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甲醇蒸汽重整制氢催化剂的研究进展(上) 被引量:8
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作者 周文强 程载哲 +1 位作者 蓝国钧 李瑛 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期73-82,共10页
甲醇作为氢能载体,利用蒸汽重整反应能够产生富氢气体,可以满足工业、燃料电池等对氢气的需求。综述了近几年重整反应中主要催化剂的研究进展,阐述了催化剂制备方法、助剂和载体等对催化剂活性和稳定性的影响,并归纳了重整反应在Cu基和P... 甲醇作为氢能载体,利用蒸汽重整反应能够产生富氢气体,可以满足工业、燃料电池等对氢气的需求。综述了近几年重整反应中主要催化剂的研究进展,阐述了催化剂制备方法、助剂和载体等对催化剂活性和稳定性的影响,并归纳了重整反应在Cu基和Pd基催化剂上的反应机理以及催化剂的失活原因,对各自的优势和不足进行了分析。最后提出系统研究催化剂结构与性能之间的构效关系,深入剖析失活机理和稳定机制,并在此基础上开发新型催化剂,进一步提高甲醇蒸汽重整制氢的活性和稳定性是未来研究的重要方向。 展开更多
关键词 甲醇蒸汽重整 催化剂 载体 氢能 稳定性
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中温质子交换膜电解质材料的研究进展 被引量:2
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作者 王雪丹 杨乐斌 +2 位作者 沈杭燕 宁文生 舒康颖 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第1期62-65,共4页
从固体酸膜、有机聚合膜、无机复合导体、有机-无机复合膜等方面综述了近年来中温质子交换膜材料结构、性能、导电机理等的研究进展。将有机-无机复合膜按不同无机添加剂进行分类,并详细介绍了其最新研究方向。研制成功且比较完善的有机... 从固体酸膜、有机聚合膜、无机复合导体、有机-无机复合膜等方面综述了近年来中温质子交换膜材料结构、性能、导电机理等的研究进展。将有机-无机复合膜按不同无机添加剂进行分类,并详细介绍了其最新研究方向。研制成功且比较完善的有机-无机复合膜添加剂有:吸湿性氧化物、具有离子交换性能材料、无机酸、杂多酸、磷酸锆与其他金属磷酸盐、固体酸等。 展开更多
关键词 质子交换膜燃料电池 电解质材料 中温电解质材料
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甲醇蒸汽重整制氢催化剂的研究进展(下) 被引量:2
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作者 周文强 程载哲 +1 位作者 蓝国钧 李瑛 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期199-205,共7页
甲醇作为氢能载体,利用蒸汽重整反应能够产生富氢气体,可以满足工业、燃料电池等对氢气的需求。综述了近几年重整反应中主要催化剂的研究进展,阐述了催化剂制备方法、助剂和载体等对催化剂活性和稳定性的影响,并归纳了重整反应在Cu基和P... 甲醇作为氢能载体,利用蒸汽重整反应能够产生富氢气体,可以满足工业、燃料电池等对氢气的需求。综述了近几年重整反应中主要催化剂的研究进展,阐述了催化剂制备方法、助剂和载体等对催化剂活性和稳定性的影响,并归纳了重整反应在Cu基和Pd基催化剂上的反应机理以及催化剂的失活原因,对各自的优势和不足进行了分析。最后提出系统研究催化剂结构与性能之间的构效关系,深入剖析失活机理和稳定机制,并在此基础上开发新型催化剂,进一步提高甲醇蒸汽重整制氢的活性和稳定性是未来研究的重要方向。 展开更多
关键词 甲醇蒸汽重整 催化剂 载体 氢能 稳定性
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苯乙酮氢转移反应中ZrO_2/MCM-41和ZrO_2/AC的催化性能对比 被引量:3
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作者 袁剑 张波 +2 位作者 汤明慧 卢晗锋 陈银飞 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第6期1326-1332,共7页
采用浸渍法制备了分别以活性炭(AC)和全硅MCM-41介孔分子筛负载的ZrO2催化剂,并对其进行了XRD、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱、差热-热重分析和吡啶吸附原位红外光谱等表征,考察了其在以异丙醇为氢源还原苯乙酮为α-苯乙醇的Meerwein... 采用浸渍法制备了分别以活性炭(AC)和全硅MCM-41介孔分子筛负载的ZrO2催化剂,并对其进行了XRD、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱、差热-热重分析和吡啶吸附原位红外光谱等表征,考察了其在以异丙醇为氢源还原苯乙酮为α-苯乙醇的Meerwein-Ponndorf-Verley(MPV)反应中的催化活性,并与水合ZrO2进行对比.研究了载体对催化剂活性的影响.结果表明,ZrO2经MCM-41负载后,与载体发生强相互作用,可能形成Si—O—Zr键,ZrO2在载体表面呈高分散的无定形态,Zr—OH数目显著增加,L酸性增强,并形成B酸中心,使催化剂活性显著高于水合ZrO2;ZrO2负载在AC上后,与载体未发生强相互作用,ZrO2在载体表面未呈高分散状态,增加的Zr—OH数目相对较少,L酸性较弱,未形成B酸中心,催化活性未明显增加,但在较高焙烧温度(400~600℃)下,其仍能保持稳定的催化活性,这可归因于ZrO2/AC中AC孔道疏通及AC石墨层对苯乙酮上苯环的吸附作用,使活性位附近的反应底物浓度显著增大. 展开更多
关键词 氧化锆 MCM-41介孔分子筛 活性炭 苯乙酮 氢转移反应
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MgO/AC催化剂的表征及其在对异丁基苯乙酮氢转移反应中的性能 被引量:1
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作者 袁剑 张波 +1 位作者 胡文清 戴琪军 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2012年第6期688-693,共6页
通过浸渍法制备了MgO/活性炭(AC)催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附、XPS和CO2-TPD等方法对催化剂进行表征,考察了MgO/AC催化剂在以异丙醇为氢源的对异丁基苯乙酮氢转移生成1-(4-异丁基苯基)乙醇反应中的催化性能,并与MgO催化剂进行对比。实... 通过浸渍法制备了MgO/活性炭(AC)催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附、XPS和CO2-TPD等方法对催化剂进行表征,考察了MgO/AC催化剂在以异丙醇为氢源的对异丁基苯乙酮氢转移生成1-(4-异丁基苯基)乙醇反应中的催化性能,并与MgO催化剂进行对比。实验结果表明,MgO/AC催化剂因MgO分散度提高使碱中心数目增加,以及π电子的相互作用使催化剂活性中心附近的对异丁基苯乙酮浓度增大,这两方面的原因使MgO/AC催化剂比MgO催化剂具有更高的氢转移活性;对异丁基苯乙酮氢转移反应的适宜反应条件为:10.0%MgO/AC催化剂用量(以对异丁基苯乙酮为基准)为0.15 g/mmol、n(异丙醇):n(对异丁基苯乙酮)=10:1、82℃、4 h,在此条件下对异丁基苯乙酮转化率达到80%以上。 展开更多
关键词 氧化镁/活性炭催化剂 对异丁基苯乙酮 1-(4-异丁基苯基)乙醇 氢转移反应
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SiW/ZrO_2/MCM-41催化苯甲醚酰化反应
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作者 汤明慧 张波 吴磊 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第7期787-794,共8页
采用逐层浸渍法制备了MCM-41介孔分子筛负载ZrO2及硅钨酸(SiW)催化剂,考察了催化剂在以苯甲醚为原料、乙酸酐为酰化试剂的Friedel-Crafts酰化反应中的催化活性,同时对催化剂进行XRD、N2吸-脱附测试、DSC、FTIR、NH3-TPD等表征,研究了ZrO... 采用逐层浸渍法制备了MCM-41介孔分子筛负载ZrO2及硅钨酸(SiW)催化剂,考察了催化剂在以苯甲醚为原料、乙酸酐为酰化试剂的Friedel-Crafts酰化反应中的催化活性,同时对催化剂进行XRD、N2吸-脱附测试、DSC、FTIR、NH3-TPD等表征,研究了ZrO2与SiW及载体之间的相互作用对催化剂活性的影响。实验结果表明,SiW直接负载到MCM-41后,SiW与载体发生相互作用使Keggin结构发生畸变,导致活性下降;但SiW通过ZrO2接枝负载到MCM-41后,SiW较好地分散在载体表面且保持了完整的Keggin结构,SiW与ZrO2间的相互作用增加了催化剂上强酸中心的数目,显著提高了催化活性。催化剂的最佳制备条件为:ZrO2负载量20%(w),SiW负载量60%(w),焙烧温度200℃;最佳反应条件为:反应时间4 h,反应温度110℃,催化剂用量为0.2 g(基于10 mmol乙酸酐),苯甲醚与乙酸酐的摩尔比10。 展开更多
关键词 硅钨酸 氧化锆 MCM-41介孔分子筛催化剂 苯甲醚 Friedel-Crafts酰化反应
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Cu2-MnO_x高效催化1,2,3,4-四氢喹啉氧化脱氢芳构化 被引量:2
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作者 陈福山 赵松林 +4 位作者 杨涛 江涛涛 倪珺 张群峰 李小年 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第7期775-786,共12页
采用新型无模板草酸盐路线制备了系列不同Cu含量的MnOx催化剂(MnOx、Cu1-MnOx、Cu2-MnOx、Cu3-MnOx、Cu4-MnOx、Cu2-450及Cu2-550),并应用于1,2,3,4-四氢喹啉(THQL)氧化脱氢芳构化。通过热重和热流分析(TG-DSC)、X射线衍射(XRD)、N2物... 采用新型无模板草酸盐路线制备了系列不同Cu含量的MnOx催化剂(MnOx、Cu1-MnOx、Cu2-MnOx、Cu3-MnOx、Cu4-MnOx、Cu2-450及Cu2-550),并应用于1,2,3,4-四氢喹啉(THQL)氧化脱氢芳构化。通过热重和热流分析(TG-DSC)、X射线衍射(XRD)、N2物理吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、能谱(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)、原子吸收光谱(AAS)手段对催化剂进行表征。结果显示在这七种锰氧化物中,Cu2-MnOx具有高比表面积、增大的介孔平均孔径、较低的还原温度、最高的Mn^3+含量和吸附氧含量,最高的Mn^3+/Mn^4+。Cu2-MnOx在温和的反应条件下,以廉价的空气为氧化剂、无碱添加剂的情况下对THQL芳构化转化率和喹啉(QL)选择性分别达99.1%、97.2%。催化剂套用五次后转化率还可达95.8%,选择性随着套用次数增加略有降低,这可能是Cu元素的流失所致。催化剂无定型结构、Mn^3+和吸附氧含量,Mn^3+/Mn^4+、晶格氧的流动性及CuO和MnOx的协同作用是高催化活性的关键因素。 展开更多
关键词 草酸盐路线 锰氧化物 CuO掺杂 1 2 3 4-四氢喹啉 氧化脱氢
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勘误:Cu2-MnOx高效催化1,2,3,4-四氢喹啉氧化脱氢芳构化
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作者 陈福山 赵松林 +4 位作者 杨涛 江涛涛 倪珺 张群峰 李小年 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第12期1422-1423,共2页
作者希望对2019年发表的论文1进行一下更正。原论文中的图8和图10使用有误,正确的图8和图10如下图所示。原论文中2.1部分催化剂制备中第一句的部分修改如下:再称取0.0528 mol(7.503g)的(NH4)2C2O4。
关键词 脱氢芳构化 四氢喹啉 催化剂制备 高效催化
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乙酸甲酯水蒸气重整制合成气热化学平衡分析
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作者 鞠耀明 袁从慧 +2 位作者 张群峰 丁慧勇 谢黎明 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第1期69-73,共5页
采用Gibbs自由能最小化法对乙酸甲酯(MC)水蒸气重整制合成气反应进行热化学平衡计算,考察了温度、水酯比(n(H2O):n(MC))和压力等因素对MC水蒸气重整制合成气反应产物的影响。实验结果表明,随温度升高,合成气含量明显增大,... 采用Gibbs自由能最小化法对乙酸甲酯(MC)水蒸气重整制合成气反应进行热化学平衡计算,考察了温度、水酯比(n(H2O):n(MC))和压力等因素对MC水蒸气重整制合成气反应产物的影响。实验结果表明,随温度升高,合成气含量明显增大,氢碳比(n(H2):n(CO))、CH4和CO2含量则减小,在800~1000℃时,合成气含量达最大,氢碳比较稳定,有利于合成气的制备;在温度大于800℃时,随水酯比的增加,合成气含量先增大后减小,在水酯比为4时较为适宜;随压力增加,合成气含量减小,CH4和CO2含量增加,低压有利于合成气的制备。在800~1000℃、水酯比为4、常压条件下,MC水蒸气重整制合成气含量可达86%(φ)。 展开更多
关键词 乙酸甲酯 水蒸气重整 合成气 热化学平衡 Gibbs自由能最小化
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