和温度等因素对SAPO-34分子筛制备的影响，并采用XRD、SEM、BET和NH3-TPD等方法进行表征，从而考察分子筛结构、表面酸性等性质对分子筛催化剂在MTO反应中的催化性能的影响。结果表明：四乙基氢氧化铵（TEAOH）为合成SAPO-34的最佳模板剂，与二乙胺相比，TEAOH制得的SAPO-34比表面积大（〉400m^2／g），呈立方晶形，颗粒尺寸较小且分布均匀，具有比例适宜的强、弱酸中心；而以二乙胺为模板剂合成的SAPO-34具有较多的强酸中心，酸性较强。采用TEAOH为模板剂，当n（TEAOH）：n（Al2O3）为2．02～1．35时，减少模板剂用量，合成产物仍为SAPO-34，相对结晶度减小；当n（TEAOH）：n（Al2O3）为1．35～1．01时，减少模板剂用量会导致SAPO-5与SAPO-34共生。直接、快速的升温过程不利于晶粒的成长；先升温至90～150℃并维持这一温度，待过渡相态稳定后再继续升温至170～250℃晶化，有利于得到更高结晶度的SAPO-34晶体，此时SAPO-34分子筛在MTO反应中显示了最优的催化性能，甲醇转化率100％，对低碳烯烃的选择性为83．409／5，活性时间为220min。 展开更多

关键词 SAPO-34 甲醇制低碳烯烃(MTO) 分子筛 合成

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助剂对Co/Al_2O_3催化剂浆态床费托合成反应性能影响 被引量：4

6

作者 孙燕 孙启文 +2 位作者 蒋凡凯 张宗森 刘继森 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第11期1336-1340,共5页

考察了ZrO2、Ru或Pt助剂对Co/Al2O3催化剂结构及浆态床费托合成反应性能的影响。实验结果表明,添加ZrO2助剂可阻止或降低难还原铝酸钴的形成、促进催化剂的还原、提高Co/Al2O3催化剂对费托合成反应的催化活性、降低甲烷选择性并提高C5+... 考察了ZrO2、Ru或Pt助剂对Co/Al2O3催化剂结构及浆态床费托合成反应性能的影响。实验结果表明,添加ZrO2助剂可阻止或降低难还原铝酸钴的形成、促进催化剂的还原、提高Co/Al2O3催化剂对费托合成反应的催化活性、降低甲烷选择性并提高C5+烃选择性。H2-TPR表征结果表明,少量Ru或Pt助剂均能降低Co-ZrO2/Al2O3催化剂中钴物种还原温度(Co3O4→CoO和CoO→Co0),提高催化剂的还原度,催化剂呈现出良好的CO加氢反应活性。此外,催化剂组分间浸渍次序对费托合成反应性能有重要影响,载体γ-Al2O3先浸渍Zr组分,可有效抑制难还原化合物形成;Co、Ru组分共浸渍加强了Co和Ru组分密切接触程度,更利于钴物种的还原;Co、Pt组分依次浸渍更利于活性组分的均匀分布,催化剂具有最佳的费托合成反应性能。 展开更多

关键词 CO Γ-AL2O3 催化剂 锆助剂 钌助剂 铂助剂 费托合成 浸渍次序

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连续精馏分离高温费托合成反应水中的含氧有机物 被引量：9

7

作者 杨正伟 孙启文 张宗森 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2014年第10期29-33,40,共6页

根据高温费托合成反应水的组成特点,采用连续精馏塔对反应水进行初分,以脱除大部分水和有机酸,同时,将非酸类含氧有机物提浓,利于后续化学品分离。首先采用NRTL热力学方法对流程进行了模拟,考察了塔板数、进料位置、回流比等工艺条件对... 根据高温费托合成反应水的组成特点,采用连续精馏塔对反应水进行初分,以脱除大部分水和有机酸,同时,将非酸类含氧有机物提浓,利于后续化学品分离。首先采用NRTL热力学方法对流程进行了模拟,考察了塔板数、进料位置、回流比等工艺条件对分离结果的影响,得到了最优操作条件,然后采用实验室小型精馏塔对高温费托合成中试副产反应水进行了实验验证。结果表明:塔顶有机物质量分数可提高到75%以上,有机酸质量分数为0;塔釜采出物中非酸有机物质量分数小于0.01%,模拟最优条件为塔板数35块、进料位置为第15块,回流比为4。实验值与模拟值吻合良好。 展开更多

关键词 费托合成 反应水 精馏 模拟 优化

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焙烧及还原温度对Co-Pt-ZrO2/γ-Al2O3催化剂费托合成反应性能的影响 被引量：5

8

作者 孙燕 孙启文 +2 位作者 蒋凡凯 刘继森 张宗森 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第1期54-58,共5页

采用浸渍法制备了Co-Pt-ZrO2/γ-Al2O3催化剂,对其进行了BET、XRD和TPR等表征,并在浆态床反应器上考察了焙烧温度和还原温度对催化剂费托合成反应性能的影响。结果表明,焙烧温度过高,容易造成Co物种和载体间的相互作用增强,使部分氧化... 采用浸渍法制备了Co-Pt-ZrO2/γ-Al2O3催化剂,对其进行了BET、XRD和TPR等表征,并在浆态床反应器上考察了焙烧温度和还原温度对催化剂费托合成反应性能的影响。结果表明,焙烧温度过高,容易造成Co物种和载体间的相互作用增强,使部分氧化钴颗粒聚集或烧结,导致催化剂的F-T合成反应活性和C5+烃选择性降低。还原温度较低时,钴物种不能充分还原,CO加氢活性低,甲烷选择性高,重质烃选择性低;还原温度过高,则可能造成活性物种的烧结,反而降低了催化剂的活性和重质烃选择性。在原料气n(H2)/n(CO)=2.0、483 K、2.4 MPa和空速3.6 L/(gcat.h)的条件下,31.08%Co～0.11%Pt～7.16%ZrO2/Al2O3催化剂在673 K焙烧。纯H2下653 K还原后,其费托性能最佳;CO转化率为27.0%,C5+的选择性为83.0%。 展开更多

关键词 Co-Pt-ZrO2/γ-Al2O3 焙烧温度 还原温度 费托合成

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萃取精馏脱高温费托合成C_6馏分中的含氧化合物 被引量：9

9

作者 杨正伟 孙启文 张宗森 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第4期402-407,共6页

采用PRO-Ⅱ模拟平台,选择NRTL热力学方法,以二甲基亚砜、1-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)、N,N-二甲基甲酰胺和乙二醇4种溶剂为萃取剂,采用萃取精馏法对高温费托合成C6馏分脱含氧化合物流程进行了模拟,并考察了V(萃取剂)∶V(C6馏分)、塔板数、... 采用PRO-Ⅱ模拟平台,选择NRTL热力学方法,以二甲基亚砜、1-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)、N,N-二甲基甲酰胺和乙二醇4种溶剂为萃取剂,采用萃取精馏法对高温费托合成C6馏分脱含氧化合物流程进行了模拟,并考察了V(萃取剂)∶V(C6馏分)、塔板数、进料位置、回流比等工艺条件对分离结果的影响。模拟结果显示,NMP为最佳萃取剂,最优模拟操作条件为:理论塔板数为30块、进料位置为第15块,回流比为2,溶剂比为2。采用实验室小型精馏塔对高温费托合成C6馏分进行实验验证。实验结果表明,塔顶采出液中的正丙醇+2-丁酮+丁醛的总含量小于0.1%(w),塔釜采出液中1-己烯含量小于0.1%(w),与模拟值吻合良好。 展开更多

关键词 费托合成 萃取精馏 含氧化合物 C6馏分 过程模拟

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丙烯二聚合成4-甲基-1-戊烯反应的热力学研究 被引量：8

10

作者 吴建民 孙启文 +1 位作者 张宗森 庞利峰 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第2期20-24,共5页

利用Benson基团贡献法和ABWY法计算了丙烯二聚反应产物的标准生成焓、标准熵和摩尔定压热容,对298K^700K温度下丙烯二聚合成4-甲基-1-戊烯反应体系的反应热、吉布斯自由能以及反应平衡常数进行了详尽的计算,分析了不同反应步骤的热力学... 利用Benson基团贡献法和ABWY法计算了丙烯二聚反应产物的标准生成焓、标准熵和摩尔定压热容,对298K^700K温度下丙烯二聚合成4-甲基-1-戊烯反应体系的反应热、吉布斯自由能以及反应平衡常数进行了详尽的计算,分析了不同反应步骤的热力学平衡与限度,对不同反应发生的热力学可能性与顺序进行了判断,考察了反应温度和压力对丙烯二聚反应化学平衡的影响,计算了特定工艺条件下丙烯二聚各反应的平衡转化率。结果表明:丙烯二聚反应是放热反应,低温时反应均能够自发地进行,且能够进行到较高的程度;从热力学上看,低温、高压有利于丙烯二聚合成4-甲基-1-戊烯反应的进行;除了生成1-己烯外,其它副反应均比生成4-甲基-1-戊烯反应更容易进行;丙烯二聚合成4-甲基-1-戊烯反应适宜的工艺条件为400K^450K,8MPa^15MPa,且在温度428K,压力10MPa下,丙烯二聚各反应的平衡转化率接近于100%。 展开更多

关键词 丙烯二聚 4-甲基-1-戊烯 热力学 平衡常数

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FeMn、FeMnNa和FeMnK催化剂上合成气制低碳烯烃的比较(英文) 被引量：4

11

作者 李江兵 马宏方 +3 位作者 张海涛 孙启文 应卫勇 房鼎业 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第10期1932-1940,共9页

研究了钠、钾助剂对FeMn合成低碳烯烃催化剂结构及性能的影响.低温N2吸附、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO/CO2程序升温脱附(CO/CO2-TPD)、M?ssbauer谱和CO+H2反应的研究结果表明,增加Mn助剂含量促... 研究了钠、钾助剂对FeMn合成低碳烯烃催化剂结构及性能的影响.低温N2吸附、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO/CO2程序升温脱附(CO/CO2-TPD)、M?ssbauer谱和CO+H2反应的研究结果表明,增加Mn助剂含量促进了活性相的分散和低碳烯烃的生成,而过多锰助剂在催化剂表面的富集则降低了费托合成反应的CO转化率;钾助剂和钠助剂的加入均抑制了催化剂的还原并且促进了CO2和CO的吸附.比较还原后(H2/CO摩尔比为20)和反应后(H2/CO摩尔比为3.5)催化剂的体相结构可以发现,在FeMn、FeMnNa和FeMnK催化剂中,由于钾助剂的碱性和CO吸附能力较强,因此体相中FeCx的含量相对较高;而活性测试结果表明,FeMnNa催化剂拥有最好的CO转化率(96.2%)和低碳烯烃选择性(30.5%,摩尔分数). 展开更多

关键词 低碳烯烃 费托合成 铁锰催化剂 钠助剂 钾助剂

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费托合成反应体系的热力学计算与分析 被引量：3

12

作者 吴建民 孙启文 +2 位作者 高腾飞 岳建平 庞利峰 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2012年第3期30-34,57,共6页

利用Benson基团贡献法和ABWY法估算了费托合成产物的标准生成焓、标准熵和摩尔定压热容,对费托合成反应体系的热力学性质进行了详尽的计算,得到不同反应温度下的反应焓、吉布斯自由能以及反应平衡常数等热力学性质。分析了不同反应步骤... 利用Benson基团贡献法和ABWY法估算了费托合成产物的标准生成焓、标准熵和摩尔定压热容,对费托合成反应体系的热力学性质进行了详尽的计算,得到不同反应温度下的反应焓、吉布斯自由能以及反应平衡常数等热力学性质。分析了不同反应步骤的热力平衡与限度,对反应生成烷烃、烯烃、含氧有机化合物的热力学可能性与生成顺序进行了判断,考察了温度和H2与CO摩尔比对合成气平衡转化率的影响。结果表明:费托合成反应是放热反应,低温时大部分反应在热力学上都能够自发地进行,并运行到很高的程度;高温时(大于635 K)生成烷烃、烯烃、醇及酸的大部分反应在热力学上不能自发进行;随着温度的升高,平衡转化率降低,随着H2与CO摩尔比的增大,平衡转化率升高;且所获的热力学数据对费托合成工艺研究及相关催化剂研发等具有重要的参考价值。 展开更多

关键词 费托合成 热力学分析 吉布斯自由能 平衡常数 限度

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费托合成油品加氢裂化异构化反应的热力学 被引量：3

13

作者 吴建民 孙启文 +1 位作者 张宗森 庞利峰 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2014年第3期33-38,共6页

利用Benson基团贡献法和ABWY法计算了费托合成油品的标准摩尔生成焓、标准熵及摩尔定压热容等基础数据,在298—750 K,对费托合成油品加氢裂化异构化反应体系的反应焓、吉布斯自由能以及平衡常数等热力学数据进行了计算;对体系中各反应... 利用Benson基团贡献法和ABWY法计算了费托合成油品的标准摩尔生成焓、标准熵及摩尔定压热容等基础数据,在298—750 K,对费托合成油品加氢裂化异构化反应体系的反应焓、吉布斯自由能以及平衡常数等热力学数据进行了计算;对体系中各反应的热力学可能性与生成顺序进行了判断以及各反应的热力平衡与限度进行了分析。结果表明:费托合成油品加氢裂化异构化反应是放热反应,低温时大部分反应在热力学上均能够自发的进行,且平衡常数均较大,能够进行到较高的程度;从热力学上看,升高温度不利于加氢裂化异构化反应的进行,适宜反应温度的选择应兼顾各种反应的进行;烯烃比烷烃更容易发生加氢裂化异构化反应;所获得的热力学数据可为费托合成油品加氢裂化异构化工艺研究、反应器开发以及新型催化剂研制等提供理论依据。 展开更多

关键词 费托合成油品 加氢裂化异构化 热力学分析 反应限度

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共沸精馏脱高温费托合成C8馏分中的含氧化合物 被引量：9

14

作者 杨正伟 孙启文 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第1期53-58,共6页

在气相色谱-质谱联用(GC-MS)分析出高温费托合成C_8馏分所有组分的基础上,以乙醇水溶液为溶剂,采用共沸精馏法对高温费托合成C_8馏分脱含氧化合物。采用PRO-Ⅱ选择NRTL热力学方法对分离过程进行模拟,建立了共沸精馏分离工艺流程,并考察... 在气相色谱-质谱联用(GC-MS)分析出高温费托合成C_8馏分所有组分的基础上,以乙醇水溶液为溶剂,采用共沸精馏法对高温费托合成C_8馏分脱含氧化合物。采用PRO-Ⅱ选择NRTL热力学方法对分离过程进行模拟,建立了共沸精馏分离工艺流程,并考察了共沸剂水含量、理论塔板数、进料位置等工艺条件对共沸精馏塔分离结果的影响,得到了最优操作条件,然后采用实验室小型精馏塔对高温费托合成C_8馏分进行实验验证。结果表明,塔顶采出液中未检测出含氧化合物,塔釜采出液中1-辛烯含量小于0.1%(质量分数),模拟最优条件为:共沸剂水含量为14%(质量分数),溶剂比为1.2∶1,理论塔板数30块、进料位置为第17块。实验与模拟值吻合良好。 展开更多

关键词 费托合成 共沸精馏 含氧化合物 C8馏分 模拟

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钴基费托合成催化剂硫中毒热力学分析 被引量：4

15

作者 吴建民 孙启文 +1 位作者 张宗森 盛斌 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2020年第7期48-52,共5页

基于热力学基础数据和HSC Chemistry计算软件对473-623 K温度范围内钴基费托合成催化剂硫中毒反应的焓变、吉布斯自由能以及平衡常数等热力学数据进行了计算,分析了不同反应步骤的热力平衡与限度,对钴基催化剂硫中毒反应的热力学可能性... 基于热力学基础数据和HSC Chemistry计算软件对473-623 K温度范围内钴基费托合成催化剂硫中毒反应的焓变、吉布斯自由能以及平衡常数等热力学数据进行了计算,分析了不同反应步骤的热力平衡与限度,对钴基催化剂硫中毒反应的热力学可能性与生成顺序进行了判断。结果表明:从热力学角度,钴基催化剂硫中毒均是放热反应,均能够自发进行;对于不同反应,其平衡常数差异很大,对应硫中毒反应发生时,所需H2S和COS的质量分数也不同,对COS的要求更为严格,并获得了H2S和COS的中毒极限,即原料气中的硫化物质量分数应低于10-9级;所获得的热力学基础数据可为抗硫性钴基费托合成催化剂的改性开发提供一定的数据依据和理论指导。 展开更多

关键词 费托合成 钴基催化剂 硫中毒 热力学

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稀土金属氧化物助剂对费托合成Co/γ-Al_2O_3催化剂性能的影响 被引量：3

16

作者 孙燕 孙启文 +1 位作者 刘继森 张宗森 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第8期886-891,共6页

在浆态床反应器中考察ZrO2,CeO2,La2O3助剂对费托合成Co/γ-Al2O3催化剂性能的影响。实验结果表明,ZrO2助剂的添加最有利于提高Co/γ-Al2O3催化剂的活性和石蜡选择性;CeO2助剂的添加有利于提高重质烃产物中的柴油馏分含量;La2O3助剂的... 在浆态床反应器中考察ZrO2,CeO2,La2O3助剂对费托合成Co/γ-Al2O3催化剂性能的影响。实验结果表明,ZrO2助剂的添加最有利于提高Co/γ-Al2O3催化剂的活性和石蜡选择性;CeO2助剂的添加有利于提高重质烃产物中的柴油馏分含量;La2O3助剂的添加有利于减弱水煤气变换反应的程度。XRD,TPR,H2-TPD等表征结果显示,稀土金属氧化物助剂的加入改变了Co/γ-Al2O3催化剂的还原温度并可提高还原度,使活性Co组分在催化剂表面保持高分散度,改善H2在催化剂表面的吸附脱附性能。 展开更多

关键词 稀土金属氧化物 费托合成 钴催化剂 浆态床

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费托合成钴基催化剂颗粒内的传递反应行为分析 被引量：1

17

作者 吴建民 孙启文 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2023年第1期64-71,共8页

基于费托合成钴基催化剂反应动力学模型,建立了针对费托合成复杂多重反应体系的多组分扩散-反应的颗粒数学模型,以此为基础,考察了费托合成体系中催化剂颗粒尺寸、操作条件及反应物在颗粒内的传递反应行为等对费托合成反应性和产物选择... 基于费托合成钴基催化剂反应动力学模型,建立了针对费托合成复杂多重反应体系的多组分扩散-反应的颗粒数学模型,以此为基础,考察了费托合成体系中催化剂颗粒尺寸、操作条件及反应物在颗粒内的传递反应行为等对费托合成反应性和产物选择性的影响。结果表明,对于毫米级钴基催化剂,费托合成反应主要发生在催化剂颗粒的外部壳层,0.2Rp~0.3Rp厚度区域(Rp为催化剂半径),低碳烃较易在催化剂颗粒内部产生,重质烃则易在催化剂颗粒表面产生,催化剂内部温升为0.0534℃,不会造成催化剂烧结。升高温度和增大颗粒尺寸抑制烃类产物的链增长,增大压力则有利于产物碳链的增长和重质烃的生成。工业用固定床钴基催化剂颗粒采用圆柱形Φ2×2~Φ4×4 mm(直径×高)最为适宜,CO内扩散有效因子范围为0.15~0.30。 展开更多

关键词 费托合成 钴基催化剂 扩散 传递反应行为 内扩散有效因子

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流化床中甲醇制低碳烯烃反应-再生过程研究 被引量：7

18

作者 王彪 李涛 +2 位作者 应卫勇 房鼎业 孙启文 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第2期236-241,共6页

在密相段为φ30 mm×320 mm及稀相段为φ68 mm×160 mm的流化床反应器中,采用SAPO-34为主要活性成分的流化床催化剂,研究了反应温度、空速(WHSV)、进料组成随反应时间对低碳烯烃(乙烯+丙烯)选择性及甲醇转化率的影响;同时在流... 在密相段为φ30 mm×320 mm及稀相段为φ68 mm×160 mm的流化床反应器中,采用SAPO-34为主要活性成分的流化床催化剂,研究了反应温度、空速(WHSV)、进料组成随反应时间对低碳烯烃(乙烯+丙烯)选择性及甲醇转化率的影响;同时在流化床中,对失活催化剂进行再生实验,考察了再生催化剂的催化性能,并用XRD,SEM,BET,NH3-TPD,TGA等手段对催化剂进行表征。实验结果表明,在450℃,空速为3 h-1,精甲醇(99.5%(mol)进料时,低碳烯烃选择性高达92.06%;再生催化剂的催化性能良好,微观结构没有发生明显变化,可以循环使用。TGA表征结果表明,600℃是较适宜的再生温度。 展开更多

关键词 流化床 甲醇制烯烃 SAPO-34 反应-再生过程

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甲醇制烯烃催化剂失活模型 被引量：3

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作者 李志 孙启文 +1 位作者 刘继森 张宗森 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2014年第4期394-399,共6页

在固定床反应器中,研究了甲醇制烯烃反应中当SAPO-34分子筛处于失活期时催化剂活性的变化情况,主要考察催化剂活性随反应温度、空速和运行时间的变化,通过对实验数据的分析拟合,得到了催化剂活性与失活时间、反应温度、空速的经验关联式... 在固定床反应器中,研究了甲醇制烯烃反应中当SAPO-34分子筛处于失活期时催化剂活性的变化情况,主要考察催化剂活性随反应温度、空速和运行时间的变化,通过对实验数据的分析拟合,得到了催化剂活性与失活时间、反应温度、空速的经验关联式(失活模型),对失活模型的检验表明,该模型与实验数据较为吻合,表明了该式的准确性。通过对失活模型的分析,获得了当失活速率达到最大时的失活时间与反应时间、空速的关联式,失活过程应服从不均匀表面失活机理,并且当催化剂处于失活区时,失活时间对活性的影响要大于空速和温度。 展开更多

关键词 甲醇制烯烃 失活模型 SAPO-34 催化剂

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高温沉淀铁基催化剂上费托合成含氧化合物生成机理的研究 被引量：3

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作者 毛菀钰 孙启文 +1 位作者 应卫勇 房鼎业 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第3期314-322,共9页

采用漫反射原位红外光谱法及化学捕获方法,考察了费托合成过程中高温沉淀铁基催化剂表面吸附物种的变化,并探讨了含氧化合物的生成机理。结果表明,CO在高温沉淀铁基催化剂上有线式和桥式两种吸附态存在,同时,CO的吸附在催化剂表面生成... 采用漫反射原位红外光谱法及化学捕获方法,考察了费托合成过程中高温沉淀铁基催化剂表面吸附物种的变化,并探讨了含氧化合物的生成机理。结果表明,CO在高温沉淀铁基催化剂上有线式和桥式两种吸附态存在,同时,CO的吸附在催化剂表面生成大量含氧化合物前驱体。费托原位实验捕获到了一些较关键的中间产物:表面乙酸盐、表面酰基、甲氧基等。同时发现高温沉淀铁基催化剂表面具有以下反应共性:醇类可与表面羟基结合生成烷氧基团;催化剂表面的吸附分子具有氧化性;一些基础化学物质如OH-、晶格氧等可以与甲醇或乙醛分子发生反应。对CH3OH+CO及CH3I+CO+H2两个反应的化学捕获实验表明,酰基是C2+含氧化合物的重要中间产物,酰基加氢是形成C2+含氧化合物的关键步骤。根据表面中间产物及反应特性,得到了高温沉淀铁基催化剂上费托合成含氧化合物的生成机理。 展开更多

关键词 高温沉淀铁基催化剂 费托合成 含氧化合物 机理 原位红外光谱

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