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核壳结构NH_(2)-UiO-66@TiO_(2)的制备及其可见光下的甲苯降解性能研究
被引量：
9
1
作者
周易
欧阳威龙
+2 位作者
王岳军
王海强
吴忠标
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2021年第8期101-108,共8页
金属有机骨架(MOFs)在可见光光催化方面具有重要的应用价值,但其通常受制于稳定性不佳和光生电荷复合率高的缺点。与无机半导体复合是提高MOFs活性的有效途径之一。本文以水热法制备NH_(2)-UiO-66,在其表面包裹非晶态的TiO_(2)层,制备...
金属有机骨架(MOFs)在可见光光催化方面具有重要的应用价值,但其通常受制于稳定性不佳和光生电荷复合率高的缺点。与无机半导体复合是提高MOFs活性的有效途径之一。本文以水热法制备NH_(2)-UiO-66,在其表面包裹非晶态的TiO_(2)层,制备出一种核壳结构的MOF@TiO_(2)催化剂(NH_(2)-UiO-66@TiO_(2)),并考察了其在可见光下对甲苯的降解性能。实验结果表明其性能优于NH_(2)-UiO-66及直接固混法制备的样品。在可见光照射下,其3 h内的甲苯降解效率可达76.7%,是NH_(2)-UiO-66的1.48倍。四次重复使用实验证明其光催化性能稳定,仅有轻微失活,且经乙醇洗涤后可恢复活性。采用X射线衍射(XRD)等表征手段考察了其物理化学特性,并根据表征结果和光催化活性数据探究了NH_(2)-UiO-66@TiO_(2)光催化性能的提升机理。结果表明,NH_(2)-UiO-66@TiO_(2)一方面得益于NH_(2)-UiO-66的可见光激发特性和超大的比表面积(914.9 m^(2)·g^(−1)),可以拓宽光吸收范围,有效吸附和活化污染物;另一方面在于包覆的TiO_(2)与NH_(2)-UiO-66形成了异质结,可以有效拓宽光吸收范围,提高光生电子空穴对的利用率。电子和空穴对一经形成即可通过界面转移。空穴会在NH_(2)-UiO-66的HOMO与H_(2)O结合形成羟基自由基(·OH)。同时,电子在TiO_(2)的导电与氧分子结合生成超氧自由基(·O_(2)^(−))。两种自由基数量的增加致使甲苯有效氧化。本研究可为核壳结构的MOF@光催化剂设计和室内空气的光催化净化提供参考。
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关键词
核壳结构
可见光
光催化剂
NH_(2)-UiO-66
TiO_(2)
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职称材料
La掺杂BiOI微球可见光下光催化氧化NO性能研究
被引量：
2
2
作者
李钱
胡静
+2 位作者
周易
王海强
吴忠标
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2021年第8期91-100,共10页
光催化氧化技术被广泛认为是一种经济有效的治理低浓度NO的技术。三维BiOI微球是一种典型的可见光光催化剂,其光催化氧化NO的性能常受限于快速的光生载流子复合以及较差的导电性。然而,由于BiOI微球的尺寸较大,其与其它半导体或者助催...
光催化氧化技术被广泛认为是一种经济有效的治理低浓度NO的技术。三维BiOI微球是一种典型的可见光光催化剂,其光催化氧化NO的性能常受限于快速的光生载流子复合以及较差的导电性。然而,由于BiOI微球的尺寸较大,其与其它半导体或者助催化剂的复合通常不匹配,缺乏足够的接触界面。本文通过简易的一步水热法,首次采用稀土金属La掺杂策略改性BiOI微球,并系统研究了其可见光光催化氧化NO的性能。实验优化调整了La的前驱体以及掺杂量。研究结果发现,同LaCl3和La(AC)_(3)相比,La(NO3)_(3)的效果最佳。0.3%La/BiOI光催化氧化NO的转化率最优(74%),远高于单纯的BiOI微球(44%),且其在连续5次循环实验中也表现出优异的稳定性。理化性质分析发现,La掺杂可促进BiOI结晶,但对其形貌和结构几乎不产生影响。La^(3+)可能会通过取代Bi^(3+)进入BiOI的晶格中,或形成La_(2)O_(3)纳米簇均匀的分散在BIOI微球的介孔中。机理分析进一步发现,La掺杂不仅减小了BiOI的带隙,促进了对太阳光的吸收,而且可引入更多的氧空位,有利于水分子解离,生成更丰富的·OH。这些因素共同提升了BiOI光催化氧化NO的性能。此外,La/BiOI主要将NO氧化成NO_(2),且形成的NO_(2)倾向于从催化剂表面脱附,这不仅保全了催化剂表面的活性位点,NO光催化氧化反应得以持续进行,而且可避免催化剂频繁洗涤再生,因此La/BiOI具有优异的稳定性,且使用寿命长。此外,生成的NO_(2)可轻易彻底地被尾部碱性液体吸收,有效避免了二次污染。本研究表明掺杂是一种有效改善三维BiOI微球光催化性能的改性方法,期待其可为各种应用于光催化反应的三维半导体材料的改性和合理设计提供新颖的思路。
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关键词
LA
BiOI微球
NO转化
光催化氧化
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职称材料
35 t/h燃煤锅炉烟气喷淋降温的数值模拟
被引量：
2
3
作者
庄卓楷
严竞天
+2 位作者
孙承朗
王海强
王岳军
《环境科学与技术》
CAS
CSCD
北大核心
2019年第S02期152-157,共6页
喷淋降温是控制燃煤锅炉烟气温度的有效工艺,该研究针对某热电厂的35 t/h燃煤锅炉进行了喷淋降温的建模和模拟计算。首先针对2种自主产权的喷枪、喷枪的分布方式和喷枪的分布位置进行比较研究,研究发现单孔喷枪在Z=3 m处进行分散式分布...
喷淋降温是控制燃煤锅炉烟气温度的有效工艺,该研究针对某热电厂的35 t/h燃煤锅炉进行了喷淋降温的建模和模拟计算。首先针对2种自主产权的喷枪、喷枪的分布方式和喷枪的分布位置进行比较研究,研究发现单孔喷枪在Z=3 m处进行分散式分布最为合理。在确定喷淋降温基本参数的基础上,考察了喷淋液滴直径、喷枪用水温度、喷枪水流量对喷淋降温的影响。研究发现喷枪用水温度对喷淋降温影响不大,但喷淋液滴直径和喷枪水流量对喷淋降温则有较大影响。当液滴直径从0.08 mm增加到0.42 mm,进出口烟气的温差从35.55℃下降到20.44℃。当喷枪流量从0.02 kg/s增加到0.07 kg/s,进出口烟气的温差从12.55℃上升到37.82℃。
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关键词
CFD
喷淋降温
烟枪类型
分布方式
运行条件
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职称材料
题名
核壳结构NH_(2)-UiO-66@TiO_(2)的制备及其可见光下的甲苯降解性能研究
被引量：
9
1
作者
周易
欧阳威龙
王岳军
王海强
吴忠标
机构
浙江大学环境技术研究所
浙江
天蓝环保
技术
股份有限公司
出处
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2021年第8期101-108,共8页
基金
国家自然基金面上项目(51878598,51978603)资助。
文摘
金属有机骨架(MOFs)在可见光光催化方面具有重要的应用价值,但其通常受制于稳定性不佳和光生电荷复合率高的缺点。与无机半导体复合是提高MOFs活性的有效途径之一。本文以水热法制备NH_(2)-UiO-66,在其表面包裹非晶态的TiO_(2)层,制备出一种核壳结构的MOF@TiO_(2)催化剂(NH_(2)-UiO-66@TiO_(2)),并考察了其在可见光下对甲苯的降解性能。实验结果表明其性能优于NH_(2)-UiO-66及直接固混法制备的样品。在可见光照射下,其3 h内的甲苯降解效率可达76.7%,是NH_(2)-UiO-66的1.48倍。四次重复使用实验证明其光催化性能稳定,仅有轻微失活,且经乙醇洗涤后可恢复活性。采用X射线衍射(XRD)等表征手段考察了其物理化学特性,并根据表征结果和光催化活性数据探究了NH_(2)-UiO-66@TiO_(2)光催化性能的提升机理。结果表明,NH_(2)-UiO-66@TiO_(2)一方面得益于NH_(2)-UiO-66的可见光激发特性和超大的比表面积(914.9 m^(2)·g^(−1)),可以拓宽光吸收范围,有效吸附和活化污染物;另一方面在于包覆的TiO_(2)与NH_(2)-UiO-66形成了异质结,可以有效拓宽光吸收范围,提高光生电子空穴对的利用率。电子和空穴对一经形成即可通过界面转移。空穴会在NH_(2)-UiO-66的HOMO与H_(2)O结合形成羟基自由基(·OH)。同时,电子在TiO_(2)的导电与氧分子结合生成超氧自由基(·O_(2)^(−))。两种自由基数量的增加致使甲苯有效氧化。本研究可为核壳结构的MOF@光催化剂设计和室内空气的光催化净化提供参考。
关键词
核壳结构
可见光
光催化剂
NH_(2)-UiO-66
TiO_(2)
Keywords
Core-shell structure
Visible light responsed
Photocatalyst
NH_(2)-UiO-66
TiO_(2)
分类号
O643 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
La掺杂BiOI微球可见光下光催化氧化NO性能研究
被引量：
2
2
作者
李钱
胡静
周易
王海强
吴忠标
机构
浙江大学环境技术研究所
出处
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2021年第8期91-100,共10页
基金
国家自然科学基金(51878598,51978603)
浙江省重大科技专项重点社会发展项目(2014C03025)
浙江省151人才计划,浙江省重点科技创新团队(2013TD07)资助项目。
文摘
光催化氧化技术被广泛认为是一种经济有效的治理低浓度NO的技术。三维BiOI微球是一种典型的可见光光催化剂,其光催化氧化NO的性能常受限于快速的光生载流子复合以及较差的导电性。然而,由于BiOI微球的尺寸较大,其与其它半导体或者助催化剂的复合通常不匹配,缺乏足够的接触界面。本文通过简易的一步水热法,首次采用稀土金属La掺杂策略改性BiOI微球,并系统研究了其可见光光催化氧化NO的性能。实验优化调整了La的前驱体以及掺杂量。研究结果发现,同LaCl3和La(AC)_(3)相比,La(NO3)_(3)的效果最佳。0.3%La/BiOI光催化氧化NO的转化率最优(74%),远高于单纯的BiOI微球(44%),且其在连续5次循环实验中也表现出优异的稳定性。理化性质分析发现,La掺杂可促进BiOI结晶,但对其形貌和结构几乎不产生影响。La^(3+)可能会通过取代Bi^(3+)进入BiOI的晶格中,或形成La_(2)O_(3)纳米簇均匀的分散在BIOI微球的介孔中。机理分析进一步发现,La掺杂不仅减小了BiOI的带隙,促进了对太阳光的吸收,而且可引入更多的氧空位,有利于水分子解离,生成更丰富的·OH。这些因素共同提升了BiOI光催化氧化NO的性能。此外,La/BiOI主要将NO氧化成NO_(2),且形成的NO_(2)倾向于从催化剂表面脱附,这不仅保全了催化剂表面的活性位点,NO光催化氧化反应得以持续进行,而且可避免催化剂频繁洗涤再生,因此La/BiOI具有优异的稳定性,且使用寿命长。此外,生成的NO_(2)可轻易彻底地被尾部碱性液体吸收,有效避免了二次污染。本研究表明掺杂是一种有效改善三维BiOI微球光催化性能的改性方法,期待其可为各种应用于光催化反应的三维半导体材料的改性和合理设计提供新颖的思路。
关键词
LA
BiOI微球
NO转化
光催化氧化
Keywords
La
BiOI microspheres
NO conversion
Photocatalytic oxidation
分类号
O643 [理学—物理化学]
在线阅读
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职称材料
题名
35 t/h燃煤锅炉烟气喷淋降温的数值模拟
被引量：
2
3
作者
庄卓楷
严竞天
孙承朗
王海强
王岳军
机构
浙江大学环境技术研究所
浙江
省工业锅炉炉窑烟气污染控制工程
技术
研究
中心
浙江大学
控制工程与科学学院
出处
《环境科学与技术》
CAS
CSCD
北大核心
2019年第S02期152-157,共6页
基金
浙江省重点科技创新团队计划(2013TD07).
文摘
喷淋降温是控制燃煤锅炉烟气温度的有效工艺,该研究针对某热电厂的35 t/h燃煤锅炉进行了喷淋降温的建模和模拟计算。首先针对2种自主产权的喷枪、喷枪的分布方式和喷枪的分布位置进行比较研究,研究发现单孔喷枪在Z=3 m处进行分散式分布最为合理。在确定喷淋降温基本参数的基础上,考察了喷淋液滴直径、喷枪用水温度、喷枪水流量对喷淋降温的影响。研究发现喷枪用水温度对喷淋降温影响不大,但喷淋液滴直径和喷枪水流量对喷淋降温则有较大影响。当液滴直径从0.08 mm增加到0.42 mm,进出口烟气的温差从35.55℃下降到20.44℃。当喷枪流量从0.02 kg/s增加到0.07 kg/s,进出口烟气的温差从12.55℃上升到37.82℃。
关键词
CFD
喷淋降温
烟枪类型
分布方式
运行条件
Keywords
CFD
spraying cooling
spraying lance types
distribution mode
operation conditions
分类号
X773 [环境科学与工程—环境工程]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
核壳结构NH_(2)-UiO-66@TiO_(2)的制备及其可见光下的甲苯降解性能研究
周易
欧阳威龙
王岳军
王海强
吴忠标
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2021
9
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职称材料
2
La掺杂BiOI微球可见光下光催化氧化NO性能研究
李钱
胡静
周易
王海强
吴忠标
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2021
2
在线阅读
下载PDF
职称材料
3
35 t/h燃煤锅炉烟气喷淋降温的数值模拟
庄卓楷
严竞天
孙承朗
王海强
王岳军
《环境科学与技术》
CAS
CSCD
北大核心
2019
2
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职称材料
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