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高效靶向示踪钙钛矿纳米系统光电增效抗肿瘤
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作者 李坚 张毓 +8 位作者 闫融融 孙开媛 刘晓晴 梁子尚 焦忆楠 卜晖 陈欣 赵晋津 施剑林 《物理化学学报》 北大核心 2025年第5期124-144,共21页
金属卤化物钙钛矿由于其多维度的晶体结构和优良的荧光成像/示踪及光电转换性质,使其成为一种非常具有前瞻性的光电增效治疗肿瘤材料。然而,传统卤化物钙钛矿纳米晶的水稳定性问题,限制了其应用于生物成像和光电增效肿瘤治疗的药物递送... 金属卤化物钙钛矿由于其多维度的晶体结构和优良的荧光成像/示踪及光电转换性质,使其成为一种非常具有前瞻性的光电增效治疗肿瘤材料。然而,传统卤化物钙钛矿纳米晶的水稳定性问题,限制了其应用于生物成像和光电增效肿瘤治疗的药物递送纳米系统研究。本文将甲氨蝶呤-壳聚糖-叶酸(MTX-CS-FA)成功与钙钛矿纳米晶体CsSn_(0.5)Pb_(0.5)Br_(3)(PeNCs)铆钉连接,制备出了可以在水中稳定228 d且发绿光的PeNCs@MTX-CS-FA纳米载药体系。在可见光照射下,新型PeNCs@MTX-CS-FA纳米载药体系增效抗肿瘤治疗原理:钙钛矿纳米晶体产生电子和活性氧(ROS);钙钛矿光生空穴耗竭过表达的谷胱甘肽(GSH);甲氨蝶呤(MTX)抑制二氢叶酸还原酶(DHFR)活性,导致肿瘤细胞的脂质过氧化,上述三点共同作用抑制肿瘤细胞的增殖、促进肿瘤细胞凋亡。在动物体内实验中,采用小鼠移植肿瘤模型,累积用药量达2.4mg PeNCs@MTX-CS-FA纳米载药系统时,肿瘤体积减少了约63.68%和肿瘤重量下降了约63.26%。通过生物安全性评估实验证实,在治疗剂量下,小鼠肝、肾等器官功能正常,说明纳米体系具有良好的生物安全性,并且研究发现钙钛矿纳米颗粒经小鼠肠道排出,小鼠粪便呈现出与原始钙钛矿晶体相同的绿色荧光,金属卤化物钙钛矿纳米载药体系在生物成像和光电催化化疗方面呈现优异的增效抗肿瘤治疗效果。 展开更多
关键词 肿瘤治疗 生物成像 钙钛矿纳米颗粒 光电催化化疗
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磁性Fe_3O_4/α-Fe_2O_3核壳材料降解水中亚甲基蓝 被引量:4
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作者 于文肖 罗鸣 +3 位作者 马争 赵恒新 刘辉 魏雨 《河南师范大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2016年第2期95-101,共7页
以Fe_3O_4为核,以α-Fe_2O_3为壳层,合成出一种核壳结构的Fe_3O_4/α-Fe_2O_3纳米复合材料.采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X-射线衍射仪(XRD)等表征手段对核壳材料的形貌、组成及结构等进行了表征,并将其应用于亚甲基蓝溶液... 以Fe_3O_4为核,以α-Fe_2O_3为壳层,合成出一种核壳结构的Fe_3O_4/α-Fe_2O_3纳米复合材料.采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X-射线衍射仪(XRD)等表征手段对核壳材料的形貌、组成及结构等进行了表征,并将其应用于亚甲基蓝溶液的降解.结果表明:核壳结构的Fe_3O_4/α-Fe_2O_3纳米粒子粒径约为50-80nm.当H_2O_2用量为0.23mol/L,Fe_3O_4/α-Fe_2O_3投加量为5g/L,pH值为2,亚甲基蓝溶液初始质量浓度为5.0mg/L,60min内亚甲基蓝的降解可达98.7%.Fe_3O_4/α-Fe_2O_3纳米粒子经过3次循环使用后,对亚甲基蓝仍具有较好的降解能力. 展开更多
关键词 核壳结构 Fe3O4/α-Fe2O3 磁性 亚甲基蓝 降解
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微/纳米ZnO的控制合成及其光催化性能 被引量:5
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作者 谢娟 边丽 +1 位作者 王延吉 魏雨 《中南大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第1期60-66,共7页
以锌盐和碱为主要原料,采用低温液相法,通过控制反应前驱液的组成,制得针状、花状、棒状和枣核状4种不同形貌的微/纳米ZnO。利用扫描电子显微镜(SEM)、X线能谱仪(EDS)、X线粉末衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反... 以锌盐和碱为主要原料,采用低温液相法,通过控制反应前驱液的组成,制得针状、花状、棒状和枣核状4种不同形貌的微/纳米ZnO。利用扫描电子显微镜(SEM)、X线能谱仪(EDS)、X线粉末衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和热重-差热分析(TG-DTA)等多种手段对产物进行表征,并探讨不同形貌ZnO微/纳米晶的形成机制。以甲基橙模拟有机污染物,考察紫外光照下所得ZnO样品的降解效果。研究结果表明:ZnO晶体的粒度和形貌由其生长习性及成核、生长速率共同控制。ZnO的光催化性能与其颗粒粒度及形貌密切相关,棒状和枣核状ZnO表现出很高的光催化活性,120 min内即可将甲基橙完全降解。 展开更多
关键词 ZNO 液相 光催化性能 甲基橙
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磁性Fe_3O_4/α-Fe_2O_3核壳材料的制备及处理含铬(Ⅲ)废水的应用 被引量:3
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作者 于文肖 安静平 +2 位作者 敦惠娟 魏雨 刘辉 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2015年第6期46-51,共6页
以Fe3O4为核、α-Fe2O3为壳层,制备出1种核壳结构的Fe3O4/α-Fe2O3负载型纳米复合材料,采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线衍射仪(XRD)等表征手段对核壳材料的形貌、组成及结构等进行了表征,并考察了该材料对Cr(Ⅲ... 以Fe3O4为核、α-Fe2O3为壳层,制备出1种核壳结构的Fe3O4/α-Fe2O3负载型纳米复合材料,采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线衍射仪(XRD)等表征手段对核壳材料的形貌、组成及结构等进行了表征,并考察了该材料对Cr(Ⅲ)的去除性能以及Fe3O4/α-Fe2O3粒子的再生和重复利用性能。结果表明,制备得到的Fe3O4/α-Fe2O3纳米粒子具有典型的核壳结构,粒径约为40~100 nm。在p H为4.5时,Fe3O4/α-Fe2O3对Cr(Ⅲ)的饱和吸附量达到33.34 mg/g。Freundlich方程比Langmuir方程更好地描述了Fe3O4/α-Fe2O3吸附Cr(Ⅲ)的行为,表明此吸附是多层物理吸附。以0.1 mol/L的H2SO4为解吸剂将吸附在核壳Fe3O4/α-Fe2O3上的Cr(Ⅲ)解吸,可以实现很好的再生,再生的Fe3O4/α-Fe2O3经过3次循环使用后,对Cr(Ⅲ)仍具有较好的去除能力。 展开更多
关键词 核壳结构 Fe3O4/α-Fe2O3 磁性 Cr(Ⅲ) 废水
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非均相磁性Fenton催化剂的综合实验设计 被引量:4
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作者 于文肖 罗鸣 +3 位作者 赵恒新 马争 魏雨 刘辉 《实验室研究与探索》 CAS 北大核心 2016年第9期173-176,共4页
设计了一个关于非均相Fenton磁性催化剂的制备及其催化性能研究的综合性实验。制备出一种具有核壳结构的Fe3O4/α-Fe2O3磁性纳米复合材料,采用XRD、SEM、TEM和FTIR等手段对材料的形貌、组成及结构等进行了表征,并将其作为Fenton试剂用... 设计了一个关于非均相Fenton磁性催化剂的制备及其催化性能研究的综合性实验。制备出一种具有核壳结构的Fe3O4/α-Fe2O3磁性纳米复合材料,采用XRD、SEM、TEM和FTIR等手段对材料的形貌、组成及结构等进行了表征,并将其作为Fenton试剂用于对甲基橙的催化降解。结果表明,实验所得样品具有核壳结构,粒子粒径约为50-80 nm。该催化剂对甲基橙具有较高的催化活性并且具有可利用其磁性回收利用的特点。本实验原料廉价易得,合成操作简单,涵盖多个知识点和实验技能,有利于学生巩固基础理论和实验技能,培养创新精神和综合实验能力,提升科学素质。 展开更多
关键词 综合实验 纳米材料 印染废水 催化降解
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一步水溶液法快速合成花状纳米ZnO及其表征 被引量:3
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作者 胡进勇 黄欣 李平 《人工晶体学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第2期454-458,共5页
以Zn(NO3)2和NaOH为原料,采用一步水溶液法,不添加任何表面活性剂,在85℃条件下反应30 min制备出形貌规则、结晶良好的三维(3-D)花状ZnO纳米晶体。用X-射线衍射仪(XRD)、场发射电子扫描显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射... 以Zn(NO3)2和NaOH为原料,采用一步水溶液法,不添加任何表面活性剂,在85℃条件下反应30 min制备出形貌规则、结晶良好的三维(3-D)花状ZnO纳米晶体。用X-射线衍射仪(XRD)、场发射电子扫描显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)等,分别对产物的结构和形貌进行了表征。通过对花状ZnO生长过程的研究,得出了其在液相中的生长机理。对样品的光致发光(PL)分析显示,Zn O在紫外光区有一个较强的发射,在可见光区有一个较宽的发射;通过在样品中掺杂少量过渡金属离子Co2+可有效屏蔽可见光区的缺陷发光。 展开更多
关键词 ZNO 溶液法 形成机理 光致发光
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一步化学溶液法合成ZnO纳米管 被引量:4
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作者 李平 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第2期354-358,共5页
以Zn(Ac)2和NaOH为原料,采用一步化学溶液法,通过同时添加两种表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)和十二烷基硫酸钠(SDS),制备出形貌规则、结晶良好的一维ZnO纳米管。用X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、选区电... 以Zn(Ac)2和NaOH为原料,采用一步化学溶液法,通过同时添加两种表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)和十二烷基硫酸钠(SDS),制备出形貌规则、结晶良好的一维ZnO纳米管。用X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、选区电子衍射(SAED)和荧光光谱(PL)分别对产品的结构、形貌和发光性质进行了表征。结果表明,ZnO纳米管为沿c轴方向择优生长的六方晶型纤锌矿结构,管外径为720~780nm,管壁厚约120nm,平均长度为1.5μm,在紫外和可见光区有不同程度的荧光发射。本文初步探讨了ZnO纳米管的形成机理,研究了表面活性剂、溶液碱度等对生成产物的影响。 展开更多
关键词 ZNO 纳米管 化学溶液法 表面活性剂
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以δ-FeOOH为晶种由铁低温液相制备纳米氧化铁红 被引量:3
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作者 赵丽艳 鲁彬 +1 位作者 刘辉 魏雨 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第11期3301-3305,共5页
引言纳米氧化铁红,具有良好的耐候性、耐光性、催化活性和化学稳定性,在光气敏材料、精细陶瓷、涂料、催化剂和生物医学工程等方面有广泛的应用价值和开发前景[1-3]。目前制备纳米氧化铁有很多种方法。
关键词 α—Fe2O3 δ-FeOOH 晶种
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共沉淀法制备Co掺杂纳米ZnO及其表征 被引量:1
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作者 王莎 李平 +1 位作者 秦玫 魏雨 《人工晶体学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第4期926-930,共5页
以ZnCl2、CoCl2和NaOH为原料,采用共沉淀法制备了纯ZnO和Co掺杂ZnO(ZnO∶Co)纳米粉体。利用XRD、EDS和FESEM对样品的结构和形貌进行了表征,利用光致发光光谱(PL)研究了样品的发光性质。结果表明,控制退火温度600℃煅烧2h能得到纯度较高... 以ZnCl2、CoCl2和NaOH为原料,采用共沉淀法制备了纯ZnO和Co掺杂ZnO(ZnO∶Co)纳米粉体。利用XRD、EDS和FESEM对样品的结构和形貌进行了表征,利用光致发光光谱(PL)研究了样品的发光性质。结果表明,控制退火温度600℃煅烧2h能得到纯度较高的ZnO∶Co纳米粉体,此粉体属于六方纤锌矿结构;部分Co2+取代了Zn2+进入ZnO的晶格,掺入量为2.2at%;Co掺杂对产品的形貌影响不大,掺杂前后均为准球形颗粒,掺杂后颗粒粒径略有减小;Co掺杂使ZnO的禁带宽度变窄,紫外发光峰位产生显著红移。 展开更多
关键词 ZNO CO掺杂 共沉淀 制备 光致发光
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高效医学传感钙钛矿材料研究进展 被引量:2
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作者 杨帅 徐瑜歆 +14 位作者 郝子坤 秦胜建 张润鹏 韩钰 杜利伟 朱紫洢 杜安宁 陈欣 吴昊 乔冰冰 李坚 王艺 孙昺晨 闫融融 赵晋津 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第5期111-129,共19页
卤化物钙钛矿材料作为一种新型半导体材料,具有优异的光电转换特性、能级结构可调、易于加工、结构和尺寸以及形貌可调、改性后优异的生物相容性等优点,在医学检测传感器中具有广阔的应用前景。本综述讨论了钙钛矿材料在生物医学传感领... 卤化物钙钛矿材料作为一种新型半导体材料,具有优异的光电转换特性、能级结构可调、易于加工、结构和尺寸以及形貌可调、改性后优异的生物相容性等优点,在医学检测传感器中具有广阔的应用前景。本综述讨论了钙钛矿材料在生物医学传感领域的研究进展,钙钛矿医学传感器能通过光电转换、全光转换、电催化等多种物理或化学机制实现传感,具有可灵活选择的器件结构、性能指标和信号传递方式,用于人体代谢物质、神经递质、癌症相关物质和药物等医学物质的检测。钙钛矿医学传感器将为未来的医工多学科融合提供新希望,加快医工融合发展。 展开更多
关键词 卤化物钙钛矿 医学传感器 光电转换 全光转换 电催化
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原位合成S型氮缺陷ZnWO_(4)/g-C_(3)N_(4)异质结及CO_(2)光还原性能
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作者 秦建宇 安月皎 张艳峰 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第12期17-18,共2页
通过半导体光催化将CO_(2)转化为可储存的太阳能燃料是解决温室效应和资源短缺问题的有效策略。然而,光生载流子的快速复合严重限制了单组分催化剂的CO_(2)还原能力。合成具有缺陷的S型异质结可以有效地分离光生电子和空穴,增强对非极... 通过半导体光催化将CO_(2)转化为可储存的太阳能燃料是解决温室效应和资源短缺问题的有效策略。然而,光生载流子的快速复合严重限制了单组分催化剂的CO_(2)还原能力。合成具有缺陷的S型异质结可以有效地分离光生电子和空穴,增强对非极性分子的吸附和活化。本文采用原位合成的方法构建了具有缺陷的S型ZnWO_(4)/g-C_(3)N_(4)异质结。结果表明,CO_(2)还原产生CO的速率高达232.4μmol·g^(-1)·h^(-1),选择性接近100%,分别是原始ZnWO_(4)和g-C_(3)N_(4)的11.6倍和8.5倍。原位XPS和功函数分析证明了S型电荷转移路径。S型异质结实现了电子-空穴的有效空间分离,促进了CO_(2)的还原。原位ESR表明CO_(2)分子被氮空位吸附,氮空位是光催化反应中的电子受体,有利于电子捕获和分离。S型电荷转移模式和氮空位共同促进了CO_(2)高效还原。这项工作为了解S型电荷转移机理和缺陷在调节CO_(2)还原活性方面的协同作用提供了重要见解。 展开更多
关键词 S型异质结 ZnWO_(4) g-C_(3)N_(4) 氮空位 CO_(2)光还原
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卤化物钙钛矿的单双向离子迁移 被引量:1
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作者 李睿 刘欢 +8 位作者 焦忆楠 秦胜建 孟婕 宋佳钰 闫融融 苏航 陈恒彬 尚子璇 赵晋津 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第11期19-20,共2页
卤化物钙钛矿材料以其卓越的可见光吸收、光电转换特性、可调的能级结构以及低能耗等特点,展示了在薄膜太阳能电池、发光显示和生物医药领域广泛应用的潜力。然而,钙钛矿中复杂的离子迁移过程是导致器件能量转换效率低和稳定性差的关键... 卤化物钙钛矿材料以其卓越的可见光吸收、光电转换特性、可调的能级结构以及低能耗等特点,展示了在薄膜太阳能电池、发光显示和生物医药领域广泛应用的潜力。然而,钙钛矿中复杂的离子迁移过程是导致器件能量转换效率低和稳定性差的关键因素,从而限制了其商业化进程。近年来,科学家们对钙钛矿中离子迁移条件和抑制离子迁移的方法进行了广泛的研究。本文从能量势垒角度创新性地探讨离子迁移问题,全面综述了钙钛矿材料中不可逆的单向离子迁移和可逆的双向离子迁移的基本概念和形成机制。随后,分析了不可逆的单向离子迁移导致钙钛矿降解的机理。进一步解析了在外加力、电场、光场和热场等外场作用下的双向可逆离子迁移现象,并探讨了调控离子迁移的策略。最后,从能级的角度揭示了不同元素的离子迁移作用,并利用有效调控离子迁移的方式优化钙钛矿器件的光电转换性能,以促进其商业化应用。 展开更多
关键词 卤化物钙钛矿 太阳能电池 离子迁移 单向不可逆离子迁移 双向可逆离子迁移
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不同生物质为原料的热解生物炭对Pb^(2+)的吸附作用 被引量:15
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作者 杜霞 赵明静 +1 位作者 马子川 邢胜涛 《燕山大学学报》 CAS 北大核心 2016年第6期552-560,共9页
为了探讨生物质种类对制备热解生物炭吸附去除污染物性能的影响,以水曲柳、花生壳及牛粪为生物质原料,在400℃下热解4 h制备生物炭(FM-BC、PS-BC和CM-BC).对生物炭的产率、灰分、元素组成和表面官能团的变化进行了分析.结果表明,牛粪生... 为了探讨生物质种类对制备热解生物炭吸附去除污染物性能的影响,以水曲柳、花生壳及牛粪为生物质原料,在400℃下热解4 h制备生物炭(FM-BC、PS-BC和CM-BC).对生物炭的产率、灰分、元素组成和表面官能团的变化进行了分析.结果表明,牛粪生物炭的产率最高(57.9%)、灰分最高(66.9%),同时碱性基团和酸性基团数量之比最大.用X射线衍射(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)及场发射扫描电子显微镜(FESEM)进行了表征,结果表明,除牛粪生物炭外,其他两种生物炭生成了完全无定形的碳;观察生物炭的形貌,都呈现出多孔炭架结构,孔隙结构非常丰富,并且PS-BC的孔道轮廓更清晰完整.以Pb^(2+)为模型污染物,通过序批式吸附实验比较了不同生物炭的吸附性能,研究了其吸附热力学和动力学行为.在25℃及p H=5.5条件下,FM-BC、PS-BC和CM-BC对Pb^(2+)的饱和吸附量分别为11.99、31.9和197.99 mg·g^(-1),吸附能力由大到小的顺序为CMBC>PS-BC>FM-BC.吸附速率常数分别为0.001 37 g·mg-1·min^(-1),0.000 78 g·mg^(-1)·min^(-1)和0.068 g·mg^(-1)·min^(-1),吸附速率由大到小的顺序为CM-BC>FM-BC>PS-BC.研究证明,生物质的种类影响着生物炭对Pb^(2+)的吸附性能. 展开更多
关键词 生物炭 吸附 铅离子 生物质种类
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添加剂后改性生物炭的制备及其对Pb2+的吸附作用 被引量:3
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作者 杜霞 孟泽佑 +1 位作者 赵明静 于文肖 《燕山大学学报》 CAS 北大核心 2019年第4期343-350,363,共9页
为了探讨添加剂种类对后改性生物炭吸附性能的影响,制备水曲柳生物炭,后用添加剂对其进行改性,添加剂分别为盐酸、氢氧化钠、高锰酸钾、丙酮、过氧化氢、水,以Pb^2+为模型污染物,测试其吸附性能。研究发现,碱和高锰酸钾溶液后改性生物炭... 为了探讨添加剂种类对后改性生物炭吸附性能的影响,制备水曲柳生物炭,后用添加剂对其进行改性,添加剂分别为盐酸、氢氧化钠、高锰酸钾、丙酮、过氧化氢、水,以Pb^2+为模型污染物,测试其吸附性能。研究发现,碱和高锰酸钾溶液后改性生物炭对Pb^2+的吸附性能提升作用较大,吸附去除率分别为99%和80%。对生物炭材料进行了特性表征,包括灰分的测定、元素的分析、比表面和孔径分析、晶型和形貌分析。结果表明:BC-Mn生成生物炭和含锰化合物的复合物,增加了无机化合物灰分的含量,BC-OH和BC-Mn含氧官能团增多,具有很强的离子交换能力和金属络合作用,同时碱性官能团的增加有利于吸附污染物生成沉淀,碱性官能团和含氧官能团增多是引起吸附性能提高的主要原因。研究了其吸附动力学行为,在25℃、pH=5.5条件下,吸附速率由大到小的顺序为BC-Mn>BC-OH>BC。研究证明,后改性过程中添加剂种类影响着后改性生物炭的吸附性能。 展开更多
关键词 生物炭 添加剂 后改性 吸附 铅离子
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水合氧化铁的制备及其吸附性能研究 被引量:1
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作者 吴永娟 王晓兰 +3 位作者 张勃 李飒英 费菲 魏雨 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2016年第1期59-63,共5页
采用恒pH沉淀法,以NaOH溶液为沉淀剂,在溶液pH为3~9的范围内制得4种水合氧化铁(即水铁矿,Fh)。通过XRD、表面零电荷时pH(pHPZC)的测定、N2吸附-脱附对其进行了表征。研究了溶液pH对Fh的甲基橙去除率的影响。表征结果显示:4种Fh均... 采用恒pH沉淀法,以NaOH溶液为沉淀剂,在溶液pH为3~9的范围内制得4种水合氧化铁(即水铁矿,Fh)。通过XRD、表面零电荷时pH(pHPZC)的测定、N2吸附-脱附对其进行了表征。研究了溶液pH对Fh的甲基橙去除率的影响。表征结果显示:4种Fh均为2-线Fh;它们的pHPZC为6.7~7.9;溶液pH为5,7,9时制备的Fh(Fh5,Fh7,Fh9)的N2吸附-脱附曲线均为IUPAC定义的第Ⅲ种类型。实验结果表明:4种Fh均在溶液pH为4时对甲基橙去除率最高;当甲基橙初始质量浓度为30 mg/L时,Fh5对甲基橙的去除率最高,为92.8%。Langmuir方程更适合描述Fh5对甲基橙的吸附行为,甲基橙在Fh5上产生单分子层吸附,该吸附是自发、放热的物理吸附过程。 展开更多
关键词 恒pH沉淀法 水合氧化铁(水铁矿) 甲基橙 吸附
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金属大环化合物基氧还原电催化剂的研究进展 被引量:1
16
作者 郭佳宁 向中华 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期384-397,共14页
作为燃料电池的关键反应,阴极电极上的氧还原反应(ORR)的反应动力学缓慢,需要大量昂贵的铂基电催化剂提高反应动力学。然而,铂的价格昂贵、稀缺和耐久性差等问题严重阻碍了燃料电池系统在实际中的广泛应用。因此,发展廉价高活性的非贵... 作为燃料电池的关键反应,阴极电极上的氧还原反应(ORR)的反应动力学缓慢,需要大量昂贵的铂基电催化剂提高反应动力学。然而,铂的价格昂贵、稀缺和耐久性差等问题严重阻碍了燃料电池系统在实际中的广泛应用。因此,发展廉价高活性的非贵金属氧还原反应催化剂是实现燃料电池商业应用关键途径之一。大环化合物基催化剂以其独特的配位结构和高共轭化学性质发展迅速,被认为是铂基材料的潜在替代品。本文总结了近年来金属大环化合物基氧还原催化剂的发展和研究成果,着重探讨了金属大环化合物基氧还原催化剂的设计和制备,并概述了金属大环化合物基氧还原催化剂面临的挑战和未来的发展方向。 展开更多
关键词 氧还原反应 金属大环化合物 非碳化 催化剂 电化学 燃料电池
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PO2X…PX3/PH2X(X=F,Cl,Br,CH3,NH2)复合物中π-hole磷键作用的电子密度拓扑分析 被引量:4
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作者 王月红 李晓艳 +2 位作者 曾艳丽 孟令鹏 张雪英 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第3期671-682,共12页
磷键作为一种新型的分子键合力,因在晶体工程和超分子合成等方面的重要作用而越来越多地引起科研工作者的广泛关注。本文采用量子化学从头算和电子密度拓扑分析等方法,在MP2/aug-cc-pVTZ理论水平上,对PO_2X…PX_3和PO_2X…PH_2X(X=F,Cl,... 磷键作为一种新型的分子键合力,因在晶体工程和超分子合成等方面的重要作用而越来越多地引起科研工作者的广泛关注。本文采用量子化学从头算和电子密度拓扑分析等方法,在MP2/aug-cc-pVTZ理论水平上,对PO_2X…PX_3和PO_2X…PH_2X(X=F,Cl,Br,CH_3,NH_2)π型复合物的结构和磷键性质进行了理论研究。研究表明:π-hole磷键复合物存在A和B两种稳定构型,分别以P…P和P…X磷键作用为主。分子中原子(AIM)、非共价作用(NCI)、电子定域函数(ELF)及适应性自然密度划分(AdNDP)分析表明,不同取代基对该类磷键作用的性质产生很大影响:当取代基为给电子基(CH_3,NH_2)时,磷键具有明显的共价作用特征;当取代基为吸电子基(F,Cl,Br)时,构型和取代基不同的磷键分别表现为非共价、部分共价或共价作用特征。自然键轨道(NBO)分析指出,分子间磷键的Wiberg键级的数值越大,磷键的共价性越强,磷键的作用强度越大。构型B的电荷转移主要是PX_3/PH_2X中X原子上的孤对电子转移到PO_2X中π*(P=O)反键空轨道。 展开更多
关键词 分子间相互作用 磷键 π-hole作用 NCl分析 电子密度拓扑分析 ELF分析
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rGO/TiO2/BiOI异质结的制备及光催化性能 被引量:8
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作者 靳玉涵 李春梅 张艳峰 《新型炭材料》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第4期394-400,共7页
采用水热法制备了不同比例rGO/TiO2/BiOI三元复合物,以甲基橙为模拟污染物考察了样品的光催化性能,用扫描电子显微镜、X射线衍射仪、紫外-可见漫反射光谱仪、X射线光电子能谱仪和电化学方法对样品结构和性能进行了表征。结果表明,可见... 采用水热法制备了不同比例rGO/TiO2/BiOI三元复合物,以甲基橙为模拟污染物考察了样品的光催化性能,用扫描电子显微镜、X射线衍射仪、紫外-可见漫反射光谱仪、X射线光电子能谱仪和电化学方法对样品结构和性能进行了表征。结果表明,可见光照射下,Bi/Ti摩尔比为80%的rGO/TiO2/BiOI复合物,在20 min时对甲基橙的降解率达到98%;表明以层状的石墨烯(rGO)为基底,TiO2纳米颗粒均匀附着在BiOI纳米片上,形成了以石墨烯为基底的异质结,异质结在可见光区有较强吸收,改善了光生载流子的分离效率,加快了载流子的迁移速率,从而提高了催化剂的光催化活性。 展开更多
关键词 rGO/TiO2/BiOI 异质结 光催化活性
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柿子叶制备碳量子点的光谱性质及对Fe^(3+)的荧光探针 被引量:5
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作者 许怡飞 刘璐 +3 位作者 石士考 王悦 潘宇婧 马兴伟 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第8期2418-2422,共5页
碳量子点作为碳纳米材料中的新成员,具有较高的光学稳定性、低毒性、良好水溶性、原料来源广泛、制备方法多样等多种优点,在分析检测、生物标记、光催化降解以及环境监测等领域具有广泛的应用前景,对碳量子点的研究引起了国内外学者极... 碳量子点作为碳纳米材料中的新成员,具有较高的光学稳定性、低毒性、良好水溶性、原料来源广泛、制备方法多样等多种优点,在分析检测、生物标记、光催化降解以及环境监测等领域具有广泛的应用前景,对碳量子点的研究引起了国内外学者极大兴趣。水中Fe^(3+)含量的超标会对生活饮用和工业生产造成一定的危害,所以准确快速地检测水中Fe^(3+)的含量,对人体健康具有重要的意义。目前,对Fe^(3+)进行检测的方法有伏安法、荧光光谱法、电化学法以及火焰原子吸收光谱法等,其中荧光光谱法具有快速响应和方法简便的特点,比其他方法更有优势。以柿子叶为碳源,采用水热法制备了发蓝绿色荧光的碳量子点,通过X射线衍射、高分辨透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、紫外-可见吸收光谱及荧光光谱等技术对碳量子点的结构、微观形态和光谱学性质进行了详细表征。柿子叶制备的碳量子点呈现为分散均匀的球形颗粒,颗粒平均直径大约5.9 nm,碳量子点颗粒表面具有丰富的含氧官能团,在277 nm有明显的紫外吸收,可归因于C=O的n→π^(*)跃迁。碳量子点的发射波长和荧光强度具有明显的激发依赖性,在410 nm光激发下,发射波长峰值为498 nm且荧光峰最强,荧光寿命为4.59 ns。采用多种金属离子对柿子叶制备的碳量子点在荧光传感方面进行了探究,分析发现该碳量子点对金属Fe^(3+)具有极高的选择性,可作为荧光探针检测水中微量的Fe^(3+)含量,其荧光猝灭率F_(0)/F与金属Fe^(3+)浓度在1~120μmol·L^(-1)范围内呈现良好的线性关系(R^(2)=0.992),猝灭常数和最低检出限分别为8.84×10^(3)L·mol和0.21μmol·L^(-1),最低检出限数值明显小于最近一些文献的报导结果。该工作提供了一种原料天然、操作简单、成本低廉的制备工艺,开发了荧光检测水中微量金属铁离子的新方法。 展开更多
关键词 碳量子点 荧光探针 柿子叶 铁离子
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Ferrihydrite的亚微观结构对反应活性的影响 被引量:1
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作者 马苗锐 杨丽娟 +2 位作者 刘倩 刘辉 魏雨 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第12期2282-2286,共5页
以Fe(III)盐为原料、NaOH为沉淀剂、采用三种方法调控制备了ferrihydrite,借助X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)、差热分析(DTA)及其在稀盐酸中的溶解速率等手段对其结构进行了表征,探讨了ferrihydrite的形成环境对其亚微观结构及其反应活... 以Fe(III)盐为原料、NaOH为沉淀剂、采用三种方法调控制备了ferrihydrite,借助X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)、差热分析(DTA)及其在稀盐酸中的溶解速率等手段对其结构进行了表征,探讨了ferrihydrite的形成环境对其亚微观结构及其反应活性的影响.结果表明,不同方法制备的ferrihydrite的亚微观结构不同,恒pH条件下制备的ferrihydrite结构与α-Fe2O3结构最为相似,更易转化为α-Fe2O3粒子. 展开更多
关键词 FERRIHYDRITE 亚微观结构 Α-FE2O3 反应活性
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