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TMPDO及4-NOH-TMPD吸附对H_2O_2/HTS催化体系自由基生成的影响及应用
1
作者
陈洁
赵迎宪
+5 位作者
张永明
张胜建
严山
赵红
李显明
应丽艳
《高等学校化学学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2018年第3期497-505,共9页
采用电子顺磁共振(EPR)技术考察了中空钛硅分子筛(HTS)吸附2,2,6,6-四甲基哌啶-4-酮(TMPDO)及2,2,6,6-四甲基哌啶-4-酮肟(4-NOH-TMPD)后,在H_2O_2存在下催化剂表面和液相中自由基生成的变化.结果表明,在HTS被4-NOH-TMPD吸附改性后,原HTS...
采用电子顺磁共振(EPR)技术考察了中空钛硅分子筛(HTS)吸附2,2,6,6-四甲基哌啶-4-酮(TMPDO)及2,2,6,6-四甲基哌啶-4-酮肟(4-NOH-TMPD)后,在H_2O_2存在下催化剂表面和液相中自由基生成的变化.结果表明,在HTS被4-NOH-TMPD吸附改性后,原HTS/H_2O_2体系溶液中存在的·OH信号强度明显下降,而O-2·自由基信号强度增加28倍,且催化剂表面TiOO-·信号强度增加了1倍多.通过Simfonia软件模拟分析发现,HTS/H_2O_2/4-NOH-TMPD体系中主要生成了结构为TiOO-·(η2)…4-NOH-TMPD的自由基.4-NOHTMPD在HTS/H_2O_2中由双位吸附产生的对TiOOH的稳定作用是导致上述变化的根本原因.进一步研究发现,HTS/H_2O_2体系中加入4-NOH-TMPD后,催化剂表面的自由基信号基本消失,而液相中丙酮肟与Ti—OO^-·或O_2^-·自由基作用生成了2种新自由基,使HTS/H_2O_2/4-NOH-TMPD体系具有催化丙酮肟氨氧化偶联生成2,3-二甲基-2,3-二硝基丁烷(DMNB)的活性.
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关键词
电子顺磁共振
中空钛硅分子筛
2
2
6
6-四甲基哌啶-4-酮肟
丙酮肟
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职称材料
题名
TMPDO及4-NOH-TMPD吸附对H_2O_2/HTS催化体系自由基生成的影响及应用
1
作者
陈洁
赵迎宪
张永明
张胜建
严山
赵红
李显明
应丽艳
机构
浙江
大学宁波理工学院
浙江
大学化学与生物
工程
学院
浙江中高压催化加氢工程研究中心
出处
《高等学校化学学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2018年第3期497-505,共9页
基金
浙江省自然科学基金(批准号:LY13B030003)资助~~
文摘
采用电子顺磁共振(EPR)技术考察了中空钛硅分子筛(HTS)吸附2,2,6,6-四甲基哌啶-4-酮(TMPDO)及2,2,6,6-四甲基哌啶-4-酮肟(4-NOH-TMPD)后,在H_2O_2存在下催化剂表面和液相中自由基生成的变化.结果表明,在HTS被4-NOH-TMPD吸附改性后,原HTS/H_2O_2体系溶液中存在的·OH信号强度明显下降,而O-2·自由基信号强度增加28倍,且催化剂表面TiOO-·信号强度增加了1倍多.通过Simfonia软件模拟分析发现,HTS/H_2O_2/4-NOH-TMPD体系中主要生成了结构为TiOO-·(η2)…4-NOH-TMPD的自由基.4-NOHTMPD在HTS/H_2O_2中由双位吸附产生的对TiOOH的稳定作用是导致上述变化的根本原因.进一步研究发现,HTS/H_2O_2体系中加入4-NOH-TMPD后,催化剂表面的自由基信号基本消失,而液相中丙酮肟与Ti—OO^-·或O_2^-·自由基作用生成了2种新自由基,使HTS/H_2O_2/4-NOH-TMPD体系具有催化丙酮肟氨氧化偶联生成2,3-二甲基-2,3-二硝基丁烷(DMNB)的活性.
关键词
电子顺磁共振
中空钛硅分子筛
2
2
6
6-四甲基哌啶-4-酮肟
丙酮肟
Keywords
Electron paramagnetic resonance （EPR）
Hollow titanium silicalite （HTS）
2,2,6,6-Tetrame-thyl-piperdin-g-one oxime（4-NOH-TMPD）
Acetone oxime
分类号
O643.31 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
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1
TMPDO及4-NOH-TMPD吸附对H_2O_2/HTS催化体系自由基生成的影响及应用
陈洁
赵迎宪
张永明
张胜建
严山
赵红
李显明
应丽艳
《高等学校化学学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2018
0
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职称材料
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