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WO_(3)纳米颗粒定性表面羟基化重构及其改性变压器油机制研究
1
作者 张海丰 闫静怡 +3 位作者 岳玉学 张子龙 王柏林 李小年 《化工学报》 北大核心 2025年第7期3696-3709,共14页
金属氧化物纳米颗粒改性变压器油因稳定性欠佳,频繁出现绝缘性能下降的现象,表面羟基化对纳米改性变压器油绝缘性能的影响机制仍存在争议。通过溶胶-凝胶法和两步法制备三氧化钨(WO_(3))纳米改性变压器油。借助X射线光电子能谱(XPS)和... 金属氧化物纳米颗粒改性变压器油因稳定性欠佳,频繁出现绝缘性能下降的现象,表面羟基化对纳米改性变压器油绝缘性能的影响机制仍存在争议。通过溶胶-凝胶法和两步法制备三氧化钨(WO_(3))纳米改性变压器油。借助X射线光电子能谱(XPS)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等表征分析,证实油中水分子与WO_(3)纳米颗粒表面存在羟基化作用,结合差分电荷密度与Bader电荷计算结果验证了该过程可调控其表面局域电子态结构,优化纳米改性变压器油的绝缘性能(击穿电压可达68.50 kV)。此外,WO_(3)纳米颗粒表面“捕获”电子以及双电层的形成进一步阐释延长弛豫时间对纳米改性变压器油电气性能的优化机理。开展热导率测试并辅以红外热成像分析,揭示了油液中固相纳米颗粒间声子热传导现象,阐明了掺杂WO_(3)纳米颗粒提升体系导热性能的作用机制。本项工作从分子尺度上证实了变压器油体系中羟基化作用对纳米颗粒表面电子排布和重构行为的影响,可为研究纳米改性变压器油的微观机理提供参考。 展开更多
关键词 改性变压器油 电子态 表面羟基化 红外热成像
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硼掺杂氮基石墨烯检测变压器油中溶解气体CO和CO_(2)的密度泛函理论研究
2
作者 蔡天姿 张海丰 +4 位作者 林海丹 张子龙 周鹏宇 王柏林 李小年 《化工学报》 北大核心 2025年第4期1841-1851,共11页
一氧化碳(CO)和二氧化碳(CO_(2))是检测变压器故障的重要特征气体,其组分可以有效反映变压器的运行状态。为实现特征气体的快速精准检测,提出了一种利用新型材料硼(B)掺杂氮(N)基石墨烯检测变压器油中溶解特征气体CO和CO_(2)的方法。结... 一氧化碳(CO)和二氧化碳(CO_(2))是检测变压器故障的重要特征气体,其组分可以有效反映变压器的运行状态。为实现特征气体的快速精准检测,提出了一种利用新型材料硼(B)掺杂氮(N)基石墨烯检测变压器油中溶解特征气体CO和CO_(2)的方法。结合密度泛函理论(DFT)探究了CO、CO_(2)气体在B掺杂石墨氮(graphitic-N)、吡啶氮(pyridinic-N)和吡咯氮(pyrrolic-N)石墨烯基底上的吸附和活化行为。从理论上探讨B掺杂氮基石墨烯(BN-X/G)在特征气体吸附后的几何结构、电荷密度、电子态密度以及能带结构的变化。结果显示,CO、CO_(2)在B掺杂graphitic-N基石墨烯上的吸附能分别为-0.18和-0.20 eV,与其他掺杂基底具有显著的性能差异,表现出更强的吸附性能。电子局域函数(ELF)构型及Bader电荷结果显示,CO和CO_(2)分别向BN-G/G基底输出0.013 e和0.009 e的电荷转移,加强了特征气体与基底之间的相互作用。态密度(DOS)结果表明,B掺杂提高了N-G/G的p带中心,B与graphitic-N原子之间有明显的轨道杂化现象并形成共价键,促进吸附性能的增强。本研究可为变压器油中溶解性特征气体在杂原子掺杂石墨烯材料的吸附机理及气体传感器的理性设计提供参考。 展开更多
关键词 变压器油 石墨烯 掺杂 吸附 CO CO_(2)
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Fe、Co基费托合成催化剂助剂研究进展 被引量：25
3
作者 杨霞珍 刘化章 +2 位作者 唐浩东 蔡丽萍 吴再国 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第8期867-870,共4页
介绍了费托合成催化剂研究现状和助剂的作用,评述了Fe、Co基费托合成催化剂助剂:碱金属、Cu、贵金属、稀土氧化物、费托反应金属及其他金属等。分析了Fe、Co基催化剂费托合成催化剂助剂的效应和Fe、Co基催化剂的优缺点,对今后催化剂的... 介绍了费托合成催化剂研究现状和助剂的作用,评述了Fe、Co基费托合成催化剂助剂:碱金属、Cu、贵金属、稀土氧化物、费托反应金属及其他金属等。分析了Fe、Co基催化剂费托合成催化剂助剂的效应和Fe、Co基催化剂的优缺点,对今后催化剂的研究提出了一点建议。 展开更多
关键词 FE CO 费托合成 助剂
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钌基氨合成催化剂的TPD/R研究 被引量：16
4
作者 韩文锋 霍超 刘化章 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第5期565-569,共5页
运用程序升温脱附/还原(TPD/R)技术,研究了不同材质制备的活性炭表面性质,并与其负载的钌基氨合成催化剂活性进行关联。同时,采用H2-TPD和N2-TPD手段考察了一系列钌基催化剂; 研究了助剂对H2、N2吸附的影响。研究结果表明:活性炭表面性... 运用程序升温脱附/还原(TPD/R)技术,研究了不同材质制备的活性炭表面性质,并与其负载的钌基氨合成催化剂活性进行关联。同时,采用H2-TPD和N2-TPD手段考察了一系列钌基催化剂; 研究了助剂对H2、N2吸附的影响。研究结果表明:活性炭表面性质随材质的不同有较大的差异,导致其负载钌基催化剂活性的不同。而助剂的加入也极大地影响了H2和N2的脱附性能, 特别是助剂K使催化剂的低温H2吸附量显著提高,脱附温度从288℃降低到166℃,使N2的脱附量也明显增加,且脱附温度从420℃降到385℃。 展开更多
关键词 活性炭 表面性质 钌 氨合成催化剂 程序升温脱附/还原
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高比表面积氟化镁的合成及其在催化中的应用研究进展 被引量：9
5
作者 牛怀成 李利春 +3 位作者 李瑛 韩文峰 唐浩东 刘化章 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第7期1484-1492,共9页
综述了氟化镁的合成、表征及在催化中的应用,指出了氟化镁在催化应用中的优缺点。氟化镁具有耐腐蚀性、高稳定性、表面性质可调等优点。目前主要应用的催化体系有:氟氯交换反应、氯氟烃的歧化反应、氯氟烃的加氢脱氯反应、加氢反应、加... 综述了氟化镁的合成、表征及在催化中的应用,指出了氟化镁在催化应用中的优缺点。氟化镁具有耐腐蚀性、高稳定性、表面性质可调等优点。目前主要应用的催化体系有:氟氯交换反应、氯氟烃的歧化反应、氯氟烃的加氢脱氯反应、加氢反应、加氢脱硫反应、氮氧化物的脱除等,在具有腐蚀性气体及反应介质的催化反应体系中具有独特的优势。缺点是氟化镁比表面积较小和表面酸性较弱,限制了其在催化研究中的应用。总结了高比表面积氟化镁及负载固体酸催化剂的制备方法及其在各类反应中的应用现状,重点阐述了高比表面积氟化镁的孔结构及其表面酸性的调控方法,最后指出了氟化镁催化剂在ODS替代物的合成领域及其它方面的发展前景。 展开更多
关键词 氟化镁 固体酸催化剂 高比表面积 氟氯交换反应
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助剂对钌基氨合成催化剂活性的作用研究 被引量：3
6
作者 祝一锋 李小年 +2 位作者 刘连庆 季德春 刘化章 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第2期162-165,共4页
利用等体积浸渍法制备了活性炭负载钌基氨合成催化剂,考察了助剂Ba、K、Sm对催化活性的影响,探讨了其改善活性的调变规律。用TPD技术研究了氮在系列催化剂上的脱附行为。研究结果表明,助剂Ba、K、Sm的加入显著地提高了催化剂的活性,多... 利用等体积浸渍法制备了活性炭负载钌基氨合成催化剂,考察了助剂Ba、K、Sm对催化活性的影响,探讨了其改善活性的调变规律。用TPD技术研究了氮在系列催化剂上的脱附行为。研究结果表明,助剂Ba、K、Sm的加入显著地提高了催化剂的活性,多助剂催化剂的活性明显优于单助剂催化剂。稀土金属氧化物Sm2O3除具有助催作用外,还有助于催化剂的热稳定性及钌的分散。在钌基氨合成催化反应中,N2 分子的活化离解是速控步骤。氮的脱附活化能愈低,催化活性愈高,其脱附活化能次序为Ru>Ru-Sm>Ru-K>Ru-Ba>Ru-Sm-K>Ru-Sm-Ba>Ru-Ba-K>Ru-Sm-Ba-K。 展开更多
关键词 钌基催化剂 氨合成 活性 脱附行为
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生物质催化裂解选择性制备化学品的研究进展 被引量：4
7
作者 黄鹏 张文超 +2 位作者 姚靖靖 赵梦婷 霍超 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第6期53-57,59,共6页
综述了近年来选择性催化裂解生物质的研究进展。系统地介绍了生物质的热裂解技术,分析了不同阶段的生物质裂解的反应机理,归纳了几种常见的生物质预处理方法,概括了不同催化剂在生物质催化裂解制备左旋葡萄糖酮(LGO)、糠醛、芳香烃类化... 综述了近年来选择性催化裂解生物质的研究进展。系统地介绍了生物质的热裂解技术,分析了不同阶段的生物质裂解的反应机理,归纳了几种常见的生物质预处理方法,概括了不同催化剂在生物质催化裂解制备左旋葡萄糖酮(LGO)、糠醛、芳香烃类化合物中的应用,最后指出了生物质催化裂解研究中存在的问题,并对以后的研究工作进行了展望。 展开更多
关键词 生物质 选择性催化裂解 反应机理 预处理技术 催化剂
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Sn改性Raney Ni催化分解N,N-二甲基甲酰胺的研究 被引量：6
8
作者 孔令鸟 马磊 +3 位作者 卢春山 张群峰 许孝良 李小年 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第2期214-220,共7页
为了研究Sn含量和还原温度对Sn-RaneyNi催化剂的物理化学结构和催化分解N,N-二甲基甲酰胺(DMF)活性的影响,利用沉淀法制备了一系列不同Sn含量的Sn-RaneyNi催化剂,采用N2物理吸附、X射线衍射(XRD)和氢气程序升温还原(H2-TPR)等方法对不... 为了研究Sn含量和还原温度对Sn-RaneyNi催化剂的物理化学结构和催化分解N,N-二甲基甲酰胺(DMF)活性的影响,利用沉淀法制备了一系列不同Sn含量的Sn-RaneyNi催化剂,采用N2物理吸附、X射线衍射(XRD)和氢气程序升温还原(H2-TPR)等方法对不同Sn含量和不同还原温度制得的Sn-RaneyNi催化剂的比表面积、物相组成和还原性能进行了表征。以N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为模型化合物,对Sn-RaneyNi催化剂的催化分解活性进行了评价。XRD表征结果表明,n(Sn)/n(Ni)为0.1的催化剂分别在723K和823K下还原生成Ni3Sn4和Ni3Sn合金晶相;n(Sn)/n(Ni)为0.15的催化剂在723K下还原形成Ni3Sn2合金晶相。H2-TPR结果表明,Ni-Sn合金的形成削弱了Sn和Ni与氧的结合能,使得Sn和Ni的还原峰向低温移动。催化分解DMF实验结果表明,当n(Sn)/n(Ni)为0.1、还原温度为723K时,Sn修饰RaneyNi催化剂能够将高浓度DMF(5%(wt))完全分解(分解率达100%),氢气的选择性达到86.8%。 展开更多
关键词 Sn改性RaneyNi催化剂 催化分解 DMF 制氢
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掺杂碳材料的制备及其负载贵金属在催化加氢反应中的应用研究进展 被引量：5
9
作者 李康 周媛 +2 位作者 张群峰 岑亚青 李小年 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第3期516-523,共8页
贵金属加氢催化剂广泛应用于精细化学品、药物和功能材料的合成中,以改进催化剂制备方法来提高其活性、选择性或稳定性一直是该领域研究热点。而采用掺杂碳材料作为催化剂载体是改善贵金属催化剂加氢性能的一种有效途径。文章系统总结... 贵金属加氢催化剂广泛应用于精细化学品、药物和功能材料的合成中,以改进催化剂制备方法来提高其活性、选择性或稳定性一直是该领域研究热点。而采用掺杂碳材料作为催化剂载体是改善贵金属催化剂加氢性能的一种有效途径。文章系统总结了掺氮、掺硫及其它掺杂碳材料的制备方法,介绍了不同制备方法对碳材料中杂原子含量、物化性质的影响;并概述了掺杂碳载体负载贵金属催化剂在硝基苯类化合物、共轭羰基、苯酚催化加氢以及在加氢脱卤等反应中的应用情况,掺杂催化剂均展现出了优异的催化性能。 展开更多
关键词 掺杂碳材料 贵金属 催化剂 催化加氢
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负载双组分过渡金属氮化物催化剂的研究 被引量：3
10
作者 刘武灿 卢春山 +2 位作者 马磊 项益智 李小年 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期1390-1392,共3页
采用等体积浸渍法结合程序升温氮化的方法,制备出一系列负载双金属Co、Mo氮化物催化剂.系统考察了浸溃顺序、助剂效应等对催化氨分解性能的影响规律,并对催化氨分解动力学进行了初步分析,同时利用XRD、TPD/H2-MS技术对催化剂进行了表征... 采用等体积浸渍法结合程序升温氮化的方法,制备出一系列负载双金属Co、Mo氮化物催化剂.系统考察了浸溃顺序、助剂效应等对催化氨分解性能的影响规律,并对催化氨分解动力学进行了初步分析,同时利用XRD、TPD/H2-MS技术对催化剂进行了表征.研究结果表明,金属组分的浸渍次序是影响催化剂性能的重要因素,助剂对催化活性没有明显促进作用;负载双金属氮化物催化氨分解动力学符合Arrhenius补偿效应; 展开更多
关键词 载体 助剂效应 氨分解 动力学
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熔铁催化剂超临界相费托合成的研究 被引量：3
11
作者 唐浩东 刘化章 +1 位作者 吕德义 杨霞珍 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第2期259-264,共6页
在固定床反应器上进行了熔铁催化剂在超临界介质存在条件下的费托合成,并与气相费托合成进行对比。结果表明,由于超临界介质具有类似气体的传质速率和类似液体的溶解能力和热容,减小了催化剂床层过热,减少了催化剂床层积炭,增加了合成... 在固定床反应器上进行了熔铁催化剂在超临界介质存在条件下的费托合成,并与气相费托合成进行对比。结果表明,由于超临界介质具有类似气体的传质速率和类似液体的溶解能力和热容,减小了催化剂床层过热,减少了催化剂床层积炭,增加了合成气在催化剂表面浓度,促进了产物的脱附,使CO转化率提高,α-烯烃选择性和C5+选择性增加,甲烷选择性减小。实验考察了温度、压力、合成气比例、合成气空速对超临界相费托合成反应的影响。发现当反应温度或压力低于介质的临界温度及压力时,反应性能迅速下降,说明介质仅在其临界点以上才表现出优良的超临界性能。其他反应条件对超临界相费托合成反应性能的影响类似气相费托合成。 展开更多
关键词 超临界流体 熔铁催化剂 费托合成 反应条件
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助催化剂对费-托合成熔铁催化剂影响的研究 被引量：3
12
作者 徐云 杨霞珍 +2 位作者 唐浩东 朱加清 刘化章 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第3期4-10,共7页
通过正交实验,在固定床反应器中研究了助剂对熔铁催化剂费托合成(FTS)反应性能的影响,并利用BET,SEM,XRD,TPH-MS等表征手段分析了助剂对催化剂的织构、还原行为、碳化行为及物相变化的影响。结果表明:Al2O3对费托反应用的熔铁催化剂的... 通过正交实验,在固定床反应器中研究了助剂对熔铁催化剂费托合成(FTS)反应性能的影响,并利用BET,SEM,XRD,TPH-MS等表征手段分析了助剂对催化剂的织构、还原行为、碳化行为及物相变化的影响。结果表明:Al2O3对费托反应用的熔铁催化剂的性能的影响最为显著,随着Al2O3含量的增加,FTS反应活性提高,C2+产率增加。正交实验最优组合为Al3/K3/B1/Ca2.5/Fe100催化剂,在n(H2)/n(CO)=1.6,温度523K,压力2.0MPa,空速3000h-1反应条件下,合成气转化率为74.5%,CH4选择性为5.9%,C2+的收率为145.0g/m3。同时,发现在FTS反应后催化剂表面上的主要碳物种是碳化铁γ1和γ2,且随着Al2O3的加入,α态原子碳(最活泼的碳化物形式)和碳化铁γ1、γ2的含量增加,而β、δ1和δ2含量减少,Al2O3能促进最活泼的α碳物种的形成。 展开更多
关键词 费托合成 熔铁催化剂 助催化剂 正交实验 碳物种
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Fe-M(M=V、Cr、Mn)熔铁催化剂的费-托合成反应性能研究 被引量：3
13
作者 杨霞珍 张红 +1 位作者 霍超 刘化章 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第6期1359-1364,共6页
采用高温熔融法制备了一系列Fe_3O_4-FeO基Fe-M(M=V,Cr,Mn)熔铁催化剂,考察了其在n(H_2)/n(CO)=1.5、反应温度320℃、反应压力2.0 MPa和空速11400 h^(-1)条件下的费托合成反应(FTS)催化性能,研究了V、Cr、Mn助剂对Fe_3O_4-FeO基熔铁催化... 采用高温熔融法制备了一系列Fe_3O_4-FeO基Fe-M(M=V,Cr,Mn)熔铁催化剂,考察了其在n(H_2)/n(CO)=1.5、反应温度320℃、反应压力2.0 MPa和空速11400 h^(-1)条件下的费托合成反应(FTS)催化性能,研究了V、Cr、Mn助剂对Fe_3O_4-FeO基熔铁催化剂FTS催化性能的影响。并结合X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、H_2/CO/CO_2程序升温脱附(TPD)等手段对反应前后催化剂的物化性能进行表征。结果表明,Mn、V、Cr助剂的添加都增加了催化剂表面的碱性,提高了低碳烯烃选择性(C_2~=～C_4~=)。其中,添加V和Cr助剂后的催化剂,CO的转化率都有所降低,C_(5+)高碳烃选择性也大幅度降低。虽然V助剂的添加其产物中低碳烯烃选择性提高最多,但是其CO转化率大幅度下降。而Mn助剂添加后,其CO转化率最高,副产物CH_4选择性最低,且目标产物低碳烯烃选择性升高。因此,Mn是Fe_3O_4-FeO基熔铁催化剂费-托合成反应有利的助催化剂。 展开更多
关键词 熔铁催化剂 V助剂 Cr助剂 Mn助剂 费托合成
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新型无氢胺化催化剂PdHx-Pd／C的水合肼还原法制备及形成机制研究 被引量：2
14
作者 郇昌永 马磊 +3 位作者 吕德义 郑遗凡 季来军 李小年 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第10期1072-1078,共7页
PdHx是Pd/C催化剂中重要的活性物种,在常温无氢的条件下不能稳定存在。在常压无氢条件下,以PdO作前驱体,用水合肼还原法可制备出PdHx含量较高,且能够稳定存在的PdHx-Pd/C催化剂。通过XRD、XPS和TEM等表征方法研究了PdHx和Pd颗粒的微观... PdHx是Pd/C催化剂中重要的活性物种,在常温无氢的条件下不能稳定存在。在常压无氢条件下,以PdO作前驱体,用水合肼还原法可制备出PdHx含量较高,且能够稳定存在的PdHx-Pd/C催化剂。通过XRD、XPS和TEM等表征方法研究了PdHx和Pd颗粒的微观结构、形貌及化学状态;提出了水合肼还原法生成PdHx的机理。实验结果表明:PdHx颗粒的平均粒径为3.9 nm,PdHx(111)晶面间距比Pd(111)稍大;PdHx生成于水合肼对PdO的还原过程,且其晶粒大小与前驱体PdO的粒度大小及结构不完整性密切相关。将该催化剂应用于无氢条件下胺化法合成2,6-二甲基苯胺的反应中,其催化性能明显优于普通的Pd/C催化剂。 展开更多
关键词 钯 活性炭 表征 PdHx
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助剂对钌基氨合成催化剂载体炭甲烷化的抑制研究 被引量：1
15
作者 祝一锋 刘化章 +1 位作者 韩文锋 李晓飞 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期1085-1086,共2页
研究了助剂对钌基氨合成催化剂载体炭甲烷化的抑制作用.结果表明,Sm、La、Sr、Ba助剂对炭的甲烷化均有效果,其中助剂Sm更好.助剂的浸渍次序对抑制效果也有影响,Sm助剂先浸渍最为合适,同时Sm的加入量在Sm/Ru摩尔比为0.5时钌基氨合成催化... 研究了助剂对钌基氨合成催化剂载体炭甲烷化的抑制作用.结果表明,Sm、La、Sr、Ba助剂对炭的甲烷化均有效果,其中助剂Sm更好.助剂的浸渍次序对抑制效果也有影响,Sm助剂先浸渍最为合适,同时Sm的加入量在Sm/Ru摩尔比为0.5时钌基氨合成催化剂的活性最高. 展开更多
关键词 钌 甲烷化 活性炭 氨合成催化剂 助剂
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FeO基氨合成催化剂的结构与机械性能研究 被引量：1
16
作者 胡樟能 黄文宏 林杰 《应用化工》 CAS CSCD 2005年第4期221-223,共3页
通过对氧化态FeO基氨合成催化剂的相组成、晶相结构及铁比值与机械强度的关系的考察研究。结果表明:FeO基催化剂结构紧密,各种粒度的工业催化剂机械磨耗率都较低;机械强度随FeO相的增多而提高,纯FeO相的磨耗率最低;Fe2+∶Fe3+比值在3.47... 通过对氧化态FeO基氨合成催化剂的相组成、晶相结构及铁比值与机械强度的关系的考察研究。结果表明:FeO基催化剂结构紧密,各种粒度的工业催化剂机械磨耗率都较低;机械强度随FeO相的增多而提高,纯FeO相的磨耗率最低;Fe2+∶Fe3+比值在3.47～8.43,机械强度均高于Fe3O4基催化剂,且随Fe2+∶Fe3+比值的上升而增高。为工业生产中保持催化剂的颗粒完整,降低阻力,实现稳产、高产提供了催化剂机械结构性能依据。 展开更多
关键词 FeO基催化剂 结构 磨耗率 机械强度
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关注合成氨工业的节能减排——新型高效催化剂的应用 被引量：2
17
作者 刘化章 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第S2期406-406,共1页
化肥对粮食生产的贡献率占50%左右。中国能以占世界7%的耕地养活了占世界22%的人口,这一举世瞩目成就的取得,应该说一半归功于化肥的作用。化肥在确保我国粮食安全和能源安全中起着重要的作用。合成氨是高能耗工业,具有巨大的节能潜力,... 化肥对粮食生产的贡献率占50%左右。中国能以占世界7%的耕地养活了占世界22%的人口,这一举世瞩目成就的取得,应该说一半归功于化肥的作用。化肥在确保我国粮食安全和能源安全中起着重要的作用。合成氨是高能耗工业,具有巨大的节能潜力,应当引起我们的高度重视。合成氨为高能耗产品有两层含义,一为氨本身热值较高;二为氨的生产过程中能量损耗大。我国合成氨单位能耗平均为1764千克标煤/吨,与国际先进水平相差600～700千克标煤/吨。造成我国合成氨工业能效低、能耗高的主要原因有:一是装置规模小,我国合成氨生产能力5000余万吨,现有中小企业近500家,若按一家产能20万吨计算,有250家企业就能达到这一产量。二是原料结构不合理,国外主要是以天然气为原料(占85%以上),而我国主要以煤为主(约占65%)。在煤、油、气三种原料中,天然气被认为是最经济的合成氨原料。三是我国合成氨装置单机效率低、工艺技术落后。国外多采用15MPa以下的低压工艺。吨氨能耗随合成压力降低和氨合成催化剂的进步跟着降低。中小化肥厂产量占全国总产量的70%以上,大多采用31.4MPa高压合成的传统工艺技术,致使能耗和生产成本高居不下。此外,我国生产企业管理相对落后,国内同类企业能耗差距可达40%～50%。合成氨是一个复杂的系统工程,节能减排需要综合治理,从原料、技术、设备,管理等诸多方面猛下功夫。就单元技术来说,工艺技术进步是节能减排最重要的措施,其贡献率可占据节能减排总量的半壁江山。而工艺技术和条件是依催化剂的性能来决定的,而催化剂的性能又要有合适的、先进的工艺相配套。氨合成催化剂是工艺技术进步和节能减排的核心和关键。我国浙江工业大学经过20多年研究开发成功的A301(ZA-5)型催化剂是一种国内外领先的新型氨合成催化剂,主要技术指标已显著超过国外最好的催化剂。但我国虽然拥有世界上最好的催化剂,却被用在了世界上最落后的工艺上。迄今仍没有与其低压高活性相匹配的低压合成工艺。以催化剂为核心技术,对大型和中小型合成氨装置进行节能改造,投资省,收效快,效果好。作者认为大型合成氨装置是根据"全能概念"设计的全能系统,能效可达60%～70%。但氨净值普遍较低,实现节能减排的关键在于采用ZA-5等高活性催化剂以提高氨净值。中小型合成氨厂通常采用30MPa合成工艺,技术落后,合成气压缩功耗高。针对中小合成氨装置存在的根本问题,作者认为,除了原料结构调整外,采用低压合成工艺技术路线进行降压改造是中小合成氨装置节能减排的方向和重点。本文以ZA-5型高效催化剂为基础,考察了大型合成氨装置应用ZA-5催化剂的增产和节能效果;研究了原有中小型合成氨装置合成回路进行低压改造的必要性、可行性及其节能效果。结果表明,对我国中小型合成氨厂进行低压改造,把合成压力从30MPa降低到10～15MPa是可行的。对于一座年产合成氨10万吨的小型合成氨厂,基建投资至少可以节省15%以上,年可节约7652吨标煤,节能效果十分显著。如果全国有50%的中小合成氨装置进行低压改造,则年可节约134万吨标准煤。 展开更多
关键词 合成氨 节能减排 催化剂
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醇胺氧化偶联合成亚胺固体催化剂研究进展
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作者 陈福山 李文豪 +5 位作者 邓志超 舒俊 刘洁 徐章燕 杨涛 程春明 《功能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第10期10055-10059,共5页
亚胺是一种通用的药物、生物活性分子合成及精细化工中间体,发展其绿色合成工艺极具挑战性和重大意义。本文较为系统的综述了醇胺需氧氧化偶联合成亚胺的固体催化剂研究现状,指出了催化剂是需氧氧化合成亚胺的关键因素,分别对贵金属、... 亚胺是一种通用的药物、生物活性分子合成及精细化工中间体,发展其绿色合成工艺极具挑战性和重大意义。本文较为系统的综述了醇胺需氧氧化偶联合成亚胺的固体催化剂研究现状,指出了催化剂是需氧氧化合成亚胺的关键因素,分别对贵金属、非贵金属催化体系进行了详细的介绍。重点阐述了各种固体催化剂的催化性能等,还对主要催化体系的催化机理做了分析。通过分析发现,尽管目前醇胺需氧氧化合成亚胺的催化剂研究已经有了较大的发展,但在一定程度上依然存在着反应条件苛刻、贵金属的使用、催化活性不高、亚胺的选择性低、碱性助剂的添加,需氧氧化过程不易放大的缺点。未来研究工作的重点应是探索更经济、高效的需氧氧化合成亚胺催化剂的制备方法,深入认识其催化作用机理。 展开更多
关键词 亚胺 需氧氧化 醇胺氧化偶联 固体催化剂
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A301型Fe_(1-x) O基氨合成催化剂的研究与开发
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作者 刘化章 《化工进展》 EI CAS CSCD 1999年第2期18-20,共3页
报道了最近10年来熔铁氨合成催化剂研究的新进展、理论成果及A301型Fe_(1-x)O基低温低压氨合成催化剂的研究、开发和应用情况。
关键词 氨合成 催化剂 A301型 氧化铁
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提高费-托合成熔铁催化剂低碳烯烃选择性的研究 被引量：5
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作者 陆丽姣 杨霞珍 +1 位作者 唐浩东 刘化章 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第5期28-32,共5页
研究了固定床反应器中合成气制低碳烯烃熔铁催化剂的反应性能，考察了不同母体相组成和助催化剂对熔铁催化剂活性、低碳烯烃选择性的影响，通过TG-DTG、CO2-TPD等表征手段分析了母体相组成对熔铁催化剂的还原行为、表面酸碱性的影响。... 研究了固定床反应器中合成气制低碳烯烃熔铁催化剂的反应性能，考察了不同母体相组成和助催化剂对熔铁催化剂活性、低碳烯烃选择性的影响，通过TG-DTG、CO2-TPD等表征手段分析了母体相组成对熔铁催化剂的还原行为、表面酸碱性的影响。结果表明，当催化剂母体中n（Fe^2＋）／n（Fe^3＋）为1左右时，熔铁催化剂的表面碱性最强，有利于提高低碳烯烃选择性；考察助催化剂发现，稀土氧化物M2O3的加入能显著提高低碳烯烃选择性，在n（Hn）：n（CO）=1．6、2．0MPa、310℃、GHSV=11400h^-1的条件下，CO的转化率达73．8％，低碳烃烯烷摩尔比n（C2^=-C4^n）/n（C2°-C4°）达5．12，即在气态烃中低碳烯烃选择性达83．7％。正交实验分析结果表明，在所考察的5种助催化剂中，V2O5和MoO3的加入会降低低碳烯烃选择性；其它助催化剂没有显著影响。 展开更多
关键词 费-托合成 熔铁催化剂 母体相 助催化剂 低碳烯烃 选择性
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