基于煤炭地下气化的大颗粒块煤热解研究进展

1

作者 黄艺膑 赵云鹏 +4 位作者 吴法鹏 仇乐乐 肖剑 柳方景 曹景沛 《现代化工》 北大核心 2025年第2期32-36,共5页

基于大颗粒块煤的热解过程探讨了温度、粒径、升温速率、气氛和压力等热解条件对大颗粒块煤热解行为的影响,论述了大颗粒块煤热解动力学特征及其影响机制,并对未来大颗粒块煤的研究方向进行了展望。

关键词 大颗粒块煤 热解机理 地下气化 热解动力学

在线阅读 下载PDF 职称材料

煤热解研究进展及其发展历程 被引量：3

2

作者 曹景沛 姚乃瑜 +6 位作者 庞新博 赵小燕 赵静平 蔡士杰 徐敏 冯晓博 伊凤娇 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期3620-3636,共17页

在应对“碳中和”的挑战中,我国学者提出了“工程热化学”这一新兴学科。煤热解是一种重要的热化学反应,是工程热化学领域的重要研究内容。面对日益增长的能源需求以及不断恶化的世界环境,煤炭清洁高效利用成为我国的重大战略需求。全... 在应对“碳中和”的挑战中,我国学者提出了“工程热化学”这一新兴学科。煤热解是一种重要的热化学反应,是工程热化学领域的重要研究内容。面对日益增长的能源需求以及不断恶化的世界环境,煤炭清洁高效利用成为我国的重大战略需求。全面了解煤热解过程,完善煤热解理论,准确描述煤热解动力学机理,是开发煤的高效热解的基础。本文首先介绍了煤热解的概念、分类及热解过程,进而总结了煤热解机理的研究进展,针对煤热解的ReaxFF MD分子动力学以及热分析动力学进行了详细的分析。阐述了热解过程发生的主要反应、反应的影响因素以及热作用过程中矿物质及杂原子对反应的影响。最后对煤热解工艺发展历程和示范应用进行了总结。 展开更多

关键词 煤热解 热解机理 动力学 影响因素

在线阅读 下载PDF 职称材料

低阶煤热解挥发分热催化重整研究进展 被引量：1

3

作者 姚乃瑜 曹景沛 +6 位作者 庞新博 赵小燕 蔡士杰 徐敏 赵静平 冯晓博 伊凤娇 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期2279-2293,共15页

低阶煤清洁高效利用是我国的重大战略需求之一。在煤热转化技术中,煤热解挥发分催化重整可将复杂热解产品定向轻质化制备化学品,具有广泛应用前景。改变工艺条件是提高热解转化率和产品收率的重要手段,优化反应器设计以及开发高活性和... 低阶煤清洁高效利用是我国的重大战略需求之一。在煤热转化技术中,煤热解挥发分催化重整可将复杂热解产品定向轻质化制备化学品,具有广泛应用前景。改变工艺条件是提高热解转化率和产品收率的重要手段,优化反应器设计以及开发高活性和稳定性催化剂是该技术发展的重要方向。本文首先介绍了低阶煤及其挥发分的催化重整方式,在此基础上综述了温度、气氛、停留时间等反应条件的影响以及固定床和流化床反应器应用的策略和挑战,然后对金属类、炭基和沸石类催化剂的后处理及原位控制等改性方法与作用原理进行了分析,阐述了热解挥发分的催化裂解机理。此外,指出了煤热解挥发分催化重整技术在工业化生产中的瓶颈,明确了挥发分中低碳烃类与大分子化合物的催化转化路径对煤热解过程中二次反应定向调控的关键作用,深入探究了催化剂中酸催化质子化作用对催化剂失活机制的影响。 展开更多

关键词 低阶煤 热催化重整 挥发分 反应条件 反应器

在线阅读 下载PDF 职称材料

生物质连续式水热预处理及固相产物热解特性研究 被引量：1

4

作者 刘天龙 李琦 +5 位作者 李中宏 杨沛艳 庞新博 黄鑫 赵小燕 曹景沛 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期893-904,共12页

生物质复杂的多组分体系和致密交联的化学结构是制约其高值化利用的关键,实现木质纤维组分预分离对生物质分级转化具有重要意义。实验采用连续式水热法预处理稻壳,考察了水热温度和流量对稻壳分解速率以及固相产物化学组成与热解特性的... 生物质复杂的多组分体系和致密交联的化学结构是制约其高值化利用的关键,实现木质纤维组分预分离对生物质分级转化具有重要意义。实验采用连续式水热法预处理稻壳,考察了水热温度和流量对稻壳分解速率以及固相产物化学组成与热解特性的影响。结果表明,稻壳的水热分解符合表面化学反应过程控制的未反应收缩核模型,预处理在180℃下能脱除稻壳95%的碱及碱土金属、92%的半纤维素和59%的木质素,极大保留了纤维素组分,这使得稻壳热解产物中以左旋葡聚糖为主的脱水糖的相对含量从9.9%提高至48.2%。 展开更多

关键词 稻壳 水热预处理 脱水糖 热解

在线阅读 下载PDF 职称材料

左旋葡聚糖溶剂热转化为高值化学品的研究进展

5

作者 唐广川 黄鑫 +4 位作者 秦辉 余飞繁 刘天龙 魏富 冉景煜 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期143-152,共10页

木质纤维素热解是一种高效生物质利用途径,其衍生产物左旋葡聚糖(LGA)是纤维素热解产物中最主要的初级产物,其产率可高达80%,将LGA高效转化为其他平台化学品可实现其高值化利用。首先综述了纤维素热解制备LGA的研究进展,对比反应器类型... 木质纤维素热解是一种高效生物质利用途径,其衍生产物左旋葡聚糖(LGA)是纤维素热解产物中最主要的初级产物,其产率可高达80%,将LGA高效转化为其他平台化学品可实现其高值化利用。首先综述了纤维素热解制备LGA的研究进展,对比反应器类型和反应条件对LGA产率的影响,生物质预处理工艺将进一步提升工业化规模制备LGA。然后概述了LGA在不同条件下转化为左旋葡萄糖酮、葡萄糖和呋喃类化合物的最新研究进展。发现在LGA溶剂热催化转化为左旋葡萄糖酮的过程中,催化剂Bronsted酸性位点及原位移除反应生成的水分有助于提升左旋葡萄糖酮的产率,最优条件下左旋葡萄糖酮的最大产率可接近60%,开发合适的催化剂及溶剂体系有助于进一步提高左旋葡萄糖酮产率。通过酸水解作用,LGA转化为葡萄糖的产率及选择性均可达近100%,且催化剂能够长时间稳定运行,该方法提供了一个由纤维素间接生产葡萄糖的方法。最后,总结了催化剂理化特性及溶剂条件对LGA生成呋喃类和酸酯类化合物的影响规律,发现葡萄糖间接转化机制可促进LGA高效转化为此类化学品。 展开更多

关键词 生物质 溶剂热转化 左旋葡聚糖 左旋葡萄糖酮 葡萄糖 呋喃类化合物

在线阅读 下载PDF 职称材料

玉米芯基氮掺杂多孔炭的制备及其电化学性能研究

6

作者 仇乐乐 张燕 +5 位作者 徐鸣 于海燕 肖剑 尉圣儒 颜禀吉 赵云鹏 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期167-173,共7页

以农业废弃物玉米芯为炭前驱体、氢氧化钾为活化剂,通过氮掺杂结合预炭化和化学活化法制备了氮掺杂分级多孔炭。结果表明,三聚氰胺与预炭化生物炭的质量比为1∶1、活化温度为800℃时制备的多孔炭材料具有最大的比表面积(3639 m^(2)/g)... 以农业废弃物玉米芯为炭前驱体、氢氧化钾为活化剂,通过氮掺杂结合预炭化和化学活化法制备了氮掺杂分级多孔炭。结果表明,三聚氰胺与预炭化生物炭的质量比为1∶1、活化温度为800℃时制备的多孔炭材料具有最大的比表面积(3639 m^(2)/g)和孔容(1.96 cm^(3)/g)。与其他氮源相比,三聚氰胺有利于炭材料中氮原子的均匀掺杂和分级孔结构的形成。该电极材料在三电极体系中0.5 A/g时获得了342 F/g的高比电容,在10 A/g下比电容仍达到303 F/g。两电极体系中,该材料在500 W/kg时能量密度为32.3 Wh/kg;该器件在10 A/g下进行10000次充放电后电容保持率为82.2%。 展开更多

关键词 多孔炭材料 氮掺杂 生物质 结构调控 超级电容器

在线阅读 下载PDF 职称材料

螺[4,5]-癸烷和螺[5,6]-十二烷燃料热解机理及反应动力学研究

7

作者 王鸿燕 孙欣悦 +3 位作者 周雨柔 刘国柱 王宇桐 曹景沛 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期1020-1034,共15页

采用B3LYP/6-311++G(d,p)和反应性分子动力学方法,对螺[4,5]-癸烷(C_(10)H_(18))和螺[5,6]-十二烷(C_(12)H_(22))的热解机理进行研究,揭示不同碳环结构和尺寸效应对燃料初始分解反应活性及小分子和芳烃产物生成行为的影响。结果表明,两... 采用B3LYP/6-311++G(d,p)和反应性分子动力学方法,对螺[4,5]-癸烷(C_(10)H_(18))和螺[5,6]-十二烷(C_(12)H_(22))的热解机理进行研究,揭示不同碳环结构和尺寸效应对燃料初始分解反应活性及小分子和芳烃产物生成行为的影响。结果表明,两种螺环烷烃燃料初始分解路径相似,均通过单分子碳碳键解离发生开环异构反应和小分子自由基进攻燃料母体的氢提取反应而消耗。相较于C_(10)H_(18),C_(12)H_(22)中分子张力更大的七元环使速控步碳碳键及碳氢键能更低,导致燃料呈现出更低的初始分解温度和更高的反应活性。两种螺环燃料初始分解产生的自由基进一步影响了C1−C7小分子烃类和环烯产物的生成。其中,乙烯的生成始终占据主导地位。由于螺环尺寸效应的影响,链烃和环烯烃的生成表现出明显的结构差异性。对于C_(10)H_(18)分解而言,生成大量的五元环烯产物,包括环戊二烯、环戊烯、富烯、甲基环戊二烯和甲基环戊烯;而C_(12)H_(22)中更大的七元环结构,将生成对应的七元环烯产物(环庚烯、亚甲基环庚烷)。 展开更多

关键词 螺环烷烃高密度燃料 热解机理 反应动力学 密度泛函理论

在线阅读 下载PDF 职称材料

Co/In掺杂多孔炭活化过硫酸盐氧化环己醇制备环己酮

8

作者 闫新龙 黄志刚 +2 位作者 胡清勋 冯锐 胡晓燕 《高校化学工程学报》 北大核心 2025年第3期469-479,共11页

针对以过氧化氢为氧化剂选择性氧化环己醇制环己酮中存在的氧化剂储存、运输安全隐患问题,提出构建以过硫酸盐为氧化剂的选择性催化氧化体系,以ZIF-9为模板制备了Co/In双金属掺杂多孔炭催化剂(Co/In-NC),对催化剂结构进行了表征。研究... 针对以过氧化氢为氧化剂选择性氧化环己醇制环己酮中存在的氧化剂储存、运输安全隐患问题,提出构建以过硫酸盐为氧化剂的选择性催化氧化体系,以ZIF-9为模板制备了Co/In双金属掺杂多孔炭催化剂(Co/In-NC),对催化剂结构进行了表征。研究阐释了Co/In-NC活化过二硫酸盐(PDS)选择性氧化环己醇制备环己酮的性能和机理。结果表明,100mg·L^(-1)催化剂在60℃下反应2 h,环己醇反应转化率和环己酮选择性分别可达53.3%和99.4%;催化剂循环反应3次,其选择性仍保持在90%以上;氧化反应符合0级反应动力学模型,反应中·OH、·O_(2)^(-)和~1O_(2)活性物种参与了氧化反应。其中,Co^(3+)/Co^(2+)/Co~0以及In^(3+)/In~0的氧化还原循环有效活化了PDS,促进了环己醇的氧化。 展开更多

关键词 催化剂 过硫酸钾 氧化 环己醇 环己酮

在线阅读 下载PDF 职称材料

低阶煤催化加氢转化研究进展 被引量：5

9

作者 赵云鹏 吴法鹏 +5 位作者 司兴刚 赵薇 高寒冰 康国俊 曹景沛 魏贤勇 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期1067-1079,共13页

低阶煤有机质缩合程度低,富含桥键和侧链,氢碳原子比和挥发分高,具有较高的化学反应性。催化加氢转化是从低阶煤中获取液体燃料和化学品的有效途径之一。然而,低阶煤氧含量和水含量高,在加氢转化过程中会增加氢耗和能耗,不利于油类的生... 低阶煤有机质缩合程度低,富含桥键和侧链,氢碳原子比和挥发分高,具有较高的化学反应性。催化加氢转化是从低阶煤中获取液体燃料和化学品的有效途径之一。然而,低阶煤氧含量和水含量高,在加氢转化过程中会增加氢耗和能耗,不利于油类的生成,且给产物分离带来困难。此外,催化加氢转化通常在高温高压条件下进行,产品组成复杂且重质化程度高,导致成本高但收益低。如何优化反应体系,进而提高低阶煤转化率和液体产物收率,是低阶煤催化加氢转化亟待解决的问题。催化剂是低阶煤催化加氢转化的核心,发挥着活化氢气、促进加氢转化和脱除杂原子的作用,直接决定反应体系苛刻程度和产物品质。反应条件作为反应体系另一组成要素,既可控制煤中共价键断裂速率及活性氢生成与转移,又能抑制自由基发生缩聚反应,进而影响催化剂性能和产物组成分布。此外,预处理可以改变煤物理结构与化学活性,从而影响低阶煤催化加氢转化特性。综述了反应条件(温度、溶剂、气氛和压力)与预处理方法(热预处理、溶胀预处理、萃取预处理以及水热预处理)对低阶煤催化加氢转化或直接液化影响的研究进展,以及主要的低阶煤加氢转化催化剂,提出了下一步低阶煤加氢转化的研究方向。 展开更多

关键词 低阶煤 催化加氢转化 直接液化 活性氢 自由基

在线阅读 下载PDF 职称材料

Cu/Co掺杂多孔炭活化过硫酸盐降解水中硝基酚研究 被引量：5

10

作者 闫新龙 黄志刚 +2 位作者 胡清勋 张新 胡晓燕 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2023年第3期1102-1112,共11页

以MOF-74为模板制备了Cu/Co双金属掺杂多孔炭催化剂。用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N2物理吸附/脱附等对催化剂结构进行了表征。研究并阐释了Cu/Co双金属掺杂多孔炭催化剂活化过一硫酸盐(PMS)氧化降解4-硝基酚性能... 以MOF-74为模板制备了Cu/Co双金属掺杂多孔炭催化剂。用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N2物理吸附/脱附等对催化剂结构进行了表征。研究并阐释了Cu/Co双金属掺杂多孔炭催化剂活化过一硫酸盐(PMS)氧化降解4-硝基酚性能及机理。结果表明,在投加100 mg·L^(-1)催化剂、2 g·L^(-1)PMS、初始pH为6时,15 min内硝基酚(60 mg·L^(-1))去除率达98%以上。降解反应符合伪一级反应动力学模型。催化剂循环反应4次,降解率均高于90%。猝灭实验及电子顺磁共振分析表明自由基(·SO^(-)_(4)、·OH、·O^(-)_(2))和非自由基(1O2)均参与了降解反应。在反应过程中,Co^(2+)/Co^(3+)和Cu+/Cu^(2+)的氧化还原循环有效活化了PMS并促进活性氧化物种的生成,从而提升了催化剂降解硝基酚的性能。 展开更多

关键词 氧化 催化剂 废水 过硫酸盐 硝基酚

在线阅读 下载PDF 职称材料

高性能超级电容器用废液基多孔炭球的制备和性能研究 被引量：2

11

作者 吴燕 曹景沛 +3 位作者 周志 庄奇琪 韦宇檑 赵小燕 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期537-545,共9页

具有几何构型的球状结构可以减小电解质离子的传输距离,开发高比表面积、球形结构和制备工艺简单的多孔炭球,对于储能器件十分重要。以生产维生素C过程中产生的废液为原料,利用高温水热炭化和高铁酸钾(K_2FeO_4)为活化剂制备多孔炭球,... 具有几何构型的球状结构可以减小电解质离子的传输距离,开发高比表面积、球形结构和制备工艺简单的多孔炭球,对于储能器件十分重要。以生产维生素C过程中产生的废液为原料,利用高温水热炭化和高铁酸钾(K_2FeO_4)为活化剂制备多孔炭球,并且详细研究了K_2FeO_4的量对所制备的多孔炭球的电化学性能影响。结果表明,所制备的样品呈现出球形结构且具有分级孔隙度(丰富的微孔和一定的中孔)的孔结构。在以6 mol/L KOH为电解液的三电极体系中,K_2FeO_4与焦质量比为2所得的多孔炭球(PCS-2)具有高的比表面积以及良好的电化学性能,在电流密度为0.5 A/g时,比电容高达323 F/g。以1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐离子液体为电解液的对称型超级电容器中,K_2FeO_4与焦质量比为3所得的多孔炭球(PCS-3)能量密度高达47.2 W·h/kg,而且经过10000次循环后比电容保持率为89%。 展开更多

关键词 多孔炭球 超级电容器 废液 比电容 离子液体

在线阅读 下载PDF 职称材料

昭通褐煤热溶衍生油催化转化制环烷烃燃料

12

作者 仇乐乐 付宗品 +2 位作者 吴法鹏 李彤 赵云鹏 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第5期758-770,共13页

以昭通褐煤(ZL)热溶衍生油(oilTD)为原料,考察了催化烷基化-加氢脱氧制备环烷烃燃料的反应机理及工艺过程。通过典型模型化合物筛选出烷基化性能最佳的分子筛催化剂并优化反应条件,在最佳反应条件下对热溶衍生油进行烷基化,以NiFeAlOx... 以昭通褐煤(ZL)热溶衍生油(oilTD)为原料,考察了催化烷基化-加氢脱氧制备环烷烃燃料的反应机理及工艺过程。通过典型模型化合物筛选出烷基化性能最佳的分子筛催化剂并优化反应条件,在最佳反应条件下对热溶衍生油进行烷基化,以NiFeAlOx为催化剂对烷基化反应后的衍生油进行催化加氢脱氧以制备环烷烃燃料。结果表明,Hβ分子筛催化剂烷基化活性最高,在180℃以正己烷为溶剂氮气气氛下反应10 h,底物的转化率大于80%,产物中双环产物的选择性大于90%。在Hβ沸石催化烷基化和NiFeAlOx催化加氢脱氧后,oilTD中的酚类含量显著降低,产物主要由单环烷烃和双环烷烃组成。本研究为从褐煤制备高密度燃料技术的开发提供了参考。 展开更多

关键词 褐煤 热溶衍生油 烷基化 加氢脱氧 高密度燃料

在线阅读 下载PDF 职称材料

模板法调控多级孔ZSM-5催化褐煤挥发分制备轻质芳烃的研究 被引量：3

13

作者 任雪宇 曹景沛 +4 位作者 姚乃瑜 赵小燕 冯晓博 刘天龙 赵云鹏 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第11期5620-5632,共13页

在相同的水热合成条件下,以氧化炭黑为硬模板和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为软模板,经一步结晶法分别制得了一系列以晶内介孔为主和以无定形介孔为主的多级孔ZSM-5分子筛。通过采用次氯酸钠、双氧水和硝酸来氧化改性商业炭黑,以增加其... 在相同的水热合成条件下,以氧化炭黑为硬模板和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为软模板,经一步结晶法分别制得了一系列以晶内介孔为主和以无定形介孔为主的多级孔ZSM-5分子筛。通过采用次氯酸钠、双氧水和硝酸来氧化改性商业炭黑,以增加其亲水性及分散性,进而促进了ZSM-5在晶化过程中分子筛前体与炭粒之间的相互作用。重点阐述了不同碳源和CTAB对合成的多级孔ZSM-5物化结构特性的影响,并将该催化剂用于褐煤热解挥发分催化重整制备轻质芳烃的反应中。结果表明,成功构筑的孔径均一的微-介孔梯度的ZSM-5在催化重整褐煤热解挥发分提质过程中有效地解决了催化剂的扩散传质问题,抑制了催化剂失活。引入硝酸氧化改性炭黑晶化合成的ZSM-5分子筛在褐煤热解挥发分的催化重整反应中表现出了很好的催化性能,其中轻质芳烃含量达到27.0 mg/g,选择性为81.7%。此外,在氢气气氛下,该催化剂能够有效降低积炭的碳含量。 展开更多

关键词 多级孔ZSM-5 热解 催化活性 轻质芳烃 失活

在线阅读 下载PDF 职称材料

炭载金属催化剂在生物质焦油重整中的研究进展 被引量：5

14

作者 赵小燕 汤文 +1 位作者 曹景沛 任杰 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第12期1547-1563,共17页

焦油沉积是限制该生物质热解/气化技术大规模应用的重要阻碍之一。催化焦油重整是众多焦油脱除技术中效率最高、前景最广的技术之一,而开发高活性和稳定性的催化剂是该技术发展的重要研究方向。炭载金属催化剂由于制备简单、成本低、易... 焦油沉积是限制该生物质热解/气化技术大规模应用的重要阻碍之一。催化焦油重整是众多焦油脱除技术中效率最高、前景最广的技术之一,而开发高活性和稳定性的催化剂是该技术发展的重要研究方向。炭载金属催化剂由于制备简单、成本低、易回收活性金属等优势受到广泛关注。本工作从催化剂的来源和制备出发,综述了其在焦油模型化合物水蒸气重整中的应用,集中分析了高分散金属在低温下焦油裂解/重整中表现出高活性和稳定性的优势;此外,还讨论了炭载金属催化剂在生物质焦油中的应用,与传统焦油重整催化剂进行对比,并总结性阐述相应的催化反应机理。综述表明,炭载体有利于活性金属的高度分散,对催化剂温和条件下高效催化焦油重整具有促进作用;对于废催化剂,可以通过燃烧法回收能量和金属氧化物,具有一定的应用优势和前景。然而,深刻揭示焦油重整机制和进一步提高该类催化剂的稳定性是未来该领域重要研究方向。 展开更多

关键词 生物质 焦油重整 炭载金属催化剂 气化

在线阅读 下载PDF 职称材料

B-ZSM-5酸调控及催化褐煤热解挥发分制轻质芳烃研究 被引量：3

15

作者 杨珍 曹景沛 +2 位作者 朱陈 刘天龙 赵小燕 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第11期5633-5642,共10页

在不同碱性条件下水热合成了B-HZSM-5(B-H5)催化剂用于原位催化褐煤热解挥发分制备轻质芳烃。通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜、氨气程序升温脱附仪和N2物理吸附脱附表征了合成条件对分子筛的形貌、酸性和质构特征的影响。在强碱性条... 在不同碱性条件下水热合成了B-HZSM-5(B-H5)催化剂用于原位催化褐煤热解挥发分制备轻质芳烃。通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜、氨气程序升温脱附仪和N2物理吸附脱附表征了合成条件对分子筛的形貌、酸性和质构特征的影响。在强碱性条件下合成的分子筛表面更光滑、结晶度更高,Na-x B-H5(合成过程加碱)弱酸明显增强。与母体H5相比,Na-x B-H5骨架硼形成的B—OH—Si提供更多的弱酸位点能够吸附乙烯丙烯等中间产物,增加甲基化和烷基化速率。在具有较高的结晶度、丰富的酸位点和微孔/介孔的Na-0.69B-H5(硼添加量为0.69 g)上得到了最高烷基苯产率11.4 mg/g。而过量引入硼则会使骨架Al流失,强弱酸比例减少,抑制芳构化反应,降低轻质芳烃产率。通过骨架硼的引入调控分子筛酸性为褐煤催化热解提高轻质芳烃产率提供了新思路。 展开更多

关键词 催化剂 沸石 稳定性 传质 芳烃 褐煤热解 B-HZSM-5

在线阅读 下载PDF 职称材料

原位DRIFTS研究分子筛Bronsted酸和Lewis酸催化戊烯转化的作用机理 被引量：2

16

作者 伊凤娇 陈会民 +1 位作者 杨勇 曹景沛 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第5期625-634,共10页

本研究基于原位水热合成和气相浸渍的方法分别合成了含有Bronsted/Lewis酸的Beta分子筛和只含有Lewis酸的AlCl_(3)@Si-Beta样品,并通过原位漫反射红外技术对比研究了Bronsted酸和Lewis酸催化直链和侧链戊烯同分异构体转化作用机理的差... 本研究基于原位水热合成和气相浸渍的方法分别合成了含有Bronsted/Lewis酸的Beta分子筛和只含有Lewis酸的AlCl_(3)@Si-Beta样品,并通过原位漫反射红外技术对比研究了Bronsted酸和Lewis酸催化直链和侧链戊烯同分异构体转化作用机理的差异。结果表明,同时含有Bronsted/Lewis酸的Beta分子筛中,Bronsted酸起主要的活化作用,催化戊烯进行异构和叠合反应时均遵循经典的碳正离子机理;而AlCl3@Si-Beta中的Lewis酸不含氢质子或羟基,催化α-戊烯进行双键迁移和2-戊烯的顺反异构反应时遵循AB-AD机理,以类烯丙基物种作为中间体,无法催化戊烯进行骨架异构和叠合反应。 展开更多

关键词 分子筛 Bronsted酸 LEWIS酸 戊烯 作用机理

在线阅读 下载PDF 职称材料

甲醇气氛下低阶煤热解气中CO加氢制芳烃机理研究 被引量：2

17

作者 王月伦 安会会 +4 位作者 张雪纯 马云欣 詹贵贵 刘豪杰 曹景沛 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第12期1611-1618,共8页

由于低阶煤含氧官能团较多,热解过程产生大量CO和CO_(2),甲醇气氛提供的活性氢可实现CO或CO_(2)催化加氢生成轻质芳烃。本研究采用密度泛函理论探讨了甲醇气氛下低阶煤热解气之一CO于Fe/HZSM-5催化剂上经烯烃中间体制芳烃的机理,结果表... 由于低阶煤含氧官能团较多,热解过程产生大量CO和CO_(2),甲醇气氛提供的活性氢可实现CO或CO_(2)催化加氢生成轻质芳烃。本研究采用密度泛函理论探讨了甲醇气氛下低阶煤热解气之一CO于Fe/HZSM-5催化剂上经烯烃中间体制芳烃的机理,结果表明,CO于Fe_(5)C_(2)(510)表面加氢生成低碳烯烃,进而通过多次甲基化和去质子化实现C−C键偶联及链增长,其中,甲基化需活化能较高。C^(+)_(6)芳构化过程通过氢转移、去质子化及环化生成苯,其氢转移最难。整个CO加氢制芳烃过程以甲基化所需能垒最高,成为该反应的决速步。 展开更多

关键词 CO加氢 芳烃 密度泛函理论 反应机理

在线阅读 下载PDF 职称材料

昭通褐煤催化热溶解聚及其可溶物组成和结构特征 被引量：1

18

作者 赵云鹏 吴法鹏 +3 位作者 仇乐乐 肖剑 曹景沛 魏贤勇 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期10-21,共12页

温和热溶是从褐煤获取可溶有机质的有效途径,然而传统热溶过程可溶物收率较低。通过共沉淀法制备了一系列Al_(2)O_(3)负载金属催化剂,考察了昭通褐煤在异丙醇中的热溶和催化热溶行为。采用XRD、H_(2)-TPR、TEM和XPS研究了催化剂的物理... 温和热溶是从褐煤获取可溶有机质的有效途径,然而传统热溶过程可溶物收率较低。通过共沉淀法制备了一系列Al_(2)O_(3)负载金属催化剂,考察了昭通褐煤在异丙醇中的热溶和催化热溶行为。采用XRD、H_(2)-TPR、TEM和XPS研究了催化剂的物理化学特征,利用GC/MS、FTIR和MALDI-TOF-MS分析了热溶和催化热溶可溶物的组成和结构特征。结果表明,NiCu/Al_(2)O_(3)对昭通褐煤的催化热溶活性优于其他催化剂,该催化剂中活性组分以NiCu合金的形式存在,且Ni与Cu之间存在相互作用。热溶与催化热溶可溶物收率均随温度升高呈先上升后下降的趋势,320℃可溶物收率最高,分别为27.69%和50.54%。催化剂的引入可提高昭通褐煤可溶物中油、沥青烯(AS)和前沥青烯(PAS)收率,其中油和PAS的收率提升相较AS更明显。酚类化合物是非催化热溶衍生油的主要族组分,相对含量达到64.44%,而催化热溶衍生油主要由芳烃、酚类、醇类和酮类化合物组成,说明催化剂促进了可溶有机质碎片中共价键的断裂和酚类化合物加氢。与非催化热溶得到的AS和PAS相比,催化热溶得到的AS和PAS分子量分布范围窄,且FTIR谱图中羟基和醚键对应的吸收峰变弱或消失,说明催化热溶促进了C—O键加氢裂解。催化热溶可在相对温和的条件下从煤中直接高收率获取可溶有机质,研究结果为从褐煤直接获取化学品技术的开发提供参考。 展开更多

关键词 昭通褐煤 催化热溶 可溶物 油 沥青烯 前沥青烯

在线阅读 下载PDF 职称材料

沥青基多孔炭材料制备及其双电层储能性能 被引量：3

19

作者 岳晓明 刘天龙 +2 位作者 赵子涵 安兆阳 罗鹏 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期101-109,共9页

多孔炭作为超级电容器电极的主要材料,具有导电性好、化学稳定性高、工作温度范围广等优点。以内蒙古煤沥青(CTP)为原料,分别以K_(2)CO_(3)和KOH为活化剂,通过化学活化法制备多孔炭材料,优化制备工艺并比较2种活化剂制备的多孔炭在结构... 多孔炭作为超级电容器电极的主要材料,具有导电性好、化学稳定性高、工作温度范围广等优点。以内蒙古煤沥青(CTP)为原料,分别以K_(2)CO_(3)和KOH为活化剂,通过化学活化法制备多孔炭材料,优化制备工艺并比较2种活化剂制备的多孔炭在结构和电化学性能方面的差异。结果表明,K_(2)CO_(3)活化和KOH活化最佳制备条件均为活化温度700℃、活化时间60 min、活化剂与CTP质量比为2∶1。2种活化剂制备的多孔炭在微观结构上有很大差异,KOH活化所得多孔炭(PH-T700)表面平整光滑并分布大量规则的圆孔,而K_(2)CO_(3)活化所得多孔炭(PC-T700)内部呈层叠交错的珊瑚状结构。与PH-T700相比,PC-T700具有更多中孔,离子扩散阻力更小。在1 A/g电流密度下,PC-T700和PH-T700的比电容量分别为252.90和261.02 F/g,PC-T700和PH-T700组装成纽扣型对称电容器,0.5 A/g时比电容量分别为226.01和225.51 F/g,且PC-T700表现出更优秀的倍率性能和循环稳定性。5000次充放电后,PC-T700和PH-T700的比电容量分别为初始值的103.77%和98.20%。输出功率达1038.46 W/kg时,PC-T700能量密度仍保持7.5 Wh/kg,实际使用价值高于PH-T700。 展开更多

关键词 煤沥青 多孔炭 化学活化 活化剂 超级电容器

在线阅读 下载PDF 职称材料

不同气氛下Ca-Fe二元助剂改变高硅铝煤灰熔融温度的规律和机制 被引量：6

20

作者 石文举 白进 +2 位作者 孔令学 曹景沛 李文 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2022年第10期4638-4647,共10页

准格尔高硅铝煤灰熔融温度(AFT)高,易引发液态排渣气化炉排渣口堵塞问题,需添加助熔剂降低AFT。利用灰熔融温度测试仪研究了不同质量比CaO/Fe_(2)O_(3)(Ca/Fe)助剂的助熔效果,结合热机械分析仪、热重-示差扫描量热仪、XRD以及热力学计... 准格尔高硅铝煤灰熔融温度(AFT)高,易引发液态排渣气化炉排渣口堵塞问题,需添加助熔剂降低AFT。利用灰熔融温度测试仪研究了不同质量比CaO/Fe_(2)O_(3)(Ca/Fe)助剂的助熔效果,结合热机械分析仪、热重-示差扫描量热仪、XRD以及热力学计算对比分析了氩气气氛与弱还原气氛下Ca-Fe协同助熔机理。研究发现,弱还原与氩气气氛下,AFT均随Ca/Fe增加先降低后升高,在Ca/Fe=1/1时AFT最低,但弱还原气氛下Ca-Fe的助熔效果优于氩气气氛。不同Ca-Fe助剂煤灰在变形温度(DT)、软化温度(ST)、半球温度(HT)和流动温度(FT)时对应的收缩程度差异较大,并且氩气气氛下熔融温度范围(DT~FT)内灰柱的收缩速率显著高于弱还原气氛下的收缩速率。氩气与弱还原气氛下煤灰的收缩过程均可分为三个阶段,且其收缩程度依次递增,但弱还原气氛下第一、二阶段收缩程度较氩气气氛下高。进一步研究表明第一阶段的收缩主要以化学反应引起的固相烧结为主,第二阶段以初始液相形成的液相烧结为主,而第三阶段的收缩行为最终决定煤灰的AFT。高温矿物演化行为显示莫来石和钙长石单独存在时AFT很高,但两者可以与含铁组分形成低共熔物降低AFT,并且Fe^(2+)可以促进低共熔物的形成,促使弱还原气氛下低共熔物的生成温度低于氩气气氛下的。 展开更多

关键词 Ca-Fe助剂 高硅铝煤灰 灰熔融温度 熔融过程 助熔机理

在线阅读 下载PDF 职称材料