碳二前加氢催化剂的研究 被引量：12

1

作者 张谦温 蔡彦宝 +1 位作者 刘新香 朱起明 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 1999年第7期444-451,共8页

采用前加氢技术的分离流程的乙烯装置具有流程简单，设备投资少，操作费用低的优点。研究制备一种适合前加氢流程的催化剂，并研究了反应温度、压力、空速以及ＣＯ浓度对催化剂性能的影响，２５０ｈ连续试验表明该催化剂具备良好的活性。

关键词 碳二 前加氢 加氢催化 乙炔加氢 催化剂 乙烯 钯

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在铜基催化剂上由CO加氢合成低碳混合醇反应速率控制步骤探讨 被引量：2

2

作者 刘金尧 朱起明 +1 位作者 李东洲 高鸿锦 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1996年第3期209-213,共5页

本文应用“原位”发射红外光谱技术，在２８０℃，０．５ＭＰａ反应条件下，对于Ｃｕ／ＺｎＯ／Ａｌ＿２Ｏ＿３（Ｌａ）催化剂上ＣＯ＋Ｈ＿２和ＣＯ＋Ｈ＿２＋ＣＯ＿２反应体系的反应过程进行了动态跟踪。结果表明，ＣＯ＋Ｈ＿２反应体... 本文应用“原位”发射红外光谱技术，在２８０℃，０．５ＭＰａ反应条件下，对于Ｃｕ／ＺｎＯ／Ａｌ＿２Ｏ＿３（Ｌａ）催化剂上ＣＯ＋Ｈ＿２和ＣＯ＋Ｈ＿２＋ＣＯ＿２反应体系的反应过程进行了动态跟踪。结果表明，ＣＯ＋Ｈ＿２反应体系中，ＣＯ插入表面－烷氧基的金属－碳键可能是生成碳二以上醇的反应速控步骤；当有ＣＯ＿２存在时，氢的表面解离吸附步骤相对控制了反应的进行。 展开更多

关键词 混合醇 低碳醇 铜催化剂 一氧化碳 加氢

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Al_2O_3-TiO_2为载体的前加氢催化剂研究 被引量：38

3

作者 张谦温 张菡 +1 位作者 刘新香 朱起明 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第6期413-417,共5页

采用共沉淀法制备Al2 O3-TiO2 混合载体。该载体具有较大的比表面积 ,用其制备的钯系催化剂对于炔烃和二烯烃的选择加氢具有较高的加氢活性和选择性。XRD结果表明 ,混合载体中Al2 O3 为无定形 ,TiO2 为 β型。

关键词 选择加氢 钯催化剂 氧化铝 二氧化钛 载体

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Zn/H-ZS M-5轻烃芳构化催化剂中Zn与分子筛协同作用的研究 被引量：8

4

作者 尹双凤 陈懿 +1 位作者 林洁 于中伟 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第2期6-9,共4页

分析了Al2 O3 的加入引起Zn/H ZSM 5催化剂芳构化活性和选择性下降以及稳定性有所改善的原因在于高温焙烧或水热处理 ,使掺有粘结剂氧化铝的Zn/H ZSM 5催化剂表面锌组元的再分布 ,即Al2 O3 上的锌含量增加 ,而处于H ZSM 5沸石上的锌浓... 分析了Al2 O3 的加入引起Zn/H ZSM 5催化剂芳构化活性和选择性下降以及稳定性有所改善的原因在于高温焙烧或水热处理 ,使掺有粘结剂氧化铝的Zn/H ZSM 5催化剂表面锌组元的再分布 ,即Al2 O3 上的锌含量增加 ,而处于H ZSM 5沸石上的锌浓度降低。较为系统地探讨了Al2 O3 和ZnO/Al2 O3 的芳构化催化作用以及锌组元和ZnO/Al2 O3的引入对HZSM 5性能的影响。论证了在Zn/H ZSM 5催化剂中只有处于分子筛表面的Zn组元才能同分子筛B酸中心产生协同作用 ,从而改善H ZSM 5分子筛的芳构化活性与选择性 ,而在经过焙烧和水热处理的混有Al2 O3 的Zn/H ZSM 5催化剂中 ,分布在Al2 O3 上的锌组元几乎不与分子筛发生协同作用 。 展开更多

关键词 H-ZSM-5分子筛 协同作用 氧化铝 芳构化 轻烃 低碳粒 催化活性 负载型锌催化剂 锌

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焙烧温度对超细CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂性能及结构的影响 被引量：9

5

作者 吴晓晖 刘金尧 +2 位作者 朱起明 吕越峰 何菲 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1997年第6期10-13,共4页

草酸盐胶体共沉淀法超细催化剂的后处理条件（焙烧温度）明显影响催化剂的性能，发现焙烧温度为３５０℃的催化剂活性最高。催化剂的结构分析表明，ＺｎＯ２和Ｃｕ４Ｏ３２种物相对催化剂活性有重要影响。

关键词 共沉淀法 焙烧温度 超细 甲醇 催化剂制备

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非石油路线合成乙二醇方法评述 被引量：10

6

作者 黄卫国 贺德华 +1 位作者 刘金尧 朱起明 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1997年第5期35-39,共5页

介绍了非石油路线合成乙二醇的方法，包括合成气法、以甲醛为原料的方法、甲醇法、聚酯降解法及其他方法，并对这些方法进行了评价。

关键词 乙二醇 合成气 甲醛 甲醇 聚酯降解

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甲醛与甲酸甲酯的偶联反应 Ⅰ.杂多酸的催化作用 被引量：9

7

作者 黄卫国 贺德华 +2 位作者 刘金尧 李仕 朱起明 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1998年第3期6-10,共5页

研究了４种杂多酸（磷钨酸、硅钨酸、磷钼酸和硅钼酸）对甲醛和甲酸甲酯偶联反应的催化作用；对反应条件进行了考察。结果表明，磷钨酸和硅钨酸对该反应具有较高的催化活性；而氧化性强的钼系杂多酸的活性较低。水对甲醛和甲酸甲酯的偶... 研究了４种杂多酸（磷钨酸、硅钨酸、磷钼酸和硅钼酸）对甲醛和甲酸甲酯偶联反应的催化作用；对反应条件进行了考察。结果表明，磷钨酸和硅钨酸对该反应具有较高的催化活性；而氧化性强的钼系杂多酸的活性较低。水对甲醛和甲酸甲酯的偶联反应具有不利影响。将杂多酸在３００℃进行热处理后，其活性显著增强。 展开更多

关键词 甲醛 甲酸甲酯 偶联反应 MMA 催化剂 乙醇酸甲酯

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甲醛和甲酸甲酯偶联合成乙醇酸甲酯的研究试验研究——酸催化剂的性能及反应条件的影响 被引量：9

8

作者 贺德华 黄卫国 +2 位作者 刘金尧 周明星 朱起明 《天然气化工—C1化学与化工》 CSCD 北大核心 1997年第4期1-4,共4页

在釜式反应器中研究了甲醛和甲酸甲酯偶联生成乙醇酸甲酯及甲氧基乙酸甲酯反应的各种酸催化剂的性能。在液体酸中强酸有良好的催化活性。固体酸ＳＡ－Ｒ１、ＳＡ－Ｒ２、ＳＡ－Ｒ３、ＳＡ－Ｍ１、ＳＡ－Ｈ１以及ＳＡ－Ｈ２也有一定活性... 在釜式反应器中研究了甲醛和甲酸甲酯偶联生成乙醇酸甲酯及甲氧基乙酸甲酯反应的各种酸催化剂的性能。在液体酸中强酸有良好的催化活性。固体酸ＳＡ－Ｒ１、ＳＡ－Ｒ２、ＳＡ－Ｒ３、ＳＡ－Ｍ１、ＳＡ－Ｈ１以及ＳＡ－Ｈ２也有一定活性。考察了反应温度、反应时间、原料甲醛和甲酸甲酯的配比、催化剂浓度以及溶剂和水等反应条件的影响。 展开更多

关键词 甲醛 甲酸甲酯 乙醇酸甲酸 酸催化剂 乙二醇

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工业甲醇合成催化剂的失活与再生研究 被引量：6

9

作者 殷永泉 肖天存 +6 位作者 苏继新 王海涛 鹿玉理 李晋鲁 刘崇微 朱起明 李树本 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2000年第2期34-36,共3页

经研究铜基催化剂的失活原因及再生方法 ,发现失活催化剂中有硫、镍和积炭存在 ,表面出现铜粒长大现象。采用H2 O、CO、CO2 、H2 、NH3 、H2 O2 、HNO3 处理 ,二氧化碳、乙醚超临界洗涤等方法对失活催化剂进行再生 ,其催化活性有一定程... 经研究铜基催化剂的失活原因及再生方法 ,发现失活催化剂中有硫、镍和积炭存在 ,表面出现铜粒长大现象。采用H2 O、CO、CO2 、H2 、NH3 、H2 O2 、HNO3 处理 ,二氧化碳、乙醚超临界洗涤等方法对失活催化剂进行再生 ,其催化活性有一定程度提高 ,酸溶后再制备是较好的再生方法。 展开更多

关键词 失活 甲醇 合成 催化剂 再生 铜基催化剂

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ZrO_2表面 B_2O_3的分散及其作用状态 被引量：10

10

作者 徐柏庆 程时标 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第5期443-447,共5页

用 XPS、 FT- IR和 FT- Raman等技术研究了 ZrO2表面 B2O3的分散及其作用状态，测定了 B2O3在 ZrO2表面的分散阈值 .结果表明： B2O3在 ZrO2表面可以三配位 BO3和四配位 BO4结构单元存在；载体 ZrO2的预焙烧温度和硼含量对 B2O3的分散... 用 XPS、 FT- IR和 FT- Raman等技术研究了 ZrO2表面 B2O3的分散及其作用状态，测定了 B2O3在 ZrO2表面的分散阈值 .结果表明： B2O3在 ZrO2表面可以三配位 BO3和四配位 BO4结构单元存在；载体 ZrO2的预焙烧温度和硼含量对 B2O3的分散及作用状态有较大影响，并改变 BO3与 BO4结构单元之间的比例 .实验测得 B2O3在 ZrO2载体上的单层分散阈值为 0.05 gB2O3/gZrO2（或 B2O3的质量分数 w=4.76％），处在此单层中的硼原子以 BO4为结构单元直接与 ZrO2表面相作用 .只有当 B2O3的负载量超过此（单层）分散阈值时， BO3结构单元才会形成 . 展开更多

关键词 表面作用 分散阈值 氧化锆负载氧化硼 催化剂 制备 氧化锆 氧化硼 表面结构

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CO和CO_2在Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂上加氢反应机理的原位红外研究 被引量：3

11

作者 殷永泉 肖天存 +6 位作者 苏继新 王海涛 鹿玉理 李晋鲁 刘崇微 朱起明 李树本 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1999年第6期568-571,共4页

ＣｕＺｎＯＡｌ2Ｏ3催化剂用于合成甲醇的反应机理已经进行了大量的研究[1～3]。近年来,利用原位红外技术在研究合成甲醇的催化反应机理方面取得了不少研究成果[4～7]。但大多数实验是采用低铜含量催化剂[4,5]。本文采用高温加压式原位... ＣｕＺｎＯＡｌ2Ｏ3催化剂用于合成甲醇的反应机理已经进行了大量的研究[1～3]。近年来,利用原位红外技术在研究合成甲醇的催化反应机理方面取得了不少研究成果[4～7]。但大多数实验是采用低铜含量催化剂[4,5]。本文采用高温加压式原位红外池,在513Ｋ和20ＭＰａ的条件下,... 展开更多

关键词 甲醇 催化剂 加氢反应 原位红外光谱 氧化碳

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Rh/P催化体系中端辛烯氢甲酰化反应的研究 被引量：6

12

作者 陈瑜 贺德华 +3 位作者 刘金尧 刘晔 王同恩 朱起明 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2000年第3期15-19,共5页

从铑膦络合物前体、配体和反应条件等 3个方面考察了端辛烯氢甲酰化反应的性质和规律。发现在 5MPa ,140℃ ,以Ph3 PO为配体的实验条件下 ,铑膦络合物前体的催化活性顺序为 :Rh(CO) (PPh3 ) (acac) >[Rh(CH3 COO) 2 ]2 >Rh6(CO) 1... 从铑膦络合物前体、配体和反应条件等 3个方面考察了端辛烯氢甲酰化反应的性质和规律。发现在 5MPa ,140℃ ,以Ph3 PO为配体的实验条件下 ,铑膦络合物前体的催化活性顺序为 :Rh(CO) (PPh3 ) (acac) >[Rh(CH3 COO) 2 ]2 >Rh6(CO) 16。反应温度、压力和膦铑比对端烯烃的氢甲酰化反应有重要影响。反应压力为 8MPa下端辛烯的最佳反应温度为 16 0℃ ;3～ 10MPa内 ,压力对反应起正向影响 ;对于一定催化剂前体和配体组成的催化体系存在在最佳膦铑比。采用端辛烯和端癸烯为底物 ,在Ph2 P(CH2 ) 4PPh2 ,Ph3 P ,(C8H17) 3 PO ,Bu3 PO ,Ph3 PO和Ph3 PS等 6种配体的作用下进行氢甲酰化反应实验 ,发现烯烃与配体之间存在一定的匹配关系。本实验条件下 ,端辛烯最佳适用配体是Ph3 PO ,端癸烯为Bu3 PO。 展开更多

关键词 氢甲酰化反应 端辛烯 端癸烯 铑磷催化体系

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在Cu-Fe-Na/分子筛复合催化剂上CO_2加氢的研究 被引量：8

13

作者 贺德华 朱起明 +2 位作者 徐强 藤原正浩相 马芳枝 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1998年第3期197-202,共6页

研究了２５０℃、２．０ＭＰａ压力下在ＣｕＦｅＮａ／分子筛复合催化剂上进行的ＣＯ２催化加氢反应，考察了ＣｕＦｅＮａ上的碱金属Ｎａ含量以及分子筛的硅铝比对ＣＯ２转化率、产物选择性的影响。结果表明，Ｈ型分子筛和ＣｕＦｅＮａ... 研究了２５０℃、２．０ＭＰａ压力下在ＣｕＦｅＮａ／分子筛复合催化剂上进行的ＣＯ２催化加氢反应，考察了ＣｕＦｅＮａ上的碱金属Ｎａ含量以及分子筛的硅铝比对ＣＯ２转化率、产物选择性的影响。结果表明，Ｈ型分子筛和ＣｕＦｅＮａ复合，使得ＣＯ２催化加氢生成支链烃的选择性提高。分子筛的硅铝比影响到复合催化剂的活性和选择性，当ＣｕＦｅＮａ上Ｎａ含量很少时（０．０１７ｗ％以下），ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３比小的ＨＹ分子筛使ＣｕＦｅＮａ催化剂的活性下降，但ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３比大的ＨＵＳＹ以及ＨＭｏｒｄｅｎｉｔｅ分子筛不影响ＣｕＦｅＮａ催化剂的活性。当ＣｕＦｅＮａ上Ｎａ含量较多时（０．８２４～８．１４０ｗ％），Ｎａ型分子筛以及ＨＭｏｒｄｅｎｉｔｅ改善了ＣｕＦｅＮａ催化剂的催化性能。ＣｕＦｅＮａ上过量的碱金属Ｎａ可能在催化剂还原过程中向分子筛迁移，从而使得催化剂的性能得到改善。 展开更多

关键词 分子筛 催化剂 二氧化碳 加氢 铜 铁 钠

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甲醛与甲酸甲酯的偶联反应 Ⅱ.杂多酸盐的催化作用 被引量：3

14

作者 黄卫国 贺德华 +1 位作者 刘金尧 朱起明 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1998年第4期4-7,共4页

研究了硅钨酸盐和磷钨酸盐对甲醛和甲酸甲酯偶联反应合成乙醇酸甲酯的催化作用，发现硅钨酸和磷钨酸的酸式盐对该反应具有较高的催化活性；而正盐的活性较低。Ｈ＋离子被其它阳离子取代的数目对反应活性有一定影响；催化活性主要来源于... 研究了硅钨酸盐和磷钨酸盐对甲醛和甲酸甲酯偶联反应合成乙醇酸甲酯的催化作用，发现硅钨酸和磷钨酸的酸式盐对该反应具有较高的催化活性；而正盐的活性较低。Ｈ＋离子被其它阳离子取代的数目对反应活性有一定影响；催化活性主要来源于杂多酸未被取代的Ｈ＋。杂多酸盐活性的降低与阳离子的取代数目并非呈严格的线性关系，说明杂多阴离子对反应也有影响，它可能起到稳定反应中间体的作用。 展开更多

关键词 甲醛 甲酸甲酯 杂多酸 偶联 催化剂 乙醇酸甲酯

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顺酐及其衍生物加氢合成γ-丁内酯——钌络合物催化剂的性能以及添加剂的效果 被引量：5

15

作者 贺德华 朱起明 上高正 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1997年第7期425-429,共5页

采用釜式反应器研究了钌络合物催化剂对于顺酐及其衍生物（马来酸、琥珀酸以及琥珀酸酐）加氢生成γ－丁内酯的催化性能以及添加剂的添加效果。结果表明，有机膦配位钌络合物催化剂具有良好的γ－丁内酯生成活性，添加酸性物质对顺酐及... 采用釜式反应器研究了钌络合物催化剂对于顺酐及其衍生物（马来酸、琥珀酸以及琥珀酸酐）加氢生成γ－丁内酯的催化性能以及添加剂的添加效果。结果表明，有机膦配位钌络合物催化剂具有良好的γ－丁内酯生成活性，添加酸性物质对顺酐及其衍生物加氢生成γ－丁内酯有促进效果。考察了溶剂以及反应温度、氢气压力和反应时间对γ－丁内酯收率的影响。 展开更多

关键词 顺酐 马来酸 γ丁内酯 钌络合物催化剂 加氢生成

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甲烷氧化偶联反应中氢气生成机理的研究 被引量：10

16

作者 邱显清 朱起明 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1996年第5期9-13,共5页

研究了石英、陶瓷和不锈钢等材质空管反应器中及催化剂上甲烷氧化偶联反应中氢气生成的现象。考察了氢气生成量随反应温度、反应气流速、烷氧比反应条件的变化规律。考察了催化剂存在与不存在下甲烷、乙烷、乙烯的蒸汽重整反应、ＣＯ－... 研究了石英、陶瓷和不锈钢等材质空管反应器中及催化剂上甲烷氧化偶联反应中氢气生成的现象。考察了氢气生成量随反应温度、反应气流速、烷氧比反应条件的变化规律。考察了催化剂存在与不存在下甲烷、乙烷、乙烯的蒸汽重整反应、ＣＯ－Ｈ２Ｏ的水气变换反应。 展开更多

关键词 甲烷 氧化偶联反应 氢气

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原位红外光谱研究Cu/Zn/Al催化剂的还原过程 被引量：2

17

作者 殷永泉 肖天存 +6 位作者 苏继新 王海涛 鹿玉理 李晋鲁 刘崇微 朱起明 李树本 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2000年第3期20-22,26,共4页

采用原位红外技术 ,研究了用Na2 CO3 沉淀法制备的Cu/Zn/Al催化剂的程序升温还原过程。结果表明 ,在催化剂的程序升温还原过程中 ,CuO和ZnO表面吸附的CO2 可进行加氢反应和逆水汽变换反应。在催化剂中 ,ZnO与CuO、Al2 O3 均发生相互作用... 采用原位红外技术 ,研究了用Na2 CO3 沉淀法制备的Cu/Zn/Al催化剂的程序升温还原过程。结果表明 ,在催化剂的程序升温还原过程中 ,CuO和ZnO表面吸附的CO2 可进行加氢反应和逆水汽变换反应。在催化剂中 ,ZnO与CuO、Al2 O3 均发生相互作用。Al2 O3 对CuO和ZnO具有分散作用。提出了Cu/Zn/Al催化剂在还原过程中的反应机理。 展开更多

关键词 原位红外光谱 还原 甲醇合成 铜/锌/铝催化剂

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陈化对超细CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂性能及结构的影响 被引量：2

18

作者 吴晓晖 刘金尧 +1 位作者 朱起明 何菲 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1997年第5期9-13,共5页

草酸盐胶体共沉淀法超细催化剂的后处理条件（前体沉淀的陈化时间）明显影响催化剂的性能，发现陈化时间为２ｈ的催经剂活性最高。本系列催化剂的结构分析表明，ＺｎＯ２和Ｃｕ４Ｏ３２种物相对催化剂活性有着显著影响。

关键词 草酸盐酸胶体 共沉淀法 超细催化剂 陈化 催化剂

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顺酐及其衍生物加氢合成γ-丁内酯的研究——负载型钯催化剂的性能以及分子筛的添加效果 被引量：4

19

作者 贺德华 朱起明 若狭のりこ氵 《天然气化工—C1化学与化工》 CSCD 北大核心 1997年第1期32-36,共5页

采用釜式反应器研究了负载型钯催化剂对于顺酐及其衍生物（马来酸、琥珀酸以及琥珀酸酐）加氢生成γ－丁内酯的催化性能以及分子筛的添加效果。结果表明，以活性炭为载体的钯催化剂具有良好的γ－丁内酯生成活性，添加碱金属型分子筛对... 采用釜式反应器研究了负载型钯催化剂对于顺酐及其衍生物（马来酸、琥珀酸以及琥珀酸酐）加氢生成γ－丁内酯的催化性能以及分子筛的添加效果。结果表明，以活性炭为载体的钯催化剂具有良好的γ－丁内酯生成活性，添加碱金属型分子筛对顺酐及其衍生物加氢生成γ－丁内酯有促进效果。考察了溶剂以及反应温度。 展开更多

关键词 顺酐 Γ-丁内酯 负载型 钯催化剂 加氢 分子筛

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草酸盐胶体法超细Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂的性能 被引量：1

20

作者 吴晓晖 刘金尧 +4 位作者 邱显清 梁瑜 郑直 刘崇微 朱起明 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1999年第1期20-23,共4页

考察了草酸盐胶体共沉淀法超细Ｃｕ／ＺｎＯ／Ａｌ２Ｏ３合成甲醇催化剂的催化性能，并在相同条件下与国外的ＩＣＩ－５１－３合成甲醇催化剂作了比较。结果表明，在２．０ＭＰａ、２３０℃、空速６０００ｈ－１条件下，超细催化剂的甲... 考察了草酸盐胶体共沉淀法超细Ｃｕ／ＺｎＯ／Ａｌ２Ｏ３合成甲醇催化剂的催化性能，并在相同条件下与国外的ＩＣＩ－５１－３合成甲醇催化剂作了比较。结果表明，在２．０ＭＰａ、２３０℃、空速６０００ｈ－１条件下，超细催化剂的甲醇时空产率为０．４９ｇ／（ｇｈ），高于ＩＣＩ－５１－３催化剂；同时对催化剂进行了表征。 展开更多

关键词 甲醇合成 草酸盐胶体 共沉淀法 催化剂 制备

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