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过硫酸盐高级氧化降解水体中有机污染物研究进展 被引量：57
1
作者 黄智辉 纪志永 +3 位作者 陈希 郭小甫 王士钊 袁俊生 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期2475-2484,共10页
基于硫酸根自由基(sulfate radical,SO_4^-·)氧化原理的活化过硫酸盐(persulfate,PS)氧化法是近年来高级氧化工艺(advanced oxidation process,AOP)的研究热点,以经济、高效、环境友好、安全稳定的优势在水处理、环境保护等领域开... 基于硫酸根自由基(sulfate radical,SO_4^-·)氧化原理的活化过硫酸盐(persulfate,PS)氧化法是近年来高级氧化工艺(advanced oxidation process,AOP)的研究热点,以经济、高效、环境友好、安全稳定的优势在水处理、环境保护等领域开辟了新的思路。此前,学者们发现过硫酸盐高级氧化根据活化反应条件(如温度、光照、pH、过渡金属及催化剂等)的不同,会产生不同的自由基参与氧化反应,对降解结果也会产生不同程度的影响。本文根据相关自由基氧化机理,从产生硫酸根自由基的单一氧化、复杂活化体系硫酸根自由基与其他自由基复合氧化以及强化降解等方面,分析了近几年国内外学者对过硫酸盐降解典型有机污染物的研究及在催化剂开发方面所做的工作,指出了许多新颖的过硫酸盐活化手段及其降解效果与不足,并就未来的发展进行了展望,以期为过硫酸盐氧化法未来更好地发展和应用探索出路。 展开更多
关键词 活化过硫酸盐 高级氧化 硫酸根自由基 羟基自由基 有机污染物
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基于离子交换机理的尖晶石型LiMn2O4脱/嵌锂模拟 被引量：4
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作者 纪志永 黄智辉 +2 位作者 袁俊生 李非 周俊奇 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第12期131-135,共5页
基于离子交换机理,以ICSD(The Inorganic Crystal Structure Database)中LiMn_2O_4的结构数据为基础,利用Materials Studio软件包中Visualizer模块和CASTEP模块构建并优化了尖晶石型LiMn_2O_4和HMn_2O_4以及λ-MnO_2的晶体结构,并通过... 基于离子交换机理,以ICSD(The Inorganic Crystal Structure Database)中LiMn_2O_4的结构数据为基础,利用Materials Studio软件包中Visualizer模块和CASTEP模块构建并优化了尖晶石型LiMn_2O_4和HMn_2O_4以及λ-MnO_2的晶体结构,并通过对比涉及各自晶体结构的系统能值、晶胞参数、键长及键角等的变化,初步验证了离子筛提锂过程是自发吸热过程;分别通过对LiMn2O4和HMn2O4添加H和Li,模拟考察了脱锂和嵌锂(即酸洗和吸附)过程中的活性原子位及H和Li的迁移轨迹,得出8a位置Li和H的离子性较强,脱锂为H置换四面体8a位置Li,并与邻近位置O形成键长约为0.098 9nm的O-H键;嵌锂为Li取代8a-16c-8a孔道中8a位置H的动力学过程。研究结果对锰基离子筛提锂的后续工作具有一定的指导意义。 展开更多
关键词 尖晶石 离子筛 提锂 离子交换 模拟
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GO/LiMn_(2)O_(4)膜电极构建及其提锂性能研究 被引量：3
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作者 张帆 纪志永 +6 位作者 汪婧 郭志远 方嘉炜 郭小甫 赵颖颖 刘杰 袁俊生 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第11期12-18,共7页
实现盐湖卤水、地热水、海水等溶存态锂资源的高效提取对于满足强劲的锂产品市场需求至关重要。电化学吸附是一种低成本、环境友好的提锂技术,极具发展前景。本工作基于LiMn_(2)O_(4)材料,通过分别掺入常规氧化石墨烯(CGO)、低缺陷氧化... 实现盐湖卤水、地热水、海水等溶存态锂资源的高效提取对于满足强劲的锂产品市场需求至关重要。电化学吸附是一种低成本、环境友好的提锂技术,极具发展前景。本工作基于LiMn_(2)O_(4)材料,通过分别掺入常规氧化石墨烯(CGO)、低缺陷氧化石墨烯(LDGO)和大片径氧化石墨烯(LGO),制备CGO-LiMn_(2)O_(4)、LDGO-LiMn_(2)O_(4)和LGO-LiMn_(2)O_(4)膜电极,并对其提锂性能进行考察。结果表明,不同氧化石墨烯(GO)的掺入均有利于提升膜电极的提锂容量、提锂速率及对Li^(+)的选择性;掺入LGO的膜电极表现出最优的提锂性能,提锂容量达到35.29 mg/g,提锂速率达1.044 mg/(g·min),镁锂分离系数高达588.30。结合分析与表征认为,GO由于具有较大的比表面,可为膜电极表面提供更多的“有效锂离子”,使得提锂容量有效提升;同时,阳离子嵌入GO片层后固定层间距,进而阻挡大半径离子进入,使得其对Li^(+)的选择性提高;因LGO具有更大的片径和更高的石墨化度,使得对应膜电极的导电性更好,整体提锂效果更优。 展开更多
关键词 氧化石墨烯 锰酸锂 选择性 电化学吸附
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考虑有效能和环境影响的反渗透脱硼海水淡化操作优化 被引量：1
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作者 杜亚威 戴江波 +3 位作者 李亚新 龚泉羽 邓会宁 解利昕 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第12期11-18,共8页
建立了反渗透过程机理模型和产水分流设计的网络模型,对每个设备的有效能损失情况进行分析,由生命周期评估方法将反渗透装置的环境影响量化为吨水温室气体CO_(2)排放量,针对产水需求和进水温度变化,系统流程设计方案同时考虑能耗、装置... 建立了反渗透过程机理模型和产水分流设计的网络模型,对每个设备的有效能损失情况进行分析,由生命周期评估方法将反渗透装置的环境影响量化为吨水温室气体CO_(2)排放量,针对产水需求和进水温度变化,系统流程设计方案同时考虑能耗、装置规模和环境影响,通过调节产水分流比例和操作条件进一步降低能耗和环境影响,提高能量利用效率,使得产水满足饮用水中硼含量的标准,虽然反渗透膜元件有所增加,但能耗可降低13.8%,热力学第二定律效率可由27.96%增加至31.66%,产水生态环境影响可降低13.4%,为中试及工程规模化应用提供技术支撑。 展开更多
关键词 海水淡化 脱硼 运行调度 有效能 环境影响
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电化学提锂技术中电极材料和电极体系的研究进展 被引量：13
5
作者 郭志远 纪志永 +5 位作者 陈华艳 时雅滨 张帆 赵颖颖 刘杰 袁俊生 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期2294-2303,共10页
锂及其化合物具有广泛的应用前景,锂资源需求越来越大,因此,开发能实现高储量、低品位的(浓)海水/卤水锂资源高效提取的方法具有重要意义。近年来,电化学提锂技术因其高选择性、低能耗和环境友好等特点而成为研究热点。本文针对电化学... 锂及其化合物具有广泛的应用前景,锂资源需求越来越大,因此,开发能实现高储量、低品位的(浓)海水/卤水锂资源高效提取的方法具有重要意义。近年来,电化学提锂技术因其高选择性、低能耗和环境友好等特点而成为研究热点。本文针对电化学提锂技术中锂吸附电极材料的选择/制备和电极体系构建两方面的研究进展进行了归纳分析。在锂吸附电极材料的选择/制备上,基于高锂离子选择性的LiFePO4、LiMn2O4和LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2电极被逐渐开发应用。在电极体系构建上,与具有阴离子可逆交换性能的AgCl、ZnCl2和聚吡咯对电极所构成的电极体系可避免副反应发生,能耗较低;不含其他对电极材料的“摇椅式”结构电极体系可降低电极成本,提高提锂效率。此外,指出了目前电化学提锂技术尚存在的不足,未来可从电极材料制备、提锂过程优化、装备设计三方面进行研究,以推进电化学提锂技术的发展与应用。 展开更多
关键词 锂 电化学 电极材料 电极体系 选择性 分离
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电化学协同过硫酸盐氧化法处理含盐有机废水 被引量：14
6
作者 陈希 纪志永 +3 位作者 黄智辉 赵颖颖 刘杰 袁俊生 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第12期5572-5577,共6页
近年来,随着煤化工行业不断发展,废水排放量加大。煤化工行业废水排放量大、高盐和高化学需氧量的现状使得对其的处理成为一大热点和难点。本文以伊犁某工厂实际含盐有机废水(TDS含量25000mg/L)成分为依据,选取2-甲氧基苯酚作为煤化工... 近年来,随着煤化工行业不断发展,废水排放量加大。煤化工行业废水排放量大、高盐和高化学需氧量的现状使得对其的处理成为一大热点和难点。本文以伊犁某工厂实际含盐有机废水(TDS含量25000mg/L)成分为依据,选取2-甲氧基苯酚作为煤化工废水中典型有机物,采用电化学协同过硫酸盐法处理含盐有机废水,主要考察电压、初始过硫酸钠浓度、极板间距及初始pH对2-甲氧基苯酚降解率的影响。结果表明,综合考虑电能消耗及氧化剂成本,在2V电压、极板间距3cm、过硫酸钠投加量5g/L、pH=12以及反应3h条件下,2-甲氧基苯酚的降解率可达到97.5%,相较单一的电化学法或过硫酸盐氧化法均有显著提升,协同效应明显。本文研究结果为今后煤化工行业含盐有机废水的绿色高效处理提供了一种新的思路。 展开更多
关键词 电化学 过硫酸盐氧化 协同 含盐有机废水 2-甲氧基苯酚 自由基
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电氧化法地下卤水提溴探究及条件优化 被引量：7
7
作者 张晓 纪志永 +4 位作者 汪婧 郭小甫 刘杰 赵颖颖 袁俊生 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期2123-2131,共9页
通过设计包含三电极体系的电解槽,并严格控制工作电极电位,提出以电氧化的方法进行地下卤水中溴资源的选择性提取。对电氧化法地下卤水提溴的技术可行性、反应动力学模型、共存Cl^(-)和阳极液初始p H的影响以及最佳操作时间展开分析讨... 通过设计包含三电极体系的电解槽,并严格控制工作电极电位,提出以电氧化的方法进行地下卤水中溴资源的选择性提取。对电氧化法地下卤水提溴的技术可行性、反应动力学模型、共存Cl^(-)和阳极液初始p H的影响以及最佳操作时间展开分析讨论。结果表明:电氧化法用于地下卤水提溴具备技术可行性,且反应遵循二级反应动力学模型。随共存Cl^(-)浓度的增加,Br^(-)的电氧化反应速率常数先增大后减小,Cl^(-)对反应可产生促进与抑制的双重作用:促进作用来源于随Cl^(-)浓度升高而增大的溶液总电导率,抑制作用来源于Cl^(-)与Br^(-)在石墨电极表面的竞争吸附;单位能耗随Cl^(-)浓度的增大而减小,电流效率相对不受影响。随阳极液初始p H的减小,Br^(-)的电氧化反应速率常数逐渐增大,电流效率与单位能耗相对不受影响。随电氧化操作时间的延长,Br_(2)提取率的增长速率逐渐降低,电流效率不断降低,单位能耗不断升高的同时其增长速率也不断增大;6~10 h为推荐的最佳的操作时间。 展开更多
关键词 地下卤水 提溴 电化学 石墨电极 氧化 反应动力学
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应用分子动力学模拟和拉曼光谱对钙、镁、氯离子水化现象的研究 被引量：2
8
作者 乔梦丹 李非 +3 位作者 王美玲 朱含钰 张宇 袁俊生 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2023年第1期21-30,共10页
应用分子动力学方法,模拟了298 K下,密度为1.0 g/cm^(3)的水溶液中Ca^(2+),Mg^(2+),Cl^(-)的水化现象,得到了相应离子周围水分子的微观分布情况.发现在钙离子周围,水分子以其氧离子去靠近中心离子;而在氯离子周围,水分子则以其中的一个... 应用分子动力学方法,模拟了298 K下,密度为1.0 g/cm^(3)的水溶液中Ca^(2+),Mg^(2+),Cl^(-)的水化现象,得到了相应离子周围水分子的微观分布情况.发现在钙离子周围,水分子以其氧离子去靠近中心离子;而在氯离子周围,水分子则以其中的一个氢原子去靠近中心离子.通过分析三种离子的径向分布函数、配位数曲线、水化数、水化半径,发现Ca^(2+)的水化数和水化半径均大于Mg^(2+),即Ca^(2+)的水合能力比Mg^(2+)强.与以往研究结果相比,本文计算所得的自扩散系数更接近实验所得结果.为了使模型更好的代表真实水溶液体系,本文还应用分子动力学和拉曼光谱法研究了不同浓度的CaCl水溶液.分子动力学研究发现随着浓度的升高,CaCl溶液中Ca^(2+),Cl^(-)的配位数分别呈降低趋势.同时,随着浓度的升高,Ca,Cl^(-)的自扩散系数也呈现降低的趋势.作者推断这是由于浓度的升高,加剧了离子的微观反向运动造成的.拉曼光谱法研究发现随着水溶液中CaCl浓度的升高,溶液中的氢键网络结构受到了越来越严重的破坏,溶液中Ca^(2+)与Cl^(-)形成的直接接触离子对的数量开始大量增加. 展开更多
关键词 钙 镁 氯 离子水合作用 分子动力学模拟 拉曼光谱
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硫酸钾溶液结构的X射线散射和Raman光谱的研究 被引量：1
9
作者 王美玲 李非 +3 位作者 王旭阳 朱含钰 乔梦丹 袁俊生 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期1838-1845,共8页
钾是海水中的常量元素之一,硫酸钾水溶液结构研究有利于解释其溶解度的微观机理,从而为海水中钾盐的分离纯化提供理论指导。利用实验室改装的X射线衍射仪、上海同步辐射光源装置及拉曼光谱技术研究了不同质量分数的K_(2)SO_(4)水溶液的... 钾是海水中的常量元素之一,硫酸钾水溶液结构研究有利于解释其溶解度的微观机理,从而为海水中钾盐的分离纯化提供理论指导。利用实验室改装的X射线衍射仪、上海同步辐射光源装置及拉曼光谱技术研究了不同质量分数的K_(2)SO_(4)水溶液的微观结构信息。由X射线散射数据处理得到的差值结构函数F(Q)可知,Q=2.5A^(-1)附近的一高一低双峰逐渐变成强度相当的两个峰,此处双峰与水溶液中的氢键网络结构有关;随着质量分数的增加,Q=5.0?^(-1)附近的峰位向坐标轴右侧移动。由G(r)可知,2.8A处峰随质量分数的增加有展宽趋势,主要受O—O相互作用影响。在拉曼光谱图中,位于3200 cm^(-1)附近的肩峰强度随溶质含量的增加逐渐降低,2800~3800 cm^(-1)范围内整体峰形变窄。拉曼光谱去卷积拟合的结果表明,K_(2)SO_(4)的加入破坏了水的四面体氢键构型,小幅促进了质子供体型氢键的形成。X射线散射和拉曼光谱的分析结果均说明K_(2)SO_(4)的加入破坏了原有的水分子四面体网络结构。 展开更多
关键词 溶液结构 X射线散射 拉曼光谱 K_(2)SO_(4)
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