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La^(3+)协同催化芦苇基醋酸纤维素的制备及其机制
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作者 包新军 王兴 +5 位作者 张卓 蒋辛伟 解开放 陈情 何斌 周衡书 《纺织学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期10-20,共11页
为探究芦苇基醋酸纤维素制备的可行性,在传统乙酰化催化的基础上,以醋酸为溶剂、醋酸酐为酰化剂,并首次以浓硫酸和La^(3+)为协同催化剂,构建芦苇基溶解浆粕乙酰化反应的高效催化体系。借助红外光谱、扫描电镜和X射线衍射技术,系统地研... 为探究芦苇基醋酸纤维素制备的可行性,在传统乙酰化催化的基础上,以醋酸为溶剂、醋酸酐为酰化剂,并首次以浓硫酸和La^(3+)为协同催化剂,构建芦苇基溶解浆粕乙酰化反应的高效催化体系。借助红外光谱、扫描电镜和X射线衍射技术,系统地研究了醋酸酐用量、乙酰化反应时间、乙酰化反应温度及La^(3+)添加量对乙酰化产物取代度和结晶性能的影响。结果表明:反应时间为2 h,反应温度为70℃,芦苇基溶解浆粕、乙酸、乙酸酐的固液比为2∶100∶18时,在活化过程中加入硫酸和硝酸镧混合催化剂,当硝酸镧添加量与芦苇基溶解浆粕质量比为22.5%时,醋酸纤维素的取代度达到了最大值2.85。进一步运用密度泛函理论(DFT)对La^(3+)协同强化催化芦苇基溶解浆粕乙酰化反应机制进行理论分析,计算结果证实随着La^(3+)加入,因其独特的电子结构和强配位能力,La^(3+)和醋酸酐分子相互作用生成中间体络合物[La(Ac_(2)O)_(2)]^(3+),络合物中的电子密度重新分布,极大降低了硫酸电离出的电子给予体HSO_(4)^(-)与之反应生成乙酰基磺酸的能垒,继而乙酰基磺酸与芦苇基溶解浆中的纤维素发生乙酰化反应。 展开更多
关键词 芦苇基溶解浆粕 醋酸纤维素 乙酰化 协同催化 取代度
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