铵盐添加剂对Rh催化高碳烯烃氢甲酰化反应的影响 被引量：5

1

作者 贺德华 庞东成 +3 位作者 魏岚 汤志刚 刘金尧 朱起明 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第2期93-95,共3页

采用高压反应釜研究了无机铵盐添加剂对Rh催化的高碳烯烃(C8、C12烯烃)氢甲酰化反应的影响。结果表明,钼酸铵、重铬酸铵、铬酸铵或钨酸铵的添加对提高产物醛的收率有促进作用,并且在蒸馏分离催化剂和产物的过程中可以减少Rh的损失。

关键词 铵盐添加剂 催化 高碳烯烃 氢甲酰化反应 影响 Rh催化剂

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碳纳米管的制备及其在钌络合物催化氧化环己烯中的应用 被引量：4

2

作者 李春波 潘伟雄 邱显清 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2002年第5期8-11,共4页

制备了Fe Cu/SiO2 催化剂 ,用该催化剂在 5 5 0℃裂解乙烯制得了碳纳米管 ,电镜结果显示碳纳米管直径在 15～ 2 0nm之间。在钌络合物催化的环己烯氧化反应中加入碳纳米管 ,使环己烯的转化率达到 99 0 % ,Ru催化剂TOF达到了 2 90 0 0h 1... 制备了Fe Cu/SiO2 催化剂 ,用该催化剂在 5 5 0℃裂解乙烯制得了碳纳米管 ,电镜结果显示碳纳米管直径在 15～ 2 0nm之间。在钌络合物催化的环己烯氧化反应中加入碳纳米管 ,使环己烯的转化率达到 99 0 % ,Ru催化剂TOF达到了 2 90 0 0h 1。结果表明碳纳米管可以提高钌络合物的催化氧化活性 ,并且抑制产物中环己烯醇的进一步氧化。 展开更多

关键词 制备 催化氧化 碳纳米管 环己烯 钌络合物 CVD 环己烯醇 催化活性

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CO_2重整CH_4纳米ZrO_2负载Ni催化剂的研究(Ⅰ)——与常规载体上Ni催化剂的比较 被引量：38

3

作者 魏俊梅 徐柏庆 +3 位作者 李晋鲁 程振兴 王亚权 朱起明 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第1期92-97,共6页

在 Ni负载量相近 (约 5 % )时 ,比较了由超临界干燥得到的纳米 Zr O2 -AS为载体制备的 Ni/Zr O2 -AS与几种常规载体 (γ-Al2 O3,Ti O2 ,Si O2 和 Zr O2 -CP)负载的 Ni催化剂对 CO2 重整 CH4制合成气反应的催化性能 .研究结果表明 ,γ-Al... 在 Ni负载量相近 (约 5 % )时 ,比较了由超临界干燥得到的纳米 Zr O2 -AS为载体制备的 Ni/Zr O2 -AS与几种常规载体 (γ-Al2 O3,Ti O2 ,Si O2 和 Zr O2 -CP)负载的 Ni催化剂对 CO2 重整 CH4制合成气反应的催化性能 .研究结果表明 ,γ-Al2 O3,Ti O2 ,Si O2 和 Zr O2 -CP负载 Ni催化剂表现出明显的失活过程 ,而 Ni/Zr O2 -AS催化剂在反应 2 0 0 h后活性未下降 .“纯 Zr O2 -AS”载体本身不仅能催化生成合成气的反应 ,而且活性稳定 .TPO测定结果表明 ,负载在这种活性 Zr O2 -AS载体上的 展开更多

关键词 二氧化碳 甲烷 合成气 镍催化剂 纳米ZRO2 载体效应 抗积炭能力 二氧化锆 负载型催化剂 催化活性

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CO_2重整CH_4纳米ZrO_2负载Ni催化剂的研究(Ⅱ)──催化剂组成与反应条件对催化剂性能的影响 被引量：24

4

作者 魏俊梅 徐柏庆 +2 位作者 孙科强 李晋鲁 朱起明 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第11期2106-2111,共6页

研究了粒径为 1 5～ 1 8nm的纳米 Zr O2 -AS负载 Ni催化剂对 CO2 重整 CH4制合成气的催化性能 ,结果表明 ,Ni/Zr O2 -AS催化剂对重整反应的超常稳定催化作用不受 Ni含量的影响 ,但当 Ni质量分数低于1 0 %时 ,催化剂活性随 Ni含量增加而... 研究了粒径为 1 5～ 1 8nm的纳米 Zr O2 -AS负载 Ni催化剂对 CO2 重整 CH4制合成气的催化性能 ,结果表明 ,Ni/Zr O2 -AS催化剂对重整反应的超常稳定催化作用不受 Ni含量的影响 ,但当 Ni质量分数低于1 0 %时 ,催化剂活性随 Ni含量增加而显著上升 ,此后 ,CH4和 CO2 的转化逐渐接近其热力学平衡值 .高空速虽然降低了反应物的转化率 ,但可得到更高的时空产率 .各种表征数据揭示 ,Ni/Zr O2 在结构上有别于传统的负载型催化剂 ,可看成是由尺寸相当 ( 1 0～ 2 0 nm)的纳米金属 Ni和纳米 Zr O2 形成的纳米复合物催化剂 . 展开更多

关键词 CO2 CH4 催化剂 组成 反应条件 镍 二氧化碳 甲烷 合成气 纳米ZRO2 纳米复合物 催化重整 载体 催化性能

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新型固体酸Nafion/SiO_2的催化作用——Ⅰ.苯与丙烯烷基化反应 被引量：12

5

作者 王海 徐柏庆 +1 位作者 王建武 邱显清 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第10期741-743,共3页

以正硅酸乙酯为硅源 ,通过溶胶 -凝胶技术 ,制得一类中孔孔道、NafionNR5 0颗粒分布均匀的固体酸催化剂Nafion/SiO2 ,显著增加了NafionNR5 0酸性中心的暴露量 ,提高了活性中心的可接近程度。固体酸催化剂Nafion/SiO2对苯与丙烯的烷基化... 以正硅酸乙酯为硅源 ,通过溶胶 -凝胶技术 ,制得一类中孔孔道、NafionNR5 0颗粒分布均匀的固体酸催化剂Nafion/SiO2 ,显著增加了NafionNR5 0酸性中心的暴露量 ,提高了活性中心的可接近程度。固体酸催化剂Nafion/SiO2对苯与丙烯的烷基化反应具有较好的催化性能 ,其单位酸中心的催化活性可达NafionNR5 0的 2 0余倍。 展开更多

关键词 全氟磺酸树脂 二氧化硅 溶胶-凝胶 烷基化 异丙苯 苯 丙烯

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PEMFC催化剂的研究:自制Pt/C电催化剂的性质 被引量：12

6

作者 李莉 王恒秀 +3 位作者 徐柏庆 李晋鲁 邢魏 毛宗强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第4期342-346,共5页

研究了一种用于质子交换膜燃料电池(PEMFC)的自制Pt/C电催化剂(标记为THYT-1)的物理化学和电化学性质.将THYT-1电催化剂与E-TEK公司的同类电催化剂的组成、形态及电催化性能进行了比较.单电池测试结果显示,THYT-1的电催化性能优于E-TEK... 研究了一种用于质子交换膜燃料电池(PEMFC)的自制Pt/C电催化剂(标记为THYT-1)的物理化学和电化学性质.将THYT-1电催化剂与E-TEK公司的同类电催化剂的组成、形态及电催化性能进行了比较.单电池测试结果显示,THYT-1的电催化性能优于E-TEK电催化剂.CV测试结果表明CO在这两种电催化剂上的电氧化性能相近;TEM分析表明两种催化剂上Pt晶粒在炭载体上呈均匀分布,平均粒径均为2～3nm;XPS和XRD测试结果表明两种催化剂中Pt主要以金属态存在.这些数据表明THYT-1催化剂的物理化学性质与E-TEK公司的相类似. 展开更多

关键词 PEMFC催化剂 PT/C电催化剂 质子交换膜燃料电池 碳负载铂催化剂

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新型固体酸催化剂Nafion/SiO_2的催化作用Ⅲ.α-甲基苯乙烯的二聚反应 被引量：11

7

作者 王海 徐柏庆 +1 位作者 王建武 邱显清 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2002年第6期427-430,共4页

以正硅酸乙酯为硅源 ,通过原位溶胶 -凝胶技术 ,将全氟磺酸树脂NafionNR5 0 (简称NR5 0 )颗粒分散组装到多孔性SiO2 中 ,制得中孔孔道、NR5 0纳米颗粒分布均匀的固体酸催化剂Nafion/SiO2 ,增加NR5 0的有效比表面积和酸性中心的暴露量 ,... 以正硅酸乙酯为硅源 ,通过原位溶胶 -凝胶技术 ,将全氟磺酸树脂NafionNR5 0 (简称NR5 0 )颗粒分散组装到多孔性SiO2 中 ,制得中孔孔道、NR5 0纳米颗粒分布均匀的固体酸催化剂Nafion/SiO2 ,增加NR5 0的有效比表面积和酸性中心的暴露量 ,提高其酸性中心的可接近程度。在非极性溶剂异丙苯中 ,催化剂Nafion/SiO2 对α -甲基苯乙烯的二聚反应具有高催化活性和选择性 ,其单位酸性中心的催化活性比NR5 0高 2～ 3个数量级 ;α -甲基苯乙烯的二聚反应为一级反应。 展开更多

关键词 固体催化剂Nafion/SiO2 催化作用 Α-甲基苯乙烯 二聚反应 全氟磺酸树脂 溶胶-凝胶

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丙烷选择氧化制丙烯醛催化剂中Ce的作用 被引量：7

8

作者 张昕 万惠霖 +2 位作者 翁维正 杨乐夫 伊晓东 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第6期492-497,共6页

考察了一系列助剂如:Cu、Zn、Mn、W、Ce、Pr、Nd等对Ag-Mo-P-O催化剂丙烷选择氧化制丙烯醛的影响.其中添加助剂Ce的Ag-Mo-P-O催化性能较好.添加Ce降低了丙烷氧化反应的活化能并有利于中间产物丙烯转化为丙烯醛.采用BET、XRD、H2-TPR、O2... 考察了一系列助剂如:Cu、Zn、Mn、W、Ce、Pr、Nd等对Ag-Mo-P-O催化剂丙烷选择氧化制丙烯醛的影响.其中添加助剂Ce的Ag-Mo-P-O催化性能较好.添加Ce降低了丙烷氧化反应的活化能并有利于中间产物丙烯转化为丙烯醛.采用BET、XRD、H2-TPR、O2-TPD、C3H8-TPD和EPR等方法,研究了含Ce催化剂的结构和性质.结果表明,助剂Ce改善了催化剂的可还原性,并调变了催化剂中Mo5+/Mo6+比例,有利于催化剂上丙烷选择氧化生成丙烯醛,这可能归因于催化剂中形成Ce3++Mo6+Ce4++Mo5+氧化-还原循环的缘故. 展开更多

关键词 丙烷 选择氧化 制备 丙烯醛 催化剂 CE 还原性 助剂 Mo^5+/Mo^6+摩尔比

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甲烷气相均相选择氧化合成甲醇 被引量：7

9

作者 张昕 贺德华 +1 位作者 张启俭 朱起明 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第3期195-199,共5页

在特殊设计的不同尺寸的微型反应器和模试反应器中考察了反应温度、气体流速、压力、CH4/O2体积比、反应器恒温段长度以及运行时间等因素对CH4气相均相选择氧化合成CH3OH的影响。结果表明:430～470℃、较高的反应压力、较高的V(CH4)/V(O... 在特殊设计的不同尺寸的微型反应器和模试反应器中考察了反应温度、气体流速、压力、CH4/O2体积比、反应器恒温段长度以及运行时间等因素对CH4气相均相选择氧化合成CH3OH的影响。结果表明:430～470℃、较高的反应压力、较高的V(CH4)/V(O2),较大的反应气体流量的条件下,甲烷转化率为10%～13%,甲醇选择性为55%～65%,收率为7%～8%。反应尾气中还含有相当量的CO和H2,CO2选择性可以被控制在较低水平(≤5%)。提出了以管道天然气为原料一次通过直接氧化法合成CH3OH的新构想。 展开更多

关键词 甲烷 合成 甲醇 选择氧化 气相均相反应 一次通过法

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Ag对钼磷酸盐催化剂丙烷氧化脱氢性能的影响 被引量：5

10

作者 张昕 万惠霖 +1 位作者 翁维正 伊晓东 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2002年第9期700-703,共4页

借助催化剂性能评价、XRD、电导率测定、H2-TPR和XPS技术考察助剂Ag对钼磷酸催化剂丙烷氧化脱氢性能和催化剂性质的影响。结果表明,在Ag-Mo-P-O催化剂中形成Mo6++Ag0 Mo5+(Mo4+)+Ag+的氧化-还原循环,并且在催化剂中AgMoO2PO4和MoO3两相... 借助催化剂性能评价、XRD、电导率测定、H2-TPR和XPS技术考察助剂Ag对钼磷酸催化剂丙烷氧化脱氢性能和催化剂性质的影响。结果表明,在Ag-Mo-P-O催化剂中形成Mo6++Ag0 Mo5+(Mo4+)+Ag+的氧化-还原循环,并且在催化剂中AgMoO2PO4和MoO3两相之间存在由"一致性界面"引起的协同效应,提高了催化剂的氧化还原性。在催化剂中添加适量的Ag,有助于获得高丙烯选择性和高收率。 展开更多

关键词 银 钼磷酸盐催化剂 丙烷 氧化脱氢 性能 影响 丙烯 助剂

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丙烷氧化脱氢催化剂Ag-Mo-P-O中MoO_3的作用 被引量：4

11

作者 张昕 万惠霖 +1 位作者 翁维正 伊晓东 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第10期878-883,共6页

用XRD、H2-TPR、XPS、EPR、NH3-DRIFT、异丙醇分解反应和催化剂性能评价等方法比较研究了一系列Ag-Mo-P-O（AMP）催化剂的性质和催化性能.实验结果表明,AA4P催化剂中MoO3和AgMoO2PO4两相之间产生由“一致性界面”引起的协同效应,两相相... 用XRD、H2-TPR、XPS、EPR、NH3-DRIFT、异丙醇分解反应和催化剂性能评价等方法比较研究了一系列Ag-Mo-P-O（AMP）催化剂的性质和催化性能.实验结果表明,AA4P催化剂中MoO3和AgMoO2PO4两相之间产生由“一致性界面”引起的协同效应,两相相互作用的程度和接触程度影响该协同效应.该协同效应凋变了催化剂中Mo5+的浓度、催化剂的可还原性和酸性,从而影响了丙烷氧化脱氢制丙烯催化剂的性能.在AMP催化剂中存在适量的MoO3有助于获得较高的丙烯选择性和收率. 展开更多

关键词 丙烷 氧化脱氢 丙烯 Mo基催化剂 MOO3 协同效应 银 三氧化钼 催化性能

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甲烷直接转化及制合成气研究新进展 被引量：17

12

作者 胡捷 贺德华 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第2期46-51,共6页

介绍了近年来甲烷活化转化的研究进展概况,包括甲烷氧化偶联制乙烯、甲烷直接氧化制甲醇/甲醛和甲烷重整制合成气。

关键词 天然气 甲烷 直接转化 氧化偶联 甲酵 甲醛 合成气

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Silica lite-1纳米晶的尺寸控制合成 被引量：4

13

作者 尹双凤 徐柏庆 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第7期1169-1171,共3页

With careful control of the amount of tetrapropylammonium hydroxide(TPAOH) template, nanocrystals of Silicalite-1 zeolite with different morphologies and crystal sizes(80-600 nm) were obtained by hydrothermal synthesi... With careful control of the amount of tetrapropylammonium hydroxide(TPAOH) template, nanocrystals of Silicalite-1 zeolite with different morphologies and crystal sizes(80-600 nm) were obtained by hydrothermal synthesis in the presence of isopropanol. This seems to be the first example for the size-controlled synthesis of Silicalite-1 zeolite. 展开更多

关键词 SILICALITE-1 纳米晶 尺寸控制合成 晶体合成 沸石 催化剂

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钙盐助剂对ZrO_2催化CO加氢合成i-C_4烃的影响

14

作者 李映伟 贺德华 +3 位作者 程振兴 苏彩丽 李俊荣 朱起明 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第4期9-13,共5页

考察了几种钙盐助剂对ZrO2 催化CO加氢合成i C4烃的影响。ZrO2 的制备采用普通沉淀法 ,助剂的添加采用机械混和法。CaF2 和CaSO2 表现出良好的助剂效应 ,在提高烃类产物中i C4烃的选择性的同时 ,保持着较高的反应活性。而CaCl2 ,Ca(NO3)... 考察了几种钙盐助剂对ZrO2 催化CO加氢合成i C4烃的影响。ZrO2 的制备采用普通沉淀法 ,助剂的添加采用机械混和法。CaF2 和CaSO2 表现出良好的助剂效应 ,在提高烃类产物中i C4烃的选择性的同时 ,保持着较高的反应活性。而CaCl2 ,Ca(NO3) 2 ,Ca(BO2 ) 2 等钙盐助剂却产生负效果 ,烃类产物中甲烷等低碳烃类的选择性大大增加 ,而i C4烃的选择性降低。催化剂酸碱表征结果表明 ,催化剂表面酸碱性对催化剂的催化性能有很大的影响。催化剂上适宜数量的酸碱量和酸碱比例是影响CO加氢合成i C4烃的非常重要的因素。 展开更多

关键词 ZRO2 钙盐助剂 异构合成 异丁烯 二氧化锆 催化剂 催化活性 一氧化碳 加氢

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制备条件对水蒸气重整甲烷Ni/ZrO_2催化剂性能的影响

15

作者 胡捷 贺德华 《郑州大学学报（理学版）》 CAS 2005年第3期64-67,共4页

研究N i/Z rO2催化剂对水蒸气重整甲烷制合成气的催化性能.研究表明,当N i负载量低于10%(质量分数)时,催化剂活性随N i负载量增加而增大,N i负载量大于10%后,反应温度为1 073 K时,CH4转化率逐渐接近其热力学平衡值.用N i或N iO的纳米粉... 研究N i/Z rO2催化剂对水蒸气重整甲烷制合成气的催化性能.研究表明,当N i负载量低于10%(质量分数)时,催化剂活性随N i负载量增加而增大,N i负载量大于10%后,反应温度为1 073 K时,CH4转化率逐渐接近其热力学平衡值.用N i或N iO的纳米粉体机械混合法制得的N i+Z rO2催化剂,因N i纳米微晶发生部分团聚,催化剂活性相对于浸渍法制备的N i/Z rO2低. 展开更多

关键词 甲烷 水蒸气重整 合成气 Ni/ZrO2催化剂

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烃类选择性催化还原NO的研究进展 被引量：6

16

作者 孔科 邱显清 朱起明 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第5期51-57,共7页

介绍了烃类 ,尤其是低碳烃选择性催化还原一氧化氮的研究现状及反应机理。指出现在研究中存在的主要问题 ,并对今后研究的方向提出了一些看法。

关键词 选择性催化还原 NO 烃类物质 一氧化氮 废气处理 分子筛催化剂 非金属氧化物催化剂

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