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Ru-La/SiO_(2)催化甘油氢解合成乙二醇反应
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作者 胡勇强 郭浩林 +2 位作者 安华良 赵新强 王延吉 《高校化学工程学报》 北大核心 2025年第3期461-468,共8页
甘油氢解制二元醇(1,2-丙二醇、1,3-丙二醇和乙二醇)是一条非常具有吸引力的生物甘油利用路径。为提高乙二醇的选择性,以金属Ru为主活性组分、SiO_(2)为载体、引入不同助剂,采用浸渍法制备SiO_(2)负载Ru基催化剂。研究了助剂种类及添加... 甘油氢解制二元醇(1,2-丙二醇、1,3-丙二醇和乙二醇)是一条非常具有吸引力的生物甘油利用路径。为提高乙二醇的选择性,以金属Ru为主活性组分、SiO_(2)为载体、引入不同助剂,采用浸渍法制备SiO_(2)负载Ru基催化剂。研究了助剂种类及添加量、水洗除Cl^(-)、金属负载量、还原气氛、还原温度等条件对催化性能的影响,采用H_2程序升温还原(H_2-TPR)、CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)-TPD)、NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、场发射透射电子显微镜(TEM)、CO化学吸附、N2吸附-脱附等方法对催化剂进行表征。结果表明,经水洗除Cl^(-)的Ru-La/SiO_(2)催化剂性能较优,以适宜条件下制备的RuLa/SiO_(2)为催化剂,乙二醇的选择性达到51.4%,二元醇的总选择性达到91.3%。La的添加能够降低Ru的还原温度,并调变催化剂酸碱性;催化剂的酸碱性分别影响甘油转化率和乙二醇选择性;活性金属Ru的粒径与甘油转化率负相关,而与乙二醇的选择性正相关。 展开更多
关键词 生物甘油 催化氢解 乙二醇 Ru基催化剂 构效关系
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催化反应过程绿色集成系统 被引量:3
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作者 王延吉 胡洁 +1 位作者 薛伟 赵新强 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第11期2689-2696,共8页
在化工生产过程中,通常需要多步化学反应才能获得目标产物。为了最大限度地节约能源、提高资源利用率和减少排放,多步反应过程集成是重要途径。通过对化学反应过程集成系统的分析,基于不同催化剂活性相的组合尺度,提出将多个催化反应构... 在化工生产过程中,通常需要多步化学反应才能获得目标产物。为了最大限度地节约能源、提高资源利用率和减少排放,多步反应过程集成是重要途径。通过对化学反应过程集成系统的分析,基于不同催化剂活性相的组合尺度,提出将多个催化反应构成的系统划分为纳米尺度、微米尺度和宏观尺度3类绿色集成系统,并通过典型实例进行了论述。认为催化剂活性相以纳微尺度复合的多功能催化剂是实现多步反应一步化的有效方法之一。 展开更多
关键词 纳米尺度 微米尺度 宏观尺度 催化反应 集成系统
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生物技术在绿色化学研究中的应用 被引量:3
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作者 杨津 朱令之 +1 位作者 杨宇婴 段中余 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第3期16-19,共4页
绿色化学领域的研究导向仍遵循着12条原则:在原料、反应试剂、催化剂、合成路线和产品等节点上以绿色物质取代有毒物质。另一个明显的研究趋势是密切结合或利用生物技术进行化工产品的合成,而对于生物合成的应用关键是找到合适的生物催... 绿色化学领域的研究导向仍遵循着12条原则:在原料、反应试剂、催化剂、合成路线和产品等节点上以绿色物质取代有毒物质。另一个明显的研究趋势是密切结合或利用生物技术进行化工产品的合成,而对于生物合成的应用关键是找到合适的生物催化剂。 展开更多
关键词 绿色化学 生物技术 生物催化剂
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Pb/SiO_2催化剂上尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯 被引量:16
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作者 贾志光 赵新强 +2 位作者 安华良 邬长城 王延吉 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第10期927-931,共5页
采用等体积浸渍法制备了一系列负载型Pb催化剂,考察了它们对尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯反应的催化性能。研究了载体种类、Pb负载量及还原气氛和还原温度对负载型Pb催化剂性能的影响。确定了负载型Pb催化剂的适宜制备条件:SiO2为载... 采用等体积浸渍法制备了一系列负载型Pb催化剂,考察了它们对尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯反应的催化性能。研究了载体种类、Pb负载量及还原气氛和还原温度对负载型Pb催化剂性能的影响。确定了负载型Pb催化剂的适宜制备条件:SiO2为载体,Pb负载量(质量分数)为10%,纯H2气氛还原,还原温度500℃。利用X射线衍射技术对Pb/SiO2催化剂的结构进行了表征,表征结果显示,Pb/SiO2催化剂中含有Pb和PbO两种晶相。在反应温度180℃、反应时间2h、Pb/SiO2催化剂质量分数0.9%、尿素与1,2-丙二醇摩尔比1∶4的条件下,碳酸丙烯酯的收率为86.9%。 展开更多
关键词 尿素 1 2-丙二醇 碳酸丙烯酯 负载型铅催化剂 氧化硅
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负载型纳米Pt催化剂的制备及其催化合成对氨基苯酚 被引量:13
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作者 王淑芳 高杨 +1 位作者 王延吉 赵新强 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第4期361-366,共6页
针对硝基苯加氢合成对氨基苯酚(PAP)反应,于反相微乳液体系中,采用重新分散沉积负载法和改进的微乳-溶胶凝胶负载法制备了不同Pt粒径的Pt/SiO2催化剂,考察了Pt粒径对反应活性及选择性的影响。实验结果表明,采用改进的微乳-溶胶凝胶负载... 针对硝基苯加氢合成对氨基苯酚(PAP)反应,于反相微乳液体系中,采用重新分散沉积负载法和改进的微乳-溶胶凝胶负载法制备了不同Pt粒径的Pt/SiO2催化剂,考察了Pt粒径对反应活性及选择性的影响。实验结果表明,采用改进的微乳-溶胶凝胶负载法制备的Pt/SiO2催化剂,Pt粒子在载体表面分散得更均匀,且粒径较小。在Pt/SiO2催化剂制备过程中加入一定量的草酸及改变H2PtCl6溶液浓度,均对Pt粒径有一定的调控作用。以制备的不同Pt粒径的Pt/SiO2为加氢反应催化剂、以S2O82-/ZrO2固体酸为重排反应催化剂进行硝基苯加氢合成PAP反应。实验结果表明,随Pt粒径的减小,硝基苯转化率及PAP的选择性均明显提高,当Pt粒径为5.1nm时,PAP的选择性最高,为48.5%。 展开更多
关键词 铂纳米粒子 催化剂 微乳液 对氨基苯酚 硝基苯 加氢 固体酸
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负载型n-Bu_2SnO催化剂上合成碳酸二苯酯的研究 被引量:15
6
作者 周炜清 赵新强 +1 位作者 王淑芳 王延吉 《四川大学学报(工程科学版)》 EI CAS CSCD 2002年第5期39-41,共3页
对苯酚与碳酸二甲酯催化合成碳酸二苯酯反应进行了研究。考察了均相和负载型n -Bu2 SnO催化剂的反应性能 ,并应用XRD和IR对催化剂进行了表征。结果表明 :对于均相反应 ,在正交实验确定的适宜条件下 ,碳酸二苯酯的产率为 32 .8%。不同载... 对苯酚与碳酸二甲酯催化合成碳酸二苯酯反应进行了研究。考察了均相和负载型n -Bu2 SnO催化剂的反应性能 ,并应用XRD和IR对催化剂进行了表征。结果表明 :对于均相反应 ,在正交实验确定的适宜条件下 ,碳酸二苯酯的产率为 32 .8%。不同载体对催化性能影响较大 ,n -Bu2 SnO/SiO2 催化剂的性能最好 ,碳酸二苯酯的产率为2 1 .8%。焙烧条件直接影响催化剂的活性 ,高温焙烧后由于丁基基团的消失和SnO2 晶相的产生 ,反应活性急剧下降。 展开更多
关键词 负载型催化剂 n-Bu2SnO 碳酸二苯酯 酯交换 合成 反应工艺
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合成甲苯二氨基甲酸甲酯用负载催化剂的制备 被引量:9
7
作者 薛伟 丛津生 +2 位作者 李芳 赵新强 王延吉 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第2期35-40,共6页
采用等体积浸渍法制备了负载型乙酸锌催化剂。当采用活性炭(AC)为载体,反应温度170℃,反应时间3 h时,催化碳酸二甲酯(DMC)与2,4-二氨基甲苯(TDA)反应制备2,4-甲苯二氨基甲酸甲酯(TDC)的效果最好,TDC的产率达86%。用TiO2对活性炭表面进... 采用等体积浸渍法制备了负载型乙酸锌催化剂。当采用活性炭(AC)为载体,反应温度170℃,反应时间3 h时,催化碳酸二甲酯(DMC)与2,4-二氨基甲苯(TDA)反应制备2,4-甲苯二氨基甲酸甲酯(TDC)的效果最好,TDC的产率达86%。用TiO2对活性炭表面进行了改性,制备了TiO2包覆活性炭负载乙酸锌催化剂,170℃下反应1 h,TDC的产率较使用未改性载体的催化剂提高7%。TiO2的生成方式不同,对催化剂活性影响很大。采用XRD、XPS对各种催化剂进行表征。结果表明,造成活性炭负载乙酸锌催化剂失活及其与表面改性载体负载催化剂活性差异的原因是由于表面Zn所处的化学环境发生了改变,从而影响了TDC合成反应的催化活性,即随着Zn2p结合能的增加,Zn周围电子云密度降低,催化剂活性降低。 展开更多
关键词 甲苯二氨基甲酸甲酯 负载催化剂 制备方法 等体积浸渍法 乙酸锌催化剂 活性炭 反应温度
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羟胺(盐)的合成及其应用研究进展 被引量:12
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作者 高丽雅 檀学军 +3 位作者 张东升 王淑芳 赵新强 王延吉 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第9期2043-2048,共6页
简要介绍了生产羟胺(盐)的拉西法、硝酸根离子还原法等工业方法,以及一步合成羟胺的最新研究进展;概述了羟胺(盐)在合成环己酮肟、制备羟胺-O-磺酸等传统应用领域,以及在合成芳香烃胺类、芳香烃酚类化合物等清洁安全化工过程中的最新应... 简要介绍了生产羟胺(盐)的拉西法、硝酸根离子还原法等工业方法,以及一步合成羟胺的最新研究进展;概述了羟胺(盐)在合成环己酮肟、制备羟胺-O-磺酸等传统应用领域,以及在合成芳香烃胺类、芳香烃酚类化合物等清洁安全化工过程中的最新应用。在此基础上,指出随着羟胺的用途不断扩展,在温和的反应条件下、清洁高效的一步合成羟胺(盐)是今后的研究热点。 展开更多
关键词 羟胺 合成 一步法 工业应用
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尿素醇解法催化合成碳酸二甲酯连续反应工艺研究 被引量:29
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作者 邬长城 赵新强 王延吉 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第6期508-511,共4页
以金属氧化物为催化剂,采用间歇操作和连续操作两种不同方式,对尿素醇解法合成碳酸二甲酯的工艺条件进行系统研究,探索提高碳酸二甲酯收率的有效方法研究结果表明,尿素的醇解反应分两步进行,第一步醇解较易实现,在无催化剂存在时,190℃... 以金属氧化物为催化剂,采用间歇操作和连续操作两种不同方式,对尿素醇解法合成碳酸二甲酯的工艺条件进行系统研究,探索提高碳酸二甲酯收率的有效方法研究结果表明,尿素的醇解反应分两步进行,第一步醇解较易实现,在无催化剂存在时,190℃下一步醇解产物氨基甲酸甲酯的收率可达73.4%;第二步醇解较难发生,是合成碳酸二甲酯的控制步骤,需要催化剂的作用。ZnO对两步醇解反应都能起到催化作用,但ZnO-La2O3较ZnO更能有效促进第二步醇解反应的进行。在所确定的适宜条件下,由氨基甲酸甲酯合成碳酸二甲酯的收率最高达到55.4%,同时碳酸二甲酯的选择性达到73.5%研究了连续操作条件下由尿素一步合成碳酸二甲酯的反应,以ZnO-La2O3作催化剂,在尿素与甲醇的摩尔比为1/20、反应温度170℃、催化剂占尿素质量的27%的条件下,碳酸二甲酯收率达到45.8% 展开更多
关键词 尿素 碳酸二甲酯 氨基甲酸甲酯 金属氧化物催化剂
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新型超细包覆型催化剂的制备及催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯 被引量:10
10
作者 薛伟 张敬畅 +2 位作者 王延吉 赵新强 赵茜 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第12期2076-2081,共6页
A novel catalytic material, ultrafine silica embedded catalyst, was prepared through the hydrolysis of tetraethoxysilane (TEOS) in W/O microemulsion, which was composed of cyclohexane, polyoxyethylene (10) nonylphenyl... A novel catalytic material, ultrafine silica embedded catalyst, was prepared through the hydrolysis of tetraethoxysilane (TEOS) in W/O microemulsion, which was composed of cyclohexane, polyoxyethylene (10) nonylphenyl (NP-10), hexanol and aqua ammonia of PdCl 2 and Cu(OAc) 2.It was found that the active species was wholly or partly embedded in the spherical silica particles with diameters in the range of 40—120 nm.The catalytic behavior of the catalyst in oxidative carbonylation of phenol to diphenyl carbonate (DPC) was studied. Under the optimized conditions(80℃,3.9 MPa and 8 h), the yield of DPC was 35.4%. In comparison with the catalysts prepared by the impregnation and sol-gel method, the ultrafine embedded catalyst showed high activity and long service time.When the catalyst was used at 80 ℃,3.9 MPa and 4 h for 4 times, the yield of DPC was 25.2%, 16.5%, 14.5% and 13.4%, respectively. 展开更多
关键词 超细包覆型催化剂 W/O微乳液 碳酸二苯酯 氧化羰基化
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由苯一步制备环己醇的催化过程 被引量:7
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作者 薛伟 王冬冬 +2 位作者 王延吉 刘媛 魏珺芳 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第B10期73-78,共6页
在釜式反应器中,考察了采用机械混合催化剂Ru—Zn/SiO2+HZSM-5催化由苯一步合成环己醇的过程。结果发现,HZSM-5的加入并没有得到目的产物环己醇,但是苯的转化率显著增加,且大部分产物为环己烷。分析认为是溢流氢作用的结果。由于H... 在釜式反应器中,考察了采用机械混合催化剂Ru—Zn/SiO2+HZSM-5催化由苯一步合成环己醇的过程。结果发现,HZSM-5的加入并没有得到目的产物环己醇,但是苯的转化率显著增加,且大部分产物为环己烷。分析认为是溢流氢作用的结果。由于HZSM-5表面酸中心和Ru加氢中心的共同存在,使得苯加氢反应存在2条路径,因此反应速率增加,苯的转化率增加;由于HZSM-5表面酸中心有利于中间物环己烯的吸附,从而易发生深度加氢,得到产物大部分为环己烷。当HZSM-5加入量较少(或n(SiO2)/n(Al2O3)较大)时,由于酸中心数量较少,其促进苯加氢反应的能力有限,且稀释了Ru-Zn/SiO2催化剂,造成反应速率减慢,苯的转化率降低。 展开更多
关键词 环己醇 一步合成 HZSM-5 溢流氢
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酸性离子液体作催化剂的硝基苯加氢合成对氨基苯酚 被引量:11
12
作者 崔咏梅 袁达 +1 位作者 王延吉 赵新强 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第2期345-350,共6页
针对硝基苯催化加氢合成对氨基苯酚(PAP)的过程,提出了Pt/SiO2和新型季铵型Brφnsted酸性离子液体N,N,N-三甲基-N-磺丁基硫酸氢铵([HSO3-b-N(CH3)3]HSO4)构成的双功能催化体系。考察了离子液体浓度、Pt/SiO2用量及操作条件对对氨基苯酚... 针对硝基苯催化加氢合成对氨基苯酚(PAP)的过程,提出了Pt/SiO2和新型季铵型Brφnsted酸性离子液体N,N,N-三甲基-N-磺丁基硫酸氢铵([HSO3-b-N(CH3)3]HSO4)构成的双功能催化体系。考察了离子液体浓度、Pt/SiO2用量及操作条件对对氨基苯酚收率和选择性的影响。并与硫酸体系进行了对比。在85℃、4h、0.4 MPa条件下,硝基苯转化率96.6%,对氨基苯酚的选择性为81.4%,优于Pt/SiO2和硫酸溶液体系。可能的原因是,离子液体增加了硝基苯溶解度,并且抑制了中间产物苯基羟胺的深度加氢。反应后用减压过滤可分离出Pt/SiO2催化剂;滤液经由萃取、减压蒸馏和结晶析出PAP。结果证明,该双功能催化体系重复使用3次,PAP收率没有明显的下降。 展开更多
关键词 对氨基苯酚 硝基苯 酸性离子液体 Pt/SiO2
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合成碳酸二甲酯PdCl_2-CuCl_2-KOAc/AC催化剂失活过程分析 被引量:10
13
作者 王淑芳 崔咏梅 +1 位作者 赵新强 王延吉 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第12期2008-2014,共7页
对气相直接合成碳酸二甲酯PdCl2 CuCl2 KOAc/AC催化剂失活问题进行了研究 .结果表明 :反应过程中氯的流失 ,使催化剂表面Cu2 + /Cu+ 与Pd2 + /Pd0 比例发生变化 ,这是影响催化剂稳定性、造成催化剂可逆失活的一个重要因素 .钯组分的... 对气相直接合成碳酸二甲酯PdCl2 CuCl2 KOAc/AC催化剂失活问题进行了研究 .结果表明 :反应过程中氯的流失 ,使催化剂表面Cu2 + /Cu+ 与Pd2 + /Pd0 比例发生变化 ,这是影响催化剂稳定性、造成催化剂可逆失活的一个重要因素 .钯组分的流失、催化剂表面积炭和金属颗粒聚集等因素则直接造成了催化剂的不可逆失活 .考察了不同反应条件对催化剂稳定性的影响 ,发现降低反应温度、提高反应压力和进料中氧气浓度可在一定程度上提高催化剂的稳定性 .原料中配入一定浓度的含氯有机物作为补氯剂 ,可有效延长催化剂的寿命 ,当反应压力为 0 3MPa,补氯剂浓度为 5 % (体积分数 )时 ,反应 15 0h后催化剂活性仍可稳定在 70 0~ 75 0 g·L-1·h-1. 展开更多
关键词 碳酸二甲酯 气相直接合成 催化剂 失活
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酸性离子液体-ZnCl_2催化环己酮肟液相Beckmann重排反应 被引量:10
14
作者 赵江琨 王荷芳 +2 位作者 王延吉 赵新强 张宝泉 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第5期838-843,共6页
在乙腈介质中,由酸性离子液体和ZnCl2组成的催化体系,可以高效地实现对环己酮肟液相Beckmann重排制己内酰胺的反应。反应过程中生成的唯一副产物环己酮,可以通过氨氧化反应生成原料环己酮肟。考察了溶剂种类、反应温度、反应时间、离子... 在乙腈介质中,由酸性离子液体和ZnCl2组成的催化体系,可以高效地实现对环己酮肟液相Beckmann重排制己内酰胺的反应。反应过程中生成的唯一副产物环己酮,可以通过氨氧化反应生成原料环己酮肟。考察了溶剂种类、反应温度、反应时间、离子液体用量和ZnCl2用量对环己酮肟重排反应性能的影响。确定了适宜的反应条件:[HSO3-b-N(CH3)3]HSO4 0.5 mmol,ZnCl2 15 mmol,乙腈10 mL,环己酮肟10 mmol,反应温度80℃,反应时间4 h。此条件下,环己酮肟转化率达100%,己内酰胺收率为94.9%。利用在线反应红外光谱仪(React IR IC-10)研究了该催化体系下环己酮肟重排反应机理。 展开更多
关键词 酸性离子液体 氯化锌 BECKMANN重排 己内酰胺
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利用红外光谱分析乙酸锌催化合成2,4-甲苯二氨基甲酸甲酯的反应机理 被引量:8
15
作者 马丹 王桂荣 +1 位作者 王延吉 赵新强 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第2期331-335,共5页
利用红外光谱技术研究了无水乙酸锌催化2,4-二氨基甲苯与碳酸二甲酯反应生成2,4-甲苯二氨基甲酸甲酯的甲氧基羰基化反应机理。结果表明,碳酸二甲酯羰基碳上的氧与无水乙酸锌中的Zn2+配位形成配合物,无水乙酸锌的结构由双齿型转变为单齿... 利用红外光谱技术研究了无水乙酸锌催化2,4-二氨基甲苯与碳酸二甲酯反应生成2,4-甲苯二氨基甲酸甲酯的甲氧基羰基化反应机理。结果表明,碳酸二甲酯羰基碳上的氧与无水乙酸锌中的Zn2+配位形成配合物,无水乙酸锌的结构由双齿型转变为单齿型,同时使DMC的羰基碳被活化。然后2,4-二氨基甲苯作为亲核试剂,其氨基进攻配合物中碳酸二甲酯上被活化的羰基碳原子,发生甲氧基羰基化反应,配合物中的Zn—O配位键断裂,生成2,4-甲苯二氨基甲酸甲酯和甲醇,并使无水乙酸锌的结构重新回到双齿型。 展开更多
关键词 红外光谱 2 4-甲苯二氨基甲酸甲酯 无水乙酸锌 碳酸二甲酯 机理
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利用W/O微乳液制备具有规则介孔结构的单分散球形纳米SiO_2 被引量:10
16
作者 薛伟 张敬畅 +1 位作者 王延吉 赵新强 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期37-43,共7页
用氨水、环己烷、壬基酚聚氧乙烯(10)醚和正构醇制备了稳定的W/O微乳液.在该微乳液中,使正硅酸乙酯在碱性条件下水解制备得到了纳米级SiO2.SiO2粒径为60~90 nm,并且为单分散的球形颗粒;其粒径随微乳液中H2O与表面活性剂摩尔比的增加而... 用氨水、环己烷、壬基酚聚氧乙烯(10)醚和正构醇制备了稳定的W/O微乳液.在该微乳液中,使正硅酸乙酯在碱性条件下水解制备得到了纳米级SiO2.SiO2粒径为60~90 nm,并且为单分散的球形颗粒;其粒径随微乳液中H2O与表面活性剂摩尔比的增加而增加.考察了影响SiO2孔径分布的因素,当W/O微乳液中H2O与表面活性剂的摩尔比为5以及采用正辛醇为助表面活性剂时,可以制得孔分布较窄且主要位于介孔范围的纳米SiO2. 展开更多
关键词 W/O微乳液 纳米SIO2 单分散 介孔
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Ru/MCM-41催化苯选择加氢制环己烯 被引量:5
17
作者 薛伟 赵青青 +2 位作者 王冬冬 杜文明 王延吉 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第A02期120-124,共5页
采用浸渍法制备了Ru/MCM-41催化剂,用于催化苯选择加氢制环己烯反应。为提高环己烯选择性,向催化剂中加入Zn助剂,考察了不同Zn母体对Ru/MCM-41催化性能的影响。结果表明,Zn的加入影响了Ru的还原,从而影响了其催化性能。当使用ZnCl2或Zn(... 采用浸渍法制备了Ru/MCM-41催化剂,用于催化苯选择加氢制环己烯反应。为提高环己烯选择性,向催化剂中加入Zn助剂,考察了不同Zn母体对Ru/MCM-41催化性能的影响。结果表明,Zn的加入影响了Ru的还原,从而影响了其催化性能。当使用ZnCl2或Zn(OAc)2为Zn母体时,Ru容易被还原,Ru/MCM-41催化剂表面活性中心数量增加,从而使其催化活性增加;当使用Zn(NO3)2为Zn母体时,部分Ru不易被还原,相应的Ru/MCM-41催化活性有所降低;ZnSO4为Zn母体时,ZnSO4的存在使MCM-41表面显酸性,在催化苯选择加氢反应中,由于表面酸中心和Ru加氢中心的共同存在,使得苯加氢反应存在两条路径,因此反应速率增加,苯转化率增加,并且由于表面酸中心有利于环己烯的吸附,从而易使其发生深度加氢。 展开更多
关键词 环己烯 选择加氢 Ru/MCM-41 Zn助剂
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N,N,N′,N′-四甲基-N″-苯基胍的合成及其催化CO_2法合成二甘醇双烯丙基碳酸酯 被引量:4
18
作者 安华良 赵新强 +2 位作者 刘择收 贾春瑶 王延吉 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第3期590-596,共7页
采用三氯氧磷法合成了一种新型五取代有机胍N,N,N′,N′-四甲基-N″-苯基胍(PhTMG),利用IR、1HNMR、ESI-MS等方法对其结构进行了表征。考察了PhTMG对以二甘醇(DEG)、氯丙烯(ACH)和CO2为原料合成二甘醇双烯丙基碳酸酯(ADC)反应的催化性能... 采用三氯氧磷法合成了一种新型五取代有机胍N,N,N′,N′-四甲基-N″-苯基胍(PhTMG),利用IR、1HNMR、ESI-MS等方法对其结构进行了表征。考察了PhTMG对以二甘醇(DEG)、氯丙烯(ACH)和CO2为原料合成二甘醇双烯丙基碳酸酯(ADC)反应的催化性能,ADC的最高收率为95.3%。采用GC-MS、XRD、IR等分析手段结合实验验证对ADC合成反应机理进行了研究,推测出该反应分4步进行:第1步,CO2、DEG和Na2CO3反应生成二甘醇单碳酸钠盐;第2步,二甘醇单碳酸钠盐和ACH反应生成二甘醇单烯丙基碳酸酯(DGAC);第3步,DGAC、CO2和Na2CO3反应生成二甘醇单烯丙基碳酸酯单碳酸钠盐;第4步,二甘醇单烯丙基碳酸酯单碳酸钠盐与ACH反应生成目的产物ADC。并推测了反应体系中的主要副反应。 展开更多
关键词 二甘醇 氯丙烯 CO2 N N N′ N′-四甲基-N″-苯基胍 二甘醇双烯丙基碳酸酯 反应机理
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酸性离子液体[HSO_3-bpy]CF_3SO_3催化合成MDC 被引量:6
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作者 王娜 赵新强 +1 位作者 武秀丽 王延吉 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第4期887-891,共5页
制备了一系列磺酸吡啶功能化酸性离子液体(ILs),采用Hammett指示剂与紫外联用法测定了其酸强度。考察了各酸性离子液体在苯氨基甲酸甲酯(MPC)与甲醛缩合制备二苯甲烷二氨基甲酸甲酯(MDC)反应中的催化活性。结果表明,离子液体的酸强度与... 制备了一系列磺酸吡啶功能化酸性离子液体(ILs),采用Hammett指示剂与紫外联用法测定了其酸强度。考察了各酸性离子液体在苯氨基甲酸甲酯(MPC)与甲醛缩合制备二苯甲烷二氨基甲酸甲酯(MDC)反应中的催化活性。结果表明,离子液体的酸强度与其催化活性关联较好;[HSO3-bpy]CF3SO3酸强度最高,催化活性也最好。以[HSO3-bpy]CF3SO3为催化剂兼溶剂,优化了MDC合成反应条件。在反应温度70℃,反应时间60min,MPC与甲醛的摩尔比为12,离子液体与MPC的质量比为4的条件下,MDC产率最高可达91·5%。用水处理反应液,通过减压蒸馏后的离子液体可以循环使用5次以上。 展开更多
关键词 磺酸吡啶酸性离子液体 苯氨基甲酸甲酯 甲醛 二苯甲烷二氨基甲酸甲酯
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酸性离子液体催化苯胺和二氧化碳合成二苯基脲 被引量:7
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作者 姚素杰 赵新强 +1 位作者 安华良 王延吉 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第3期812-818,共7页
以苯胺和二氧化碳为原料催化合成二苯基脲是一条绿色工艺路线,重点对Lewis酸类离子液体催化该反应性能进行了研究。考察了一系列碱性和Lewis酸性催化剂的催化性能,以及溶剂对该反应的影响,结果表明,以无水AlCl3为催化剂和乙腈为溶剂组... 以苯胺和二氧化碳为原料催化合成二苯基脲是一条绿色工艺路线,重点对Lewis酸类离子液体催化该反应性能进行了研究。考察了一系列碱性和Lewis酸性催化剂的催化性能,以及溶剂对该反应的影响,结果表明,以无水AlCl3为催化剂和乙腈为溶剂组成的反应体系效果较好。以氯铝酸类离子液体为催化剂兼溶剂,考察了离子液体阴阳离子、CO2初始压力、反应时间、反应温度以及催化剂用量等因素对二苯基脲合成反应的影响。结果表明,以[Bmim]Cl-AlCl3离子液体为催化剂兼溶剂,在CO2初始压力为1MPa、反应时间为7h、反应温度为160℃、AlCl3/苯胺质量比为1∶1的条件下,苯胺的转化率、二苯基脲的收率及选择性分别为18.1%、17.9%和98.9%。此外,提出了[Bmim]Cl-AlCl3离子液体催化苯胺和二氧化碳的反应机理。 展开更多
关键词 苯胺 CO2 二苯基脲 Lewis酸性离子液体
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