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软模板法诱导Cu/Al_(2)O_(3)深孔道结构促进等离子催化CO_(2)加氢制二甲醚
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作者 陈柳云 王文举 +7 位作者 陆泰榕 罗轩 谢新玲 黄科林 覃善丽 苏通明 秦祖赠 纪红兵 《物理化学学报》 北大核心 2025年第6期64-77,共14页
等离子体活化非均相催化反应是在温和条件下实现CO_(2)加氢反应的前沿策略。在本研究中,采用软模板法在Al_(2)O_(3-x)上构建了深孔通道结构。以Al_(2)O_(3-x)作为载体,通过浸渍法制备了Cu/Al_(2)O_(3-x)催化剂,并将其应用于等离子体催化... 等离子体活化非均相催化反应是在温和条件下实现CO_(2)加氢反应的前沿策略。在本研究中,采用软模板法在Al_(2)O_(3-x)上构建了深孔通道结构。以Al_(2)O_(3-x)作为载体,通过浸渍法制备了Cu/Al_(2)O_(3-x)催化剂,并将其应用于等离子体催化CO_(2)加氢制二甲醚(DME)反应。在等离子体催化CO_(2)加氢反应中,Cu/Al_(2)O_(3)-0.75/HZSM-5展现出高性能和高放电效率。其等离子体催化CO_(2)加氢的CO_(2)转化率和DME产率分别达21.98%和9.83%,其中CO、CH_(3)OH和DME的选择性分别为25.39%、29.89%和44.72%。Al_(2)O_(3-x)上的深孔道结构能够作为Cu的负载位点,同时介孔结构的限域效应增强了金属-载体之间的相互作用及Cu的金属分散度。更丰富且更强的Brønsted碱性和Lewis酸性位点促进了CO_(2)的吸附、活化及加氢。值得注意地,锚定在深孔道结构中的Cu位点能够形成电场,从而引导等离子体活化CO_(2)中间体进入难以接近的孔隙中进行加氢反应。深孔通道中等离子体活化CO_(2)中间体的加氢对于提升等离子体催化CO_(2)加氢制DME反应效率具有重要意义。 展开更多
关键词 等离子体催化 CO_(2)加氢 二甲醚 Al_(2)O_(3) 孔道
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Ni/Ti_(3)C_(2)(MXene)催化剂制备及催化肉桂醛选择加氢性能
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作者 李孟函 苏通明 +3 位作者 罗轩 谢新玲 秦祖赠 纪红兵 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期2238-2248,共11页
以氢氟酸为蚀刻剂,Ti_(3)AlC_(2)为原料制备的多层Ti_(3)C_(2)(MXene)为载体,采用KBH4还原法制备了Ni负载量(即Ni的理论质量分数,下同)5%~20%的Ni/Ti_(3)C_(2)催化剂,通过XRD、FTIR、SEM、N_(2)吸附-脱附、NH_(3)-TPD、CO_(2)-TPD对Ni/T... 以氢氟酸为蚀刻剂,Ti_(3)AlC_(2)为原料制备的多层Ti_(3)C_(2)(MXene)为载体,采用KBH4还原法制备了Ni负载量(即Ni的理论质量分数,下同)5%~20%的Ni/Ti_(3)C_(2)催化剂,通过XRD、FTIR、SEM、N_(2)吸附-脱附、NH_(3)-TPD、CO_(2)-TPD对Ni/Ti_(3)C_(2)进行了表征,考察了其催化肉桂醛选择加氢的性能。结果表明,Ni负载量为10%的Ni/Ti_(3)C_(2)催化剂(记为10Ni/Ti_(3)C_(2))具有最佳的性能,其Ni金属颗粒均匀负载在Ti_(3)C_(2)表面上,层状结构清晰,比表面积为9.6 m^(2)/g,具有最小的金属Ni平均粒径(43.59 nm)和最高的分散度(0.21%)。随着Ni负载量的增加,Ni/Ti_(3)C_(2)的比表面积和酸位点强度逐渐增加,表面酸性位点种类变化不大,10Ni/Ti_(3)C_(2)具有强Lewis酸位点(NH_(3)脱附峰在511℃左右),热稳定性较好。在H_(2)压力2.0 MPa、30 mL异丙醇为溶剂、反应温度120℃的条件下,0.5000 g 10Ni/Ti_(3)C_(2)催化1.0000 g肉桂醛选择加氢反应3.0 h,肉桂醛转化率和苯丙醇选择性分别为100%和99.29%;在4次循环中,10Ni/Ti_(3)C_(2)表现较高的催化稳定性,肉桂醛转化率100%,苯丙醇选择性99.29%~92.07%。 展开更多
关键词 MXene Ni/Ti_(3)C_(2) 催化 肉桂醛 苯丙醇 选择加氢 KBH4还原
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Zr对Ni/Ti_(3)C_(2)催化剂结构及催化肉桂醛选择加氢的影响
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作者 李孟函 苏通明 +1 位作者 秦祖赠 纪红兵 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期6184-6194,共11页
采用KBH4还原法制备了Zr负载量为5%~15%(质量分数)的NiZr/Ti_(3)C_(2)(MXene)催化剂,通过结构表征结合催化剂上肉桂醛选择加氢活性测试,研究添加Zr对Ni/Ti_(3)C_(2)催化剂结构及其催化肉桂醛选择加氢的影响。结果表明,随着Zr负载量的增... 采用KBH4还原法制备了Zr负载量为5%~15%(质量分数)的NiZr/Ti_(3)C_(2)(MXene)催化剂,通过结构表征结合催化剂上肉桂醛选择加氢活性测试,研究添加Zr对Ni/Ti_(3)C_(2)催化剂结构及其催化肉桂醛选择加氢的影响。结果表明,随着Zr负载量的增加,能减少Ni金属颗粒团聚,载体Ti_(3)C_(2)的层状结构清晰,催化剂比表面积先增加后减小,表面酸性位点的种类变化不大,其中,10Ni10Zr/Ti_(3)C_(2)催化剂的活性金属Ni的平均粒径最小且具有最大比表面积(132.8m^(2)/g),其Br?nsted酸强度和稳定性略微增强,Lewis酸强度和稳定性降低,表现出最佳催化性能;在同一反应条件下,与10Ni/Ti_(3)C_(2)催化剂相比,10Ni10Zr/Ti_(3)C_(2)催化剂上肉桂醛的转化率从92.57%提高到98.34%,苯丙醛的选择性从91.15%增加到94.81%,苯丙醛收率提高了8.86%,在循环实验中表现出较高的稳定性。 展开更多
关键词 NiZr/Ti_(3)C_(2) 催化 肉桂醛 选择加氢 KBH4还原
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