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碱处理对Hβ分子筛催化苯胺缩合制二苯胺性能的影响 被引量:8
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作者 郭海纬 费兆阳 +4 位作者 王宇 汤吉海 崔咪芬 陈献 乔旭 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第1期100-107,共8页
用NaOH溶液对SiO_2/Al_2O_3摩尔比为25的Hβ分子筛进行碱处理脱硅,得到了含有多级孔的BEA结构分子筛,并采用X射线衍射、N_2吸附-脱附、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线荧光光谱、程序升温脱附(NH_3-TPD)、傅里叶转换红外光谱等... 用NaOH溶液对SiO_2/Al_2O_3摩尔比为25的Hβ分子筛进行碱处理脱硅,得到了含有多级孔的BEA结构分子筛,并采用X射线衍射、N_2吸附-脱附、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线荧光光谱、程序升温脱附(NH_3-TPD)、傅里叶转换红外光谱等方法对处理前后的分子筛样品进行表征,并采用固定床反应器考察了其催化苯胺缩合制二苯胺的活性。结果表明,温和的碱溶液处理在基本保持Hβ分子筛微孔骨架结构的同时,增加了Hβ分子筛的介孔比表面积和介孔体积,并调变了酸量,有效地改善了反应物和产物的扩散性能,使催化苯胺缩合反应的苯胺转化率、二苯胺选择性均有不同程度的提高,同时催化剂表现出更强的抗失活能力。 展开更多
关键词 HΒ分子筛 碱处理 脱硅 苯胺缩合 二苯胺
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季铵盐表面活性剂辅助合成多级孔Hβ分子筛催化苯胺缩合性能研究 被引量:6
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作者 曾茂荣 罗刚 +6 位作者 王宇 费兆阳 郭海纬 汤吉海 陈献 崔咪芬 乔旭 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第5期1113-1119,共7页
采用季铵盐表面活性剂辅助模板法合成了一系列多级孔Hβ(H-Hβ)分子筛,通过XRD、XRF、SEM、TEM、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD等表征方法对合成的H-Hβ分子筛物化性质进行分析,并在固定床反应器上对其催化苯胺缩合制二苯胺的性能进行了评价... 采用季铵盐表面活性剂辅助模板法合成了一系列多级孔Hβ(H-Hβ)分子筛,通过XRD、XRF、SEM、TEM、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD等表征方法对合成的H-Hβ分子筛物化性质进行分析,并在固定床反应器上对其催化苯胺缩合制二苯胺的性能进行了评价。结果表明,通过加入季铵盐表面活性剂,在合成的Hβ分子筛中成功引入了介孔,形成了微孔-介孔的复合孔道结构,增大了Hβ分子筛的孔容和孔径,有利于大分子的扩散。季铵盐表面活性剂碳链长度越长,合成的H-Hβ分子筛介孔孔容和孔径越大。相较于常规的Hβ分子筛(苯胺转化率为18.5%),H-Hβ分子筛可以显著提高苯胺转化率至31.0%~33.23%,二苯胺选择性都超过96%。另外,以十六烷基三甲基溴化铵为辅助试剂合成的H-Hβ分子筛随着硅铝比的减小,其酸量逐渐增多,苯胺转化率也逐渐提高,而选择性基本保持不变。 展开更多
关键词 多级孔Hβ 季铵盐表面活性剂 硅铝比 苯胺 二苯胺
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活性白土复合REY分子筛催化苯胺缩合制二苯胺 被引量:3
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作者 王宇 徐小亮 +3 位作者 田青青 汪义忍 费兆阳 乔旭 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第3期214-218,共5页
以活性白土(AC)和REY分子筛为母体,采用机械挤出法制备REY-AC复合催化剂,用于苯胺缩合反应。利用XRD、NH3-TPD、XRF、N2等温吸附-脱附、Py-IR方法对催化剂进行表征,同时采用固定床反应器评价该催化剂催化苯胺缩合制二苯胺反应的性能。... 以活性白土(AC)和REY分子筛为母体,采用机械挤出法制备REY-AC复合催化剂,用于苯胺缩合反应。利用XRD、NH3-TPD、XRF、N2等温吸附-脱附、Py-IR方法对催化剂进行表征,同时采用固定床反应器评价该催化剂催化苯胺缩合制二苯胺反应的性能。实验结果表明,在REY分子筛中加入AC可以改变催化剂的孔道结构,引入介孔,使催化剂的比表面积和孔体积下降,催化剂表面的酸量也降低,但提高了反应物和生成物的传质速率,增加了催化剂的稳定性。其中,80REY-10AC催化剂表现出较好的活性和稳定性,平均转化率为17%,选择性可以稳定在94%左右。 展开更多
关键词 REY分子筛 活性白土 二苯胺 苯胺缩合 孔道结构
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天然黏土催化苯胺缩合制二苯胺性能研究 被引量:2
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作者 王宇 徐小亮 +2 位作者 汪义忍 费兆阳 乔旭 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第3期249-253,共5页
分别以皂土、活性白土和膨润土为母体,与拟薄水铝石、铝溶胶混合,采用机械挤出法制备了天然黏土催化剂,利用XRD、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD、Py-IR等分析手段对制备的催化剂进行表征,在固定床反应器上考察了所制备催化剂的苯胺缩合制二苯... 分别以皂土、活性白土和膨润土为母体,与拟薄水铝石、铝溶胶混合,采用机械挤出法制备了天然黏土催化剂,利用XRD、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD、Py-IR等分析手段对制备的催化剂进行表征,在固定床反应器上考察了所制备催化剂的苯胺缩合制二苯胺(DPA)反应的催化性能。实验结果表明,天然黏土较高的比表面积和丰富的表面酸性点位,作为苯胺缩合催化剂具有较好的活性和稳定性;在苯胺缩合制DPA的催化反应中,催化剂酸量对催化剂活性有决定性作用,而酸类型对催化剂的催化性能影响不大;催化剂较大的比表面积和孔体积可改善反应物和产物的传质速率,减缓积碳的生成,提高了催化剂的寿命。 展开更多
关键词 苯胺 二苯胺 黏土 酸催化
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三种分子筛催化苯胺缩合制二苯胺性能研究 被引量:3
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作者 王宇 徐小亮 +2 位作者 汪义忍 费兆阳 乔旭 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第6期540-545,I0002,共7页
分别以HY,Hβ,HMOR为母体,与拟薄水铝石、铝溶胶混合,采用机械挤出法制备催化剂,采用XRD、N_2等温吸附-脱附(N_2-sorption)、NH_3-TPD、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)等分析手段进行表征,探讨了其物化性能的差异,并采用固定床反应器考察了上... 分别以HY,Hβ,HMOR为母体,与拟薄水铝石、铝溶胶混合,采用机械挤出法制备催化剂,采用XRD、N_2等温吸附-脱附(N_2-sorption)、NH_3-TPD、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)等分析手段进行表征,探讨了其物化性能的差异,并采用固定床反应器考察了上述催化剂对苯胺缩合制二苯胺反应的催化性能.结果表明,分子筛中强酸对催化剂活性有决定性作用,酸类型对催化性能影响不大;分子筛孔径对二苯胺选择性有显著影响,较小的孔径不利于二苯胺的生成和扩散,降低了目标产物的选择性.因此,在设计和选择苯胺缩合制二苯胺催化剂时应考虑酸性质和孔道尺寸对苯胺转化率和二苯胺选择性的影响来优化催化剂. 展开更多
关键词 苯胺 二苯胺 分子筛 孔结构 酸性质
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