Co-Pt/HAP的制备及其催化1,2-丙二醇氨化反应

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作者 赵世颖 左志帅 +3 位作者 贺梦颖 安华良 赵新强 王延吉 《化工学报》 北大核心 2025年第7期3305-3315,共11页

为克服工业上氨与二卤丙烷反应合成1,2-丙二胺工艺的缺点,制备一系列负载型Co基催化剂,对其催化1,2-丙二醇氨化合成1,2-丙二胺反应性能进行研究。采用H_(2)-TPR、TEM、ICP-MS等方法对催化剂进行了表征,重点考察了载体、第二金属组分、... 为克服工业上氨与二卤丙烷反应合成1,2-丙二胺工艺的缺点,制备一系列负载型Co基催化剂,对其催化1,2-丙二醇氨化合成1,2-丙二胺反应性能进行研究。采用H_(2)-TPR、TEM、ICP-MS等方法对催化剂进行了表征,重点考察了载体、第二金属组分、金属负载量等的影响。结果表明,以兼具酸-碱活性位点的羟基磷灰石(HAP)为载体制备的15Co-1.05Pt/HAP催化效果最佳,1,2-丙二醇转化率为68.5%,1,2-丙二胺选择性为27.0%,伯胺总选择性达到95.2%。催化剂中Pt与Co之间存在明显相互作用,Co-Pt纳米颗粒以合金的形式存在;Pt的引入不仅可以促进氧化钴的还原,而且使金属平均粒径更小,从而有效提高了钴基催化剂的性能。利用气相色谱-质谱联用技术对1,2-丙二醇氨化反应体系进行了定性分析,结合设计实验确定了Co-Pt/HAP催化1,2-丙二醇氨化的主要反应路径。 展开更多

关键词 1 2-丙二胺 1 2-丙二醇 催化剂 催化氨化 多相反应 催化作用 反应路径

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甲醇为原料联合制备碳酸二甲酯、甲缩醛和二甲醚反应体系热力学计算及节能分析 被引量：5

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作者 丁晓墅 李乃华 +2 位作者 王淑芳 赵新强 王延吉 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第7期2377-2386,共10页

围绕碳酸二甲酯的高效、绿色、安全、节能合成目标，构建了联合生产碳酸二甲酯、甲缩醛和二甲醚反应体系及节能工艺。借助Aspen Plus软件对独立反应及复杂体系进行了热力学分析。由结果可知，升高反应压力或降低温度可明显提高碳酸二甲... 围绕碳酸二甲酯的高效、绿色、安全、节能合成目标，构建了联合生产碳酸二甲酯、甲缩醛和二甲醚反应体系及节能工艺。借助Aspen Plus软件对独立反应及复杂体系进行了热力学分析。由结果可知，升高反应压力或降低温度可明显提高碳酸二甲酯的平衡组成；与甲缩醛和二甲醚合成工艺相耦合后，可大幅提升甲醇平衡转化率，由0.5%～5.9%提高到91.7%～96.3%。根据热力学计算结果和动力学因素，提出顺序生产碳酸二甲酯、甲缩醛和二甲醚的串联催化反应器工艺。甲缩醛和二甲醚的分离采用简单精馏方式，碳酸二甲酯和水共沸物的分离采用变压精馏，3种产品的质量浓度均可达到99%以上。可有效解决单独生产碳酸二甲酯和甲缩醛生产中原料循环量大、能耗高和易爆炸等缺陷。 展开更多

关键词 碳酸二甲酯 甲缩醛 二甲醚 模拟 生产 化学过程

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离子液体辅助合成纳米金属氧化物的研究进展 被引量：2

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作者 江玮 王瑞 +3 位作者 薛伟 安华良 赵新强 王延吉 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期105-114,共10页

离子液体的物理化学特性和氢键作用能够辅助纳米金属氧化物的定向生长,具有传统溶剂所不具备的优点,在纳米金属氧化物材料合成方面受到重视。综述了离子液体辅助合成TiO_(2),ZnO,γ-Al_(2)O_(3),ZrO_(2)四种纳米金属氧化物的最新研究进... 离子液体的物理化学特性和氢键作用能够辅助纳米金属氧化物的定向生长,具有传统溶剂所不具备的优点,在纳米金属氧化物材料合成方面受到重视。综述了离子液体辅助合成TiO_(2),ZnO,γ-Al_(2)O_(3),ZrO_(2)四种纳米金属氧化物的最新研究进展,重点结合离子液体阴阳离子的影响及诱导机制进行讨论。最后总结了离子液体辅助合成纳米金属氧化物可能面临的挑战和未来的研究方向。 展开更多

关键词 离子液体 金属氧化物 纳米颗粒 诱导机理

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Co-Ru/HAP的制备及其催化乙二醇氨化反应 被引量：1

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作者 郭浩林 李健朋 +3 位作者 赵新强 安华良 赵茜 王延吉 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期566-577,共12页

为提高乙二醇氨化反应中乙二胺的选择性,以羟基磷灰石(HAP)为载体、Co为主活性组分,引入第二金属组分制备了一系列负载型双金属催化剂。结果表明,Co-Ru/HAP催化效果较优,适宜制备条件为:制备HAP的pH值为10、金属总质量分数为9%、Co与Ru... 为提高乙二醇氨化反应中乙二胺的选择性,以羟基磷灰石(HAP)为载体、Co为主活性组分,引入第二金属组分制备了一系列负载型双金属催化剂。结果表明,Co-Ru/HAP催化效果较优,适宜制备条件为:制备HAP的pH值为10、金属总质量分数为9%、Co与Ru质量比m(Co):m(Ru)为10:1、还原温度为500℃。此时,乙二醇转化率为30.2%,乙二胺选择性为35.4%,乙二胺和乙醇胺选择性之和为58.0%。结合催化剂表征和活性评价结果可知,金属Co主要促进氨化过程中脱氢和加氢步骤,而金属Ru主要是抑制NH3在金属Co表面的吸附,以保证有较多的Co金属位活化乙二醇;催化剂的酸碱活性位点存在明显的协同作用。采用气相色谱-质谱联用技术对乙二醇氨化反应液进行了定性分析,在此基础上,建立了Co-Ru/HAP催化乙二醇氨化的反应网络。 展开更多

关键词 乙二醇 乙二胺 催化氨化 协同作用 反应网络

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水热法制备ZrO_(2)催化甘油酯交换反应性能 被引量：1

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作者 杨娜美 李芳 +2 位作者 安华良 薛伟 赵新强 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期338-348,共11页

采用水热法制备了ZrO_(2)催化剂,用于催化甘油(GLY)与碳酸二甲酯(DMC)酯交换反应合成碳酸甘油酯(GC)。考察了焙烧温度对催化剂性能的影响,并采用粉末X射线衍射(XRD)、N_(2)等温吸附-脱附、程序升温脱附(TPD)等手段对ZrO_(2)催化剂进行... 采用水热法制备了ZrO_(2)催化剂,用于催化甘油(GLY)与碳酸二甲酯(DMC)酯交换反应合成碳酸甘油酯(GC)。考察了焙烧温度对催化剂性能的影响,并采用粉末X射线衍射(XRD)、N_(2)等温吸附-脱附、程序升温脱附(TPD)等手段对ZrO_(2)催化剂进行了表征。结果表明,ZrO_(2)催化性能高度依赖于其表面中强碱性位点密度,当焙烧温度为600℃时,所制备的ZrO_(2)-600催化剂表面中强碱性位点密度较大;在反应温度90℃下反应90 min, GLY转化率为96.1%,GC选择性为86.2%。重复使用第3次时,由于ZrO_(2)表面碱性位点密度减小、孔道坍塌以及部分ZrO_(2)样品溶解在DMC中,GLY转化率和GC选择性均显著下降。 展开更多

关键词 甘油 碳酸甘油酯 酯交换 ZrO_(2) 水热法

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甲酸为氢源硝基苯转移加氢合成对氨基苯酚

6

作者 王雨菲 贾宇 +3 位作者 张议升 薛伟 李芳 王延吉 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期4421-4431,共11页

以UiO-66为前体,在N_(2)气氛下焙烧制备了ZrO_(2)@C,以其为载体,利用浸渍法制备了Pd/ZrO_(2)@C催化剂。以Pd/ZrO_(2)@C+SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)为催化剂,对以甲酸(FA)为氢源、硝基苯(NB)转移加氢合成对氨基苯酚(PAP)的反应进行了研究。通... 以UiO-66为前体,在N_(2)气氛下焙烧制备了ZrO_(2)@C,以其为载体,利用浸渍法制备了Pd/ZrO_(2)@C催化剂。以Pd/ZrO_(2)@C+SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)为催化剂,对以甲酸(FA)为氢源、硝基苯(NB)转移加氢合成对氨基苯酚(PAP)的反应进行了研究。通过表征发现,Pd/ZrO_(2)@C载体中的ZrO_(2)为四方相ZrO_(2),包埋在无定形C中。随着ZrO_(2)@C在空气中焙烧温度的升高和焙烧时间的增加,其C含量和比表面积随之下降,同时Pd颗粒尺寸变大。Pd/ZrO_(2)@C催化剂中Pd以Pd^(0)和Pd^(2+)两种形式存在,且随着C含量的减少,Pd^(0)含量增加,Pd^(2+)含量减少;当Pd^(0)含量明显高于Pd^(2+),其对PAP的选择性明显下降。在140℃、反应6h的条件下,Pd/ZrO_(2)@C-200-4+SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)具有较好的催化性能,NB转化率为63.7%,PAP选择性为42.3%。 展开更多

关键词 催化 加氢 载体 对氨基苯酚 甲酸 硝基苯

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环氧氯丙烷、甲醇和二氧化碳一步直接催化合成碳酸二甲酯的研究 被引量：7

7

作者 丁晓墅 董香茉 +3 位作者 刘浩 王淑芳 赵新强 王延吉 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第1期164-169,共6页

以生物柴油副产物甘油为原料合成碳酸二甲酯新工艺既能减少对石油的依赖,又能充分利用生物质资源。本研究首先对环氧氯丙烷和环氧丙烷分别为原料合成碳酸二甲酯反应体系进行了热力学分析和对比,计算了不同反应温度和压力下的碳酸二甲酯... 以生物柴油副产物甘油为原料合成碳酸二甲酯新工艺既能减少对石油的依赖,又能充分利用生物质资源。本研究首先对环氧氯丙烷和环氧丙烷分别为原料合成碳酸二甲酯反应体系进行了热力学分析和对比,计算了不同反应温度和压力下的碳酸二甲酯平衡收率。环氧氯丙烷作为原料较环氧丙烷在热力学上具有明显优势,在3.0 MPa、460 K时,其平衡收率分别为90.4%和18.2%。在此基础上,考察了碱金属化合物、负载型碱金属催化剂、季铵盐及其复合催化剂等对环氧氯丙烷与甲醇和二氧化碳直接合成碳酸二甲酯的催化反应性能。实验结果表明,钠金属化合物为催化剂时的碳酸二甲酯收率高于钾金属化合物。负载型催化剂Na2CO3(Na HCO3)/γ-Al2O3的催化活性较均相催化剂明显提高,碳酸二甲酯的收率达到21.0%左右。发现四丁基溴化铵与碳酸氢钠混合物作为催化剂可显著提高碳酸二甲酯收率,达到25.2%。 展开更多

关键词 环氧氯丙烷 碳酸二甲酯 直接合成 碱金属催化剂

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硫酸镁为原料制备三水碳酸镁晶须的研究 被引量：8

8

作者 赵斌 贾志丹 +1 位作者 邵朵朵 曹吉林 《人工晶体学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第1期18-25,共8页

以Mg SO_4·7H2O和Na_2CO_3为原料制备了三水碳酸镁晶须,考察了Mg SO_4浓度、Mg SO_4和Na_2CO_3摩尔加料比例、反应时间以及反应温度对产物的影响,并对产物进行了分析和表征。确定了适宜的反应条件为温度50℃、Mg SO_4浓度1.2 mol/L... 以Mg SO_4·7H2O和Na_2CO_3为原料制备了三水碳酸镁晶须,考察了Mg SO_4浓度、Mg SO_4和Na_2CO_3摩尔加料比例、反应时间以及反应温度对产物的影响,并对产物进行了分析和表征。确定了适宜的反应条件为温度50℃、Mg SO_4浓度1.2 mol/L、Mg SO_4和Na_2CO_3摩尔比1∶1.2、反应时间40 min,此条件下,镁离子的转化率可达82.35%。当Na_2CO_3浓度升高、反应时间延长、反应温度升高时,三水碳酸镁会向碱式碳酸镁转变。同时也探索了以白钠镁矾作为镁源制备三水碳酸镁晶须的条件,并进行了母液循环工艺的设计。 展开更多

关键词 三水碳酸镁 硫酸镁 碳酸钠 硫酸钠 白钠镁矾

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咪唑类酸性离子液体催化正戊醛自缩合反应性能及机理 被引量：4

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作者 杨秋生 王娣 +5 位作者 安华良 代佳琳 胡凌峰 王洋 赵新强 王延吉 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期847-854,共8页

制备了一系列咪唑类酸性功能化离子液体,用于催化正戊醛自缩合反应。考察了酸性基团种类、与酸性基团相连碳链长度、阴离子种类对离子液体酸性及其催化性能的影响。在此基础上,考察了反应条件对酸性功能化离子液体1-(4-磺酸丁基)-3-甲... 制备了一系列咪唑类酸性功能化离子液体,用于催化正戊醛自缩合反应。考察了酸性基团种类、与酸性基团相连碳链长度、阴离子种类对离子液体酸性及其催化性能的影响。在此基础上,考察了反应条件对酸性功能化离子液体1-(4-磺酸丁基)-3-甲基咪唑对甲苯磺酸盐([HSO 3-bmim]p-TSA)催化性能的影响和离子液体的催化稳定性;采用密度泛函理论模拟了离子液体[HSO 3-bmim]p-TSA与正戊醛的相互作用情况,探讨了其催化正戊醛自缩合反应机理。结果表明:酸性较强的磺酸功能化离子液体催化活性明显高于羧酸功能化离子液体;对于磺酸功能化离子液体,正戊醛的转化率与离子液体酸强度正相关;[HSO 3-bmim]p-TSA具有最好的催化性能。[HSO 3-bmim]p-TSA催化正戊醛自缩合反应适宜的反应条件为:反应温度120℃,反应时间6 h,催化剂质量分数8%。在此条件下,正戊醛的转化率为88.6%;2-丙基-2-庚烯醛的收率和选择性分别为80.8%和91.2%。[HSO 3-bmim]p-TSA至少可循环使用6次,其催化性能基本保持不变。在理论模拟的基础上提出了[HSO 3-bmim]p-TSA催化正戊醛自缩合反应的机理。 展开更多

关键词 正戊醛 羟醛缩合 2-丙基-2-庚烯醛 功能化离子液体 反应机理

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脱硫石膏晶体提纯脱色的研究 被引量：9

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作者 张伟卓 赵斌 +2 位作者 陈学青 卢静昭 曹吉林 《人工晶体学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第4期1069-1076,1083,共9页

以H2O-HCl-CaCl2溶液为反应介质采用两步法在常压下对脱硫石膏脱色;考察了HCl浓度、CaCl2浓度、料浆浓度对水热反应时间的影响和转晶温度、转晶时间、料浆浓度对产品白度和收率的影响。得出的较适宜条件为:HCl浓度为1.21mol/L,CaCl2浓度... 以H2O-HCl-CaCl2溶液为反应介质采用两步法在常压下对脱硫石膏脱色;考察了HCl浓度、CaCl2浓度、料浆浓度对水热反应时间的影响和转晶温度、转晶时间、料浆浓度对产品白度和收率的影响。得出的较适宜条件为:HCl浓度为1.21mol/L,CaCl2浓度为0.27mol/L,料浆浓度为6.98%,转晶温度25℃、转晶时间18h,该条件下水热反应时间缩短至120min,脱色产品的白度和纯度分别提高至90%和96%。脱色提纯过程的母液反复利用5次后,产品性能与初次配料时无明显差异。以提纯脱色后的脱硫石膏为原料制备的半水硫酸钙晶须白度达到95.22%。 展开更多

关键词 脱硫石膏 脱色 硫酸钙晶须

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钾长石碱熔活化合成4A沸石研究 被引量：10

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作者 张洁清 曹吉林 +1 位作者 刘秀伍 郭宏飞 《人工晶体学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第5期953-958,共6页

为了实现钾长石资源的综合利用,本文提出了碳酸钠碱熔活化钾长石制备碳酸钾和4A沸石的工艺。确定了碱熔活化反应的适宜条件。碱熔焙烧活化物料经水溶碳酸化后,得到含有KHCO3的溶液和硅铝质凝胶产物,前者可以经过蒸发结晶制备碳酸钾;后者... 为了实现钾长石资源的综合利用,本文提出了碳酸钠碱熔活化钾长石制备碳酸钾和4A沸石的工艺。确定了碱熔活化反应的适宜条件。碱熔焙烧活化物料经水溶碳酸化后,得到含有KHCO3的溶液和硅铝质凝胶产物,前者可以经过蒸发结晶制备碳酸钾;后者经NaAlO2,NaOH和水调整合成体系中Al2O3∶SiO2∶Na2O∶H2O的物质的量比为1∶2∶5∶185后,在45℃下老化反应0.5 h,接着在90℃下晶化9 h可制得离子交换性能优良的4A分子筛。4A分子筛的钙镁交换量分别为:296.4 mg/g和108.8 mg/g。合成4A沸石后的母液能够实现在4A分子筛制备中循环利用。 展开更多

关键词 钾长石 4A分子筛 碱熔活化

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硫酸镁与碳酸钠反应制备碱式碳酸镁的研究 被引量：4

12

作者 赵斌 马雪晴 +2 位作者 白艳 郭宏飞 曹吉林 《无机盐工业》 CAS 北大核心 2017年第9期23-27,共5页

围绕七水合硫酸镁和碳酸钠为原料制备碱式碳酸镁,考察了复分解反应温度、热解温度、热解时间、反应物浓度、原料配比以及原料硫酸镁中加入硫酸钠等因素对硫酸镁转化率和产品结构形貌的影响。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)对样品进... 围绕七水合硫酸镁和碳酸钠为原料制备碱式碳酸镁,考察了复分解反应温度、热解温度、热解时间、反应物浓度、原料配比以及原料硫酸镁中加入硫酸钠等因素对硫酸镁转化率和产品结构形貌的影响。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)对样品进行表征。结果表明:制备碱式碳酸镁的适宜条件为复分解反应温度为50℃、热解温度为85℃、热解时间为2 h、原料硫酸镁的浓度为0.3 mol/L、硫酸镁与碳酸钠物质的量比为1∶1.1;所得产品碱式碳酸镁为片状结构聚集的玫瑰花样棒状;原料硫酸镁中加入一定量硫酸钠对碱式碳酸镁的制备没有明显的影响。此外,设计了制备碱式碳酸镁的工艺,并实现了母液的循环利用。 展开更多

关键词 碱式碳酸镁 硫酸镁 碳酸钠 硫酸钠

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Ce在负载Pd催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯反应中的作用 被引量：2

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作者 王志苗 张洪起 +3 位作者 周立超 李芳 薛伟 王延吉 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第12期4625-4634,F0004,共11页

采用微乳液法制备了Ce为助剂的Pd-Ce-O/SiO2催化剂,用于苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯(DPC)反应。活性评价结果显示,催化剂性能随着Ce用量的增加而提高,当Ce/Pd摩尔比为10/1时,苯酚转化率为64.4%,碳酸二苯酯选择性为83.4%。利用XRD表征... 采用微乳液法制备了Ce为助剂的Pd-Ce-O/SiO2催化剂,用于苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯(DPC)反应。活性评价结果显示,催化剂性能随着Ce用量的增加而提高,当Ce/Pd摩尔比为10/1时,苯酚转化率为64.4%,碳酸二苯酯选择性为83.4%。利用XRD表征发现,部分Ce4+进入到PdO晶格中,使得失活Pd原子中的电子更容易向Ce转移,从而易于再生,表现出更好的催化性能。根据上述结果,设计制备了Pd-O/CeO2催化剂用于本反应,苯酚转化率和碳酸二苯酯选择性分别仅为24.0%和23.3%。表征发现,在Pd-Ce-O/SiO2催化剂表面,Pd物种主要是PdO,而Pd-O/CeO2表面的Pd物种则以PdO2为主。由于苯酚氧化羰基化反应的活性中心为Pd(Ⅱ),所以Pd-O/CeO2催化性能较差。并且,由于Pd与CeO2之间存在强相互作用,催化剂表面Pd含量较低,这也是Pd-O/CeO2催化活性较差的原因之一。 展开更多

关键词 碳酸二苯酯 氧化羰基化 多相反应 催化剂 载体 二氧化铈

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2-苯基苯并噻吩合成的研究进展 被引量：2

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作者 段中余 高宇娟 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2013年第6期611-616,共6页

2-苯基苯并噻吩是一类重要的化合物,广泛应用于医药、农药和半导体等功能性材料的合成。因此,其合成受到人们广泛关注,合成新方法不断出现。本文从不同反应底物类别出发,对2-苯基苯并噻吩的合成方法进行了简要的综述和评价。

关键词 苯基苯并噻吩 合成 综述 评价

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负载液膜催化剂催化甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯反应的性能

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作者 丁晓墅 岳川 +2 位作者 王淑芳 赵新强 王延吉 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第6期1010-1015,共6页

制备了新型负载液膜催化剂PdCl2-CuCl2-KOAc-EG/AC,并用于甲醇气相氧化羰基化直接合成碳酸二甲酯(DMC),考察了二甘醇、三甘醇和四甘醇及其混合物等不同液膜相,以及制备方法对所制备催化剂在合成DMC反应中催化性能的影响。结果表明,二甘... 制备了新型负载液膜催化剂PdCl2-CuCl2-KOAc-EG/AC,并用于甲醇气相氧化羰基化直接合成碳酸二甲酯(DMC),考察了二甘醇、三甘醇和四甘醇及其混合物等不同液膜相,以及制备方法对所制备催化剂在合成DMC反应中催化性能的影响。结果表明,二甘醇作为液膜相,采用高温加压浸渍法制备的催化剂的DMC空时收率比固载型催化剂显著提高。在反应温度160℃、反应压力0.3 MPa、n(CH3OH)∶n(CO)∶n(O2)=3.6∶2.3∶1、原料气体积空速7100h-1条件下,DMC空时收率最高可达921g/(Lcat·h),并且催化剂稳定性也有较大提高。高温加压浸渍法有利于液膜相分散于活性炭孔道中,并保持相对稳定。液膜相的黏度和分子大小是影响负载液膜催化剂反应性能的主要因素。 展开更多

关键词 负载液膜催化剂 甲醇 碳酸二甲酯 气相合成 高温加压浸渍法

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HZSM-5催化乙酸环己酯水解反应 被引量：7

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作者 靳敬敬 李芳 +3 位作者 杨丽红 张东升 薛伟 王延吉 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第1期169-174,共6页

考察了不同反应条件下加入酸性离子液体[HSO3bmim]HSO4前后HZSM-5催化乙酸环己酯水解制备环己醇反应。结果表明,未加入[HSO3bmim]HSO4时,因乙酸环己酯热分解而生成的副产物环己烯选择性可达73.0%;加入[HSO3bmim]HSO4后,目的产物环己醇... 考察了不同反应条件下加入酸性离子液体[HSO3bmim]HSO4前后HZSM-5催化乙酸环己酯水解制备环己醇反应。结果表明,未加入[HSO3bmim]HSO4时,因乙酸环己酯热分解而生成的副产物环己烯选择性可达73.0%;加入[HSO3bmim]HSO4后,目的产物环己醇选择性增加,在适宜条件下,乙酸环己酯转化率为81.6%,环己醇选择性为79.7%。[HSO3bmim]HSO4的加入抑制了HZSM-5表面积炭的生成,提高了催化剂的重复使用性能。 展开更多

关键词 环己醇 乙酸环己酯 水解 环己烯 离子液体

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KOH碱熔活化钾长石制取全钾W型分子筛 被引量：8

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作者 杜翠华 赵斌 +2 位作者 郭宏飞 郭菊花 曹吉林 《人工晶体学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第1期153-162,共10页

本文提出了KOH碱熔活化钾长石制备全钾W型分子筛的工艺。考察了KOH碱熔活化碱矿比、老化温度与时间、晶化温度与时间及反应体系组成等因素对合成W型分子筛形貌和结构的影响,结果表明W型分子筛在较宽范围的条件下可以合成,其中适宜的条件... 本文提出了KOH碱熔活化钾长石制备全钾W型分子筛的工艺。考察了KOH碱熔活化碱矿比、老化温度与时间、晶化温度与时间及反应体系组成等因素对合成W型分子筛形貌和结构的影响,结果表明W型分子筛在较宽范围的条件下可以合成,其中适宜的条件为:KOH与钾长石的碱矿比为2∶1,活化物料按K2O∶SiO2∶Al2O3∶H2O摩尔比15∶10∶1∶570来调整配比,25℃下老化2.5 h,150℃下晶化24 h。W分子筛合成后的母液一部分可在W分子筛制备中循环利用,另一部分可副产K2CO3和白炭黑,实现了原料的综合利用。 展开更多

关键词 钾长石 W分子筛 KOH碱熔活化

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Cu-Fe-Zn改性H-MOR分子筛催化二甲醚羰基化合成乙酸甲酯 被引量：4

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作者 王彤 邬长城 +3 位作者 赵梓淇 李芳 薛伟 王延吉 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第5期983-993,共11页

采用离子交换法制备了金属改性M/H-MOR(M=Cu、Fe、Zn、Cu-Fe、Cu-Zn或Cu-Fe-Zn)分子筛,用于催化二甲醚(DME)羰基化合成乙酸甲酯反应。采用EDXRF、XRD、N2等温吸附-脱附、NH3-TPD和Py-IR等手段对催化剂进行了表征。对Cu-Fe-Zn/H-MOR催化... 采用离子交换法制备了金属改性M/H-MOR(M=Cu、Fe、Zn、Cu-Fe、Cu-Zn或Cu-Fe-Zn)分子筛,用于催化二甲醚(DME)羰基化合成乙酸甲酯反应。采用EDXRF、XRD、N2等温吸附-脱附、NH3-TPD和Py-IR等手段对催化剂进行了表征。对Cu-Fe-Zn/H-MOR催化二甲醚羰基化反应进行了反应条件优化和稳定性测试。结果表明:金属改性对Brönsted酸中心在分子筛八元环(8-MR)和十二元环(12-MR)内的分布存在显著的影响;除Cu-Fe/H-MOR和Fe/H-MOR外,其余改性分子筛的12-MR内Brönsted酸量均大幅度降低;特别是Cu-Fe-Zn/H-MOR催化剂,其12-MR内酸中心数量仅为91μmol/g,这是其稳定性优异的主要原因;在200℃、1.5 MPa、原料气MHSV为2400 mL/(gcat·h)条件下,DME转化率在反应1 h时即可达35.7%,反应4 h时达到最高42.9%;反应30 h时DME转化率为22.9%,表现出良好的稳定性。 展开更多

关键词 乙醇 二甲醚 乙酸甲酯 羰基化 催化剂 丝光沸石

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无机盐在HZSM-5催化乙酸环己酯水解反应中的作用 被引量：3

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作者 提飞 李芳 +3 位作者 王志苗 张东升 薛伟 王延吉 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第1期85-90,共6页

考察了无机盐(NaBr、ZnSO_4、NaHSO_4)对HZSM-5催化乙酸环己酯水解制备环己醇反应的影响。结果表明,无机盐可以增加反应体系的极性,抑制乙酸环己酯热分解副反应(β-消除反应)过渡态的生成,从而提高环己醇的选择性。同时,无机盐会破坏HZS... 考察了无机盐(NaBr、ZnSO_4、NaHSO_4)对HZSM-5催化乙酸环己酯水解制备环己醇反应的影响。结果表明,无机盐可以增加反应体系的极性,抑制乙酸环己酯热分解副反应(β-消除反应)过渡态的生成,从而提高环己醇的选择性。同时,无机盐会破坏HZSM-5表面B酸中心,降低其催化活性。单独使用NaHSO_4对乙酸环己酯水解反应也具有较好的催化性能,在适宜条件下,乙酸环己酯转化率达到63.8%,环己醇选择性达到90.9%;重复使用时,由于乙酸在反应体系中的积累,乙酸环己酯转化率有所降低,环己醇选择性基本不变。 展开更多

关键词 环己醇 乙酸环己酯 水解 环己烯 硫酸氢钠

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非均相催化剂催化5-羟甲基糠醛氢解制备2,5-二甲基呋喃研究进展 被引量：4

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作者 王彤 安华良 +2 位作者 李芳 薛伟 王延吉 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第2期824-834,共11页

随着化石能源的日益短缺,清洁可再生生物质资源的利用,尤其是制备高品质生物燃料逐渐成为研究热点。2,5-二甲基呋喃(DMF)具有优良的物理化学性质,被认为是最有前途的液体生物燃料之一,可通过生物质平台分子5-羟甲基糠醛(HMF)选择性氢解... 随着化石能源的日益短缺,清洁可再生生物质资源的利用,尤其是制备高品质生物燃料逐渐成为研究热点。2,5-二甲基呋喃(DMF)具有优良的物理化学性质,被认为是最有前途的液体生物燃料之一,可通过生物质平台分子5-羟甲基糠醛(HMF)选择性氢解制备。HMF化学性质非常活泼,可以转化成多种下游产品,因此设计制备高选择性催化剂对于靶向合成DMF至关重要。本文依据贵金属和非贵金属对催化剂进行分类,详细综述了非均相催化剂在HMF氢解制备DMF反应中的研究新进展;针对目前研究中存在的局限性和问题,提出了催化剂和反应体系的研究方向。此外,指出以生物质为原料直接制备DMF及建立有效的分离技术是实现DMF工业化生产的重要途径。 展开更多

关键词 生物质 5-羟甲基糠醛 催化 氢解 生物燃料 2 5-二甲基呋喃

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