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长江流域氮肥时空变化特征及面源污染风险评价
1
作者 喻丹 张珊 +4 位作者 董晓华 江宇扬 魏冲 彭涛 刘冀 《生态学报》 北大核心 2025年第20期10178-10189,共12页
农业施肥氮素流失所导致的面源污染已成为水体污染的重要驱动因素,其风险程度的准确识别和科学评估是水环境污染防控的重要基础。以长江流域为研究区,基于1952—2018年历史长期的氮肥施用空间数据,一方面采用Mann Kendall趋势突变检验... 农业施肥氮素流失所导致的面源污染已成为水体污染的重要驱动因素,其风险程度的准确识别和科学评估是水环境污染防控的重要基础。以长江流域为研究区,基于1952—2018年历史长期的氮肥施用空间数据,一方面采用Mann Kendall趋势突变检验、滑动T检验和Theil-Sen Median斜率估计法识别出氮肥污染源的关键时间域和空间域,并采用化肥污染环境风险指数量化源风险;另一方面从地形、气象、土壤和植被四个方面选取评价因子构建阻力基面,采用最小累积阻力模型计算污染物源迁移过程所需克服的阻力;最后将污染物源风险和迁移阻力相结合构建面源污染综合风险指标,用于评价和识别研究区氮肥面源污染风险的空间格局。研究结果表明:①1994—2018年被识别为氮肥污染源的关键时间范围,同时有38.32%的区域属于氮肥施用极显著增长区,为污染源的关键空间范围。②四川盆地,湖北省、河南省以及江苏省的污染源风险较高,长江干流以南区域的源风险则相对较低。③阻力基面有着明显的空间差异,干流以南的贵州、云南、江西以及上游地区具有较高的阻力值,对污染物迁移有着较强的阻碍作用,而耕地集中区由于频繁的农业生产活动表现出较低的阻力,对污染物迁移有着很强的促进作用;累积阻力沿着干流两侧向外递增,说明随着污染物迁移路径的延长,经过的阻力基面单元增多,对干流的污染风险越低。④根据面源污染综合风险指标的等级划分,全流域有47.19%的源风险区达到中等及以上风险等级,说明长江流域面临着较为严峻的氮肥面源污染。其中极高风险区占10.98%,主要集中分布于中下游干流两侧区域,是流域面源污染防控的重点区域。研究有助于从农业面源污染的源风险和污染物迁移阻力角度识别评价综合风险格局,为农业面源污染的分区防控和治理提供决策依据。 展开更多
关键词 氮肥面源污染 时空变化 氮肥污染源风险 最小累积阻力模型 长江流域
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氢化石墨炔对甲基汞的去除性能及机制研究
2
作者 李鸿鹄 鲁华英 +4 位作者 彭喜燕 沈振华 安淼 揭翠 杨娇羽 《中国环境科学》 北大核心 2025年第1期198-207,共10页
以三乙炔基苯为前驱体通过原位交叉偶联反应合成了氢化石墨炔(HsGDY),对比研究了新型sp杂化碳材料HsGDY与代表性传统sp^(2)杂化碳材料石墨烯(GE)的CH_(3)Hg^(+)吸附性能,探究了溶液pH值、投加量、离子强度、共存Hg^(2+)等条件对HsGDY的C... 以三乙炔基苯为前驱体通过原位交叉偶联反应合成了氢化石墨炔(HsGDY),对比研究了新型sp杂化碳材料HsGDY与代表性传统sp^(2)杂化碳材料石墨烯(GE)的CH_(3)Hg^(+)吸附性能,探究了溶液pH值、投加量、离子强度、共存Hg^(2+)等条件对HsGDY的CH_(3)Hg^(+)吸附性能的影响规律,揭示了HsGDY对CH_(3)Hg^(+)的吸附脱除机制.HsGDY对CH_(3)Hg^(+)具有优良的吸附去除能力,明显优于GE.当HsGDY投加量为30mg,溶液pH=7,1.25μg/L CH_(3)Hg^(+)浓度条件下,HsGDY对CH_(3)Hg^(+)的最终去除效率可以接近100%.由于竞争吸附,离子强度增加,pH降低及共存Hg^(2+)会一定程度上抑制HsGDY对CH_(3)Hg^(+)的吸附.HsGDY具有良好的再生及重复利用性能,经过5次再生其CH_(3)Hg^(+)吸附去除效率仍可达到80%以上.结合拉曼光谱(Raman)、红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)等表征方法以及密度泛函理论(DFT)计算,深入研究了HsGDY对CH_(3)Hg^(+)的吸附脱除机制.结果表明,HsGDY对CH_(3)Hg^(+)的吸附为表面化学吸附,主要源自其炔键官能团与CH_(3)Hg^(+)间的相互作用. 展开更多
关键词 氢化石墨炔 甲基汞 sp杂化碳 炔键
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黄铁矿-Fe(Ⅲ)表面Lewis酸位点增强微囊藻毒素催化水解的机制
3
作者 兰星 贺玉婷 +4 位作者 张清 方艳芬 邓安平 赵海霞 张兆年 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期145-155,共11页
天然黄铁矿(Pyrite)在高温(60℃)下能有效降解(k=0.072 min^(-1))水中微囊藻毒素(MCs),但突破高温瓶颈、实现常温条件[(25±5)℃]下MCs的高效降解仍是目前水处理技术的难点.本文发现外加铁离子(Fe^(3+),FeCl_(3))能加速Pyrite常温... 天然黄铁矿(Pyrite)在高温(60℃)下能有效降解(k=0.072 min^(-1))水中微囊藻毒素(MCs),但突破高温瓶颈、实现常温条件[(25±5)℃]下MCs的高效降解仍是目前水处理技术的难点.本文发现外加铁离子(Fe^(3+),FeCl_(3))能加速Pyrite常温体系对微囊藻毒素-RR(MC-RR)的水解效率(水解贡献率77.94%),其降解速率常数(0.36 h^(-1))是单独Pyrite体系(0.12 h^(-1))的3倍.通过X射线光电子能谱仪(XPS)、循环伏安法(CV)、原位表面衰减全反射红外光谱(in situ ATR-FTIR)和密度泛函理论(DFT)等研究发现,外加Fe^(3+)通过形成Fe(Ⅲ)—O键增加了Pyrite表面Lewis酸铁位点数,再通过其与C=O配位实现了对MC-RR酰胺键的水解.此外,外加的Fe^(3+)还能将Pyrite表面多价态硫物种(S_(n)^(2-),S_(2)^(2-))氧化为单质硫(S0),通过形成氢键—NH…S进一步促进MC-RR的水解.本研究不仅为蓝藻水华治理提供了一种常温矿物处理技术,还为自然水体中酰胺类有机污染物的自净机制提供了理论依据. 展开更多
关键词 微囊藻毒素 Lewis酸位点 水解 黄铁矿 催化机制
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制备高活性纳米零价铁的甘露醇改性机理 被引量：1
4
作者 贺玉婷 牛慧斌 +5 位作者 张兆年 张静 付桂荣 陈春城 黄应平 方艳芬 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第2期144-152,共9页
纳米零价铁(Nano zero-valent iron,nZVI)被广泛应用于水污染治理,高纯度且分散性良好的nZVI的制备方法一直是研究热点.本文采用含不同羟基数目的醇(乙醇、乙二醇、赤藓糖醇、甘露醇和山梨醇)作为改性剂,分别制备得到nZVI-EA,nZVI-EG,nZ... 纳米零价铁(Nano zero-valent iron,nZVI)被广泛应用于水污染治理,高纯度且分散性良好的nZVI的制备方法一直是研究热点.本文采用含不同羟基数目的醇(乙醇、乙二醇、赤藓糖醇、甘露醇和山梨醇)作为改性剂,分别制备得到nZVI-EA,nZVI-EG,nZVI-ER,nZVI-M和nZVI-S样品.将上述样品应用于水中微囊藻毒素(Microcystin-LR,MC-LR)的还原去除.结果表明,随着改性剂羟基数目的增多,改性nZVI的抗氧化能力和分散性增强,对MC-LR的降解反应速率也随之提高.nZVI-M去除MC-LR的表面积校正特征速率常数(79.35×10^(−5)L·m^(‒2)·min^(‒1))是nZVI-S(8.55×10^(−5)L·m^(‒2)·min^(‒1))的9.3倍,是未改性样品nZVI0(1.30×10^(−5)L·m^(‒2)·min^(‒1))的61.0倍.通过X射线衍射(XRD)、能谱分析(EDS)和重铬酸钾滴定法等表征发现,这可能是由于nZVI-M的Fe0纯度最高(总铁含量为83.5%).用光学显微镜观察nZVI-M的制备过程发现,Fe0表面有透明棒状的甘露醇晶体簇形成,提高了nZVI的抗氧化能力和在水中的分散性,实现了对MC-LR的高效降解.与山梨醇的羟基呈“两极”分布不同,甘露醇羟基呈“锯齿状”分布,且其O2p轨道易发生电子离域,能与Fe3+形成强配位. 展开更多
关键词 纳米零价铁 甘露醇 山梨醇 改性 去除
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