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氢化石墨炔对甲基汞的去除性能及机制研究
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作者 李鸿鹄 鲁华英 +4 位作者 彭喜燕 沈振华 安淼 揭翠 杨娇羽 《中国环境科学》 北大核心 2025年第1期198-207,共10页
以三乙炔基苯为前驱体通过原位交叉偶联反应合成了氢化石墨炔(HsGDY),对比研究了新型sp杂化碳材料HsGDY与代表性传统sp^(2)杂化碳材料石墨烯(GE)的CH_(3)Hg^(+)吸附性能,探究了溶液pH值、投加量、离子强度、共存Hg^(2+)等条件对HsGDY的C... 以三乙炔基苯为前驱体通过原位交叉偶联反应合成了氢化石墨炔(HsGDY),对比研究了新型sp杂化碳材料HsGDY与代表性传统sp^(2)杂化碳材料石墨烯(GE)的CH_(3)Hg^(+)吸附性能,探究了溶液pH值、投加量、离子强度、共存Hg^(2+)等条件对HsGDY的CH_(3)Hg^(+)吸附性能的影响规律,揭示了HsGDY对CH_(3)Hg^(+)的吸附脱除机制.HsGDY对CH_(3)Hg^(+)具有优良的吸附去除能力,明显优于GE.当HsGDY投加量为30mg,溶液pH=7,1.25μg/L CH_(3)Hg^(+)浓度条件下,HsGDY对CH_(3)Hg^(+)的最终去除效率可以接近100%.由于竞争吸附,离子强度增加,pH降低及共存Hg^(2+)会一定程度上抑制HsGDY对CH_(3)Hg^(+)的吸附.HsGDY具有良好的再生及重复利用性能,经过5次再生其CH_(3)Hg^(+)吸附去除效率仍可达到80%以上.结合拉曼光谱(Raman)、红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)等表征方法以及密度泛函理论(DFT)计算,深入研究了HsGDY对CH_(3)Hg^(+)的吸附脱除机制.结果表明,HsGDY对CH_(3)Hg^(+)的吸附为表面化学吸附,主要源自其炔键官能团与CH_(3)Hg^(+)间的相互作用. 展开更多
关键词 氢化石墨炔 甲基汞 sp杂化碳 炔键
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黄铁矿-Fe(Ⅲ)表面Lewis酸位点增强微囊藻毒素催化水解的机制
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作者 兰星 贺玉婷 +4 位作者 张清 方艳芬 邓安平 赵海霞 张兆年 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期145-155,共11页
天然黄铁矿(Pyrite)在高温(60℃)下能有效降解(k=0.072 min^(-1))水中微囊藻毒素(MCs),但突破高温瓶颈、实现常温条件[(25±5)℃]下MCs的高效降解仍是目前水处理技术的难点.本文发现外加铁离子(Fe^(3+),FeCl_(3))能加速Pyrite常温... 天然黄铁矿(Pyrite)在高温(60℃)下能有效降解(k=0.072 min^(-1))水中微囊藻毒素(MCs),但突破高温瓶颈、实现常温条件[(25±5)℃]下MCs的高效降解仍是目前水处理技术的难点.本文发现外加铁离子(Fe^(3+),FeCl_(3))能加速Pyrite常温体系对微囊藻毒素-RR(MC-RR)的水解效率(水解贡献率77.94%),其降解速率常数(0.36 h^(-1))是单独Pyrite体系(0.12 h^(-1))的3倍.通过X射线光电子能谱仪(XPS)、循环伏安法(CV)、原位表面衰减全反射红外光谱(in situ ATR-FTIR)和密度泛函理论(DFT)等研究发现,外加Fe^(3+)通过形成Fe(Ⅲ)—O键增加了Pyrite表面Lewis酸铁位点数,再通过其与C=O配位实现了对MC-RR酰胺键的水解.此外,外加的Fe^(3+)还能将Pyrite表面多价态硫物种(S_(n)^(2-),S_(2)^(2-))氧化为单质硫(S0),通过形成氢键—NH…S进一步促进MC-RR的水解.本研究不仅为蓝藻水华治理提供了一种常温矿物处理技术,还为自然水体中酰胺类有机污染物的自净机制提供了理论依据. 展开更多
关键词 微囊藻毒素 Lewis酸位点 水解 黄铁矿 催化机制
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制备高活性纳米零价铁的甘露醇改性机理 被引量：1
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作者 贺玉婷 牛慧斌 +5 位作者 张兆年 张静 付桂荣 陈春城 黄应平 方艳芬 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第2期144-152,共9页
纳米零价铁(Nano zero-valent iron,nZVI)被广泛应用于水污染治理,高纯度且分散性良好的nZVI的制备方法一直是研究热点.本文采用含不同羟基数目的醇(乙醇、乙二醇、赤藓糖醇、甘露醇和山梨醇)作为改性剂,分别制备得到nZVI-EA,nZVI-EG,nZ... 纳米零价铁(Nano zero-valent iron,nZVI)被广泛应用于水污染治理,高纯度且分散性良好的nZVI的制备方法一直是研究热点.本文采用含不同羟基数目的醇(乙醇、乙二醇、赤藓糖醇、甘露醇和山梨醇)作为改性剂,分别制备得到nZVI-EA,nZVI-EG,nZVI-ER,nZVI-M和nZVI-S样品.将上述样品应用于水中微囊藻毒素(Microcystin-LR,MC-LR)的还原去除.结果表明,随着改性剂羟基数目的增多,改性nZVI的抗氧化能力和分散性增强,对MC-LR的降解反应速率也随之提高.nZVI-M去除MC-LR的表面积校正特征速率常数(79.35×10^(−5)L·m^(‒2)·min^(‒1))是nZVI-S(8.55×10^(−5)L·m^(‒2)·min^(‒1))的9.3倍,是未改性样品nZVI0(1.30×10^(−5)L·m^(‒2)·min^(‒1))的61.0倍.通过X射线衍射(XRD)、能谱分析(EDS)和重铬酸钾滴定法等表征发现,这可能是由于nZVI-M的Fe0纯度最高(总铁含量为83.5%).用光学显微镜观察nZVI-M的制备过程发现,Fe0表面有透明棒状的甘露醇晶体簇形成,提高了nZVI的抗氧化能力和在水中的分散性,实现了对MC-LR的高效降解.与山梨醇的羟基呈“两极”分布不同,甘露醇羟基呈“锯齿状”分布,且其O2p轨道易发生电子离域,能与Fe3+形成强配位. 展开更多
关键词 纳米零价铁 甘露醇 山梨醇 改性 去除
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